CN116106263A - 一种高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器 - Google Patents
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Abstract
一种高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器单元，包括位于底部的金属薄膜，位于金属薄膜上方的介质层和位于介质层上方的石墨烯层，所述金属薄膜厚度远大于金属趋肤深度，所述石墨烯层具有可形成至少一个吸收峰的几何结构，相邻层之间相互贴合，且几何中心均在一条直线上。所设计的超表面单元具有几何结构绝对对称的特性，对于不同极化方向的入射光源均不敏感。本发明采用简单的几何图案石墨烯超表面，实现了多波段、可调谐、高灵敏度和高品质因素的等离激元传感器，并在光源大角度斜入射时仍具有很好的吸收性能。
Description
技术领域
本发明属于传感器技术领域，具体涉及一种高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器。
背景技术
在各式各样的传感应用中，光电传感器可以通过利用生物化学物质具有区别于其他物质的光学折射率，从而判断被检测物体的成分特征，为无损检测提供了有力的保障。中红外波段器件被广泛被应用于生物分子、环境监测、受禁毒品和易爆材料等物质种类的检测和识别，因此在中红外波段设计用于高灵敏度高品质因数的光电传感器件具有重要意义。为持续提高光电传感器的灵敏度，科研人员基于超表面结构的多种物理机制，包括Fano共振、连续域束缚态共振和局域表面等离激元共振，开发出了多款光电传感器。其中，局域表面等离激元共振传感器因其微弱的辐射特性，使得电磁能量在近场范围内受到高度的局域，因此受到广泛的关注。
表面等离激元（Surface Plasmon Polariton，SPP）是指外界光场与金属中自由电子相互作用的电磁模，在这种相互作用下外界光场被集体振荡的电子俘获，形成具有独特性质的局域表面等离激元共振现象（Localized surface Plasmon Resonance，简称LSPR）。LSPR所具有的局域电磁场特性将使其突破传统光学衍射极限的能力并使其拥有电磁场局部增强的效应。在中红外和太赫兹波段，石墨烯和贵重金属材料有着相似的特点，其表面也能够支持SPP的传播。与金属表面等离子体相比，石墨烯表面等离子体有着许多优点，例如：极大的模式限制，在红外区域传播距离更长，传输性能可以通过改变化学势、偏置电场和温度等手段进行调节等等。
随着市场对超表面传感器的性能要求越来越高，传统的传感器设计越来越无法满足需求，为了开拓超表面传感器的应用范围，超窄带完美传感器引起了广泛关注。例如：Liu等从理论上提出了一种传感器结构，其折射率灵敏度为596 nm/RIU，品质因数最高为68.57 RIU-1 [Cancer Cell International, 11: 677–682, 2016]；Jiang等提出了一种高灵敏度超表面结构，其最高折射率灵敏度为598.9 nm/RIU，品质因数最高为85.68 RIU-1[Diamond & Related Materials, 111: 108227, 2021]；在中红外波段，杨宏艳等提出了一种高灵敏双峰值法诺共振折射率传感器，其左共振峰的灵敏度为655.8 nm/RIU，右共振峰的灵敏度为833.3 nm/RIU [CN114720427A, 2022]。
目前，大多数的超表面器件主要是单波段和双波段的窄带完美传感器，而对多波段理想的超窄带完美传感器的研究相对较少。这是由于严格的表面等离激元共振匹配条件的限制，使得简单的超表面结构难以实现多波段的窄带完美传感器。而且复杂结构的传感器制备难度大，并且不具有动态调节的功能。因此，设计一种多波段、结构简单且可动态调节的窄带完美高灵敏度传感器具有重要意义。
发明内容
为克服现有技术存在的缺陷，本发明公开了一种高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器。
本发明所述高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器单元，包括位于底部的金属薄膜，位于金属薄膜上方的介质层和位于介质层上方的石墨烯层，所述金属薄膜厚度大于金属趋肤深度20倍以上，所述石墨烯层具有可形成至少一个吸收峰的刻蚀图案，相邻层之间相互贴合，且几何中心均在一条直线上；
优选的，所述传感器单元还包括位于石墨烯层上方的栅极，以及栅极和石墨烯层之间的绝缘层；
优选的，所述石墨烯层的几何图案具有至少两个相互垂直的对称轴；
优选的，所述石墨烯层为正方形，所述刻蚀图案包括两个同心圆环刻蚀区，所述同心圆环圆心和石墨烯层的正方形中心重合，外围的同心圆环上设置有两对矩形刻蚀区，每对矩形刻蚀区中心连线分别垂直于石墨烯层正方形的一对边界，且中心连线穿过正方形中心，矩形刻蚀区的对称轴位于所述中心连线上；所述刻蚀区为不存在石墨烯的区域；
优选的，所述石墨烯的费米能级范围为0.75~0.85 eV。
一种高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器，由多个传感器单元排列成二维阵列形成。
采用本发明所述高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器, 利用石墨烯超表面光电传感器的可调谐性和高灵敏性，得到一种石墨烯超表面传感器结构；相对现有技术，具有以下技术优越性：
（1）本发明所述高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器，具有多波段、可调谐、高灵敏度和高品质因素的特点，其最高灵敏度和品质因数分别为900 nm/RIU和58.33 RIU-1；
（2）本发明所述高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器，所设计的结构只需要通过简单的石墨烯几何图案即可实现，而无需形成设计和制造工艺复杂的金属纳米结构，降低了生产成本；
（3）本发明所述高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器，该传感器具有极化无关，并且在光源大角度斜入射时仍具有很好的吸收性能。
附图说明
图1为本发明所述传感器单元的一种具体实施方式示意图。
图2为本发明所述传感器单元的一种具体实施方式俯视示意图。
图3为本发明所述传感器单元排列形成局域等离激元传感器的一种具体实施方式示意图。
图4为一个具体实施例中局域等离激元传感器在3.0~5.0 μm波段的光谱辐射效率图。
图5为一个具体实施例中局域等离激元传感器在不同共振波段的电场分布图。
图6为一个具体实施例中将石墨烯的费米能级从0.75 eV增加到0.85 eV获得的局域等离激元传感器吸收光谱图。
图7为一个具体实施例中分别在TE极化（a）和TM极化（b）下，光源入射角从0°增加到50°的局域等离激元传感器吸收光谱图。
图8为一个具体实施例中被测物折射率n从1.00增加到1.08时，局域等离激元传感器的吸收光谱变化图。
图9为一个具体实施例中局域等离激元传感器峰值波长和折射率之间的线性关系示意图。
图10为一个具体实施例中局域等离激元传感器在共振模式A下的半峰全宽和品质因数曲线图。
图11为一个具体实施例中局域等离激元传感器在共振模式B下的半峰全宽和品质因数曲线图。
图12为一个具体实施例中局域等离激元传感器在共振模式C下的半峰全宽和品质因数曲线图。
图13为一个具体实施例中局域等离激元传感器在共振模式D下的半峰全宽和品质因数曲线图。
图中附图标记名称为：1表示金属薄膜，2表示介质层，3表示石墨烯层，H 1 表示介质层厚度，H 2 表示金属薄膜厚度，P x 、P y 表示传感器单元的相邻边长。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明具体实施方式及相应的附图对本发明技术方案进行清楚、完整地阐述，显然，所描述的实施例仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。
本发明所述高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器，由多个传感器单元构成，形成在二维方向上的阵列式排列结构，如图3所示。
传感器单元包括位于底部的金属薄膜，位于金属薄膜上方的介质层和位于介质层上方的石墨烯层，所述金属薄膜厚度大于金属趋肤深度20倍以上，所述石墨烯层具有可形成至少一个吸收峰的几何图案，相邻层之间相互贴合，且几何中心均在一条直线上，其中，每个传感器单元的横剖面为正方形，如图1所示；
上述结构可通过现有集成电路工艺实现。一个典型实施例中，传感器单元的边长P x =P y =600 nm。金属薄膜1可以是金、银、铜或铝，其色散系数用德鲁德模型（Drude）表示为：
其中
为无穷介电常数，
为等离子体振荡频率，
为等离子体碰撞频率，金属薄膜1的厚度H 2 为200 nm；
介质层2可以是二氧化硅，其有效介电常数
，介质层厚度H 1 为1470 nm。石墨烯层3作为功能材料具有许多优势，但本征石墨烯的带隙为零，使得本征石墨烯呈现出金属性，因此本征石墨烯的零带隙成为将其应用于电子器件的最大阻碍。
可通过改变石墨烯费米能级调控石墨烯的电导率，石墨烯的总电导率可以表示为σ g =σ intra +σ inter 。σ intra 和σ inter 分别代表石墨烯带内电导和带间电导。由于在中红外波段费米能级
，
为普朗克常数，
为频率，石墨烯的带间电导σ inter 可以忽略不计，石墨烯的总电导率主要取决于带内电导σ intra 贡献。因此，在室温条件下，石墨烯的总电导率可以写为：
其中
指电子的电荷电量，
是约化普朗克常数（h为普朗克常数），
指入射波的角频率，
和
分别指石墨烯层的费米能级和弛豫时间。
可采用Matlab软件计算得到不同费米能级的石墨烯超材料，并导入有限时域差分软件（Finite Difference Time Domain，简称FDTD）进行超表面构建和仿真分析。根据式（1），在不同石墨烯费米能级下，其总电导率会发生变化，可灵活调节其对中红外光波的电磁响应，从而改变石墨烯传感器的吸收光谱。
可采用空气刻蚀的方法来实现石墨烯图案，设计图案的目的是形成吸收峰，典型实施方式可采用在XY轴上均对称的图案，即石墨烯层的几何图案具有至少两个相互垂直的对称轴，图1和图2给出一个具体的几何图案；
石墨烯层为正方形，所述刻蚀图案包括两个同心圆环刻蚀区，所述同心圆环圆心和石墨烯层的正方形中心重合，外围的同心圆环上设置有两对矩形刻蚀区，每对矩形刻蚀区中心连线分别垂直于石墨烯层正方形的一对边界，且中心连线穿过正方形中心，矩形刻蚀区的对称轴位于所述中心连线上；所述刻蚀区为不存在石墨烯的区域；
如图2所示，一个典型实施例中，两个同心圆环的宽度分别为W 1 =75 nm和W 2 =40 nm，外径分别为R 1 =125 nm和R 2 =240 nm，四周方块的长和宽分别为L 1 =120 nm和L 2 =170 nm。
利用FDTD软件仿真吸收曲线，入射光波段范围为3.0~5.0 μm，入射光波的传输方向垂直于XOY平面方向向下入射，在X和Y方向选择周期性边界条件，并在Z轴方向添加完美匹配层；
本发明所述局域等离激元传感器的吸收率由传感器单元的结构决定，吸收率
可以用如下公式计算：
其中，
和 
分别是透射振幅和反射振幅，透射率
，反射率
，显然，当
和
足够小时，吸收效率
最大；
当金属的厚度大于趋肤深度时，可以抑制所有电磁波的透过，例如金属厚度取200nm，远大于对应趋肤深度10nm；
由于在本发明中金属薄膜1的厚度远大于趋肤深度，足以抑制所有波的透过，透射效率
几乎为零。因此，本发明中的吸收率
可由以下公式得出：
即当反射率
接近于零时，可以实现完美吸收；
在光电传感器的应用中，通常需要检测到物体的单个或多个吸收峰，以图2所示具体实施方式中的单元组成的阵列为例（3×3阵列为一个周期），根据公式3计算得到图4曲线，局域等离激元传感器对应的四个共振波长分别在
，吸收效率分别为99.84%、98.46%、99.55%和98.16%，因此，本发明所述的高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器，在3~5微米获得了四波段超窄带的吸收峰。
为探究上述四波段吸收峰的物理机制，分别在
处，计算了石墨烯超表面的电场分布情况，如图5所示。当入射光波长为
时，电场强度主要局限于石墨烯层的中心内环，由于图案化石墨烯与电场的耦合，并提供电偶极子共振，与金属薄膜反相振荡，形成局域等离子体共振吸收，电场分布如图5的（a）部分所示。当入射光波长为
和
时，电场主要局域在空气刻蚀的外圆环和方块区域，中间刻蚀的气孔使得图案化石墨烯表面的等离子体共振增强，进而使其表面电场分布在了超表面的外围，导致单层石墨烯层周围的入射电磁波发生电偶极子共振，电场分布分别如图5的（b）和（c）部分所示。当入射光波长为
时，石墨烯超表面的等离子体共振增强，进而使其表面电场分布在空气刻蚀外圆环内侧，导致石墨烯层周围的入射电磁波发生电偶极子共振，从而被石墨烯表面的局域电磁场所吸收, 电场分布如图5的（d）部分所示。当入射波的能量被局域限制，所谓能量被局域是指：入射电磁波能量被局域在超表面结构内，从超表面上透射的电磁波会在二氧化硅层中被来回反射，叠加的多重反射能增加结构对电磁波能量的吸收，从而能实现完美的吸收；此时反射率
几乎为0，结合公式3，可以得出电磁波被石墨烯表面的局域电磁场所吸收；
由此可见，通过空气圆环和方块形状，可形成四个共振波长，反射率大幅降低，从而实现四波段吸收峰。
对于结构参数固定的传感器而言，动态可调谐具有更重要的应用价值。基于石墨烯材料的可调谐性，本发明研究了改变石墨烯层的费米能级，局域等离激元传感器的吸收光谱的变化情况，如图6所示；
一个具体实施方式中，石墨烯层的顶部设置有栅电极，栅电极和石墨烯之间具有绝缘层，可通过外加栅极电压调控石墨烯费米能级
的公式如下：
其中，
是施加的栅极电压（栅极电压是指栅电极相对金属薄膜1的电位，通常金属薄膜1在使用过程中接地），
是电子电荷量，
为费米速度，
（c为真空光速），
是电介质层的厚度，
和
分别表示真空介电常数和石墨烯层的相对介电常数；
对费米能级，可以通过改变栅极电压或结合石墨烯层的化学掺杂或石墨烯层厚度来调控，图6显示了随着费米能级从0.75 eV递增到0.85 eV，共振波长的调制范围分别是3.079~3.273μm、3.420~3.640μm、3.791~4.032μm和4.459~4.733μm，调制深度分别为0.194μm、0.220μm、0.241μm和0.274μm，且当石墨烯费米能级
时，达到了最优的吸收效率。因此，与贵金属相比，石墨烯器件可以通过调整石墨烯层的费米能级来调节吸收光谱，在实际运用中更有应用价值。
在实际运用中，往往不会只是单一的垂直入射平面波，因此，传感器对斜入射表现出不敏感性极为重要。通过改变入射光源的极化角度研究了该传感器在TE和TM极化下，入射角度从0°增加到50°时的吸收强度变化光谱，如图7所示。显然，当入射角度均为0°时，TE偏振和TM偏振下的吸收光谱是一样的，这是由于所设计的多波段局域等离激元传感器，在石墨烯层所处二维平面的几何结构具有绝对对称特性，绝对对称是指在X轴和Y轴方向均为对称结构，对于不同极化方向的入射光源均不敏感。当入射角度为50°时，图7中（a）和（b）部分分别表示TE和TM极化模式，两种极化模式下吸收光谱在共振波段处完成了超窄带完美吸收，满足实际应用的需要。
由于石墨烯超表面结构表面产生等离子体，当超表面结构表面的自由电子频率与外界入射电磁波的光子频率相同时，会产生局域等离激元共振现象。此时入射光的反射率下降直至趋于0，且入射光均被结构吸收。而表面等离子体对折射率的变化十分敏感，传感器的共振峰会随着折射率的变化而变化；
利用这一特性，本发明可以用作折射率传感器，检测物体折射率的变化，以分析被测物的化学成分。为了研究传感器的折射率特性，将外界折射率n从1.00增加到1.08，间隔为0.02。并依次得到了五个外界折射率不同的共振模式所对应的吸收光谱，将这五个光谱间隔的四个共振波段从左到右分别命名为模式A、模式B、模式C和模式D，如图8所示。随着折射率的增加，四个模式的共振吸收峰均发生了红移（红移是指吸收光谱朝红外波段移动了一段距离，即波长变长、频率降低），计算可得模式A、模式B、模式C和模式D的半峰全宽FWHW分别为15.2 nm、12.3 nm、18.4 nm和32.1 nm。传感器的灵敏度S和品质因数FOM是表征传感性能的重要参数，可以量化传感器的响应特性，可表示为如下形式：
其中，Δλ表示传感器的吸收共振波长的变化量，Δn表示外界环境折射率的变化量，FWHM是吸收峰处半峰的全宽；
如图9所示是随外界环境折射率变化Δn与共振峰波长位置变化Δλ的关系图。根据式（5），其拟合直线的斜率则为传感器的灵敏度。通过计算可得，模式A、模式B、模式C和模式D的灵敏度分别为587.5 nm/RIU、700.0 nm/RIU、850.0 nm/RIU和900.0 nm/RIU，RIU为折射率单位（Refractive Index Unit）。此外，随着环境折射率的增大，模式A、模式B和模式C的吸收峰均减小，但均保持在95%以上的近完美吸收；根据式(6)，得到传感器分别在四个共振模式下的半峰全宽、品质因数与折射率变化的关系图，如图10~13的模式A-D所示，图像显示四个模式共振峰的最大品质因素分别为48.96 RIU-1、58.34 RIU-1、53.13 RIU-1和28.13RIU-1。结果表明，该传感器具有优异的灵敏度和品质因数，并具有动态可调、极化无关和角度不敏感的特性。
前文所述的为本发明的各个优选实施例，各个优选实施例中的优选实施方式如果不是明显自相矛盾或以某一优选实施方式为前提，各个优选实施方式都可以任意叠加组合使用，所述实施例以及实施例中的具体参数仅是为了清楚表述发明人的发明验证过程，并非用以限制本发明的专利保护范围，本发明的专利保护范围仍然以其权利要求书为准，凡是运用本发明的说明书及附图内容所作的等同结构变化，同理均应包含在本发明的保护范围内。
Claims (6)
1.一种高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器单元，其特征在于，包括位于底部的金属薄膜（1），位于金属薄膜上方的介质层（2）和位于介质层上方的石墨烯层（3），所述金属薄膜厚度大于金属趋肤深度20倍以上，所述石墨烯层具有可形成至少一个吸收峰的刻蚀图案，相邻层之间相互贴合，且几何中心均在一条直线上。
2.如权利要求1所述传感器单元，其特征在于，所述传感器单元还包括位于石墨烯层上方的栅极，以及栅极和石墨烯层之间的绝缘层。
3.如权利要求1所述传感器单元，其特征在于，所述石墨烯层的几何图案具有至少两个相互垂直的对称轴。
4.如权利要求3所述传感器单元，其特征在于，所述石墨烯层为正方形，所述刻蚀图案包括两个同心圆环刻蚀区，所述同心圆环圆心和石墨烯层的正方形中心重合，外围的同心圆环上设置有两对矩形刻蚀区，每对矩形刻蚀区中心连线分别垂直于石墨烯层正方形的一对边界，且中心连线穿过正方形中心，矩形刻蚀区的对称轴位于所述中心连线上；所述刻蚀区为不存在石墨烯的区域。
5.如权利要求1所述传感器单元，其特征在于，所述石墨烯的费米能级范围为0.75~0.85 eV。
6.一种高灵敏度高品质因数的超表面局域等离激元传感器，其特征在于，由多个如权利要求1至5任意一项所述传感器单元排列成二维阵列形成。
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