CN116113729A - 用于气体的连续产生的系统和方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种用于气体的连续产生的系统，该系统包括电化学装置和活性材料再生装置。

Description

用于气体的连续产生的系统和方法
技术领域
本公开内容涉及用于气体的连续产生的电化学电池和方法。
背景
电化学热活化的化学电池(E-TAC)和包括多于一个这样的电化学电池的系统被开发了[1,2]，使得能够交替产生氢气和氧气。根据该技术，氢气在阴极电极上在电化学步骤中产生，同时给阳极电极充电，任选地通过水还原给阳极电极充电，而氧气在阳极的再生期间在自发化学步骤中产生。当在一个氢气产生步骤到另一个氢气产生步骤之间转换时，电源被关闭并且氧气在阳极再生期间产生。在包括多于一个电化学电池的系统中，当一个电池的操作停止时，另一个电池的操作可以继续，因此使得能够连续产生氢气和氧气。然而，每个电池以批处理-摆动模式(batch-swing mode)工作，在一个步骤产生H2并且在随后的步骤中产生O2。因此，该系统受到H2和O2产生中的固有波动的影响。
背景技术
国际专利申请公布WO 2016/079746。
国际专利申请公布WO 2019/180717。
一般描述
本发明基于电化学装置的开发，该电化学装置被配置成允许通过利用氧化还原活性材料并且特别是通过控制氧化还原活性材料在其不同的氧化状态下在整个装置中的氧化-还原和移动来连续产生氢气和/或氧气。
本发明的系统使得电极、阳极或阴极能够再生，而不中断系统的连续操作。这通过提供包括两个有源部分或装置的系统来实现；一个部分或装置是电化学装置，该电化学装置包括：活性电极材料(例如，呈流动的氧化还原活性材料的形式)、或包括至少一个阴极和/或至少一个阳极的电极组件、或移动电极组件；并且第二部分或装置位于第一部分的外面或第一部分的外部，其充当用于使活性电极材料的氧化还原状态再生的再生装置，如所定义的。这两个部分在操作上是不同的，但通常可同时操作，使得在任何时间点，活性电极材料的至少一部分或一部分(at least a portion or part)呈分散体或悬浮液形式或作为电极的一部分，从电化学装置转移、运输或流到再生部分，同时装置操作继续。
氧化还原活性材料或活性材料是在不同条件，例如不同温度和/或不同电偏压下具有经历可逆的氧化-还原的能力的材料。活性材料可以作为电极材料被提供在装置中，在这种情况下活性材料是由其制成电极例如阳极的材料或包覆电极表面的区域的材料，或者活性材料可以作为活性材料在电解质含水介质中的悬浮液或分散体被提供在装置中。可选择地，活性材料可以以流动的囊状物(capsule)的形式被提供，或者可以包含在金属载体或导电聚合物载体诸如聚合物颗粒中。氧化还原活性材料可以呈还原形式(在氧化之前)或呈氧化形式，或者可以处于任何中间状态(例如，部分氧化的、部分还原的)。当呈还原形式或部分还原形式时，氧化还原活性材料能够经历氧化以恢复到(或产生)氧化的或部分氧化的形式，并且反之亦然。
在本发明的系统中，为了使活性材料能够再生，电化学装置中的每一个包括电极组件，其中活性材料以两种替代形式被提供：
(i)电极组件包括(a)至少一个阴极电极和至少一个阳极电极或(b)移动电极；其中活性材料作为电极材料被提供，即以电极上的活性膜的形式被提供；以及
(ii)活性材料作为分散在电池介质中的活性颗粒被提供；其中电极组件包括至少一个阴极电极或至少一个阳极电极和至少一个惰性电极；或者活性材料以囊状物形式被提供或封装在金属载体或导电聚合物载体内(多于一个这样的囊状物或载体)。
当作为活性颗粒被提供时，所述颗粒是电极活性材料。典型地，活性颗粒可以具有在从纳米至毫米的范围内的尺寸。在一些实施方案中，所述颗粒作为较大尺寸和多种形状的材料块被提供。在一些实施方案中，活性材料被提供为封装在金属囊状物或导电囊状物(即，纤维材料的形式)内，从而允许电解质材料流过囊状物，又保护活性材料免受摩擦和磨损。
在任一配置中，使活性材料或封装的活性材料移动到或流到或者被运输到再生装置以进行再生，并且随后移动流回到或者诱导流回到或返回到电化学装置中。在利用螺旋输送机将活性材料或囊状物从一个装置移动到另一个装置的实施方案中，流量将至少部分地取决于螺杆被操作的旋转速率：螺杆旋转越快，活性材料或囊状物从一个容器中被提升(lift)出并进入到下一个容器中就越快。在使用泵的实施方案中，流量将取决于泵操作参数。
因此，一般来说，本发明提供了一种用于气体的连续产生的系统，该系统包括两个单独的容器：电化学装置和活性材料再生装置，其中每个容器被配备为提供功能。这两个容器位于彼此的外部，但在本发明的系统内整体地相关联。
在第一方面中，提供了一种用于气体的连续产生的系统，该系统包括：
电化学装置，电化学装置包括氧化还原活性材料和一个或更多个电极组件，其中氧化还原活性材料作为电极材料或作为其分散体被提供；以及
氧化还原活性材料再生装置，其位于电化学装置的外部(不容纳在所设置的电化学装置内；即在电化学装置内不发生活性材料再生)。
电化学装置是被布置和配置用于产生气体的一个反应器或多于一个反应器。在电化学热活化的化学电池(E-TAC)中，氢气在阴极电极上在电化学步骤中产生，同时给氧化还原活性阳极电极或活性材料充电，而氧气在单独的容器(vessel)或容器(container)或装置(即再生装置)中在阳极的再生期间或活性材料的再生期间产生。本文描述的再生装置被配置成在允许氧化还原活性材料的再生的温度容纳一定体积的电解质溶液。在再生期间产生的气体可以被收集和储存。因此，再生装置可以配备有用于收集所形成的气体的气体出口。
本发明还提供了一种用于气体的连续产生的系统，该系统包括：
电化学装置，其包括一个或更多个电极；以及
氧化还原活性材料再生装置，其包括氧化还原活性材料，该氧化还原活性材料被提供用于电荷再生或者其已经经历再生，其中氧化还原活性材料作为电极材料或作为其分散体被提供。
在一些实施方案中，用于气体的产生的系统包括：
电化学装置，其包括一个或更多个电极组件，该电极组件包括氧化还原活性材料的电极；以及
氧化还原活性材料再生装置。
在其他实施方案中，用于气体的产生的系统包括：
电化学装置，其包括氧化还原活性材料的分散体和至少一个电极组件；以及
氧化还原活性材料再生装置。
本发明还提供了一种用于通过利用具有氧化形式和还原形式的至少一种氧化还原活性材料来产生气体的电化学装置，所述装置适于且可操作为在所述装置处于操作时将呈氧化形式的至少一种氧化还原活性材料或包含至少一种氧化还原活性材料的介质从电化学装置输出到装置外部的区域，并且适于且可操作为在所述装置处于操作时将呈还原形式的至少一种氧化还原活性材料或包含至少一种氧化还原活性材料的介质从电化学装置外部的区域输入回到电化学装置中；使得在装置操作期间，电化学装置中的呈还原形式的至少一种氧化还原活性材料的量保持大体上恒定，或者使得电化学装置中的呈还原形式的至少一种氧化还原活性材料的量有效地允许连续和适当的操作。
如本文使用的，本发明的系统和工艺允许“气体的连续产生”。这意味着氢气和氧气两者可以在不停止系统的操作的情况下产生。虽然氢气可以在电化学装置中在阴极上产生，但当阳极被充电时，阳极的产生导致再生装置中的氧气产生，如本文另外公开的。消除了在单个电池内产生两种气体的风险，并且因此气体的同时产生是可能的。尽管利用两个装置来分开氢气和氧气的产生的事实，但电化学装置始终包括一定量的还原形式的氧化还原活性材料，所述量足以允许氢气的有效的、连续的和适当的产生。以类似的方式，再生装置始终包括一定量的氧化的氧化还原活性材料，所述量具有足够大的停留时间以允许氧气的有效的、连续的和适当的产生。在所述装置中的每一个装置中氧化还原活性材料的所述量由电极材料的类型、活性材料的组成、反应器的体积、反应器内溶剂的体积、期望的气体产生速率和在相应的容器中的停留时间决定。气体产生系统在稳定状态下操作，其中活性材料在整个系统中的流量是恒定的。换句话说，活性材料或包含活性材料的囊状物不积聚在任何部分中。因此，该量“足以允许装置的有效的、连续的和适当的操作”或“足以允许气体的有效的、连续的和适当的产生”。
当提及氧化还原活性材料的量时，术语“大体上恒定”意指在任何时间点，在一种装置或两种装置中材料的量在处于操作时保持相同或在±10wt％内。换句话说，活性材料不在一个容器中积聚，并且因此在另一个容器中将耗尽。
在一些实施方案中，电化学装置设置有外部闭环系统，该外部闭环系统具有允许材料从电化学装置流到装置外部的区域的至少一个入口、允许材料从闭环流回到装置中的至少一个出口，以及定位在所述入口和所述出口之间的至少一个再生装置。
在一些实施方案中，电化学装置设置有具有至少一个入口和至少一个出口的外部闭环系统，外部闭环系统界定移动电极的路径，该移动电极的路径具有其在电化学装置中的一节段和其延伸外部闭环的长度的另一节段，外部闭环系统设置有定位在所述入口和所述出口之间的至少一个再生装置。
在一些实施方案中，电化学装置设置有用于在处于操作时将电极从装置移除到装置的外部区域以进行再生的装备(means)或工具。在这样的实施方案中，外部区域可以在距电化学装置的任何距离处，并且不需要与电化学装置有任何关联。
在一些实施方案中，活性材料呈在电极的表面区域上的材料膜的形式，或者可以是电极材料本身。在这样的配置中，装置包括电极组件，该电极组件包括(i)至少两个活性材料的电极或(ii)活性材料的可移动电极。在装置包括(i)两个或更多个活性材料的电极的情况下，在任何时间点，所述电极中的一个电极在工艺中是可操作的，而另一个活性材料的电极，例如在电极是阳极的情况下呈氧化形式或者在电极是阴极的情况下呈还原形式，可以从电化学装置断开并移除并且进行再生。此后，再生的电极可以返回到装置，并且从电化学装置中取出另一个电极进行再生。
为了允许这样的电极从装置中移除和再引入回到装置中，电化学装置可以设置有用于从装置中移除电极的装备或工具，如上文提及的。所述装备或工具以机械系统的形式被提供，该机械系统被配置并可操作为附接到电极并将电极从电化学装置移动到再生装置并且移动回到电化学装置中。机械系统可以呈移动带、机器人臂、机械升降机、旋转螺旋输送机或本领域已知的任何这样的位移机构的形式(或可以包括移动带、机器人臂、机械升降机、旋转螺旋输送机或本领域已知的任何这样的位移机构)。
在一些实施方案中，本发明的系统设置有机器人臂，该机器人臂被配置成将电极，即阳极，从电化学装置或电池移动并且移动回到电化学装置或电池中。
在所述系统包括活性材料的可移动电极的情况下，装置设置有外部闭环系统，并且所述电极被构造为延伸电化学装置和再生装置两者的连续带。在装置的操作期间的任何时间点，电极活性材料的一部分呈氧化形式，而另一部分呈还原形式，其中装置的移动通过电化学装置的一部分经历氧化(并且因此需要再生)，并且移动通过再生装置的另一部分经历还原并且可以被引入回到电化学装置中。
在替代方案中，活性材料作为分散或浸没在电化学装置的液体介质中的活性颗粒被提供，或者作为包含活性材料的囊状物或金属载体被提供。在这样的情况下，装置设置有外部闭环系统，活性材料通过该外部闭环系统在具有或不具有液体介质的情况下转移或流动。电化学装置中活性材料的量在整个电化学装置的连续和不间断操作中保持有效且大体上恒定。已经经历氧化的活性材料从电池中流出并通过再生装置，在该再生装置，它经历再生，并且然后以维持电化学装置中活性材料的量或浓度大体上恒定的流量或浓度流回到电化学装置中。
在一些实施方案中，在活性材料以囊状物被提供的情况下，流量由旋转阀的旋转速率确定，囊状物通过旋转阀被迫流入和流出氢气产生部分。旋转阀还用于将电化学部分中的囊状物与外部的囊状物电隔离，将囊状物充电限制到电化学部分，如本文另外详述的。
如下文进一步解释的，在电池之间转移的带电材料必须被电隔离，以防止进一步充电超出电化学电池边界。为了确保这样的电荷隔离，封装的电极可以被配置成穿过一组特殊的阀，例如旋转阀，它们使囊状物材料电隔离。示例性实施方案在图6F中示出，由此一个旋转阀被定位在入口处并且第二旋转阀被定位在电极出口处。每个电化学电池任选地设置有一对阀，每个阀被配置成使活性材料隔离，如本文公开的，其中所述阀中的第一阀被定位在电化学电池的进入部位处，并且所述阀中的第二阀被定位在离开所述电池的离开部位处，例如在进入闭环系统之前。
在一些实施方案中，所述阀各自是旋转阀。每个电池中的阀被串联定位，例如一个接一个地定位。
可选择地，可以利用允许仅一定量的囊状物通过的隔离闸阀或倾斜操纵杆(tilting lever)。
因此，本发明还提供了一种用于利用具有氧化形式和还原形式的至少一种氧化还原活性材料来产生气体的电化学装置(或包括电化学装置的系统)，该装置包括外部闭环，该外部闭环被配置并可操作为在所述装置处于操作时将至少一种氧化还原活性材料从电化学装置输出到定位于外部闭环或与外部闭环相关联的再生装置，并且还被配置并可操作为在所述装置处于操作时将至少一种氧化还原活性材料输入回到装置中；使得在装置操作期间，装置中的呈还原形式的至少一种氧化还原活性材料的量保持大体上恒定，或者该量保持大体上对允许连续的装置操作有效。
在一些实施方案中，外部闭环系统设置有允许材料从电化学装置流到再生装置的至少一个入口和允许材料从闭环流回到装置中的至少一个出口。
还提供了一种用于利用具有氧化形式(或能够吸引电荷的形式)和还原形式(或不能够吸引电荷的形式)的至少一种氧化还原活性材料来产生气体的电化学装置(或包括电化学装置的系统)，该装置包括可移动带状电极、和外部闭环系统，外部闭环系统界定可移动电极的路径，以及整体地定位于外部闭环系统或与外部闭环系统整体地相关联的再生装置。
在一些实施方案中，外部闭环系统设置有至少一个入口和至少一个出口，外部闭环系统界定移动电极的路径，该移动电极的路径具有其在电化学装置中的一节段和其延伸外部闭环的长度的另一节段，外部闭环系统设置有定位在所述入口和所述出口之间的至少一个再生装置。
外部闭环系统通过至少一对阀(入口阀和出口阀)与电化学装置相关联，所述至少一对阀可操作为允许活性材料流出电化学装置并流回到电化学装置中或者带状电极移动出电化学装置并移动回到电化学装置中。界定外部闭环的入口和出口的入口阀和出口阀可以被定位在电化学装置上的任何两个部位处。外部环路的尺寸和形状尤其取决于活性材料的形式，例如是提供在可移动电极上或作为分散体被提供还是容纳或封装在囊状物或金属载体中，电化学装置(反应器)的体积，活性材料的氧化速率，以及其他变量。
外部闭环系统以连续管件或连续管或连续通道的形式被提供，该连续管件或连续管或连续通道被配置成包含电解质溶液或容纳电解质溶液，该电解质溶液维持在与限定反应器中的电解质介质的条件大体上相同的条件(例如，温度、压力和组成)下。闭环系统还被配置成与一个或更多个再生装置相关联或设置有一个或更多个再生装置，该一个或更多个再生装置可以是闭环通道的整体部分或者可以与其相关联。无论再生装置的与外部闭环通道相关联的位置、尺寸和方式如何，再生装置被定位成使得活性材料(呈分散物质的形式或呈带状电极的形式)从其中流过或移动，并且在该工艺中经历再生。再生装置中采用的条件，包括温度、压力和电解质，可以不同于闭环通道中采用的条件。
外部闭环可以配备有选择性过滤单元，该选择性过滤单元被选择成允许从电化学装置流出并从闭环系统和再生装置流入回到装置中的定向移动。因此，外部闭环可以配备有一个或两个这样的选择性单元；一个被定位并可操作为允许氧化的活性材料从装置定向流动到外部闭环和再生装置中，并且第二个被定位并可操作为允许再生的活性材料从再生装置定向流动到电化学装置中。
外部闭环系统可以可选择地被配置成除了可移动带之外还容纳至少一个电解质浴，其目的是增加或降低氧化还原活性材料的温度以及其他。在示例性配置中，系统可以包括电化学装置和再生装置，这两个经由两个外部闭环系统连接；一个延伸电化学装置的出口和再生装置的入口，而另一个延伸再生装置的出口和电化学装置的入口。因此，两个外部闭环系统中的每一个可以包括用于将氧化还原活性材料从一个装置移动到另一个装置的装备(例如，如本文公开的带或旋转螺旋输送机)以及任选地电解质浴。电解质浴中的每一个还可以包括用于将氧化还原活性材料从电解质浴中移动到再生装置或电化学装置的装备。因此，如本文详述的，本发明的系统可以包括电化学装置、再生装置、一个或两个电解质浴和用于将氧化还原活性材料从一个装置或浴移动到另一个装置或浴的多个机械元件，例如带或旋转螺旋输送机。
在一些实施方案中，用于经由外部闭环将氧化还原活性材料从一个装置携带或移动或运输到另一个装置的机械元件可以呈带或旋转螺旋输送机的形式，如本文另外公开的。
在一些实施方案中，用于经由外部闭环将氧化还原活性材料从一个装置携带或移动或运输到另一个装置的机械元件可以包括防止产生的气体混合的水密封件。
还提供了一种用于利用具有氧化形式(或能够吸引电荷的形式)和还原形式(或不能够吸引电荷的形式)的至少一种氧化还原活性材料来产生气体的电化学装置(或包括电化学装置的系统)，该装置包括旋转螺旋输送机和界定旋转螺旋输送机的路径的外部闭环系统，该输送机适于将至少一种氧化还原活性材料从所述装置输送到定位于外部闭环系统或与外部闭环系统相关联的装置。
还提供了一种用于利用具有氧化形式和还原形式的至少一种氧化还原活性材料来产生气体的电化学装置，该装置包括旋转螺旋输送机，该旋转螺旋输送机被配置并可操作为提升活性材料并将其从电化学装置运输并运输到再生装置中，其中电化学装置和再生装置通过界定活性材料的路径的外部闭环系统相关联，并且其中再生装置被整体地定位于外部闭环系统或与外部闭环系统整体地相关联。
旋转螺旋输送机可以被垂直地定位或被定位为与电化学装置的表面成一定角度。
在一些实施方案中，定位于外部闭环装置或与外部闭环装置相关联的装置是再生装置。
在一些实施方案中，容纳旋转螺旋输送机的外部闭环还可以容纳电解质浴，该电解质浴被定位在旋转螺旋输送机的外端(即在电化学装置的输送机的端部处)和再生装置的入口之间。电解质浴通常维持在高于电化学装置中的介质的温度但低于再生装置中的介质的温度的温度(即具有中间温度)。
因此，在一些实施方案中，外部闭环系统包括旋转螺旋输送机和至少一个电解质浴，该旋转螺旋输送机被配置成将氧化还原活性材料从电化学装置运输出来。为了允许将至少一种氧化还原活性材料从电解质浴运输到再生装置，电解质浴可以设置有另外的旋转螺旋输送机，该另外的旋转螺旋输送机具有其与电解质浴相关联的近端端部和其位于电解质液位上方的与再生装置相关联的顶部出口。以类似的方式，再生装置还可以包括旋转螺旋输送机，该旋转螺旋输送机在其底端处与再生装置相关联，并且在其顶端处与另外的电解质浴相关联，另外的电解质浴现在维持低于再生装置中的温度但高于电化学装置中的温度的温度。另外的电解质浴可以通过外部闭环系统与电化学装置相关联，该外部闭环系统容纳用于将至少一种氧化还原活性材料运输回到电化学装置中的又另外的旋转螺旋输送机。
根据本发明的系统和方法，电极组件中的任一电极可以经历再生。
在根据本发明的示例性电化学装置中，该装置包括至少一个呈隔室/容器的形式的电化学电池，该隔室/容器包括至少一个电极组件(每个电极组件包括阴极电极和阳极电极)并且被配置用于容纳含水(电解质)溶液。在装置的操作(即，施加电偏压)期间，在阴极电极上产生气体，诸如氢气，而氧化还原活性材料的氧化在阳极电极上发生。因此，在一些实施方式中，阴极是析氢催化剂，或者包括析氢催化剂。阴极可以具有选自现场使用的金属和电极材料的材料。在一些实施方案中，阴极是金属或金属合金，或者包括金属或金属合金。在其他实施方案中，阴极是铂、钯、铱、铑、镍、锌、铝、雷尼镍及其组合，或者包括铂、钯、铱、铑、镍、锌、铝、雷尼镍及其组合。在电极是金属合金或者包括金属合金的情况下，材料可以选自镍-钴、镍-钼、镍-锰以及其他。可选择地，电极可以由导电碳或金属复合材料组成。
在另一方面，阳极被配置成允许氧化还原活性材料的氧化，即允许氧化的材料的产生。根据一些实施方案，阳极是包覆有活性材料的金属和/或金属氧化物和/或金属氢氧化物和/或导电碳或聚合物，或者包括包覆有活性材料的金属和/或金属氧化物和/或金属氢氧化物和/或导电碳或聚合物。在一些实施方案中，阳极是镍、钴、锰或铁，或者包括镍、钴、锰或铁。在一些实施方案中，阳极是具有或不具有多种含量的添加剂的氢氧化镍，或者包括具有或不具有多种含量的添加剂的氢氧化镍。
氧化的材料可以从电化学装置运输到再生装置，如本文详述的，在再生装置中，氧化的材料可以经历自发还原(在不存在施加的偏压的情况下)，这还导致氧气的产生。因此，在这样的情况下，再生装置可以用作氧气产生装置，并且在气体产生条件下提供。在一些实施方案中，再生装置因此与气体收集装置相关联。
作为氧气产生装置操作的再生装置可以在不存在电偏压的情况下操作，例如，在没有电压或具有低于电压或电流检测装置的检测限值的电压或直流电的情况下操作。在一些实施方案中，不存在电偏压是任何低于1.23V的偏压，或任何至多1.23V的值(如参考单极布置所提到的，并且相应地如上文针对双极布置所定义的)或任何大体上相似或功能上等效的值。
如本文详述的，氧化的材料的还原和伴随的氧气的产生在升高的温度发生。因此，根据一些实施方案，再生装置或氧气产生装置可以包括热源或热交换器。热源和/或热交换器可以用于设置再生装置中的温度。根据一些实施方案，所使用的温度为至少50℃、有时至少60℃、有时至少70℃、有时至少80℃、有时至少95℃、有时至少115℃、有时至少135℃、有时在50℃至135℃之间、有时在60℃和135℃之间或有时在70℃和135℃之间。
如本文陈述的，氧化还原活性材料可以以分散体的形式被提供。这种分散体通常是水分散体或包含作为介质的水和不同分析物的含水分散体。作为电解质溶液的含水介质包括任选地选自多种阴离子或氢氧根的Li、Na、K、Rb、Cs、Ca、Sr和Ba阳离子的金属电解质。在一些实施方案中，金属是碱金属。在一些实施方案中，电解质包括金属氢氧化物。在一些实施方案中，金属氢氧化物是NaOH或KOH。在一些实施方案中，含水溶液是碳酸盐-碳酸氢盐缓冲电解质。
含水溶液可以以高于7，任选地至少8、任选地至少9、任选地至少10、任选地至少11、任选地至少12、任选地至少13或任选地14的pH为特征。在一些实施方案中，含水溶液是酸性溶液(具有低于7或在1和7之间的pH)。
本发明的系统可以包括一个或更多个电化学装置和一个或更多个再生装置。在一些实施方式中，多于一个电化学装置可以与配备有一个或更多个再生装置的单个外部闭环相关联。在这样的情况下，外部闭环系统可以设置有多于一个入口阀。
本发明的系统还可以包括控制单元，该控制单元可以物理地或远程地(例如无线地)连接到电化学装置和/或再生装置中的每一个或连接到系统作为一个整体。这样的控制系统被配置用于根据可用的功率输入或所需的氢气和氧气产生速率来设置充电电流和活性材料转移速率。
如本文所定义的，包括两个或更多个或者多于一个装置的本发明的系统可以以双极形式或以单极形式被提供。
本发明还包括用于在电化学装置中产生氢气和任选地氧气的连续工艺，该工艺包括：
a-在电化学电池中连续产生氢气和氧化的活性材料；
b-在连续产生氢气的同时，使氧化的活性材料流动或运输到电化学电池外部的区域，所述区域适合用于使(还原的)活性材料再生；
c-使活性材料再生并产生氧气；
d-使活性材料流回到电化学电池中；以及
e-重复步骤a至步骤d一次或更多次，以在使活性材料再生从而产生氧气时同时地产生氢气。重复步骤界定了两种气体的连续产生。
在一些实施方案中，氢气在导致产生氢氧根离子的施加的偏压的存在下在阴极电极上在电化学步骤中产生。
在一些实施方案中，氧化的材料通过在氢氧根离子的存在下还原的材料的氧化来产生。
在一些实施方案中，氧气在再生装置中在不存在偏压的情况下在自发化学步骤中产生，任选地通过在氧化的材料的还原的同时增加温度以产生还原的材料。
附图简述
为了更好地理解本文公开的主题并且为了例示主题可以如何在实践中进行，现在将参考附图仅通过非限制性实例的方式描述实施方案，在附图中：
图1是根据一些实施方案的包括电化学热活化的化学电池和再生装置的系统的示意图。
图2A和图2B是根据分散的氧化还原活性材料颗粒方面的一些实施方案的包括电化学热活化的化学电池和再生装置的系统的示意图。
图3是根据氧化还原活性材料阳极方面的一些实施方案的本发明的系统的示意图。
图4是根据氧化还原活性材料阳极方面的一些实施方案的本发明的系统的示意图，示出电化学热活化的化学电池和再生装置。该设计包括延伸到再生装置中的可交换的阳极电极。
图5是根据移动带方面的一些实施方案的本发明的系统的示意图。
图6A-图6F描绘了用于连续解耦的E-TAC水分解系统的系统设计。以下的示意图：(图6A)基本电池设计，示出组成系统的四个电池中的一个电池；(图6B)螺旋输送机，其用于移动球状电极(也在图6A中的隔室B中示出)；(图6C)形成填充移动床的球状电极；(图6D)完整的四电池系统，没有内部电池设计的细节，图示出了单个小球的运动；(图6E)放大电化学电池(来自图6D的电池1)，示出内部电池的设计和部件；以及(图6F)放大来自图E的电化学电池的入口/出口，示出小球的电隔离机制(electrical isolation mechanism)。
图7A-图7B提供了(图7A)碱性电解中的常规双极设计，以及(图7B)根据本发明的提出的四电池系统中的双极设计。
具体实施方式
图1是本发明的系统10的示例性的示意图，系统10包括根据本发明的一些实施方案的电化学热活化的化学电池20以及再生装置30。系统10通常由电化学装置100和设置有再生装置30的外部闭环系统200构成。在特定的实施方案中，电化学装置100包括电化学电池(或反应器)20、包括阴极电极70和阳极电极80的电极组件60。电化学装置设置有外部闭环通道(40)的出口24和入口22。外部环路通道(40)经由入口32和出口34连接到再生装置。
图2A和图2B示出了本发明的系统的另外的实例。在图2A中，电化学装置100与再生装置200相关联，如所示出的。电化学装置包括阴极电极700和阳极电极800。电化学装置设置有外部闭环系统400，该外部闭环系统400包括共同形成具有带状形状的管系统的通道420和通道440。管组件允许包含呈颗粒的形式的氧化的材料520的含水溶液经由通道420从电化学装置移动到再生装置(即，氧气产生装置)以及包含还原的材料540的含水溶液移动回到电化学装置。
在图2B中，电化学装置100和再生装置200设置有外部闭环系统，该外部闭环系统配备有热交换单元460。呈颗粒的形式的氧化的材料530经由热交换单元从电化学装置流到再生装置(即，氧气产生装置)。来自再生装置的还原的材料(再生的活性材料)550流回到电化学装置中。
转到图3，描绘了本发明的系统的另一种实施方案。在该实例中，电化学装置100包括电极组件6000，电极组件6000包括阴极电极7000和阳极电极8000。该系统包括运输组件4000，运输组件4000允许阳极8000从电化学装置移动到再生装置200并且在再生之后移动回到电化学装置。如本文所提及的，运输组件可以是能够附接到阳极并且将阳极从一个容器移动或携带到另一个容器的任何机械装备。替代方案在图4中示出。电化学装置100包括阴极电极1700和延伸到再生装置200中的可交换的阳极电极1800。可交换的阳极可以通过合适的机构(1520和1540)，例如移动带、线、机器人臂、传送带、旋转螺杆以及其他从容器100移动到容器200并返回，如本文公开的。
图5示出了本发明的系统的又一种配置。在该配置中，在电化学装置100和再生装置200之间延伸的外部闭环系统2000被成形为容纳延伸闭环系统的长度的可移动电极3000。该系统还可以包括呈储存器、容器或任何其他物品的形式的水密封件，该水密封件充当可移动电极移动通过的单独的区(如所示出的)。水密封件包括水，因此允许活性颗粒的转移，但防止气体从密封件的一个端部通过到另一个端部。水密封件可以被维持在每个容器中的温度的中点的温度，如本文描述的。
本文提出了另一种机械循环系统。在该系统中，使电极活性材料移动，同时维持溶液(电化学装置的溶液和再生装置中的溶液)的完全分离。该机械系统在图6中图示出。在该系统的一些实施方案中，它包括四个电池，其中每个电池被分成两个隔室，如在图6D中示出的。单个电池在图6A中描绘。为了便于电极活性材料的移动而不使电解质移动，使用垂直螺旋输送机将活性材料提升到电解质液位上方，将材料从一个电池输送到另一个电池。在每个电池中，活性材料被插入到隔室A中(图6A)，并且隔室B容纳将活性材料提升起来并提升出电池的螺旋输送机。典型的螺旋输送机在图6B中图示出。活性材料形成“颗粒床”，该“颗粒床”以由螺旋输送机旋转速度、螺杆的螺距和直径设置的速率在整个系统中连续循环，如图6C中示出的。
在特定的实施方案中，四个系统电池配置在图6D中示出：在环境温度的电化学电池，在60℃-65℃的两个中温电池和在95℃的化学反应电池。图6D图示出了活性材料在系统内的运动；电化学电池(图6D中的电池1)设计与其他电池不同，因为它必须包含电气部件。电池1的详细的草图在图6E中示出，包含用于活性材料的阴极和集电体(例如镍)，集电体与材料一起形成阳极。阴极和阳极被连接到电源，并且由导电材料制成的网筛被放置在阴极和阳极之间，以防止活性材料接触阴极并使电池短路。将电池1保持在环境温度(25℃左右)，并且将新鲜的活性材料插入到电池1的隔室A中。材料沿着集电体移动。当材料流过电池1的隔室A时，它逐渐充电，同时在阴极处产生氢气。转移到电池1的隔室B的带电材料必须与隔室A中的材料电隔离，以防止进一步充电超出电化学电池边界。为了确保这一点，电极可以被配置成穿过特殊的旋转阀，该旋转阀使隔室A中的材料电隔离。如图6F中示出的，一个旋转阀被定位在入口处，并且第二旋转阀被定位在电极部分出口处。该组旋转阀界定了具有活性材料的阳极小球的独立路径。每个路径可以具有阴极、集电体和隔离的小球，活性材料通过该路径移动。电极可以被串联连接(阳极到相邻的阴极)以允许双极操作，如图7A-图7B中示出的。
回到图6D，带电的活性材料然后被隔室B中的输送机提升并转移到电池2，并且任选地保持在约60℃。该电池(以及电池4)用作温度缓冲器，降低冷电池和热电池之间的直接热传递。这些电池还形成液压锁，防止电池1中产生的氢气进入氧气产生电池(电池3)，并且反之亦然。在电池2中，材料的温度增加到电池温度，并且然后转移到电池3，电池3是保持在～95℃的热化学反应器。与其中充电反应只能在活性材料与集电体接触时发生的电池1相反，电池3中的放电反应是由电池中的热温度诱导的化学反应。因此，它可以在电池3的两个隔室中发生，并且可以溢出到电池4中。然而，化学反应速率随着时间和温度而降低。该行为可以用于通过以下来防止电池4中的O2产生：控制材料在电池3中的停留时间，使得小球进入电池4的时候，O2释放几乎完成，并且通过电池4中的较低温度进一步完全猝灭反应。热量在电池2和电池4之间交换，以将两个电池维持在60℃-65℃。最后，活性材料通过上部隔离旋转阀从电池4转移回到电池1。为了确保H2部分和O2部分中电解质上方的相等压力，电池1的隔室A和隔室B的顶部空间是共享的，并且类似地在电池3中也是如此。另外，电池1中的H2顶部空间被连接到电池2的部分A和电池4的部分B。同样，电池3中的O2顶部空间被连接到电池2的部分B和电池4的部分A。背压调节器被放置在H2顶部空间出口和O2顶部空间出口，以维持每个隔室中的相等压力。以这种方式，电池2和电池4的隔室A和隔室B中的液位保持平衡。这强调了电池2和电池4作为用于安全操作的液压锁的重要作用。然而，由于电池2和电池4的隔室A和隔室B的顶部空间分别容纳H2和O2，可能发生这些气体有些溶解在电解质中。为了防止溶解的H2和O2积聚在电池2和电池4中，可以向两个电池中添加催化剂(例如，Pd)，以促进溶解的H2和O2反应回到H2O。这可以导致效率的轻微损失，但同时将增加操作的安全性。
用于气体的产生的配备机器人的系统
构建了包括电化学装置、电解质浴和再生装置的设置系统。机械人臂被定位成将电极，即阳极电极，从电化学电池取出，通过电解质浴并进入再生装置中。观察到气体析出。
工作电极是在装置之间移动的电极。计数器和(任选的)参考电极是固定的。移动(工作)电极在每个装置中花费预定义的时间。
当电极被完全定位在电化学电池中时，施加预定义的电流。温度也受到控制。监测并记录温度、电流和电压。
在装置之间移动工作电极所需的时间段是几秒钟。
机器人臂用于移动系统中的电极。该臂的操作通过NI LabVIEW专用软件进行管理。
使用“Ivium”恒电位仪在室温在3电极电池组件(Hg/HgO参考电极、Ni金属对电极(5M KOH电解质))中测试电极。循环测试方案包括以下步骤：
休息：OCV(开路电压)持续10秒。
电化学充电(氢气产生)：50mA/cm2的恒定电流持续130秒或截止电压为0.58V(相对于Hg/HgO)。
休息：OCV(开路电压)持续70秒。
热化学放电(氧气产生)：将电极移动到容纳热电解质(95℃-100℃)的再生容器中持续130秒。
休息：OCV(开路电压)持续70秒。
对电极进行测试持续300次ETAC循环，示出高效且稳定的再生效率和行为。

Claims (50)

1.一种用于气体的产生的系统，所述系统包括：
电化学装置，所述电化学装置包括氧化还原活性材料和一个或更多个电极组件，其中所述氧化还原活性材料作为电极材料或作为其分散体被提供；以及
氧化还原活性材料再生装置，其位于所述电化学装置的外部。
2.根据权利要求1所述的系统，所述系统包括：
所述电化学装置，其包括一个或更多个电极组件，所述电极组件包括氧化还原活性材料的电极；以及
所述氧化还原活性材料再生装置。
3.根据权利要求1所述的系统，所述系统包括：
所述电化学装置，其包括氧化还原活性材料的分散体和至少一个电极组件；以及
所述氧化还原活性材料再生装置。
4.根据前述权利要求中任一项所述的系统，其中所述电化学装置包括被配置并可操作为在所述装置处于操作时将呈氧化形式的所述氧化还原活性材料从所述装置输出到所述装置外部的区域的装备，以及被配置并可操作为在所述装置处于操作时将呈还原形式的所述氧化还原活性材料从所述装置外部的区域输入回到所述装置中的装备；使得在所述装置操作期间，所述装置中的呈所述还原形式的所述氧化还原活性材料的量保持大体上恒定。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的系统，其中所述电化学装置设置有外部闭环系统，所述外部闭环系统具有：至少一个入口，其允许材料从所述电化学装置流到所述装置外部的区域；至少一个出口，其允许材料从所述闭环流回到所述装置中；以及至少一个再生装置，其定位在所述入口和所述出口之间。
6.根据权利要求1至4中任一项所述的系统，其中所述电化学装置设置有具有至少一个入口和至少一个出口的外部闭环系统，所述外部闭环系统界定移动电极的路径，所述移动电极的路径具有其在所述电化学装置中的一节段和其延伸所述外部闭环的长度的另一节段，所述外部闭环系统设置有定位在所述入口和所述出口之间的至少一个再生装置。
7.根据权利要求5或6所述的系统，其中所述外部闭环包括基于液体的密封件，所述基于液体的密封件防止产生的气体混合。
8.根据权利要求1至4中任一项所述的系统，其中所述电化学装置设置有用于在处于操作时将电极从所述装置移除到所述装置的外部区域以用于再生的装备。
9.根据权利要求8所述的系统，其中所述外部区域在距所述电化学装置的任何距离处。
10.根据权利要求1所述的系统，其中所述活性材料呈在电极的表面区域上的材料膜的形式，或者所述活性材料是所述电极材料。
11.根据权利要求10所述的系统，其中所述电化学装置包括电极组件，所述电极组件包括(i)至少两个所述活性材料的电极，或(ii)所述活性材料的可移动电极。
12.根据权利要求11所述的系统，其中当所述电化学装置包括两个或更多个所述活性材料的电极时，在任何时间点，所述电极中的一个电极是可操作的。
13.根据前述权利要求中任一项所述的系统，所述系统设置有机械系统，所述机械系统被配置并可操作为附接到电极并将所述电极从所述电化学装置移动到所述再生装置。
14.根据权利要求13所述的系统，其中所述机械系统呈移动带、机器人臂、机械升降机或位移机构的形式，或者包括移动带、机器人臂、机械升降机或位移机构。
15.根据权利要求11所述的系统，其中当所述电化学装置包括所述可移动电极时，所述电化学装置设置有外部闭环系统，并且所述电极被构造为延伸所述电化学装置和所述再生装置两者的连续带。
16.根据权利要求15所述的系统，其中所述电极活性材料的一部分呈氧化形式且另一部分呈还原形式，并且其中所述电极的移动通过所述电化学装置的部分经历氧化且移动通过所述再生装置的部分经历还原。
17.根据权利要求11所述的系统，其中所述可移动电极呈分散在所述电化学装置的介质中的活性颗粒的形式。
18.根据权利要求17所述的系统，其中所述电化学装置中的所述活性颗粒的量或浓度保持大体上恒定。
19.一种用于利用具有氧化形式和还原形式的至少一种氧化还原活性材料来产生气体的电化学装置，所述装置包括外部闭环，所述外部闭环被配置并可操作为在所述装置处于操作时将所述至少一种氧化还原活性材料或包含所述至少一种氧化还原活性材料的介质从所述装置输出到定位于所述外部闭环或与所述外部闭环相关联的再生装置，并且还被配置并可操作为在所述装置处于操作时将所述至少一种氧化还原活性材料或包含所述至少一种氧化还原活性材料的介质输入回到所述装置中；使得在装置操作期间，所述装置中的呈所述还原形式的所述至少一种氧化还原活性材料的量保持大体上恒定。
20.根据权利要求19所述的装置，其中所述外部闭环系统设置有允许所述材料从所述电化学装置流到所述再生装置的至少一个入口和允许材料从所述闭环流回到所述装置中的至少一个出口。
21.根据前述权利要求中任一项所述的装置，其中所述外部闭环还包括电解质浴，所述电解质浴定位在所述电化学装置的出口和所述再生装置的入口之间。
22.根据权利要求21所述的装置，其中所述电解质浴被维持在高于所述电化学装置中的电解质介质的温度且低于所述再生装置中的电解质介质的温度的温度。
23.一种用于利用具有氧化形式和还原形式的至少一种氧化还原活性材料来产生气体的电化学装置，所述装置包括可移动带状电极和界定所述可移动电极的路径的外部闭环系统，以及再生装置，所述再生装置定位于所述外部闭环系统或与所述外部闭环系统相关联。
24.一种用于利用具有氧化形式和还原形式的至少一种氧化还原活性材料来产生气体的电化学装置，所述装置包括旋转螺旋输送机，所述旋转螺旋输送机被配置并可操作为提升所述活性材料并将所述活性材料从所述电化学装置运输并运输到再生装置中，其中所述电化学装置和所述再生装置通过界定所述活性材料的路径的外部闭环系统相关联，并且其中所述再生装置被整体地定位于所述外部闭环系统或与所述外部闭环系统整体地相关联。
25.根据权利要求24所述的装置，设置有一对阀，所述一对阀各自被配置成使所述活性材料电隔离，其中所述一对阀中的第一阀设置在所述活性材料到电化学电池的进入部位处，并且所述一对阀中的第二阀设置在所述活性材料离开所述电化学电池的离开部位处。
26.根据权利要求25所述的装置，其中所述阀中的每一个阀是旋转阀。
27.根据权利要求25所述的装置，其中所述第一阀和所述第二阀被串联定位。
28.根据权利要求23或24所述的装置，其中所述外部闭环系统设置有至少一个入口和至少一个出口，所述外部闭环系统界定所述电极的路径或所述活性材料的路径，所述电极的路径或所述活性材料的路径具有其在所述电化学装置中的一节段和其延伸所述外部闭环的长度的另一节段，所述外部闭环系统设置有定位在所述入口和所述出口之间的至少一个再生装置。
29.根据权利要求21至23中任一项所述的装置，其中所述外部闭环系统通过至少一对阀与所述电化学装置相关联，所述至少一对阀被配置并可操作为允许所述活性材料流出所述装置并流回到所述装置中。
30.根据权利要求29所述的装置，其中所述至少一对阀包括入口阀和出口阀，所述入口阀和所述出口阀分别界定所述外部闭环的入口和出口，被定位在所述电化学装置上的任何两个部位处。
31.根据权利要求21至30中任一项所述的装置，其中所述外部闭环系统以连续管件或连续管或连续通道的形式被提供，所述连续管件或连续管或连续通道包括电解质溶液，所述电解质溶液维持在与限定所述电化学装置中的电解质介质的条件大体上相同的条件下。
32.根据权利要求21至30中任一项所述的装置，其中所述外部闭环系统以连续管件或连续管或连续通道的形式被提供，所述连续管件或连续管或连续通道包括电解质溶液，所述电解质溶液维持在与限定所述电化学装置中的电解质介质的条件大体上不同的条件下。
33.根据权利要求30所述的装置，其中所述闭环系统设置有一个或更多个电解质浴，所述一个或更多个电解质浴是闭环连续通道的组成部分或与所述闭环连续通道相关联。
34.根据权利要求21至33中任一项所述的装置，其中所述外部闭环配备有膜或选择性过滤单元，所述膜或选择性过滤单元被选择以允许从所述电化学装置流出并从所述闭环系统和所述再生装置流入回到所述装置中的定向移动。
35.根据权利要求33所述的装置，其中所述外部闭环配备有一个或两个选择性过滤单元；一个选择性过滤单元被定位并可操作为允许氧化的活性材料从所述装置定向流动到所述外部闭环和所述再生装置中，而第二个选择性过滤单元被定位并可操作为允许再生的活性材料从所述再生装置定向流动到所述电化学装置中。
36.根据权利要求35所述的装置，其中所述选择性过滤单元是离子选择性膜或双极膜。
37.根据权利要求21至36中任一项所述的装置，所述装置包括至少一个呈隔室/容器的形式的电化学电池，所述隔室/容器包括至少一个电极组件并且被配置用于容纳含水(电解质)溶液。
38.根据权利要求37所述的装置，被配置并可操作为在阴极电极上产生氢气，而所述氧化还原活性材料的氧化在阳极电极上发生。
39.根据权利要求38所述的装置，其中所述阴极是金属或金属合金，或者所述阴极包括金属或金属合金。
40.根据权利要求39所述的装置，其中所述阴极是铂、钯、铱、铑、镍、锌、铝、雷尼镍或其组合，或者所述阴极包括铂、钯、铱、铑、镍、锌、铝、雷尼镍或其组合。
41.根据权利要求38所述的装置，其中所述阳极是包覆有活性材料的金属和/或金属氧化物和/或金属氢氧化物和/或导电碳或聚合物，或者所述阳极包括包覆有活性材料的金属和/或金属氧化物和/或金属氢氧化物和/或导电碳或聚合物。
42.根据权利要求41所述的装置，其中所述阳极是镍、锰或铁，或者所述阳极包括镍、锰或铁。
43.根据权利要求42所述的装置，其中所述阳极是氢氧化镍，或者所述阳极包括氢氧化镍。
44.一种系统，包括根据权利要求21至43中任一项所述的装置。
45.根据权利要求44所述的系统，包括以双极方式相关联的多于一个装置。
46.根据权利要求1或权利要求45所述的系统，还包括物理地或远程地连接到所述电化学装置和/或再生装置中的每一个的控制单元或者物理地或远程地连接到所述系统的控制单元。
47.一种用于在电化学装置中产生氢气和任选地产生氧气的连续工艺，所述电化学装置包括电极组件和氧化还原活性材料，所述工艺包括：
在电化学电池中连续产生氢气和氧化的氧化还原活性材料；
在连续产生氢气的同时，使所述氧化的氧化还原活性材料流动或运输到所述电化学电池外部的区域，所述区域包括用于使所述氧化还原活性材料再生的装备；
产生所述氧化还原活性材料并产生氧气；
使呈还原形式的所述氧化还原活性材料流回到所述电化学电池中；以及
重复所述步骤一次或更多次，以在使所述氧化还原活性材料再生时同时地产生氢气。
48.根据权利要求47所述的工艺，其中所述氢气在导致产生氢氧根离子的施加的偏压的存在下在阴极电极上在电化学步骤中产生。
49.根据权利要求47所述的工艺，其中所述氧化的氧化还原活性材料在氢氧根离子的存在下通过所述氧化还原活性材料的还原形式的氧化产生。
50.根据权利要求47所述的工艺，其中氧气在所述再生装置中在不存在偏压的情况下在自发的化学步骤中产生。
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