CN116200616A - 一种从remix乏燃料中不分离回收铀、钚的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，属于乏燃料后处理技术领域，所述方法包括以下步骤：S1、对待处理的REMIX乏燃料组件结构进行元件解体剪切，得到REMIX乏燃料芯块；S2、溶解所述乏燃料芯块，得到料液；S3、采用共萃取、共反萃循环工艺对所述料液中的裂片元素进行去污净化，使裂片净化满足产品要求；S4、采用尾端共沉淀煅烧工艺对步骤S3处理后的料液进行铀钚共沉淀，得到铀钚混合氧化物。本发明提供的方法能够在铀钚不分离条件下，满足铀钚收率99.9％的要求。
Description
技术领域
本发明属于乏燃料后处理技术领域，具体为一种从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法。
背景技术
乏燃料后处理是闭式核燃料循环的关键一环，现在的商用乏燃料后处理流程是PUREX流程，PUREX流程的工艺为铀、钚分离的流程，分为元件解体剪切、乏燃料溶解、一循环共萃取(1A)、锝洗(TcS)、一循环氧化还原反萃(1B)、一循环铀反萃(1C)、铀线、钚线。此流程能规模化处理乏燃料，回收其中有用的铀、钚及其他超铀核素，提高核材料使用率，是目前各国后处理厂普遍使用的后处理工艺。但此过程中会产生大量的废液、废物、废气，三废处理和地质处置工作量较大。铀钚分离，分别得到铀、钚产品，将剩余的放射性废物整备固化，容易造成核材料扩散。为了简化乏燃料后处理流程以及减少乏燃料后处理成本，减少乏燃料贮存量，俄罗斯研究人员提出的一个新概念：REMIX技术(REgenerated MIXture of Uand Pu oxides)，并且已成功实施。REMIX的核心理念是将乏燃料中的铀和钚同位素不经分离地提取出来，然后按照组成比例，加入适量的高浓铀或者一定量的钚来制作新的核燃料。这样可以大幅简化后处理流程，乏燃料大部分重新进入了REMIX循环，减少了乏燃料存储量。并且钚不再被单独提取出来，减少了核材料扩散的风险。
对应俄罗斯REMIX技术的研究对象为VVER-1000堆，我国将在M310堆型上对REMIX技术进行验证，并给出乏燃料中的关键核素数据。基于此数据和现已规模化应用的PUREX后处理流程，本发明设计了一种铀钚不分离后处理流程，并在后处理模拟计算软件上进行了验证。
发明内容
为解决现有技术存在的缺陷，本发明的目的在于提供一种从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，该方法应用在M310堆型上，使用该方法能够在铀钚不分离条件下，满足铀钚收率99.9％的要求。
为达到以上目的，本发明采用的一种技术方案是：
一种从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，所述方法包括以下步骤：
S1、对待处理的REMIX乏燃料组件结构进行元件解体剪切，得到REMIX乏燃料芯块；
S2、溶解所述乏燃料芯块，得到料液；
S3、采用共萃取、共反萃循环工艺对所述料液中的裂片元素进行去污净化，使裂片净化满足产品要求；
S4、采用尾端共沉淀煅烧工艺对步骤S3处理后的料液进行铀钚共沉淀，得到铀钚混合氧化物。
进一步，如上所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，步骤S1中采用大亚湾压水堆乏燃料元件的剪切设备和流程进行元件解体剪切。
进一步，如上所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，步骤S2中采用强化溶解方法溶解所述乏燃料芯块，保证难溶物的溶解，然后对料液进行过滤澄清，得到1AF料液。
进一步，如上所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，步骤S3具体包括以下流程：
S31、所述1AF料液进入第一循环铀钚共萃取段，采用高酸萃取、高酸洗涤工艺对所述1AF料液进行去污净化，得到1AP料液；
S32、所述1AP料液进入第一循环铀钚共反萃段，采用双酸反萃工艺对所述1AP料液进行反萃取，得到1BP料液；
S33、所述1BP料液进入第二循环铀钚共萃取段，采用高酸萃取、高酸洗涤工艺对所述1BP料液进行去污净化，得到2AP料液；
S34、所述2AP料液进入第二循环铀钚共反萃段，采用双酸反萃工艺对所述2AP料液进行反萃取，得到2BP料液。
进一步，如上所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，步骤S3中通过模拟计算确定各循环共萃取、共反萃工艺中涉及的工艺参数，所述工艺参数包括使用的各试剂浓度、流比、进料级数。
进一步，如上所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，根据模拟计算结果和未来实验数据，如果经过两轮共萃取、共反萃工艺循环，裂片净化不满足产品要求，增加第三循环共萃取、共反萃工艺。
进一步，如上所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，步骤S31中调整1AF料液的硝酸浓度在3～5mol/L范围内，1AF料液的铀浓度控制在200-250g/L范围内，1AS硝酸浓度为2～4mol/L，1AX有机萃取剂选用30％TBP-煤油。
进一步，如上所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，步骤S32中所述双酸反萃工艺具体为：1BX1为高酸，流比小，主要用于调节反萃硝酸的酸度和反萃钚；1BX2为低酸，流比大，主要用于反萃铀。
进一步，如上所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，步骤S33的工艺流程和步骤S31基本相同，步骤S34的工艺流程和步骤S32基本相同，各试剂浓度根据模拟计算结果进行适应性调整。
进一步，如上所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，步骤S4中采用大亚湾压水堆乏燃料后处理尾端共沉淀煅烧工艺对步骤S3处理后的料液进行铀钚共沉淀处理，得到所述铀钚混合氧化物。
采用本发明所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，具有以下显著的技术效果：
本发明提供的方法应用在M310堆型上，以1A工艺萃取单元计算机模拟软件为工具，结合REMIX燃料在压水堆使用的五个循环，根据燃耗42GWd/tU模拟计算的乏燃料组成数据，运用计算机模拟技术，采用共萃取、共反萃循环工艺对料液中的裂片元素进行去污净化，在铀钚不分离条件下，满足铀钚收率99.9％的产品要求，避免了如PUREX流程会产生大量废液、废物、废气，三废处理和地质处置工作量较大等问题；同时大幅简化了后处理流程，乏燃料大部分重新进入了REMIX循环，减少了乏燃料存储量；并且钚不再被单独提取出来，减少了核材料扩散的风险。
附图说明
图1为本发明实施例中提供的一种从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法流程图；
图2为工艺萃取单元计算机模拟软件的界面；
图3为本发明实施例中提供的一种从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法流程简图；
图4为图1所述方法中共萃取、共反萃循环工艺流程图；
图5为第一循环共萃取、共反萃工艺段流程简图。
具体实施方式
下面结合具体的实施例与说明书附图对本发明进行进一步的描述。
针对背景技术中提到的PUREX流程会产生大量的废液、废物、废气，三废处理和地质处置工作量较大等问题，本发明以1A工艺萃取单元计算机模拟软件(图2)为工具，结合REMIX燃料在压水堆使用的五个循环，根据燃耗42GWd/tU模拟计算的乏燃料组成数据，运用计算机模拟技术，提出铀钚不分离条件下，满足铀钚收率99.9％的REMIX后处理流程。区别于传统的Purex流程，REMIX乏燃料后处理采用铀、钚不分离的工艺路线，即不涉及Purex流程1B工艺段的氧化还原计算机模拟。
根据上述技术构思，本发明实施例中提供了一种从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，图1和图3示出了该方法的流程图，该方法包括以下步骤：
S1、对待处理的REMIX乏燃料组件结构进行元件解体剪切，得到REMIX乏燃料芯块。
针对待处理的REMIX乏燃料组件结构，本发明借鉴大亚湾压水堆乏燃料元件的剪切设备和流程进行元件解体剪切，得到REMIX乏燃料芯块。
S2、溶解所述乏燃料芯块，得到料液。
由于REMIX乏燃料钚含量高，裂片元素量略高于压水堆乏燃料元件，溶解过程更为困难，不溶残渣量增加，易于产生次级沉淀等。因此，对比REMIX乏燃料和压水堆乏燃料元件溶解过程区别，本发明中对REMIX乏燃料采用强化溶解方法，保证难溶物的溶解；然后使用料液澄清设备过滤料液，得到无沉淀物的1AF料液。
S3、采用共萃取、共反萃循环工艺对料液中的裂片元素进行去污净化，使裂片净化满足产品要求。
图4示出了共萃取、共反萃循环工艺流程图，本步骤具体工艺流程包括以下步骤：
S31、1AF料液进入第一循环铀钚共萃取段，采用高酸萃取、高酸洗涤工艺对1AF料液进行去污净化，得到1AP料液；
S32、1AP料液进入第一循环铀钚共反萃段，采用双酸反萃工艺对1AP料液进行反萃取，得到1BP料液；
S33、1BP料液进入第二循环铀钚共萃取段，采用高酸萃取、高酸洗涤工艺对1BP料液进行去污净化，得到2AP料液；
S34、2AP料液进入第二循环铀钚共反萃段，采用双酸反萃工艺对2AP料液进行反萃取，得到2BP料液。
在步骤S31-S34之前，首先需要通过模拟计算确定各循环共萃取、共反萃工艺中使用的各试剂浓度及流比、进料级数等参数。依据模拟计算结果和未来实验数据，如果经过两轮共萃取、共反萃工艺循环，裂片净化不满足产品要求(铀、钚回收率达到99.9％)，可增加第三循环共萃取、共反萃工艺。
REMIX乏燃料后处理的产品为铀钚混合氧化物燃料，区别于典型Purex流程的铀钚共去污、铀钚分离工艺流程，REMIX乏燃料后处理工艺现流程一般包括两个循环，第一循环为铀钚共萃取、共反萃循环，铀镎钚在同一液流，部分镎进入1AW废液中，第二循环与第一循环类似，仍为铀钚共萃取、共反萃循环，萃取过程再次强化对裂片去污，铀镎钚在同一液流，部分镎进入2AW废液中。
图5示出了第一循环共萃取、共反萃工艺段流程简图，1A共萃取段采用高酸萃取、高酸洗涤的工艺流程，首先调整1AF料液的硝酸浓度在3～5mol/L范围内，1AF料液的铀浓度控制在200-250g/L范围内，1AX有机萃取剂可选用TBP-煤油，1AS硝酸浓度为2～4mol/L，具体浓度范围依据模拟计算确定，1AF料液经1A共萃取工艺处理后得到1AP料液和1AW废液。1AP料液进入1B共反萃段，采用双酸反萃的工艺流程，1BX1为高酸，流比小，主要用于调节反萃硝酸的酸度和反萃钚；1BX2为低酸，流比大，主要用于反萃铀，通过模拟计算确定1BX1、1BX2硝酸浓度及流比、进料级数等。1AP料液经1B共反萃工艺处理后得到1BP料液和1BW废液。第二循环工艺流程和第一循环工艺流程基本相同，各试剂浓度根据模拟计算结果进行稍微调整，达到裂片元素进一步净化的目的。
S4、采用尾端共沉淀煅烧工艺对步骤S3处理后的料液进行铀钚共沉淀，得到铀钚混合氧化物。
具体的，可采用大亚湾压水堆乏燃料后处理尾端共沉淀煅烧工艺对步骤S3处理后的料液进行铀钚共沉淀处理，例如在料液中加入17％低浓度铀，得到铀钚混合氧化物，再次作为核燃料进入REMIX循环。
实施例REMIX乏燃料后处理实例
1、后处理初始1AF料液源项数据计算
以百万千瓦M310核电机组平衡循环的卸料组件为输入条件，燃料组件为带改进型格架的AFA3G型，平均卸料燃耗“44224”MWd/tU。
乏料组件冷却5年后进行后处理加工。后处理流程中只保留U、Pu同位素，其余全部去除，假定后处理去处率为100％，后处理过程中没有损耗。
假定溶解过程无元素损失，1AF料液铀浓度控制为225g/L，硝酸浓度2～4mol/L计算，1AF料液的组成为：
表1 1AF料液组成
2、第一循环计算结果
调整1AF料液酸度2mol·L-1HNO3浓度，以30％TBP-煤油进行萃取，8级进料，流比1AF:1AX:1AS＝1：2.4：0.57，第一次萃取后各元素在有机相和水相浓度如表所示：
表2 1A萃取后各元素在有机相和水相浓度
用4.5mol·L-1HNO3反萃Pu，用0.01mol·L-1HNO3反萃铀，流比为1AP:1BX1:1BX2＝1:0.1:1.3，第一次共反萃结果如表所示：
表3第一次反萃取后各元素在有机相和水相浓度
| 元素 | 1BP水相浓度g/L | 1BW有机相浓度g/L |
| U | 62.68 | 2.60E-10 |
| Pu | 0.703 | 2.39E-24 |
| Np | 3.62 | 5.39E-21 |
| Tc | 0.059 | 2.96E-9 |
| Zr | 9.68E-11 | 2.53E-48 |
| Ru | 6.31E-12 | 1.18E-17 |
| HNO3 | 0.49mol/L | 7.06E-5mol/L |
| 流量 | 1.44ml/min | 0.96ml/min |
根据以上结果计算，第一次萃取铀回收率为99.9999％，钚回收率为99.9999％。Zr和Ru等裂片元素大部分进入1AW。
3、二循环计算结果
以1BP作为2AF料液，进行二循环萃取，8级进料，流比2AF:2AX:2AS＝1:0.66:0.3结果如表4所示。
表4 2A萃取后各元素在有机相和水相浓度
用6mol·L-1HNO3反萃Pu，用0.01mol·L-1HNO3反萃铀，流比为1AP:1BX1:1BX2＝1:0.1:1.3，第一次共反萃结果如表所示：
表5第一次反萃取后各元素在有机相和水相浓度
| 元素 | 2BP水相浓度g/L | 2BW有机相浓度g/L |
| U | 63.02 | 2.09E-9 |
| Pu | 0.707 | 7.14E-23 |
| Np | 1.98 | 2.88E-19 |
| Tc | 3.28e-5 | 2.47E-12 |
| Zr | 1.99E-20 | 3.03E-58 |
| Ru | 4.92E-38 | 7.76E-45 |
| HNO3 | 0.65mol/L | 7.06E-5mol/L |
| 流量 | 1.44ml/min | 0.96ml/min |
根据结果计算，第二循环萃取铀回收率为99.9999％，钚回收率为99.999％。Zr和Ru等裂片元素大部分进入1AW。
综合两个循环计算结果，铀钚回收率达到99.9％的指标，并且能除掉大部分裂片元素。经过尾端共沉淀煅烧，铀钚混合产物即可进入下一个循环，制备燃料元件。
本发明提供的一种从REM IX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，应用在M310堆型上，以1A工艺萃取单元计算机模拟软件为工具，结合REMIX燃料在压水堆使用的五个循环，根据燃耗42GWd/tU模拟计算的乏燃料组成数据，运用计算机模拟技术，采用共萃取、共反萃循环工艺对料液中的裂片元素进行去污净化，在铀钚不分离条件下，满足铀钚收率99.9％的产品要求，避免了如PUREX流程会产生大量废液、废物、废气，三废处理和地质处置工作量较大等问题；同时大幅简化了后处理流程，乏燃料大部分重新进入了REMIX循环，减少了乏燃料存储量；并且钚不再被单独提取出来，减少了核材料扩散的风险。
上述实施例只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。
Claims (10)
1.一种从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，所述方法包括以下步骤：
S1、对待处理的REMIX乏燃料组件结构进行元件解体剪切，得到REMIX乏燃料芯块；
S2、溶解所述乏燃料芯块，得到料液；
S3、采用共萃取、共反萃循环工艺对所述料液中的裂片元素进行去污净化，使裂片净化满足产品要求；
S4、采用尾端共沉淀煅烧工艺对步骤S3处理后的料液进行铀钚共沉淀，得到铀钚混合氧化物。
2.根据权利要求1所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，其特征在于，步骤S1中采用大亚湾压水堆乏燃料元件的剪切设备和流程进行元件解体剪切。
3.根据权利要求1或2所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，其特征在于，步骤S2中采用强化溶解方法溶解所述乏燃料芯块，保证难溶物的溶解，然后对料液进行过滤澄清，得到1AF料液。
4.根据权利要求3所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，其特征在于，步骤S3具体包括以下流程：
S31、所述1AF料液进入第一循环铀钚共萃取段，采用高酸萃取、高酸洗涤工艺对所述1AF料液进行去污净化，得到1AP料液；
S32、所述1AP料液进入第一循环铀钚共反萃段，采用双酸反萃工艺对所述1AP料液进行反萃取，得到1BP料液；
S33、所述1BP料液进入第二循环铀钚共萃取段，采用高酸萃取、高酸洗涤工艺对所述1BP料液进行去污净化，得到2AP料液；
S34、所述2AP料液进入第二循环铀钚共反萃段，采用双酸反萃工艺对所述2AP料液进行反萃取，得到2BP料液。
5.根据权利要求4所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，其特征在于，步骤S3中通过模拟计算确定各循环共萃取、共反萃工艺中涉及的工艺参数，所述工艺参数包括使用的各试剂浓度、流比、进料级数。
6.根据权利要求5所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，其特征在于，根据模拟计算结果和未来实验数据，如果经过两轮共萃取、共反萃工艺循环，裂片净化不满足产品要求，增加第三循环共萃取、共反萃工艺。
7.根据权利要求4所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，其特征在于，步骤S31中调整1AF料液的硝酸浓度在3～5mol/L范围内，1AF料液的铀浓度控制在200-250g/L范围内，1AS硝酸浓度为2～4mol/L，1AX有机萃取剂选用30％TBP-煤油。
8.根据权利要求4所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，其特征在于，步骤S32中所述双酸反萃工艺具体为：1BX1为高酸，流比小，主要用于调节反萃硝酸的酸度和反萃钚；1BX2为低酸，流比大，主要用于反萃铀。
9.根据权利要求5-8任一项所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，其特征在于，步骤S33的工艺流程和步骤S31基本相同，步骤S34的工艺流程和步骤S32基本相同，各试剂浓度根据模拟计算结果进行适应性调整。
10.根据权利要求1所述的从REMIX乏燃料中不分离回收铀、钚的方法，其特征在于，步骤S4中采用大亚湾压水堆乏燃料后处理尾端共沉淀煅烧工艺对步骤S3处理后的料液进行铀钚共沉淀处理，得到所述铀钚混合氧化物。
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