CN116764571A - 一种基于机器学习的光催化co2还原反应条件优化方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种基于机器学习的光催化CO2还原反应条件优化方法。首先，根据光催化还原体系的初始样本集构建反应条件预测模型，设置光催化反应决策参数范围和实验迭代次数；接着，确定初始机器学习模型；然后，将当前样本集作为机器学习模型的输入，基于光催化反应决策参数范围和实验迭代次数，根据当前机器学习模型的输出和反应条件预测模型，获得当前轮推荐的样本并加入到历史样本集中，更新样本集、预测模型以及机器学习模型，根据迭代完成后的最终样本集确定最优反应条件。本发明可以实现光催化CO2还原反应条件的有效优化，仅依赖于现有的实验数据反馈而不是复杂的化学描述符，在一定程度上降低实验和时间成本，响应迅速、优化效果好。

Description

一种基于机器学习的光催化CO2还原反应条件优化方法
技术领域
本发明涉及光催化CO2领域的一种反应条件优化方法，具体涉及了一种基于机器学习的光催化CO2还原反应条件优化方法。
背景技术
近年来化石燃料的过量消耗导致了温室气体的过度排放，利用光催化还原技术将二氧化碳转化为高附加值的可持续性化学品，已经成为全世界化学家解决全球变暖和能源危机挑战的有效方案。由于不同的光催化系统具有不同的催化剂、光源或光反应器，独立于规模和几何形状的朗格缪尔-欣谢尔伍德Langmuir-Hinshelwood(以下简称L-H)动力学模型已被广泛用于关联实验数据，并作为描述光催化CO2还原性能的基准。
但目前传统光催化系统的动力学模型几乎没有通用性，催化剂和实验变量的细微变化都可能使模型失去效力。光催化CO2还原数据的收集往往是复杂和昂贵的，它需要大量的数据来理解模型数据的背后化学原因，所以优化成本很高。
重建一个模型往往是费时费力的，在涉及到复杂吸附过程的异质光催化系统的情况下，反应条件预测模型需要更多的参数，增加了计算的工作量，这使得模型的调整更加困难。此外，更多的决策变量，如光照度、温度、压力和反应时间等，进一步增加了光催化系统优化的复杂性和难度。因此，优化对应光催化还原反应条件迫切需要一种更为经济且智能的方法。
试验设计(DOE)因其成本低、质量高、试验周期短等优点，已被广泛应用于工艺流程和质量控制领域。但DOE作为一种传统的局部优化算法，并不适合于高维变量空间，实验数量随因素数量的增加而呈指数级增长，故必须进行因素筛选。其局限性使其无法有效地优化像光催化还原这样的复杂反应系统。
机器学习方法是一种基于统计学的全局优化算法，它主要由代理模型和采集函数组成。机器学习不断地用以前获得的数据更新代理模型的拟合，并在优化采集函数的基础上确定下一个最有“潜力”的评估点。与传统的DOE方法相比，机器学习方法因其强大的泛化性能，已被用于解决具有高评估成本的优化问题，如材料科学、化学反应与过程优化等问题，并取得了好的结果。然而，关于光催化还原的机器学习方法的研究却很少。
发明内容
针对复杂的多变量参数混合域传统光催化CO2还原体系中，预测反应条件需要大量人力、物力、时间等问题，本发明提出一种基于机器学习的光催化CO2还原反应条件优化方法。本发明在已经开发具有优异性能的光催化还原系统上进行，这些反应条件预测模型通过实验数据反馈作为初始样本集来构建。本模型的评价标准是优化反应速率的值，获得最佳状态所需的关键决策变量反应条件。为了进一步优化机器学习算法，测试了代理模型和采集函数的不同组合，通过机器学习算法的优化效果进行评估，来发现机器学习模型进一步改进的潜力。通过与DOE方法优化的性能比较，突出机器学习方法处理多变量优化的能力相较于传统DOE方法的突出收益。
在已收集到的光催化还原数据集上通过csv文件构建初始样本集，输入代理模型中进行训练，通过采集函数来选择下一个更有价值的样本点，拟合历史数据集并更新代理模型和剩余迭代次数，通过与设定的迭代次数阈值来判定是否结束优化，若达到设定迭代次数，则机器学习模型停止优化，输出得出对应光催化还原体系的相对最优反应条件。本发明的方法解决了光催化CO2还原数据不足的问题，并且模拟试验所需成本低廉，预测精度高、响应快速，以此来解决传统光催化CO2还原实验反应条件数据不足、预测困难的问题。
本发明结合机器学习方法，无需额外对光催化体系中的催化剂等构建描述符，使用实验反馈初始样本数据集作为输入的情况下可高效准确地预测出对应光催化还原体系的更优反应条件。本发明能够显著降低实验成本和时间成本，提高效率。
本发明的技术方案如下：
1)根据光催化还原体系的初始样本集构建反应条件预测模型，设置光催化反应决策参数范围和实验迭代次数；
2)根据反应条件预测模型确定初始机器学习模型；
3)将当前样本集作为当前机器学习模型的输入，基于光催化反应决策参数范围和实验迭代次数，根据当前机器学习模型的输出和当前反应条件预测模型，获得当前轮的样本集并加入到当前样本集中，更新样本集、反应条件预测模型以及机器学习模型，根据更新后的样本集确定最优反应条件；
4)根据预设轮重复3)，从而获得当前光催化还原体系的最优反应条件。
所述机器学习模型为贝叶斯优化模型。
所述贝叶斯优化模型的代理模型采用高斯过程GP模型和贝叶斯神经网络BNN，采集函数采用提升概率PI、期望提升EI和上置信区UCB，根据反应条件预测模型进行以最大反应速率为目标的工艺参数优化后，确定当前光催化还原体系的初始贝叶斯优化模型。
所述3)中，将实验迭代次数作为机器学习模型中每轮的迭代次数，根据当前样本集，机器学习模型输出当前轮中所有实验迭代次数对应的采样点，将各采样点作为反应条件，再通过预测模型进行响应取样，获得各采样点对应的响应值，由各采样点和对应的响应值组成对应的光催化CO2还原样本，由各光催化CO2还原样本组成当前轮的样本集。
所述3)中，根据更新后的样本集更新反应条件预测模型，根据更新后的反应条件预测模型更新机器学习模型。
本发明的有益效果为：
本发明公开了一种基于机器学习的光催化CO2还原反应条件优化方法，用于在光催化工艺参数设定约束下使得影响光催化还原性能的反应条件相对最优。本模型根据实际光催化还原体系实验数据反馈采集初始样本数据集，在基于初始样本数据构建反应速率r随不同光催化还原反应决策变量变化的预测模型，并以此模型作为目标函数，应用于对应多变量混合定义域的光催化还原体系中。选择代理模型，利用初始样本数据训练代理模型并启动机器学习模型；通过采集函数来选择下一个最有潜力的采样点，得到优化后的模拟实验数据并更新历史数据集；利用不同的代理模型和采集函数的组合策略进行机器学习模型的优化，应用于对应光催化CO2还原体系中进行反应条件预测；设定评判标准来判定是否停止优化，若剩余模型迭代次数大于零为否，则继续返回机器学习模型，其他情况则停止优化并输出相对最优的反应条件。本发明得到的模拟实验结果与实际实验数据吻合较好，能够以较高准确率预测反应的工艺参数。通过与传统DOE方法进行对比进一步凸显本发明的机器学习模型的优异性能。本发明可以实现光催化CO2还原反应条件的有效优化，仅依赖于现有的实验数据反馈而不是复杂的化学描述符，在一定程度上降低实验和时间成本，响应迅速、优化效果好。
附图说明
图1是本发明方法的流程图。
图2是本发明贝叶斯优化方法和传统DOE方法的对比结果图。
图3是本发明贝叶斯优化模型在三维图中与DOE方法的对比结果图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明的技术方案做进一步的详细说明：
如图1所示，本发明包括以下步骤：
1)具体实施中，从现有先进的光催化CO2还原体系中收集实际实验数据，包括催化剂、光反应器、光源、光辐照度、实际反应数据等，对多个光催化系统的相关化学背景进行对应分类，以及整理相关实验数据后后的样本集。根据光催化还原体系的初始样本集构建反应条件预测模型，设置光催化反应决策参数范围和实验迭代次数；
具体实施中，初始样本集由10个实验采样点和对应的实验反馈值组成，通过初始样本集构建反应条件预测模型，贝叶斯优化模型中设定迭代20个循环获得对应模拟采样点。
2)根据反应条件预测模型确定初始机器学习模型；
机器学习模型为贝叶斯优化模型；贝叶斯优化模型的代理模型采用高斯过程GP模型和贝叶斯神经网络BNN，采集函数采用提升概率PI、期望提升EI和上置信区UCB，贝叶斯优化模型的组合方式有六种，根据反应条件预测模型进行以最大反应速率为目标的工艺参数优化后，确定当前光催化还原体系的初始贝叶斯优化模型，即采用哪一种组合方式的贝叶斯优化模型。
3)将当前样本集作为当前机器学习模型的输入，基于光催化反应决策参数范围和实验迭代次数，根据当前机器学习模型的输出和当前反应条件预测模型，获得当前轮的样本集并加入到当前样本集中，更新样本集、反应条件预测模型以及机器学习模型，根据更新后的样本集确定最优反应条件；
3)中，将实验迭代次数作为机器学习模型中每轮的迭代次数，根据当前样本集，机器学习模型输出当前轮中所有实验迭代次数对应的采样点，将各采样点作为反应条件，再通过预测模型进行响应取样，获得各采样点对应的响应值，由各采样点和对应的响应值组成对应的光催化CO2还原样本，由各光催化CO2还原样本组成当前轮的样本集。
其中，贝叶斯优化模型的主要步骤是通过实验数据反馈，构建初始样本，更新代理模型；对于i＝1,2,...，测量由已知参数值(分压Pi)xn代表的CO2光催化性能(反应速率)f(xn)；最大化获取函数A(xn)，以确定下一个评估的过程参数值xn+1：xn+1＝argmaxx∈XA(x|D1:n)，其中D1:n表示罗列第一个到第n个样本数据；评估目标函数值εn+1表示表示极限精度，是一个正整数；拟合数据：Dn+1＝Dn∪(xn+1,f(xn+1))，Dn表示历史样本集，添加新数据到样本空间，更新代理模型；结束：机器学习模型在反馈循环中主动迭代N次，直到找到全局最佳值x*，即光催化CO2还原的优化反应条件。
4)根据预设轮重复3)，从而获得当前光催化还原体系的最优反应条件。
具体实施中，使用python的第三方扩展包doepy来实现DOE的抽样方法。根据实际实验提供的信息，利用实验数据反馈采集包含10个样本点的初始样本数据集，并使用pandas库对初始数据集进行合并并存储为逗号分隔值(csv)文件格式，使用光催化还原实验数据文件构建反应条件预测模型，作为机器学习模型中的目标函数，用于模拟实际光催化CO2还原实验数据。
使用性能突出的高斯过程代理模型和上置信区采集函数的组合策略用于机器学习模型优化循环，代理模型对初始数据集进行读取与训练，更新预训练模型并得到后验概率分布，采集函数依赖代理模型来提供高效、智能和主动的最佳目标搜索。采集函数是根据后验概率分布构建的，并通过最大化采集函数来确定下一个收益更大的"潜在"评价点再得到设定。合适的采集函数可以使得总损失最小，并保持开发和探索之间的有效平衡。
f(x)～N(μ(x),κ(x,x)) (GP)
其中，μ(x)表示均值函数，返回各维度的均值，μ(x):Rn→Rn；κ(x,x)为协方差函数，返回各维度间的协方差矩阵，κ(x,x):Rn×Rn→Rn×n。
UCB(x；D)＝μ(x)+βσ(x) (UCB)
对于数据集D中的任何x，第一项是平均值μ(x)，侧重于发展；第二项有标准差σ(x)，反映浮动范围和程度；β通常是切诺夫-霍夫丁界参数Chernoff-Hoeffding Bound，β越大，越强调探索。
机器学习模型中判断优化结束的标准是是否达到提前预设的迭代次数，正确设置迭代次数也可以一定程度上影响优化的性能。这里设定20次循环迭代次数，通过20个批次的试验，总共400个模拟实验中，得到每个批次中具有收益性能最大的20个点与传统DOE方法进行比较，如图2所示，图中坐标系的横坐标表示试验批次，每批次都包含20组光催化模拟实验；纵坐标为机器学习模型优化的光催化还原反应速率的值。由图中可以看出机器学习方法相比于传统DOE方法展示出压倒性的性能优势。
如图3所示，在三维空间中比较机器学习模型和传统DOE方法，平面横纵坐标分别表示预测的CO2分压和H2O分压，空间纵坐标表示优化的反应速率。由图可以看出，机器学习模型以初始数据样本集初始化，迭代得到的数据点相较于DOE方法集中且位置偏上，优化得到的数据点明显更大。
本发明提供的机器学习模型相比于传统DOE方法，免去了数据筛选的复杂程度，具有快速响应和低运行成本等优点，使没有编程知识的研究人员也比较容易上手。未来实际的光催化CO2还原实验中可以使用本发明提供的一种基于机器学习的光催化CO2还原反应条件优化方法，克服各种反应优化挑战。
以上所述仅是本发明的部分实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (5)

1.一种基于机器学习的光催化CO2还原反应条件优化方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)根据光催化还原体系的初始样本集构建反应条件预测模型，设置光催化反应决策参数范围和实验迭代次数；
2)根据反应条件预测模型确定初始机器学习模型；
3)将当前样本集作为当前机器学习模型的输入，基于光催化反应决策参数范围和实验迭代次数，根据当前机器学习模型的输出和当前反应条件预测模型，获得当前轮的样本集并加入到当前样本集中，更新样本集、反应条件预测模型以及机器学习模型，根据更新后的样本集确定最优反应条件；
4)根据预设轮重复3)，从而获得当前光催化还原体系的最优反应条件。
2.根据权利要求1所述的一种基于机器学习的光催化CO2还原反应条件优化方法，其特征在于，所述机器学习模型为贝叶斯优化模型。
3.根据权利要求2所述的一种基于机器学习的光催化CO2还原反应条件优化方法，其特征在于，所述贝叶斯优化模型的代理模型采用高斯过程GP模型和贝叶斯神经网络BNN，采集函数采用提升概率PI、期望提升EI和上置信区UCB，根据反应条件预测模型进行以最大反应速率为目标的工艺参数优化后，确定当前光催化还原体系的初始贝叶斯优化模型。
4.根据权利要求1所述的一种基于机器学习的光催化CO2还原反应条件优化方法，其特征在于，所述3)中，将实验迭代次数作为机器学习模型中每轮的迭代次数，根据当前样本集，机器学习模型输出当前轮中所有实验迭代次数对应的采样点，将各采样点作为反应条件，再通过预测模型进行响应取样，获得各采样点对应的响应值，由各采样点和对应的响应值组成对应的光催化CO2还原样本，由各光催化CO2还原样本组成当前轮的样本集。
5.根据权利要求1所述的一种基于机器学习的光催化CO2还原反应条件优化方法，其特征在于，所述3)中，根据更新后的样本集更新反应条件预测模型，根据更新后的反应条件预测模型更新机器学习模型。
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