CN117039087A - 一种生物氧化还原铁液流电池及其制备和应用方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于生物电池领域，具体涉及一种生物氧化还原铁液流电池及其制备和应用方法。具体技术方案为：一种生物全铁液流电池，所述电池以微生物为催化核心，微生物催化Fe2+氧化为Fe3+，和/或，微生物催化Fe3+还原为Fe2+。本发明利用微生物催化铁的氧化还原的核心功能，构建了以微生物作为催化核心的铁氧化、还原液流电池，通过生物催化大幅增加液流电池的电流密度和功率密度。
Description
技术领域
本发明属于生物电池领域，具体涉及一种生物氧化还原铁液流电池及其制备和应用方法。
背景技术
氧化还原液流电池是一种活性物质呈循环流动液态的氧化还原电池，具有充放电效率高、容量可以随着贮液罐的增加而提高、电解液可以循环使用等优点。氧化还原液流电池将正负极电解液与离子交换膜分隔的正负极反应室分开，其储能容量只取决于正负极电解液储罐的大小与活性物质的浓度。因此，氧化还原液流电池的设计较为灵活。
目前，商业化成熟度较高的氧化还原液流电池是全钒液流电池，简称钒电池。虽然钒电池具有瞬间充放电和深度充放电等优点，但因需要使用贵金属钒作为电解液，且需要使用的隔膜材料严重依赖进口，导致电池的装机成本过高。铁作为过渡金属元素，具有丰富的价态(Fe0、Fe2+、Fe3+)，如果以Fe0/Fe2+作为负极电解液的活性物质，以Fe2+/Fe3+作为正极电解液的活性物质，则可形成全铁液流电池(OIFB)。OIFB电池没有交叉污染,同时活性物质来源广泛、成本低，但又存在负极易发生析氢反应的局限性,严重影响电池性能。
为了解决上述问题，有研究者在液流电池中选择以Fe2+/Fe3+作为正负极电解液的活性物质，用三乙醇胺与铁离子在碱性条件下形成的配合物[Fe(TEOA)OH]-替代传统全铁液流电池的负极电对(Fe0/Fe2+),以解决析氢问题,并与Fe(CN)6 3-/Fe(CN)6 4-电对组合形成液-液型全铁液流电池(SIFB)。SIFB电池虽然解决了析氢问题，但在强碱性电解质(pH＝14)中观察到氧化还原电对的容量急剧衰减，强碱性导致了CN-解离并形成剧毒产物。
因此，如果能提供一种新的氧化还原液流电池，既能够解决钒电池成本过高和原材料依赖的问题，又可以解决全铁液流电池析氢问题和强碱环境下CN-解离的问题，则将具有重要的科研价值和广阔的应用前景。
发明内容
本发明的目的是提供一种生物氧化还原铁液流电池及其制备和应用方法。
为实现上述发明目的，本发明所采用的技术方案是：一种生物全铁液流电池，所述电池以微生物为催化核心，微生物催化Fe2+氧化为Fe3+，和/或，微生物催化Fe3+还原为Fe2+。
优选的，所述电池为生物氧化全铁液流电池，所述电池包括第一阳极室，所述第一阳极室内设置第一阳极，所述第一阳极为生物阳极，接种Fe2+氧化微生物；
所述第一阳极室通过第一隔膜与第一阴极室连通，所述第一阴极室内设置第一阴极，所述第一阳极室和第一阴极室外部通过第一负载电连接；所述第一阳极室内存有和/或可泵入阳极电解液，所述第一阴极室内存有和/或可泵入阴极电解液。
优选的，所述电池为生物还原全铁液流电池，所述电池包括第二阳极室，第二阳极室内设置第二阳极；
所述第二阳极室通过第二隔膜与第二阴极室连通，所述第二阴极室内设置第二阴极，所述第二阴极为生物阴极，接种Fe3+还原微生物；所述第二阳极室和第二阴极室外部通过第一外加电源电连接；
第二阳极室内存有和/或可泵入阳极电解液；第二阴极室内存有和/或可泵入阴极电解液。
优选的，所述电池为生物氧化还原全铁液流电池；
所述电池包括生物氧化全铁液流电池，所述生物氧化全铁液流电池包括第一阳极室，所述第一阳极室内设置第一阳极，所述第一阳极为生物阳极，接种Fe2+氧化微生物；
所述第一阳极室通过第一隔膜与第一阴极室连通，所述第一阴极室内设置第一阴极，所述第一阳极室和第一阴极室外部通过第一负载电连接；
所述第一阳极室内存有和/或可泵入阳极电解液，所述第一阴极室内存有和/或可泵入阴极电解液；
所述电池包括生物还原全铁液流电池，所述生物还原全铁液流电池包括第二阳极室，第二阳极室内设置第二阳极；
所述第二阳极室通过第二隔膜与第二阴极室连通，所述第二阴极室内设置第二阴极，所述第二阴极为生物阴极，接种Fe3+还原微生物；所述第二阳极室和第二阴极室外部通过第一外加电源电连接；
第二阳极室内存有和/或可泵入阳极电解液；第二阴极室内存有和/或可泵入阴极电解液；
所述生物氧化全铁液流电池通过泵和管路与所述生物还原全铁液流电池连接。
优选的，所述电池为生物氧化还原全铁液流电池；所述电池包括第三阳极室，所述第三阳极室内部设置第三阳极，所述第三阳极为生物阳极，接种有Fe2+氧化微生物组合物；所述第三阳极室通过第三隔膜与中间室连通，所述中间室内、靠近第三隔膜一侧设置第一中间室电极，所述第三阳极室与中间室通过第二负载电连接；
所述中间室内、远离第三隔膜一侧设置第二中间室电极，所述中间室通过第四隔膜与第三阴极室连通，所述第三阴极室内设置第三阴极，所述第三阴极为生物阴极，接种有Fe3+还原微生物组合物；所述中间室与所述第三阴极室通过第二外加电源电连接；
第三阳极室电解液储罐内装有阳极电解液，且与第三阳极室和/或第三阴极室连通，中间室电解液储罐内装有中间室电解液，与中间室连通，第三阴极室电解液储罐内装有阴极电解液，且与第三阴极室和/或第三阳极室连通。
优选的，所述电池为生物氧化还原全铁液流电池；所述电池为生物氧化还原全铁液流电池；所述电池包括第三阳极室，所述第三阳极室内部设置第三阳极，所述第三阳极为生物阳极，接种有Fe2+氧化微生物组合物；所述第三阳极室通过第三隔膜与中间室连通，所述中间室内、靠近第三隔膜一侧设置第一中间室电极，所述第三阳极室与中间室通过第二负载电连接；
所述中间室内、远离第三隔膜一侧设置第二中间室电极，所述中间室通过第四隔膜与第三阴极室连通，所述第三阴极室内设置第三阴极，所述第三阴极为生物阴极，接种有Fe3+还原微生物组合物；所述中间室与所述第三阴极室通过第二外加电源电连接；
阴阳极电解液储罐内装有电解液，且与第三阳极室和第三阴极室连通，中间室电解液储罐内装有中间室电解液，与中间室连通。
优选的，催化Fe2+生物氧化为Fe3+的微生物为Fe2+氧化微生物，筛选方法包括：设置凝固状态不同的氧化微生物富集培养基，接种铁锈溶液，富集培养基中含有FeSO4，选择产生红色的氢氧化铁沉淀的菌体，作为Fe2+氧化微生物。
优选的，催化Fe2+氧化为Fe3+的微生物为Fe2+氧化微生物，包括：硫杆菌属(Thiobacillus)，假单胞菌属(Pseudomonas)，地杆菌属(Geobacter)，布鲁氏菌属(Brucella),棒状杆菌属(Corynebacterium)，不动杆菌属(Acinetobacter)，营发酵单胞菌属(Dysgonomonas)，气单胞菌属(Comamonas)，固氮弓菌属(Azoarcus)，陶厄氏菌属(Thauera)，水杆菌属(Aquabacterium)，海杆菌属(Marinobacter)，生丝单胞菌属(Hyphomonas)，固氮螺菌属(Azospira)，柠檬酸细菌属(Citrobacter)，微杆菌属(Microbacterium)，食酸菌属(Acidovorax)，热单胞菌属(Thermomonas)，嘉利翁氏菌属(Gallionella)，纤发菌属(Leptothrix)，球衣菌属(Sphaerotilus)，红环菌属(Rhodocyclus)，红球菌属(Rhodccoccus)，黄色弯曲菌属(Flaviflexus)，产碱杆菌属(Alcaligenes)，Sideroxydans，Ferritrophicum，Ferrocurvibacter，Pseudogulbenkiania，Dechlorospirillum，Mariprofundus，Acidithiobacillus，Leptospirillum，Sulfobacillus中的一种或多种。
优选的，催化Fe3+还原为Fe2+的微生物为Fe3+还原微生物，筛选方法包括：在厌氧瓶里装入还原微生物富集培养基，内部空气用氮气完全取代，接入铁锈溶液，富集培养基中含有DTPA-Fe，选择培养基中DTPA-Fe的红色变淡或消失的微生物，作为Fe3+还原微生物。
优选的，催化Fe3+还原为Fe2+的微生物为Fe3+还原微生物，包括：红环菌属(Rhodoferax)，红球菌属(Rhodococcus)，地发菌属(Geothrix)，棒状杆菌属(Corynebacterium)，脱硫球茎菌属(Desulfobulbus)，Desulfitobacterium，希瓦氏菌属(Shewanella)，地杆菌属(Geobacter)，产碱杆菌属(Alcaligenes)，副球菌属(Paracoccus)，脱铁杆菌属(Deferribacter)，苍白杆菌属(Ochrobactrum),假单胞菌(Pseudomonas),气单胞菌属(Aeromonas)，迪茨氏菌属(Dietzia),普罗威登斯菌属(Providencia),拟杆菌属(Bacteroides),放线菌属(Actinomyces)，梭菌属(Clostridium)，Geopsychrobacter。
本发明具有以下有益效果：与化学催化的氧化还原相比，自然界中微生物能够在自养环境中以Fe2+为电子供体催化Fe2+生物氧化为Fe3+，也能利用外源提供电子供体催化Fe3+还原为Fe2+，微生物对铁的氧化还原速率显著高于化学转化过程。本发明利用微生物催化铁的氧化还原的核心功能，构建了以微生物作为催化核心的铁氧化、还原液流电池，通过生物催化大幅增加液流电池的电流密度和功率密度。
本发明提供的生物氧化还原全铁液流电池，通过生物催化Fe3+还原，避免了充电过程的析氢带来的能量损失；通过生物催化Fe2+氧化，其氧化速率显著高于化学氧化。
本发明采用中性电解液，不仅能够稳定发挥亚铁氰化钾(钠)/铁氰化钾(钠)的电化学活性，还有效避免了过碱对氰根配位体的分解，避免产生剧毒的氰化物。
本发明提供的生物氧化还原全铁液流电池，其电池容量的衰减显著低于化学催化液流电池，电池的电流密度和功率密度显著高于化学催化液流电池。
附图说明
图1为生物氧化全铁液流电池结构示意图；
图2为生物氧化全铁液流电池的电流密度与阳极电势示意图；
图3为生物氧化全铁液流电池的功率密度与极化曲线示意图；
图4为生物氧化全铁液流电池的CV曲线示意图；
图5为生物阳极扫描电镜示意图；
图6为生物还原全铁液流电池结构示意图；
图7为生物还原全铁液流电池电流密度示意图；
图8为生物还原全铁液流电池的CV曲线示意图；
图9为生物阴极扫描电镜示意图；
图10为生物氧化还原全铁液流电池的一种实施方式结构示意图；
图11为生物氧化还原全铁液流电池的另一种实施方式结构示意图；
图12为生物氧化还原全铁液流电池的第三种实施方式结构示意图；
图13为生物氧化还原全铁液流电池的第四种实施方式结构示意图
具体实施方式
一、本发明提供了一种可用于全铁液流电池的微生物组合物的筛选方法，具体包括如下步骤：
1、富集Fe2+氧化微生物。氧化微生物富集培养基为：1.5g/L NH4Cl、0.2g/L MgSO4、0.1g/L CaCl2、1.2g/L NaHCO3、11.7g/L NaCl、27.8g/LFeSO4、0.1M pH＝7的PBS缓冲液、0.15％/1％琼脂、1mL/L维生素溶液(10×)、1mL/L矿物质元素溶液(10×)。使用盐酸调节培养基pH＝7。
每升维生素溶液(10×)：20mg维生素H、100mg维生素B6、50mg维生素B2、50mg维生素B1、50mg维生素B3、50mg维生素B5、1mg维生素B12、50mg对氨基苯甲酸、50mg硫辛酸。
每升矿物质元素溶液(10×)：15g NTA、30g MgSO4、5g MnSO4、10gNaCl、1g FeSO4、1g CaCl2、1g CoCl2、1g ZnSO4、0.1g CuSO4、0.1g AlK(SO4)2、0.1g H3BO3、0.1g Na2MoO4。
后文无特别说明时，维生素溶液和矿物质元素溶液均与此处相同。
采用厌氧梯度管方式富集，在厌氧梯度管的底部加入1mL含有1％琼脂与0.1M硫酸亚铁的氧化微生物富集培养基。待培养基完全凝固后，继续加入5mL含有0.15％琼脂的氧化微生物富集培养基，其冷却后呈半凝固态，而顶空部分为空气。用生理盐水冲洗收集到的自然界中的铁锈，将冲洗后的液体离心收集菌体，获得菌液，每个厌氧梯度管中接入200μL菌液。随着铁离子和氧气的自由扩散，会在梯度管中形成不同的浓度梯度，铁氧化菌可以在最适的氧气与铁离子浓度下生长，产生一层红色的氢氧化铁沉淀，吸取该层的培养液或发酵产物作为后续实验接种所需的富集培养物(Fe2+氧化微生物)。
2、富集Fe3+还原微生物。还原微生物富集培养基为：1.5g/L NH4Cl、0.2g/L MgSO4、0.1g/L CaCl2、1.2g/L NaHCO3、11.7g/L NaCl、20g/L乙酸钠、0.1M pH＝7的PBS缓冲液、49g/L DTPA-Fe.2Na(0.1M)、1mL/L维生素溶液(10×)、1mL/L矿物质元素溶液(10×)。使用38％的浓氨水调节pH＝7。
采用液体培养方式富集，在厌氧瓶里装入还原微生物富集培养基，内部空气用氮气完全取代，并接入1mL含有大量铁锈的生活污水，其中含有大量的铁氧化产物。接种后于25℃，120rpm转下培养一周，培养至DTPA-Fe的红色逐渐变淡，培养液逐渐变浑浊，混匀后的培养液即可作为后续实验接种所需的富集培养物(Fe3+还原微生物)。
二、本发明基于微生物组合物的筛选方法，提供了一组可用于全铁液流电池的微生物组合物，包括Fe2+氧化微生物和Fe3+还原微生物。需要说明的是：按本发明方法每次富集到的微生物种类不一定完全相同，但按该方案均可富集到能够用于生物全铁液流电池的对应微生物。
其中，所述Fe2+氧化微生物包括：硫杆菌属Thiobacillus，假单胞菌属Pseudomonas，地杆菌属Geobacter，布鲁氏菌属Brucella,棒状杆菌属Corynebacterium，不动杆菌属Acinetobacter，营发酵单胞菌属Dysgonomonas，气单胞菌属Comamonas，固氮弓菌属Azoarcus，陶厄氏菌属Thauera，水杆菌属Aquabacterium，海杆菌属Marinobacter，生丝单胞菌属Hyphomonas，固氮螺菌属Azospira，柠檬酸细菌属Citrobacter，微杆菌属Microbacterium，食酸菌属Acidovorax，热单胞菌属Thermomonas，嘉利翁氏菌属Gallionella，纤发菌属Leptothrix，球衣菌属Sphaerotilus，红环菌属Rhodocyclus，红球菌属Rhodccoccus，黄色弯曲菌属Flaviflexus，产碱杆菌属Alcaligenes，Sideroxydans，Ferritrophicum，Ferrocurvibacter，Pseudogulbenkiania，Dechlorospirillum，Mariprofundus，Acidithiobacillus，Leptospirillum，Sulfobacillus，unclassified_f_Enterobacteriaceae。
优选的方案为，所述Fe2+氧化微生物包括：Brucella、Acinetobacter、Flaviflexus、Alcaligenes、Rhodccoccus、Dysgonomonas。
更优选的方案为：按菌群丰度，所述Fe2+氧化微生物包括：Brucella74.90％，Acinetobacter 11.50％，Rhodococcus 3.40％，Flaviflexus1.20％，Alcaligenes2.00％，Dysgonomonas 0.50％。
所述Fe3+还原微生物包括：红环菌属Rhodoferax，红球菌属Rhodococcus，地发菌属Geothrix，棒状杆菌属Corynebacterium，脱硫球茎菌属Desulfobulbus，Desulfitobacterium，希瓦氏菌属Shewanella，地杆菌属Geobacter，产碱杆菌属Alcaligenes，副球菌属Paracoccus，脱铁杆菌属Deferribacter，苍白杆菌属Ochrobactrum,假单胞菌Pseudomonas,气单胞菌属Aeromonas，迪茨氏菌属Dietzia,普罗威登斯菌属Providencia,拟杆菌属Bacteroides,放线菌属Actinomyces，梭菌属Clostridium，Geopsychrobacter。
优选的方案为，所述Fe3+还原微生物包括：Corynebactrium、Alcaligenes、Providencia、Ochrobactrum、Rhodococcus、Pseudomonas、Dietzia、Actinomyces。
更优选的方案为：按菌群丰度，所述Fe3+还原微生物包括：Corynebacterium31.10％，Alcaligenes 24.60％，Ochrobactrum7.50％，Pseudomonas6.30％，Rhodococcus 3.00％，Providencia 1.70％，Dietzia2.10％，Actinomyces0.20％。
三、本发明基于微生物组合物的筛选方法和筛选到的微生物组合物，提供了一种新的全铁液流电池，所述全铁液流电池以微生物为催化核心，催化Fe2+生物氧化为Fe3+，催化Fe3+还原为Fe2+。
所述全铁液流电池可以是生物氧化全铁液流电池，也可以是生物还原全铁液流电池，还可以是生物氧化还原全铁液流电池。所述全铁液流电池是生物氧化全铁液流电池时，在阳极接种Fe2+氧化微生物；所述全铁液流电池是生物还原全铁液流电池时，在阴极接种Fe3+还原微生物；全铁液流电池是生物氧化还原全铁液流电池时，在阳极接种Fe2+氧化微生物，在阴极接种Fe3+还原微生物。
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。若未特别指明，实施例中所用的技术手段为本领域技术人员所熟知的常规手段。所获得的数据均为进行至少3次重复后获得的平均值，且各重复获得的均为有效数据。
实施例一：生物氧化全铁液流电池的构建和效果展示
1、如图1所示，组装生物氧化全铁液流电池。所述生物氧化全铁液流电池包括第一阳极室11，第一阳极室11内设置第一阳极21，所述第一阳极21为生物阳极，接种Fe2+氧化微生物组合物。所述第一阳极室11通过第一隔膜31与第一阴极室41连通，所述第一阴极室41内设置第一阴极51。所述第一阳极室21和第一阴极室41外部通过第一负载61电连接。第一阳极室11通过第一循环泵81与第一阳极室电解液储罐71连通，第一阳极室电解液储罐71内存有可泵入第一阳极室11的阳极电解液。第一阴极室41通过第二循环泵82与第一阴极室电解液储罐91连通，第一阴极室电解液储罐91内存有可泵入第一阴极室41的阴极电解液。
所述隔膜为阳离子交换膜，可实现阳极室和阴极室间的阳离子跨膜转移，材料可选为全氟磺酸膜(Nafion隔膜)、磺化聚芴醚酮膜(SPFEK隔膜)。电极材料可选为碳毡、碳布、石墨毡、石墨烯改性碳毡，还可选为活性炭粉末、炭黑等流动粒子。后文无特别说明处，隔膜与电极材料选择与此处相同。
在放电模式下，第一循环泵81保持阳极电解液在第一阳极室电解液储罐71与第一阳极室21间循环，第二循环泵82保持阴极电解液在第一阴极室电解液储罐91和第一阴极室41间循环。附着于第一阳极21上的Fe2+氧化微生物组合物氧化电解液中的Fe2+为Fe3+，电解液从第一阳极室21出口流入第一阳极室电解液储罐71，产生的电子进入外电路为第一负载61充电，电路中的电子传递至第一阴极室41的第一阴极51，将第一阴极室41的Fe3+还原为Fe2+。
其中，按100％荷电状态(SOC)配置0.1M的电解液如下：
阳极电解液配方(终浓度)为：1.5g/L NH4Cl、0.2g/L MgSO4、0.1g/LCaCl2、1.2g/LNaHCO3、0.1M pH＝7的PBS缓冲液、39.33g/L DTPA(0.1M)、20g/L NaOH(0.5M)、19.9g/LFeCl2·4H2O(0.1M)、1mL/L维生素溶液(10×)、1mL/L矿物质元素溶液(10×)。由于DTPA存在5个可解离的质子，因此需要加入五倍于DTPA浓度的NaOH使其完全溶解，之后通氩气15分钟除去溶液中的氧气，随后加入FeCl2·4H2O。待完全溶解后常温下络合半个小时，获得Fe2+-DTPA溶液。
阳极电解液的制备方法为：将以下三种溶液按照8：1：1的体积比例依次混合(0.1M浓度)得到最终的阳极电解液，然后使用1M NaOH溶液将pH调至7。
(1)配置好的Fe2+-DTPA溶液(1.25×)：49.16g/L DTPA、25g/L NaOH、24.88g/LFeCl2·4H2O。
(2)配置好的PBS缓冲液(10×)：48.44g/L KH2PO4、8.53g/L K2HPO4。
(3)配置好的基础电解质溶液(10×)：15g/L NH4Cl、2g/L MgSO4、1g/L CaCl2、12g/L NaHCO3、10mL/L维生素溶液(10×)、10mL/L矿物质元素溶液(10×)。
0.1M浓度的阴极电解液为：1.5g/L NH4Cl、0.2g/L MgSO4、0.1g/LCaCl2、1.2g/LNaHCO3、11.7g/L NaCl、32.92g/L K3[Fe(CN)6]、0.1MpH＝7的PBS缓冲液、1mL/L维生素溶液(10×)、1mL/L矿物质元素溶液(10×)。
由于阳极电解液配置时会额外产出0.2M的NaCl，因此将在阴极电解液中也加入0.2M的NaCl，通氩气15分钟除去溶液中的氧气，然后使用1M HCl溶液将pH调节到7，避光保存。
所述生物氧化全铁液流电池的具体设置方式为：电池主体部分由有机玻璃构成，为双室结构，单室外部尺寸为100×100×50(mm)，内部为内径63mm的圆柱，有效容积为150mL(单室)，在两室中间固定有质子交换膜(隔膜)，膜的有效面积与圆柱的底面积相同。两室顶部均各有两个圆形开口以固定电极与参比电极，两侧各有5mm厚的挡板。阴阳极材料均采用碳毡，尺寸为25mm×25mm×3mm，并与铂片电极夹固定。碳毡在使用前需要预处理，其方法为：丙酮浸泡12h，再使用1M NaOH溶液浸泡1h，随后使用1M HCl溶液浸泡1h，期间在进行每一步处理之前都需要用超纯水清洗干净；最终置于105℃烘箱中烘至完全干燥即可。
电池主体与电解液储罐之间采用硅胶管连接，利用蠕动泵对电解液进行循环，电解液储罐采用1000mL的蓝盖瓶，瓶口设置进水管和出水管接头，瓶口密封以防止空气进入，在管路上添加三通阀以控制电解液的流向。
参比电极采用Ag-AgCl参比电极，尺寸为：直径6mm长度70mm。质子交换膜(隔膜)采用杜邦Nafion212全氟磺酸质子交换膜，有效面积约为31.2cm2。
2、按具体实施方式的方法富集Fe2+氧化微生物组合物。在阳极室装入120mL的阳极电解液，阴极室装入120mL的阴极电解液，进行多批次试验。需要说明的是：每批次都更换对应的新的电解液，后文涉及批次试验时也是更换新的电解液，不再赘述。
(1)铁氧化菌在阳极上的驯化。
第一批次：在第一批次时在阳极电解液中接入体积为阳极电解液体积1％的Fe2+氧化微生物组合物，此时阴阳极电解液的电解质浓度均为0.07M。先外接200Ω电阻自然放电55小时，随后更换10Ω电阻自然放电至结束，使铁氧化菌可以固着在碳毡电极上生长并适应较大的电流密度。放电结束后可见阳极电解液变浑浊。
第二批次：调整阴阳极电解液的电解质浓度为0.08M，外接10Ω电阻，自然放电至结束。
第三批次：调整阴阳极电解液的电解质浓度为0.1M，外接10Ω电阻，自然放电至结束。
(2)铁氧化菌在电解液浓度为0.1M时的表现。
第四批次至第十四批次：驯化完成后，调整阴阳极电解液的电解质为0.1M，外接10Ω电阻，使用数据采集卡记录电阻两端电压信号得到电流，并每过12小时就使用万用表记录阳极电势的变化。在每一批次反应前与反应后，均抽取阴阳极电解液，测定DTPA-Fe2+与铁氰化钾的浓度，计算库伦效率与铁损失，其中，DTPA-Fe2+采用邻菲罗啉法在510nm波长处检测，铁氰化钾经稀释后在420nm波长处直接检测。在驯化完成后，及第十四批次完成后，使用电化学工作站测量交流阻抗谱(EIS)数据与循环伏安(CV)数据，并使用改变电阻法测量功率密度曲线与极化曲线。通过将电阻从2kΩ到10Ω逐渐改变，用万用表记录下电阻两端电压随电阻变化的关系即可获得功率密度曲线与极化曲线。
设置不加菌的对照组CK与加入铁氧化菌富集培养物的实验组(实验组设置两个平行：R1、R2),对照组与实验组的其余设置相同。各组电池的电流密度与阳极电势如图2所示，电池的功率密度与极化曲线如图3所示，电池CV曲线如图4所示，生物阳极扫描电镜照片如图5所示。结果显示：生物氧化全铁电池电流密度达22.56A/m2,阳极电势为-179mV，化学氧化全铁电池为16.96A/m2。，阳极电势为-133mV。生物氧化全铁电池最大输出功率达3.53W/m2，化学氧化全铁电池最大功率密度为1.58W/m2。生物氧化全铁电池库伦效率均保持99％以上，化学氧化全铁电池为96.75％。
按菌群丰度，富集获得的初始Fe2+氧化微生物组合物包括：Dysgonomonas23.80％，Comamonas19.50％，Azospirillum15.00％，Unclassified Enterobacteriaceae14.10％，Achromobacter5.20％，Brucella5.10％，Xanthobacter4.80％，Sphingopyxis3.90％，Sphingobacterium2.30％。驯化完成后，按菌群丰度，阳极微生物组合物包括：Brucella74.90％，Acinetobacter 11.50％，Rhodococcus 3.40％，Flaviflexus 1.20％，Alcaligenes 2.00％，Dysgonomonas 0.50％。
实施例二：生物还原全铁液流电池的构建和效果展示
1、如图6所示，组装生物还原全铁液流电池。所述生物还原全铁液流电池包括第二阳极室12，第二阳极室12内设置第二阳极22。所述第二阳极室12通过第二隔膜32与第二阴极室42连通，所述第二阴极室42内设置第二阴极52，所述第二阴极52为生物阴极，接种Fe3+还原微生物组合物。所述第二阳极室12和第二阴极室42外部通过第一外加电源62电连接。第二阳极室12通过第三循环泵83与第二阳极室电解液储罐72连通，第二阳极室电解液储罐72内存有可泵入第二阳极室12的阳极电解液。第二阴极室42通过第四循环泵84与第二阴极室电解液储罐92连通，第二阴极室电解液储罐92内存有可泵入第二阴极室42的阴极电解液。
在充电模式下，第三循环泵83可保持阳极电解液在第二阳极室电解液储罐72与第二阳极室12间循环，第四循环泵84可保持阴极电解液在第二阴极室电解液储罐92和第二阴极室42间循环。通过第一外加电源62外加电压，驱动第二阳极室12电解液中的Fe2+氧化为Fe3+，电子释放到外电路，并传递到第二阴极室42的生物阴极，生物阴极附着的Fe3+生物还原菌群获得电子将Fe3+还原为Fe2+。
其中，按0％荷电状态(SOC)配置0.1M的电解液如下：
阳极电解液(浓度为0.1M)为：1.5g/L NH4Cl、0.2g/L MgSO4、0.1g/LCaCl2、1.2g/LNaHCO3、11.7g/L NaCl、42.24g/L K4[Fe(CN)6]·3H2O、0.1M pH＝7的PBS缓冲液、1mL/L维生素溶液(10×)、1mL/L矿物质元素溶液(10×)。采用1M HCl调节pH＝7。
阴极电解液(浓度为0.1M)为：1.5g/L NH4Cl、0.2g/L MgSO4、0.1g/LCaCl2、1.2g/LNaHCO3、11.7g/L NaCl、0.1M Ph7的PBS buffer、49g/LDTPA-Fe.2Na(0.1M)、1mL/L维生素溶液(10×)、1mL/L矿物质元素溶液(10×)。采用38％的浓氨水调节pH＝7。
电池组装方式同实施例一。
2、按具体实施方式的方法富集Fe3+还原微生物组合物。在阳极室装入含120mL的阳极电解液，阴极室装入含120mL的阴极电解液。
(1)铁还原菌在阴极上的驯化。
第一批次：在第一批次时在阴极电解液中接入体积为电解液体积1％的Fe3+还原微生物组合物，此时阴阳极电解液的电解质浓度均为0.1M。先外接200Ω电阻在600mV的电压下充电55小时，随后更换10Ω电阻充电至结束，使铁还原菌可以固着在碳毡电极上生长并适应较大的电流密度。放电结束后可见阴极电解液变浑浊。
第二、三批次：阴阳极电解液的电解质浓度为0.1M，外接10Ω电阻，恒定电压600mV。
(2)铁还原菌在700mV恒压时的表现。
第四批次至第五批次：阴阳极电解液的电解质为0.1M，外接10Ω电阻，恒定电压700mV。
(3)铁还原菌在800mV恒压时的表现。
第六批次至第七批次：阴阳极电解液的电解质为0.1M，外接10Ω电阻，恒定电压800mV。
(4)铁还原菌在900mV恒压时的表现。
第八批次至第十批次：阴阳极电解液的电解质为0.1M，外接10Ω电阻，恒定电压900mV。
测量数据和测定方法同实施例一。设置不加菌的对照组CK与加入铁还原菌富集培养物的实验组(实验组设置两个平行：R1、R2)，对照组和实验组的其他设置相同。电池的电流密度如图7所示，电池CV曲线如图8所示，生物阴极扫描电镜照片如图9所示。结果显示：生物还原电池在外加电压900mV时达到32.96A/m2，化学还原电池为27.392A/m2。生物还原电池铁的最大还原率为R2 97.7％，化学还原电池为96.2％。
按菌群丰度，富集获得的初始Fe3+还原微生物组合物包括：Providencia 48.70％，Corynebacterium 20.30％，Desulfitobacterium 13.40％，Bacteroides 4.30％，Actinomyces 1.60％。驯化完成后，Fe3+还原微生物组合物包括：Corynebacterium31.10％，Alcaligenes 24.60％，Ochrobactrum 7.50％，Pseudomonas 6.30％，Rhodococcus3.00％，Providencia 1.70％，Dietzia 2.10％，Actinomyces0.20％。
实施例三：生物氧化还原全铁液流电池的构建和效果展示
1、所述生物氧化还原全铁液流电池有多种组装构建方式。可选的实施方式如图10所示，组装生物氧化还原全铁液流电池。所述生物氧化全铁液流电池由循环泵、管路和阀门将图1的氧化全铁液流电池和图2的还原全铁液流电池连接起来后组成。
这种实施方式下，充放电过程分别在两个独立的电池内进行。在放电模式下，储存在第二阴极室电解液储罐92的阴极电解液通过循环泵以及三通阀泵入第一阳极室11，并通过第一阳极室11出口流入第一阳极室电解液储罐71。第一阳极室电解液储罐71通过循环泵及三通阀与第一阳极室11之间进行电解液循环，第二阴极室电解液储罐92中电解液剩余最低液位后，循环泵停止运行。第二阳极室电解液储罐72中的电解液通过循环泵和三通阀泵入第一阴极室41，并通过出口流入第一阴极室电解液储罐91，第一阴极室电解液储罐91通过循环泵与三通阀与第一阴极室41之间进行循环。第二阳极室电解液储罐72中电解液剩余最低液位后，循环泵停止运行。在放电过程中，第一阳极室11与第一阳极电解液储罐71之间的循环泵保持运行、第一阴极室41与第一阴极电解液储罐91之间的循环泵保持运行。
充电模式下，储存在第一阳极室电解液储罐71中的电解液通过循环泵及三通阀泵入第二阴极室42，并通过第二阴极室42出口流入第二阴极室电解液储罐92，第二阴极室电解液储罐92通过循环泵及三通阀与第二阴极室42之间进行电解液循环，第一阳极室电解液储罐71中电解液剩余最低液位后，循环泵停止运行。第一阴极室电解液储罐91中的电解液通过循环泵和三通阀泵入第二阳极室12，并通过出口流入第二阳极室电解液储罐72，第二阳极室电解液储罐72通过循环泵及三通阀与第二阳极室12之间进行循环。在充电过程中，第二阴极室42与第二阴极电解液储罐92之间的循环泵保持运行、第二阳极室12与第二阳极电解液储罐72之间的循环泵保持运行。
另一种可选的实施方式如图11所示，在图10的实施方式基础上，将两个独立的双室结构改为三室结构，并相应减少对应的电解液储罐、管路、循环泵和三通阀。具体包括第三阳极室13，所述第三阳极室13内部设置第三阳极23，所述第三阳极23为生物阳极，接种有Fe2+氧化微生物组合物。所述第三阳极室13通过第三隔膜33与中间室101连通，所述中间室101靠近第三隔膜33一侧设置第一中间室电极102，所述第三阳极室13与中间室101通过第二负载63电连接。
所述中间室101远离第三隔膜33一侧设置第二中间室电极103，所述中间室101通过第四隔膜34与第三阴极室43连通，所述第三阴极室43内设置第三阴极53，所述第三阴极53为生物阴极，接种有Fe3+还原微生物组合物。所述中间室101与所述第三阴极室43通过第二外加电源64电连接。
第三阳极室电解液储罐73内装有阳极电解液，通过循环泵和三通阀连通第三阳极室13和第三阴极室43。中间室电解液储罐104内装有中间室电解液，通过循环泵连通中间室101。第三阴极室电解液储罐93内装有阴极电解液，通过循环泵和三通阀连通第三阴极室43和第三阳极室13。
这种实施方式下，放电模式时，储存在第三阴极室电解液储罐93中的电解液通过循环泵以及三通阀泵入第三阳极室13，并通过第三阳极室13出口流入第三阳极室电解液储罐73，第三阳极室电解液储罐73通过循环泵及三通阀与第三阳极室13之间进行电解液循环，第三阴极室电解液储罐93中电解液剩余最低液位后，循环泵停止运行。中间室电解液储罐104中的电解液通过循环泵泵入中间室101，并通过出口流回中间室电解液储罐104。在放电过程中，第三阳极室13与第三阳极室电解液储罐73之间的循环泵保持运行，中间室101与中间室电解液储罐103之间的循环泵保持运行。
充电模式时，储存在第三阳极室电解液储罐73中的电解液通过循环泵及三通阀泵入第三阴极室43，并通过第三阴极室43出口流入第三阴极室电解液储罐93，第三阴极室电解液储罐93通过循环泵及三通阀与第三阴极室43之间进行电解液循环，第三阳极室电解液储罐73中电解液剩余最低液位后，循环泵停止运行。中间室电解液储罐104中的电解液通过循环泵泵入中间室101，并通过出口流回中间室电解液储罐103。在充电过程中，第三阴极室43与第三阴极室电解液储罐93之间的循环泵保持运行，中间室101与中间室电解液储罐104之间的循环泵保持运行。
另一种可选的实施方式如图12所示，在图11的实施方式基础上，取消了第三阳极室电解液储罐73与第三阳极室13之间的循环管路和三通阀，以及取消了第三阴极室电解液储罐93与第三阴极室43之间的循环管路和三通阀。
这种实施方式下，放电模式时，第三阴极室电解液储罐93通过循环泵将电解液泵入第三阳极室13，并经出口流入第三阳极室电解液储罐73。充电模式时，第三阳极室电解液储罐73通过循环泵将电解液泵入第三阴极室43，并经出口流入第三阴极室电解液储罐93。中间室电解液储罐103与中间室101之间通过循环泵保持循环。当第三阳极室电解液储罐73和第三阴极室电解液储罐93的电解液剩余最低液位时，充放电结束。
另一种可选的实施方式如图13所示，在图11的实施方式基础上，第三阳极室13与第三阴极室43共用一个阴阳极电解液储罐74，第三阳极室13与第三阴极室43通过管路与阴阳极电解液储罐74连接。
这种实施方式下，放电模式时，第三阳极室13与第三阴极室43共用阴阳极电解液储罐74通过循环泵以及三通阀将电解液泵入第三阳极室13，并经出口流入阴阳极电解液储罐74再进行循环。充电模式时，阴阳极电解液储罐74通过循环泵以及三通阀将电解液泵入第三阴极室43，并经出口流入阴阳极电解液储罐74再进行循环。中间室电解液储罐103与中间室101之间通过循环泵保持循环。
其中，50％荷电状态(SOC)的0.1M电解液为100％ SOC与0％ SOC的0.1M电解液等比例混合而成，其终浓度如下：
50％SOC的DTPA-Fe2+/3+电解液：1.5g/L NH4Cl、0.2g/L MgSO4、0.1g/LCaCl2、1.2g/LNaHCO3、0.1M pH＝7的PBS缓冲液、19.67g/L DTPA(0.1M)、24.5g/L DTPA-Fe.2Na、20g/LNaOH，9.95g/L FeCl2·4H2O、1mL/L维生素溶液(10×)、1mL/L矿物质元素溶液(10×)。
50％SOC的[Fe(CN)6]4-/3-电解液：1.5g/L NH4Cl、0.2g/L MgSO4、0.1g/LCaCl2、1.2g/L NaHCO3、11.7g/L NaCl、16.46g/L K3[Fe(CN)6]、21.12g/LK4[Fe(CN)6]·3H2O、0.1MpH＝7的PBS缓冲液、1mL/L维生素溶液(10×)、1mL/L矿物质元素溶液(10×)。
按图10-13的任意一种实施方式组装电池，根据电子流向确认各室内装入的电解液，选择原则为：充电过程中，电子从[Fe(CN)6]4-流向DTPA-Fe3+；放电过程中，电子从DTPA-Fe2+流向[Fe(CN)6]3-。
2、按具体实施方式的方法富集Fe2+氧化微生物组合物和Fe3+还原微生物组合物。在容积为150mL的阳极室/阴极室/中间室中分别装入100mL含50％SOC状态的DTPA-Fe2+/3+与50％SOC状态的[Fe(CN)6]4-/3-的电解液，电解液浓度由0.1M逐步提升到0.5M。充电过程中，电子从[Fe(CN)6]4-流向DTPA-Fe3+；放电过程中，电子从DTPA-Fe2+流向[Fe(CN)6]3-。
(1)0.1M 50％ SOC电解液时恒流充放电的表现。
选择三个逐渐递增的电流密度(3、5、7mA/cm2)进行恒流充放电测试。每个电流密度在进行10个充放电循环结束后增加，如进行10次3mA/cm2的循环便进入到10次5mA/cm2的循环，以此类推，后同，不再赘述。每个电流密度进行10个循环，共计30个循环。使用电池分容柜进行充放电测试与数据的记录，从分容柜配套的软件中获得库伦效率、电压效率、充/放电比容量。
(2)0.3M 50％ SOC电解液时恒流充放电的表现。
选择三个逐渐递增的电流密度(10、12、15mA/cm2)进行恒流充放电测试，每个电流密度进行十个循环，共计三十个循环，数据采集记录同步骤(1)。
(3)0.5M 50％ SOC电解液时恒流充放电的表现。
选择三个逐渐递增的电流密度(13、15、17mA/cm2)进行恒流充放电测试，每个电流密度进行十个循环，共计三十个循环，数据采集同上。
结果显示：在铁浓度为0.1M时，或在0.3M、恒流充放电电流密度为10mA/cm2时，生物氧化电池比容量均大于化学催化电池。其中0.3M10mA/cm2时比容量可达到化学催化电池的1.37倍。铁浓度为0.1M5mA/cm2时，生物还原电池比容量可达到化学还原电池的1.41倍。
以上所述的实施例仅是对本发明的优选方式进行描述，并非对本发明的范围进行限定，在不脱离本发明设计精神的前提下，本领域普通技术人员对本发明的技术方案做出的各种变形、变型、修改、替换，均应落入本发明权利要求书确定的保护范围内。
Claims (10)
1.一种生物全铁液流电池，其特征在于：所述电池以微生物为催化核心，微生物催化Fe2 +氧化为Fe3+，和/或，微生物催化Fe3+还原为Fe2+。
2.根据权利要求1所述电池，其特征在于：所述电池为生物氧化全铁液流电池，所述电池包括第一阳极室(11)，所述第一阳极室(11)内设置第一阳极(21)，所述第一阳极(21)为生物阳极，接种Fe2+氧化微生物；
所述第一阳极室(11)通过第一隔膜(31)与第一阴极室(41)连通，所述第一阴极室(41)内设置第一阴极(51)，所述第一阳极室(21)和第一阴极室(41)外部通过第一负载(61)电连接；
所述第一阳极室(11)内存有和/或可泵入阳极电解液，所述第一阴极室(41)内存有和/或可泵入阴极电解液。
3.根据权利要求1所述电池，其特征在于：所述电池为生物还原全铁液流电池，所述电池包括第二阳极室(12)，第二阳极室(12)内设置第二阳极(22)；
所述第二阳极室(12)通过第二隔膜(32)与第二阴极室(42)连通，所述第二阴极室(42)内设置第二阴极(52)，所述第二阴极(52)为生物阴极，接种Fe3+还原微生物；所述第二阳极室(12)和第二阴极室(42)外部通过第一外加电源(62)电连接；
第二阳极室(12)内存有和/或可泵入阳极电解液；第二阴极室(42)内存有和/或可泵入阴极电解液。
4.根据权利要求1所述电池，其特征在于：所述电池为生物氧化还原全铁液流电池；
所述电池包括生物氧化全铁液流电池，所述生物氧化全铁液流电池包括第一阳极室(11)，所述第一阳极室(11)内设置第一阳极(21)，所述第一阳极(21)为生物阳极，接种Fe2+氧化微生物；
所述第一阳极室(11)通过第一隔膜(31)与第一阴极室(41)连通，所述第一阴极室(41)内设置第一阴极(51)，所述第一阳极室(21)和第一阴极室(41)外部通过第一负载(61)电连接；
所述第一阳极室(11)内存有和/或可泵入阳极电解液，所述第一阴极室(41)内存有和/或可泵入阴极电解液；
所述电池包括生物还原全铁液流电池，所述生物还原全铁液流电池包括第二阳极室(12)，第二阳极室(12)内设置第二阳极(22)；
所述第二阳极室(12)通过第二隔膜(32)与第二阴极室(42)连通，所述第二阴极室(42)内设置第二阴极(52)，所述第二阴极(52)为生物阴极，接种Fe3+还原微生物；所述第二阳极室(12)和第二阴极室(42)外部通过第一外加电源(62)电连接；
第二阳极室(12)内存有和/或可泵入阳极电解液；第二阴极室(42)内存有和/或可泵入阴极电解液；
所述生物氧化全铁液流电池通过泵和管路与所述生物还原全铁液流电池连接。
5.根据权利要求1所述电池，其特征在于：所述电池为生物氧化还原全铁液流电池；所述电池包括第三阳极室(13)，所述第三阳极室(13)内部设置第三阳极(23)，所述第三阳极(23)为生物阳极，接种有Fe2+氧化微生物组合物；所述第三阳极室(13)通过第三隔膜(33)与中间室(101)连通，所述中间室(101)内、靠近第三隔膜(33)一侧设置第一中间室电极(102)，所述第三阳极室(13)与中间室(101)通过第二负载(63)电连接；
所述中间室(101)内、远离第三隔膜(33)一侧设置第二中间室电极(103)，所述中间室(101)通过第四隔膜(34)与第三阴极室(43)连通，所述第三阴极室(43)内设置第三阴极(53)，所述第三阴极(53)为生物阴极，接种有Fe3+还原微生物组合物；所述中间室(101)与所述第三阴极室(43)通过第二外加电源(64)电连接；
第三阳极室电解液储罐(73)内装有阳极电解液，且与第三阳极室(13)和/或第三阴极室(43)连通，中间室电解液储罐(103)内装有中间室电解液，与中间室(101)连通，第三阴极室电解液储罐(93)内装有阴极电解液，且与第三阴极室(43)和/或第三阳极室(13)连通。
6.根据权利要求1所述电池，其特征在于：所述电池为生物氧化还原全铁液流电池；所述电池为生物氧化还原全铁液流电池；所述电池包括第三阳极室(13)，所述第三阳极室(13)内部设置第三阳极(23)，所述第三阳极(23)为生物阳极，接种有Fe2+氧化微生物组合物；所述第三阳极室(13)通过第三隔膜(33)与中间室(101)连通，所述中间室(101)内、靠近第三隔膜(33)一侧设置第一中间室电极(102)，所述第三阳极室(13)与中间室(101)通过第二负载(63)电连接；
所述中间室(101)内、远离第三隔膜(33)一侧设置第二中间室电极(103)，所述中间室(101)通过第四隔膜(34)与第三阴极室(43)连通，所述第三阴极室(43)内设置第三阴极(53)，所述第三阴极(53)为生物阴极，接种有Fe3+还原微生物组合物；所述中间室(101)与所述第三阴极室(43)通过第二外加电源(64)电连接；
阴阳极电解液储罐(74)内装有电解液，且与第三阳极室(13)和第三阴极室(43)连通，中间室电解液储罐(103)内装有中间室电解液，与中间室(101)连通。
7.根据权利要求1所述电池，其特征在于：催化Fe2+生物氧化为Fe3+的微生物为Fe2+氧化微生物，筛选方法包括：设置凝固状态不同的氧化微生物富集培养基，接种铁锈溶液，富集培养基中含有FeSO4，选择产生红色的氢氧化铁沉淀的菌体，作为Fe2+氧化微生物。
8.根据权利要求1所述电池，其特征在于：催化Fe2+氧化为Fe3+的微生物为Fe2+氧化微生物，包括：硫杆菌属(Thiobacillus)，假单胞菌属(Pseudomonas)，地杆菌属(Geobacter)，布鲁氏菌属(Brucella),棒状杆菌属(Corynebacterium)，不动杆菌属(Acinetobacter)，营发酵单胞菌属(Dysgonomonas)，气单胞菌属(Comamonas)，固氮弓菌属(Azoarcus)，陶厄氏菌属(Thauera)，水杆菌属(Aquabacterium)，海杆菌属(Marinobacter)，生丝单胞菌属(Hyphomonas)，固氮螺菌属(Azospira)，柠檬酸细菌属(Citrobacter)，微杆菌属(Microbacterium)，食酸菌属(Acidovorax)，热单胞菌属(Thermomonas)，嘉利翁氏菌属(Gallionella)，纤发菌属(Leptothrix)，球衣菌属(Sphaerotilus)，红环菌属(Rhodocyclus)，红球菌属(Rhodccoccus)，黄色弯曲菌属(Flaviflexus)，产碱杆菌属(Alcaligenes)，Sideroxydans，Ferritrophicum，Ferrocurvibacter，Pseudogulbenkiania，Dechlorospirillum，Mariprofundus，Acidithiobacillus，Leptospirillum，Sulfobacillus中的一种或多种。
9.根据权利要求1所述电池，其特征在于：催化Fe3+还原为Fe2+的微生物为Fe3+还原微生物，筛选方法包括：在厌氧瓶里装入还原微生物富集培养基，内部空气用氮气完全取代，接入铁锈溶液，富集培养基中含有DTPA-Fe，选择培养基中DTPA-Fe的红色变淡或消失的微生物，作为Fe3+还原微生物。
10.根据权利要求1所述电池，其特征在于：催化Fe3+还原为Fe2+的微生物为Fe3+还原微生物，包括：红环菌属(Rhodoferax)，红球菌属(Rhodococcus)，地发菌属(Geothrix)，棒状杆菌属(Corynebacterium)，脱硫球茎菌属(Desulfobulbus)，Desulfitobacterium，希瓦氏菌属(Shewanella)，地杆菌属(Geobacter)，产碱杆菌属(Alcaligenes)，副球菌属(Paracoccus)，脱铁杆菌属(Deferribacter)，苍白杆菌属(Ochrobactrum),假单胞菌(Pseudomonas),气单胞菌属(Aeromonas)，迪茨氏菌属(Dietzia),普罗威登斯菌属(Providencia),拟杆菌属(Bacteroides),放线菌属(Actinomyces)，梭菌属(Clostridium)，Geopsychrobacter。
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Cited By (2)
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|---|---|---|---|---|
| CN117342688A (zh) * | 2023-12-04 | 2024-01-05 | 中国环境科学研究院 | 一种耦合微生物燃料电池的Fenton废水处理系统 |
| CN117361810A (zh) * | 2023-12-04 | 2024-01-09 | 中国环境科学研究院 | 一种基于微生物电解池的无药剂Fenton处理系统 |
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2023
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| CN117342688B (zh) * | 2023-12-04 | 2024-03-29 | 中国环境科学研究院 | 一种耦合微生物燃料电池的Fenton废水处理系统 |
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