CN116902980A - 一种填充床等离子体裂解co2的装置和方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种填充床等离子体裂解CO2的装置和方法，属于二氧化碳转化利用技术领域。包括气液输入端、转化段以及气液输出端；气液输入端和气液输出端分别密封连接于所述转化段的两个端部处；转化段为同轴的多层结构，转化段自中心轴沿径向依次设有绝缘高导热软管层、实心铜管层、微米孔多孔烧结铜金属层、亚毫米孔多孔烧结陶瓷层、接地铜管层、外部绝缘密封层以及水冷层；接地铜管层的内表面做离子溅射处理，接地铜管层内表面微结构呈鱼鳞状突起，突起大小为100～500μm；实心铜管层连接高频电源。本发明的填充床等离子体裂解CO2的装置和方法无催化剂使用、结构简单、放电剧烈、转化效果好、实现大流量CO2废气的裂解、容易规模化。
Description
技术领域
本发明涉及二氧化碳转化利用技术领域，具体涉及一种填充床等离子体裂解CO2的装置和方法。
背景技术
从转化CO2降低其存量的角度，研究者们提出了一些技术手段，介电阻挡放电(Dielectric barrier discharge，DBD)能够产生非热平衡等离子体，能在常温常压的环境下还原CO2，是CO2转化利用的重要方法之一。非热平衡等离子体由大量带电粒子和中性物质组成，电子能量范围在1～20eV之间，不同的平均电子能量会导致不同的CO2分解的途径，能够显著降低CO2裂解势垒，促进CO2向高附加值化学品转化。而常规的平板型或同轴圆柱型DBD转化单元转化效果不佳，转化率和能量效率偏低。
目前利用等离子体转化CO2的相关技术如：秦祖赠等(CN202945185U)利用针板放电电晕对CO2/H2混合气体进行转化，同时在等离子体后部设置固态反应床进行转化，转化区域较小；赵文基(CN101903089A)利用多对棒式二氧化钛电极产生等离子，并对O2利用变压吸附法进行分离，该结构放电体积较小，气固界面催化作用利用不佳；印永祥等(CN108373156A)设计了一种利用高温CO2等离子体射流的高温环境，使得含碳物质快速吞噬裂解气中的氧元素的同时，利用含碳物质与未裂解的CO2反应转化为CO，能耗较高；李晶等(CN115466167A)采用低温等离子体反应器协同疏水性CeO2/ZSM-5催化剂进行连续性气固反应，催化剂制备工艺复杂且存在催化剂毒化失活等问题；吴昂键等(CN115364791A)采用低温介质阻挡放电阵列等离子体技术，利用电弧促进CO2、H2共同活化，但CO2转化率较低；梅丹华等(CN114733327A)采用一种CO2分解和加氢反应耦合的阻挡介质放电一体式装置，采用两段式等离子体反应结构，能够制备高附加值化工产品，单个区域的介质阻挡放电转化效果不佳。
综上可知，目前利用等离子体在CO2转化处理中仍存在效率低、催化材料研发难造价高、处理CO2规模小等问题。
发明内容
本发明的目的是为了克服现有技术中的问题，提供一种填充床等离子体裂解CO2的装置和方法，该装置无催化剂使用、结构简单、放电剧烈、转化效果好、实现大流量CO2废气的裂解、容易规模化。
本发明的目的之一是提供一种填充床等离子体裂解CO2的装置，包括气液输入端、转化段以及气液输出端；所述气液输入端和气液输出端分别密封连接于所述转化段的两个端部处；所述转化段为同轴的多层结构，所述转化段自中心轴沿径向依次设有绝缘高导热软管层、实心铜管层、微米孔多孔烧结铜金属层、亚毫米孔多孔烧结陶瓷层、接地铜管层、外部绝缘密封层以及水冷层；
接地铜管层的内表面做离子溅射处理，接地铜管层内表面微结构呈鱼鳞状突起，突起大小为100～500μm；所述实心铜管层连接高频电源，所述接地铜管层接地。
较佳地，所述气液输入端和气液输出端均包括固定绝缘密封层、气体输送管和液体输送管，所述固定绝缘密封层密封连接于转化段的端部，且所述固定绝缘密封层的内壁密封套装于所述实心铜管层的外部，所述固定绝缘密封层的外表面与外部绝缘密封层的外边缘平齐，所述绝缘高导热软管层和实心铜管层贯穿所述固定绝缘密封层的中心，且所述高导热软管层与液体输送管连通，所述气体输送管密封嵌设于所述固定绝缘密封层内，所述进气管的外周以及实心铜管层与固定绝缘密封层的连接处均设有绝缘密封圈；
所述气液输入端的气体输送管上设有进气单向阀，液体输送管上设有进液单向阀，所述气液输出端的气体输送管上设有出气单向阀，液体输送管上设有出液单向阀，进气管的位置与所述亚毫米孔多孔烧结陶瓷层位置对应。
较佳地，所述实心铜管层与气液输出端对应的端部处为向气液输入端扣合的半球体结构，扣合的半球体结构能够覆盖微米孔多孔烧结铜金属层的端部。
较佳地，所述实心铜管层和微米孔多孔烧结铜金属层的材质为黄铜、紫铜或含铜合金中的一种或几种。
较佳地，所述微米孔多孔烧结铜金属层内部为海绵状多孔结构，多孔结构的孔径大小为1～100μm。
较佳地，所述亚毫米孔多孔烧结陶瓷层为氧化锆陶瓷或氧化铝陶瓷，内部为海绵状多孔结构，多孔结构的孔径大小为50～500μm。
较佳地，所述水冷层为贴覆于所述外部绝缘密封层表面的螺旋布设的冷水。
较佳地，所述绝缘高导热软管层内部冷却液的流动冷却液流速100～1000sccm。
较佳地，所述绝缘高导热软管层的内径8mm，壁厚1mm，实心铜管层厚2mm，气液输出端对应的实心铜管层端部球体直径10mm，微米孔多孔烧结铜金属层，厚度为3mm，亚毫米孔多孔烧结陶瓷层厚度为2～5mm，接地铜管层厚度为3mm，外部绝缘密封层厚度为1～2mm，水冷层的水冷管直径3mm，内径1～2mm，固定绝缘密封层长度为10mm，气体进出管孔孔径3mm，内嵌于距离对称轴10mm。
本发明的目的之二是提供上述填充床等离子体裂解CO2的装置裂解CO2的方法具体如下：工质气体经气体输送管进入转化段，通过微米孔多孔烧结铜金属层和亚毫米孔多孔烧结陶瓷层向周围缓慢均匀流出，在空隙中形成微气柱，与微孔共同构成众多的微米/亚毫米丝状放电单元；转化后的气体经出气体输送管流出，流动于绝缘高导热软管层内的冷却液和贴覆于所述外部绝缘密封层的水冷层为转化系统降温。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：本发明提供的填充床等离子体裂解CO2的装置和方法，协同铜基材料催化效果、微米孔电极增强局部电场强度和微放电强度效果、接地铜管离子溅射鱼鳞状内表面，使用微米孔烧结金属和接地铜管离子溅射鱼鳞状内表面进行多段等离子体催化转化处理，在较小的放电体积下，充分利用气固界面铜基材料催化作用，保证CO2高效转化，提高转化率和能量效率。该装置结构简单、放电剧烈、电极材料无毒化失活效应、转化效果好。
2.本发明利用亚毫米孔烧结陶瓷作为填充介质，在均流的同时，增强微放电强度并提高放电数量，提高等离子体区域的CO2转化能力。亚毫米孔烧结陶瓷作为填充介质，可直接与高压电极和接地电极接触，省略掉常规阻挡介质放电协同填充床气体介质和接地电极间的绝缘材料层，可进一步提高放电转化能量效率。该放电结构新颖、简单，在较低外施电压下即能产生大面积等离子体。选用高相对介电常数和二次电子发射系数的阻挡材料制作亚毫米孔烧结陶瓷作为填充介质(如氧化锆)，进一步增强局部场强，提升转化率。
3.本发明在微米孔烧结金属上施加高频高压，产生同步、稳定、均匀的放电，在核心转化单元中产生丰富的高活性粒子，加强CO2等离子体中振动态泵浦激发和CO+2复合分解两种路径，降低转化所需能量。转化系统背压小，能耗低，可提高处理效率。
4.本发明使用冷却液层和水冷层来降低系统温度，尤其是电极的温度，来延长系统的使用寿命，在亚毫米孔烧结陶瓷和微米孔烧结金属微孔中的高场强、长时间丝状放电，会产生局部高热，损害电极表面起催化效果的微结构，增加冷却液层和水冷层有利于保护电极表面微结构，延长转化单元使用寿命，降低企业运行成本，同时方便对收集的热能进行再利用。
5.本发明在常温常压下即可正常工作，不需要成本昂贵的温控设备；能根据实际要求，增加或减少放电区间体积，调整、控制处理量，该结构所有部件均方便拆装，维修方便。
附图说明
图1为本发明的结构示意图一；
图2为本发明的结构示意图二。
附图标记说明：
1.绝缘高导热软管层，2.实心铜管层，3.微米孔多孔烧结铜金属层，4.亚毫米孔多孔烧结陶瓷层，5.接地铜管层，6.外部绝缘密封层，7.水冷层，8.固定绝缘密封层，9.气体输送管，10.液体输送管，11.进气单向阀、12.进液单向阀，13.绝缘密封圈，14.冷却液。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图；对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述；显然；所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例；而不是全部的实施例，基于本发明中的实施例；本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例；都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中，需要说明的是，术语“上”、“下”、“内”、“外”、“顶/底端”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。此外，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性。
在本发明的描述中，需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“设置有”、“套设/接”、“连接”等，应做广义理解，例如“连接”，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
如图1所示，本发明提供了一种填充床等离子体裂解CO2的装置，包括气液输入端、转化段以及气液输出端；所述气液输入端和气液输出端分别密封连接于所述转化段的两个端部处；所述转化段为同轴的多层结构，所述转化段自中心轴沿径向依次设有绝缘高导热软管层1、实心铜管层2、微米孔多孔烧结铜金属层3、亚毫米孔多孔烧结陶瓷层4、接地铜管层5、外部绝缘密封层6以及水冷层7；
接地铜管层5的内表面做离子溅射处理，接地铜管层内表面微结构呈鱼鳞状突起，突起大小为100～500μm；所述实心铜管层2连接高频电源，所述接地铜管层5接地。
优选地，所述气液输入端和气液输出端均包括固定绝缘密封层8、气体输送管9和液体输送管10，所述固定绝缘密封层8密封连接于转化段的端部，且所述固定绝缘密封层8的内壁密封套装于所述实心铜管层2的外部，所述固定绝缘密封层8的外表面与外部绝缘密封层6的外边缘平齐，所述绝缘高导热软管层1和实心铜管层2贯穿所述固定绝缘密封层8的中心，且所述高导热软管层1与液体输送管10连通，所述气体输送管9密封嵌设于所述固定绝缘密封层8内，所述进气管9的外周以及实心铜管层2与固定绝缘密封层8的连接处均设有绝缘密封圈13；固定绝缘密封层8的直径与外部绝缘密封层的外径相等，内径与所述的实心铜管层的外径相等，长度为10mm，材料和所述的外部绝缘密封层保持一致。
所述气液输入端的气体输送管9上设有进气单向阀11，液体输送管10上设有进液单向阀12，所述气液输出端的气体输送管9上设有出气单向阀11，液体输送管10上设有出液单向阀12，进气管9的位置与所述亚毫米孔多孔烧结陶瓷层4位置对应。
优选地，所述实心铜管层2与气液输出端对应的端部处为向气液输入端扣合的半球体结构，扣合的半球体结构能够覆盖微米孔多孔烧结铜金属层3的端部，实心铜管层末端为作倒角处理的半球体。
优选地，所述实心铜管层2和微米孔多孔烧结铜金属层3的材质为黄铜、紫铜或含铜合金中的一种或几种。
优选地，所述微米孔多孔烧结铜金属层3内部为海绵状多孔结构，多孔结构的孔径大小为1～100μm。
优选地，所述亚毫米孔多孔烧结陶瓷层4为氧化锆陶瓷或氧化铝陶瓷，内部为海绵状多孔结构，多孔结构的孔径大小为50～500μm。
优选地，所述水冷层7为贴覆于所述外部绝缘密封层6表面的螺旋布设的冷水。
优选地，所述冷却液层的流动冷却液流速100～1000sccm，吸热充分，在较小的冷却液使用量下较快地使实心铜管层温度降下来，延长转化单元使用寿命。
优选地，所述绝缘高导热软管层1的内径8mm，壁厚1mm，实心铜管层2厚2mm，气液输出端对应的实心铜管层2端部球体直径10mm，微米孔多孔烧结铜金属层3，厚度为3mm，亚毫米孔多孔烧结陶瓷层4厚度为2～5mm，接地铜管层5厚度为3mm，外部绝缘密封层6厚度为1～2mm，水冷层7的水冷管直径3mm，内径1～2mm，固定绝缘密封层长度为10mm，气体进出管孔孔径3mm，内嵌于距离对称轴10mm，本实施例单个转化单元小型化，既便于串并联来进行工业上的放大；又能确保气体和烧结金属充分接触并快速转化；保证放电模式始终处于转化效果最佳的状态。
上述填充床等离子体裂解CO2的装置裂解CO2的方法具体如下：工质气体经气体输送管9进入转化段，通过微米孔多孔烧结铜金属层3和亚毫米孔多孔烧结陶瓷层4向周围缓慢均匀流出，在空隙中形成微气柱，与微孔共同构成众多的微米/亚毫米丝状放电单元；转化后的气体经出气体输送管9流出，流动于绝缘高导热软管层1内的冷却液和贴覆于所述外部绝缘密封层6的水冷层7为转化系统降温。
其中，所述绝缘高导热软管层1材料为高导热率无机物填充聚乙烯复合材料、高导热率无机物填充酚醛树脂复合材料、高导热硅胶材料、高导热粘合剂材料或高导热玻璃纤维材料中的一种或几种。
所述绝缘高导热软管层1内注入的液体为冷却液，所述冷却液为水、去离子水、酒精型冷却液、甘油型冷却液或乙二醇型冷却液中的一种或几种。
所述固定绝缘密封层8和外部绝缘密封层6为氧化锆陶瓷或石英玻璃。水冷管直径3mm，内径1～2mm。实心铜管层2的材质为黄铜、紫铜或含铜合金中的一种或几种。
本实施例的该填充床等离子体裂解CO2的装置的转化段作为等离子体发生段；
该转化段中等离子体生成的放电气体氛围为CO2、CO2/N2CO2/Ar混合气体或CO2/Ar混合气体，气体混合比例可调，转化气压为0.1kPa～200kPa，转化温度为常温；
其中，转化段中，实心铜管层连接高频电压，高频电压为kHz交流源(频率1～80kHz)、重复微秒脉冲源(频率1～100kHz)、kHz调制电压，电压幅值kV级；
其中，微米孔多孔烧结铜金属层3既作为导电金属，又作为均流装置，还可以加强系统孔隙微放电并增大气固界面表面积，增强催化转化效果；微米孔多孔烧结铜金属层3内部为海绵状多孔结构，孔隙分布均匀，孔径大小1～100μm，孔径可通过气体分子；
其中，亚毫米孔多孔烧结陶瓷层4选用高相对介电常数高二次电子发射系数材料制成，既作为填充床介质，又作为均流装置，还可以增加放电等离子体体积、微放电数量并加强微放电强度，增强转化效果；亚毫米孔多孔烧结陶瓷层4内部为海绵状多孔结构，孔隙分布均匀，孔径大小50～500μm，孔径可通过气体分子；
其中，接地铜管层5既作为接地导电金属，又作为催化装置，接地铜管层内表面做离子溅射处理，内表面微结构表现为鱼鳞状突起，突起大小约100～500μm；使CO2振动态和CO+2在接地铜管层内转化为CO和O2的效果更好；
其中，外部绝缘密封层10开设有直径2～3mm的开口，用于将接地铜管层5的导电金属引出，接地；
工质气体经进气进液绝缘密封模块中内嵌于固定绝缘密封层8的气体输送管9进入转化段中，通过微米孔多孔烧结铜金属层3和亚毫米孔多孔烧结陶瓷层4向周围缓慢均匀流出，在空隙中形成微气柱，与微孔共同构成众多的微米/亚毫米丝状放电单元。微孔程不规则形状，具有较多的电场集中点，局部场强可达105～106V/m，利于大面积高功率放电电晕和放电丝的形成。接地铜管层5内表面做离子溅射处理，内表面微结构表现为鱼鳞状突起，能进一步增强放电强度，同时，铜基材料对CO2分解生成CO和O2具有一定的催化作用，表面鱼鳞状微观结构有利于增大气固界面面积，扩大催化面积，增强催化效果。实心铜管层2、微米孔多孔烧结铜金属层3整体作为高压电极，与亚毫米孔多孔烧结陶瓷层4和接地铜管层5共同构成填充床增强型介质阻挡放电等离子的装置，放电稳定、利于控制。转化后的气体经出气出液绝缘密封模块中内嵌于固定绝缘密封层8的气体输送管9流出，流动于绝缘高导热软管层1的冷却液和贴覆于所述外部绝缘密封层6的水冷层7为转化系统降温，延长装置使用寿命。
尽管已经示出和描述了本发明的实施例，对于本领域的普通技术人员而言，可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型，本发明的范围由所附权利要求及其等同物限定。
Claims (10)
1.一种填充床等离子体裂解CO2的装置，其特征在于，包括气液输入端、转化段以及气液输出端；所述气液输入端和气液输出端分别密封连接于所述转化段的两个端部处；所述转化段为同轴的多层结构，所述转化段自中心轴沿径向依次设有绝缘高导热软管层(1)、实心铜管层(2)、微米孔多孔烧结铜金属层(3)、亚毫米孔多孔烧结陶瓷层(4)、接地铜管层(5)、外部绝缘密封层(6)以及水冷层(7)；
接地铜管层(5)的内表面做离子溅射处理，接地铜管层内表面微结构呈鱼鳞状突起，突起大小为100～500μm；所述实心铜管层(2)连接高频电源，所述接地铜管层(5)接地。
2.如权利要求1所述的填充床等离子体裂解CO2的装置，其特征在于，所述气液输入端和气液输出端均包括固定绝缘密封层(8)、气体输送管(9)和液体输送管(10)，所述固定绝缘密封层(8)密封连接于转化段的端部，且所述固定绝缘密封层(8)的内壁密封套装于所述实心铜管层(2)的外部，所述固定绝缘密封层(8)的外表面与外部绝缘密封层(6)的外边缘平齐，所述绝缘高导热软管层(1)和实心铜管层(2)贯穿所述固定绝缘密封层(8)的中心，且所述高导热软管层(1)与液体输送管(10)连通，所述气体输送管(9)密封嵌设于所述固定绝缘密封层(8)内，所述气体输送管(9)的外周以及实心铜管层(2)与固定绝缘密封层(8)的连接处均设有绝缘密封圈(13)；
所述气液输入端的气体输送管(9)上设有进气单向阀(11)，液体输送管(10)上设有进液单向阀(12)，所述气液输出端的气体输送管(9)上设有出气单向阀，液体输送管(10)上设有出液单向阀，进气管(9)的位置与所述亚毫米孔多孔烧结陶瓷层(4)位置对应。
3.如权利要求1所述的填充床等离子体裂解CO2的装置，其特征在于，所述实心铜管层(2)与气液输出端对应的端部处为向气液输入端扣合的半球体结构，扣合的半球体结构能够覆盖微米孔多孔烧结铜金属层(3)的端部。
4.如权利要求1所述的填充床等离子体裂解CO2的装置，其特征在于，所述实心铜管层(2)和微米孔多孔烧结铜金属层(3)的材质为黄铜、紫铜或含铜合金中的一种或几种。
5.如权利要求1所述的填充床等离子体裂解CO2的装置，其特征在于，所述微米孔多孔烧结铜金属层(3)内部为海绵状多孔结构，多孔结构的孔径大小为1～100μm。
6.如权利要求1所述的填充床等离子体裂解CO2的装置，其特征在于，所述亚毫米孔多孔烧结陶瓷层(4)为氧化锆陶瓷或氧化铝陶瓷，内部为海绵状多孔结构，多孔结构的孔径大小为50～500μm。
7.如权利要求1所述的填充床等离子体裂解CO2的装置，其特征在于，所述水冷层(7)为贴覆于所述外部绝缘密封层(6)表面的螺旋布设的冷水管。
8.如权利要求1所述的填充床等离子体裂解CO2的装置，其特征在于，所述绝缘高导热软管层(1)内部冷却液的流动冷却液流速100～1000sccm。
9.如权利要求1所述的填充床等离子体裂解CO2的装置，其特征在于，所述绝缘高导热软管层(1)的内径8mm，壁厚1mm，实心铜管层(2)厚2mm，气液输出端对应的实心铜管层(2)端部球体直径10mm，微米孔多孔烧结铜金属层(3)，厚度为3mm，亚毫米孔多孔烧结陶瓷层(4)厚度为2～5mm，接地铜管层(5)厚度为3mm，外部绝缘密封层(6)厚度为1～2mm，水冷层(7)的水冷管直径3mm，内径1～2mm，固定绝缘密封层长度为10mm，气体进出管孔孔径3mm，内嵌于距离对称轴10mm。
10.采用权利要求1所述的填充床等离子体裂解CO2的装置裂解CO2的方法，其特征在于，工质气体经气液输入端的气体输送管进入转化段，通过微米孔多孔烧结铜金属层(3)和亚毫米孔多孔烧结陶瓷层(4)向周围缓慢均匀流出，在空隙中形成微气柱，与微孔共同构成众多的微米/亚毫米丝状放电单元；转化后的气体经出气液输出端的气体输送管流出，流动于绝缘高导热软管层(1)内的冷却液和贴覆于所述外部绝缘密封层(6)的水冷层(7)为转化段降温。
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| CN202310617005.8A CN116902980A (zh) | 2023-05-29 | 2023-05-29 | 一种填充床等离子体裂解co2的装置和方法 |
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Cited By (1)
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