CN117177585A - 一种耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池,包括柔性导电衬底,柔性导电衬底包括柔性衬底和透明导电层,柔性衬底为PEN、PET等有机高分子,或者是可弯曲玻璃,透明导电层,包括ITO、PEDOT、PSS、氧化物、金属、石墨烯、金属网格、金属纳米线等透明电极,所述柔性导电衬底上设置有3D钙钛矿层,且3D钙钛矿层的晶界处设置有作为钝化层的2D钙钛矿层。
Description
技术领域
本发明涉及钙钛矿太阳能电池领域,具体为一种耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
基于有机-无机杂化钙钛矿材料优异的光电特性,钙钛矿太阳能电池的最高光电转换效率已经超过26.1%,其产业化进程研究正在迅速开展。柔性钙钛矿太阳能电池自身灵活、可弯折的特性,将极大扩展钙钛矿太阳能电池的应用范围,是钙钛矿太阳能电池未来产业化应用的一个重要方向。
目前柔性钙钛矿太阳能电池光电转换效率仍明显低于刚性器件,并且在应用过程中要比传统刚性器件面临更多的挑战,尤其是生产、使用过程中可能遇到反复弯折形变而引起的稳定性问题。这表明,提高柔性钙钛矿太阳能电池的光电转换效率和耐弯折稳定性是该领域重要研究课题。
在钙钛矿太阳能电池各层结构中,钙钛矿层作为最关键功能层,其光电性能及稳定性极大影响太阳能电池的光电转换效率和稳定性。目前,柔性钙钛矿太阳能电池的耐弯折性能较差,主要原因为高效三维(3D)钙钛矿太阳能电池中钙钛矿层为多晶薄膜,在弯折过程中晶界可以成为薄膜断裂的触发点,导致薄膜破坏,降低器件性能和稳定性。虽然可以通过添加长链有机高分子来增加薄膜柔韧性(Energy Environ.Sci.,2019,12,979),但绝缘的高分子会影响电荷的分离和传输,不利于进一步提高光电转换效率。此外,晶界处存在大量缺陷,是光生电荷复合中心,已经成为电池光电性能难以进一步提高的主要因素之一。所以,提高柔性钙钛矿太阳能电池光电转换效率和耐弯折特性的重点在于晶界处缺陷钝化以及晶界结合力增强。
发明内容
本发明的目的在于提供一种耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池及其制备方法,以解决上述背景技术中提出的问题。
为实现上述目的,本发明提供如下技术方案:一种耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池,包括柔性导电衬底,柔性导电衬底包括柔性衬底和透明导电层,柔性衬底为PEN、PET等有机高分子,或者是可弯曲玻璃,透明导电层,包括ITO、PEDOT、PSS、氧化物、金属、石墨烯、金属网格、金属纳米线等透明电极,所述柔性导电衬底上设置有3D钙钛矿层,且3D钙钛矿层的晶界处设置有作为钝化层的2D钙钛矿层。
一种用于上述耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括以下步骤:
制备钙钛矿前驱体液,钙钛矿前驱体液浓度范围为0.5mol/L~2mol/L;将钙钛矿前驱体液涂抹于柔性导电衬底上,利用直接旋涂工艺或反溶剂工艺,实现涂抹,并在柔性导电衬底上形成薄膜,反溶剂包括氯苯、三氟甲苯、乙醚、乙酸乙酯中的一种;
涂抹后,薄膜加热温度为50~150℃,加热时间为10s~2min;
将带有卤素基团的有机胺卤化盐溶液涂于加热后的薄膜之上,有机胺卤化盐浓度在0.5~20mg/mL。卤素基团的有机胺卤化盐为氟甲胺、氯甲胺、溴甲胺和碘甲胺中的一种或多种。也可以是甲脒的卤化物,包括氟甲脒、氯甲脒、溴甲脒或碘甲脒中的一种或多种。
优选的,所述钙钛矿前驱体液包括无机物、含氨基的有机化合物以及非极性有机溶剂,所述无机物包括含有卤化物或者拟卤素的盐,也可以是醋酸盐。无机物采用过量。
优选的,所述盐为铅盐、铯盐或铷盐。
优选的,所述有机化合物的碳原子数量在1-6个。
优选的,所述非极性有机溶剂含有氮元素或者硫元素。
优选的,所述非极性有机溶剂包括二甲基亚砜、N,N-二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮或γ-丁内酯中的至少一种。
优选的,所述无机物和有机化合物的摩尔比大于1且小于2。
优选的,所述有机化合物为单胺离子或双胺离子。
优选的,所述机化合物的结构式为式(a)或(b)所示:
其中,R为C1-6的链状烷基或芳香基团,X为卤素元素,包括F、Cl、Br或I中的一种。
与现有技术相比,本发明的有益效果是:带有卤素基团的有机胺卤化盐可以选择性的与3D钙钛矿晶界处的PbI2进行反应而得到2D钙钛矿,胺离子端基的NH3 +可以与两侧的3D钙钛矿形成氢键,从而增加3D钙钛矿晶粒间的结合力,提高柔性器件的耐弯折稳定性。此外,在光电特性方面,2D钙钛矿一方面可以有效的传输光生载流子,另一方面可以提供比无机组分(通常为富余PbI2)更有效的缺陷钝化效果,从而提高柔性器件的光电转换效率。
附图说明
图1为耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池的结构示意图;
图2为富余PbI2包围3D钙钛矿晶体结构示意图;
图3为2D钙钛矿增强3D钙钛矿晶界结构示意图;
图4实施例中2D钙钛矿增强前后柔性器件的光密度-光电压扫描曲线;
图5实施例中2D钙钛矿增强前后柔性器件光电转换效率随弯折次数的变化曲线。
图中:1、柔性导电衬底;2、3D钙钛矿层;3、2D钙钛矿层。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
请参阅图1至3,本发明提供一种耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池技术方案:
一种耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池,包括柔性导电衬底1,柔性导电衬底1包括柔性衬底和透明导电层,柔性衬底为PEN、PET等有机高分子,或者是可弯曲玻璃,透明导电层,包括ITO、PEDOT、PSS、氧化物、金属、石墨烯、金属网格、金属纳米线等透明电极,柔性导电衬底1上设置有3D钙钛矿层2,且3D钙钛矿层2的晶界处设置有作为钝化层的2D钙钛矿层3。带有卤素基团的有机胺卤化盐可以选择性的与3D钙钛矿层2晶界处的PbI2进行反应而得到2D钙钛矿层3,胺离子端基的NH3 +可以与两侧的3D钙钛矿层形成氢键,从而增加3D钙钛矿晶粒间的结合力,提高柔性器件的耐弯折稳定性。
一种用于上述耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括以下步骤:
制备钙钛矿前驱体液,钙钛矿前驱体液浓度范围为0.5mol/L~2mol/L。钙钛矿前驱体液包括无机物、含氨基的有机化合物以及非极性有机溶剂,无机物包括含有卤化物或者拟卤素的盐,也可以是醋酸盐。无机物采用过量。盐为铅盐、铯盐或铷盐。有机化合物的碳原子数量在1-6个。非极性有机溶剂含有氮元素或者硫元素。非极性有机溶剂包括二甲基亚砜、N,N-二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮或γ-丁内酯中的至少一种。无机物和有机化合物的摩尔比大于1且小于2;
将钙钛矿前驱体液涂抹于柔性导电衬底1上,利用直接旋涂工艺或反溶剂工艺,实现涂抹,并在柔性导电衬底上形成薄膜,反溶剂包括氯苯、三氟甲苯、乙醚、乙酸乙酯中的一种。涂抹后,薄膜加热温度为50~150℃,加热时间为10s~2min;
将带有卤素基团的有机胺卤化盐溶液涂于加热后的薄膜之上,有机胺卤化盐浓度在0.5~20mg/mL。卤素基团的有机胺卤化盐为氟甲胺、氯甲胺、溴甲胺和碘甲胺中的一种或多种。也可以是甲脒的卤化物,包括氟甲脒、氯甲脒、溴甲脒或碘甲脒中的一种或多种。有机化合物为单胺离子或双胺离子。机化合物的结构式为式a或b所示:
其中,R为C1-6的链状烷基或芳香基团,X为卤素元素,包括F、Cl、Br或I中的一种。
试验:4-氯苄胺盐(4-CBA)基2D钙钛矿提高柔性器件的耐弯折稳定性
(1)制备SnO2电子传输层薄膜
a、准备太阳能电池基板:将透明导电ITO/PEN柔性基底用Zn粉和HCl进行部分刻蚀,部分保护,刻蚀完成后依次运用洗液,去离子水、异丙醇清洗,烘干后待用;
b、制备SnO2溶胶:商业购买的SnO2分散液,用去离子水稀释至1.5wt%,形成SnO2溶胶;
c、制备SnO2薄膜:将步骤b中制备的SnO2溶胶滴在清洗后的ITO/PEN柔性基底上,在转速为3000rpm条件下旋转涂覆30秒,得到SnO2薄膜,120℃加热60分钟,然后将制备好的SnO2在紫外臭氧清洗机中处理20分钟;
(2)制备富PbI2钙钛矿前驱体
将PbI2,PbBr2,HC(NH2)2I,CH3NH3Br按照摩尔比1.2:0.2:1:0.2溶于DMF:DMSO=4:1(体积比)的溶剂中,混合均匀。
(3)制备钙钛矿吸光层
对于常规3D钙钛矿薄膜:将前驱体滴在步骤(1)制备的所述的电子传输层薄膜上,分两步旋涂,第一步在转速为2000rpm条件下旋转涂覆5秒,第二步在转速为6000rpm条件下旋转涂覆30秒,在第二步旋涂距离结束还有5秒时,将150μL氯苯滴至基底上,结束后将基底置于110℃的热板上,加热10分钟。氯苯的作用是使钙钛矿在旋涂的过程中快速结晶,形成高质量的钙钛矿薄膜。
对于2D钙钛矿增强的钙钛矿薄膜:将4-氯苄胺氢碘酸盐(4-CBA)配制成5mg/mL的异丙醇溶液。将4-CBA的溶液滴加至常规3D钙钛矿薄膜之上停留30s,进行旋涂,3000rpm,30s,旋涂完成后立即置于100℃的热板上加热2min,得到2D/3D钙钛矿结构的薄膜。
(4)在吸光层上设置空穴传输层
将72.3mg的Spiro-OMeTAD溶于1mL氯苯中,加入17.5μL的LiTFSI的乙腈溶液(LiTFSI浓度为520mg/mL),再加入29μL叔丁基吡啶,搅拌均匀得到空穴传输层前驱体。将空穴传输层前驱体滴至步骤(3)中钙钛矿吸光层上,在转速为3000rpm条件下旋转涂覆30秒,得到空穴传输层。
(5)在空穴传输层上设置金属层
在真空蒸镀设备中,在步骤(4)制备的所述空穴传输层上蒸镀厚度为60nm的Au薄膜。
为了考察2D钙钛矿增强后柔性器件的光电转换效率变化,分别对基于常规3D钙钛矿薄膜和2D/3D钙钛矿薄膜的器件进行光电压-光电流扫描,结果如图4所示:基于2D/3D钙钛矿薄膜的器件效率达到了19.9%,其中开路电压(VOC)为1.16V,短路电流密度(JSC)为21.9mA cm-2,填充因子(FF)为78%,而基于传统3D钙钛矿薄膜的器件效率仅为17.1%,其中VOC为1.13V,JSC为21.6mA cm-2,FF为70%。
为了考察2D钙钛矿增强后柔性器件的耐弯折性能的变化,分别对基于两种钙钛矿的柔性器件进行反复弯折,经过一定弯折循环后进行光电性能测试,结果如图5所示:经过10000次弯折后,2D增强后的钙钛矿器件效率仍维持在最初效率的80%以上,而传统3D钙钛矿器件效率将为最初性能的60%。
通过上述结果可以看到,经过2D钙钛矿晶界强化后,柔性钙钛矿太阳能电池的光电转换效率和耐弯折稳定性均发生明显提升。说明该发明可有效提升柔性钙钛矿太阳能电池耐弯折稳定性,并且方法操作简单,对太阳能电池的光电转换效率有正向作用,这将对于柔性钙钛矿太阳能电池的产业化应用产生重要意义。
尽管已经示出和描述了本发明的实施例,对于本领域的普通技术人员而言,可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型,本发明的范围由所附权利要求及其等同物限定。
Claims (10)
1.一种耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池,包括柔性导电衬底(1),其特征在于:所述柔性导电衬底(1)上设置有3D钙钛矿层(2),且3D钙钛矿层(2)的晶界处设置有作为钝化层的2D钙钛矿层(3)。
2.一种用于权利要求1所述的耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
制备钙钛矿前驱体液;
将钙钛矿前驱体液涂抹于柔性导电衬底(1)上,形成薄膜;
涂抹后,薄膜加热温度为50~150℃,加热时间为10s~2min;
将带有卤素基团的有机胺卤化盐溶液涂于加热后的薄膜之上。
3.根据权利要求2所述的耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述钙钛矿前驱体液包括无机物、含氨基的有机化合物以及非极性有机溶剂,所述无机物包括含有卤化物或者拟卤素的盐。
4.根据权利要求3所述的耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述盐为铅盐、铯盐或铷盐。
5.根据权利要求3所述的耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池的其制备方法,其特征在于:所述有机化合物的碳原子数量在1-6个。
6.根据权利要求3所述的耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述非极性有机溶剂含有氮元素或者硫元素。
7.根据权利要求6所述的耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述非极性有机溶剂包括二甲基亚砜、N,N-二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮或γ-丁内酯中的至少一种。
8.根据权利要求2所述的耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述无机物和有机化合物的摩尔比大于1且小于2。
9.根据权利要求5所述的耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述有机化合物为单胺离子或双胺离子。
10.根据权利要求9所述的耐弯折柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于:所述机化合物的结构式为式(a)或(b)所示:
其中,R为C1-6的链状烷基或芳香基团,X为卤素元素,包括F、Cl、Br或I中的一种。
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