CN116022915A - 一种抗生素胁迫记忆驱动好氧颗粒污泥适于医药废水脱氮的方法 - Google Patents
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Abstract
一种抗生素胁迫记忆驱动好氧颗粒污泥适于医药废水脱氮的方法，属于污水生物脱氮领域。具体为：首先在一体序批式反应器中接种活性污泥，然后通过抗生素浓度梯度循环胁迫策略驱动活性污泥产生胁迫记忆，富集活性污泥中脱氮功能细菌并提升其对抗生素的耐受能力，随后进一步增加抗生素浓度梯度循环胁迫次数，将反应器中絮状活性污泥转化为好氧颗粒污泥脱氮系统，最终当反应器总氮去除率维持在95％以上时，成功实现适于医药废水处理的好氧颗粒污泥高效脱氮系统的建立。本发明突破了现有的医药废水处理过度依赖于废水处理工艺耦合叠加的现状，降低了医药废水高效稳定脱氮工艺开发和维护的难度，提高了工程应用的可行性。
Description
技术领域
本发明属于污水生物脱氮领域，具体来说，涉及一种生态记忆驱动好氧颗粒污泥适于制药废水脱氮的方法，适用于制药废水或医院废水等污水处理领域。
背景技术
制药废水毒性大，氨氮浓度高，是工业废水脱氮中较难处理的一种。其中抗生素因其在人类疾病治疗和畜牧业的广泛应用而被大量生产，尤其是在应对新冠病毒肺炎爆发方面。根据国家统计局公布的2020年结果，抗生素是制药废水中的重要组成部分，在医药废水中浓度高达mg/L量级，其含量是普通生活污水的10倍以上。磺胺类，大环内酯类，四环素类及甲氧苄啶类是国内外制药废水中的主要检出种类。而磺胺甲噁唑在常用抗生素居第一位，这导致了磺胺甲噁唑在制药废水中频繁发现。磺胺甲噁唑能够影响细菌核酸的合成，发挥抗菌和抑菌作用，具有生物毒性，这也导致了其是制药废水中直接导致生化处理困难的特征污染物。
目前对于制药废水的脱氮问题，普遍采用A/O，A2/O等多级传统处理工艺，这使得存在工艺建设和维护管理成本高，占地面积大等缺点突出。同时，由于制药废水中含有的高浓度抗生素会抑制活性污泥微生物的活性，从而降低工艺的处理效果，严重时直接导致系统崩溃，这已经逐渐成为了制药废水处理工艺稳定运行和维护的关键问题。好氧颗粒污泥能够同时硝化反硝化，具有抗冲击负荷，稳定性高等优点。但以往依赖于接种颗粒污泥，交替负荷进水等工艺参数调控的方法存在颗粒化困难，稳定性差两大难题，制约了其工程应用的前景。值得注意的是，微生物群落在颗粒污泥脱氮过程起到了核心作用，其可以将过去外界胁迫响应的记忆传递到现代，来快速达到适应性的结果，这被定义为生态记忆。生态记忆的概念为如何通过微观微生物调控提供了一个新视角。
鉴于以上背景，本试验通过抗生素浓度梯度循环胁迫策略，激发活性污泥系统中微生物对抗生素胁迫记忆的响应进行循环强化，构建适于医药废水的好氧颗粒污泥高效脱氮系统。浓度梯度循环胁迫策略好氧颗粒污泥脱氮系统的启动和运行因其具有较高的稳定性和高效的生物脱氮效能具有简易的开发和应用前景。
发明内容
本发明的目的在于提供一种抗生素胁迫记忆驱动好氧颗粒污泥适于医药废水脱氮的方法。该方法突破了现有的医药废水处理过度依赖于多种废水处理工艺耦合叠加的现状，降低了医药废水高效稳定处理工艺开发的难度，减少了建设和维护管理成本，缓解了土地资源利用紧张等难点，提高了工程应用的可行性。
本发明的目的是通过如下技术方案实现的：
a.使用抗生素浓度梯度循环胁迫策略，循环内抗生素浓度的梯度为0mg/L，5mg/L，15mg/L和30mg/L；
b.将采集于市政污水处理厂曝气池的活性污泥接种至序批式反应器(SBR)中进行好氧处理，污泥混合液悬浮固体浓度维持在4500mg/L，排水比为70％，温度控制在25±1℃，溶解氧DO范围控制在2-8mg/L，pH维持在7.5-8.5；水力停留时间6h为一个周期，每天运行4个周期；一个周期操作包括五个阶段：进料(15min)，好氧反应(240min)，静置(40min)，排水(5min)，闲置(60min)；氨氮浓度在35±1mg/L,COD浓度在300±10mg/L，微量元素为1mL/L，投加合成废水进行曝气，运行反应器氨氮降解稳定维持在98％以上；
c.抗生素胁迫记忆促进好氧颗粒污泥转化：在步骤(b)的基础上，第一阶段设置未添加磺胺甲噁唑即磺胺甲噁唑的浓度为0的废水，运行7天；然后第二阶段提高进水中磺胺甲噁唑的浓度为5mg/L，持续运行7天；然后第三阶段进一步提高进水中磺胺甲噁唑的浓度为15mg/L，持续运行7天；第四阶段提高进水中磺胺甲噁唑的浓度为30mg/L，持续运行7天，磺胺甲噁唑浓度依次升高的过程视为一个循环；上述第一个循环结束后，立即开始第二个循环：第二个循环第一阶段磺胺甲噁唑浓度为0的废水运行9天，第二阶段至第四阶段对应的磺胺甲噁唑的浓度为5mg/L、15mg/L、30mg/L，则每阶段均分别运行6天；第二个循环结束后立即开始第三个循环：第三个循环第一阶段磺胺甲噁唑浓度为0的废水运行7天，第二阶段至第四阶段对应的磺胺甲噁唑的浓度为5mg/L、15mg/L、30mg/L，则每阶段均分别运行6天；第三个循环后驱动絮状活性污泥系统向好氧颗粒污泥转化，且总氮(TN)去除率维持在95％以上；
d.好氧颗粒污泥高效脱氮的稳定运行：从步骤a到步骤c经过第106天以后，在步骤(c)的基础上，SBR反应器的操作条件保持不变，用于医药废水脱氮的稳定运行，即含有适用于医药废水稳定脱氮的好氧颗粒污泥一步式稳定高效脱氮系统建立。使用磺胺甲噁唑作为医药废水的特征污染物，稳定用于磺胺甲噁唑浓度30mg/L的医药废水稳定脱氮，总氮去除率稳定在95％以上。
其中，步骤b中，取自污水处理厂曝气池的活性污泥形态为絮体；
其中，步骤b中，微量元素的组成为：Na2EDTA为4.29g/L，FeCl24H2O为1.99g/L，MnCl2·2H2O为0.08g/L，NiCl2·6H2O为0.02g/L，CoCl·6H20为0.02g/L，CuCl2·H2O为0.02g/L，ZnCl2为0.02g/L，NaMoO4·2H2O为0.02g/L，Na2WoO4·2H2O为0.03g/L，H3BO3为0.06g/L。
有益效果：本发明方法能够实现适用于制药废水脱氮处理的好氧颗粒污泥高效脱氮系统的启动和稳定运行；本发明首先利用特定抗生素浓度梯度循环胁迫驱动活性污泥产生胁迫记忆，从而富集活性污泥中耐药性脱氮功能细菌，避免了高浓度抗生素对活性污泥造成不可避免的崩溃，提高了对医药废水的耐受能力；同时进一步增加抗生素浓度梯度循环胁迫的次数，直接将SBR反应器中絮状活性污泥原位转化为好氧颗粒污泥，在同一体系内建立脱氮系统，缩短了氮素的传质过程并且提升了系统的稳定性，最终实现适用于医药废水的好氧颗粒污泥高效脱氮，相比于传统制药废水的多段耦合脱氮工艺本发明好氧颗粒脱氮系统具有良好的工程应用前景。
附图说明
图1是本发明SBR反应器的运行装置图；
图2是本发明SBR反应器中好氧颗粒污泥高效脱氮系统的建立过程图；
图3是本发明SBR反应器中好氧颗粒污泥高效脱氮系统运行中氨氮浓度和去除效率图；
图4是本发明SBR反应器中好氧颗粒污泥高效脱氮系统运行中亚硝态氮和硝态氮进出水浓度图；
图5是本发明SBR反应器中好氧颗粒污泥高效脱氮系统运行中总氮浓度和去除效率图；
图6是本发明SBR反应器中好氧颗粒污泥高效脱氮系统运行中典型周期氨氮，亚硝态氮，硝态氮和总氮浓度变化图；
图7是本发明SBR反应器中好氧颗粒污泥高效脱氮系统运行中好氧颗粒污泥的形态特征图；
具体实施方式
以下结合附图和具体实施方式对本发明的技术方案做进一步说明，包括以下步骤：
抗生素胁迫记忆驱动好氧颗粒污泥适于医药废水脱氮的方法采用SBR反应器作为反应主体，其工作容积为6L。反应器主体包括进水口9、出水口5-8,；反应器主体10进水口通过进水蠕动泵2与外部水箱1连接，反应器主体10出水口5通过电磁球阀14与外部排水箱15连接，反应器主体10曝气采用曝气泵12经过转子流量计13控制通过球状曝气头11释放，反应器主体10通过注射器4采取水样，反应器主体10通过出水口8溢流，反应器主体10通过出水口7和8备用获取水样，具体运行原理如图1所示。SBR反应器排水比为70％，水力停留时间以6h为一个周期操作包括五个阶段：进料(15min)，好氧反应(240min)，静置(40min)，排水(5min)，闲置(60min)。
如图2所示，本发明适于医药废水的抗生素胁迫记忆驱动好氧颗粒污泥高效脱氮系统的建立，通过在絮状活性污泥系统通过抗生素梯度浓度循环胁迫策略激发微生物对抗生素的胁迫记忆，继而驱动该系统向适于医药废水处理的好氧颗粒污泥高效脱氮系统的转变。具体为：首先在SBR反应器中接种絮状活性污泥，然后驯化活性污泥系统的氨氮去除率达到95％以上并稳定运行，随后通过特定抗生素浓度梯度循环胁迫驱动活性污泥产生胁迫记忆，富集活性污泥中脱氮功能细菌并提升对抗生素的耐受能力，随后进一步增加抗生素浓度梯度循环胁迫的次数，将SBR反应器中絮状活性污泥转化为好氧颗粒污泥脱氮系统，最终当反应器总氮去除率维持在95％以上时，成功实现适于医药废水处理的高效好氧颗粒污泥高效脱氮系统建立。
实例1
SBR反应器进水氨氮浓度为35mg/L，进水COD浓度为300mg/L，此外反应器进水同时还含有其他元素，包括碳酸氢钠1.68g/L，磷酸二氢钾0.1g/L，氯化钠1.18g/L，氯化钾0.16g/L；微量元素的浓度如下：Na2EDTA为4.29g/L，FeCl2·H2O为1.99g/L，MnCl2·2H2O为0.08g/L，NiCl2·6H2O为0.02g/L，CoCl·6H20为0.02g/L，CuCl2·H2O为0.02g/L，ZnCl2为0.02g/L，NaMoO4·2H2O为0.02g/L，Na2WoO4·2H2O为0.03g/L，H3BO3为0.06g/L，微量元素称取后溶于1L Milli-Q水中，超声分散0.5h后，在每个反应器中加入2mL该溶液。
将2L絮状活性污泥接种至SBR反应器中，初始接种污泥的混合液悬浮固体浓度(MLSS)为13.5kg/L，温度控制在25±1℃，溶解氧DO为2-8mg/L，pH维持在7.5-8.5；投加合成废水进行曝气，每隔两天检测反应器出水水质指标，其中絮状活性污泥取自北京某市政污水处理厂曝气池。
SBR反应器氨氮降解程度稳定维持在98％以上后，设置未添加磺胺甲噁唑的合成废水运行7天，逐步提高进水中磺胺甲噁唑的浓度，依次为5mg/L、15mg/L和30mg/L，每个阶段持续运行7天，视为第一个循环。上一循环结束后，立即开始第二个循环,设置不包含磺胺甲噁唑的合成废水运行9天。之后保持抗生素浓度梯度变化与第一循环一致，分别运行6天，激发活性污泥系统对抗生素的胁迫记忆，提升其对抗生素的耐受能力并且进一步富集活性污泥中脱氮功能细菌。
第二循环结束后，序批试反应器操作条件保持不变，SBR反应器投加未添加磺胺甲噁唑的合成废水运行7天后，再次梯度投加磺胺甲噁唑，浓度依次设置为5mg/L,15mg/L和30mg/L，每个阶段运行6天，再次激发活性污泥对抗生素的胁迫记忆驱动絮状活性污泥系统向好氧颗粒污泥高效脱氮系统的转化，总氮(TN)去除率维持在95％以上。
SBR反应器经过磺胺甲噁唑浓度梯度循环胁迫策略后，合成废水中的磺胺甲噁唑的浓度恒定为30mg/L，反应器整个过程具体脱氮效能见图3-5。如图3所示，最终反应器的氨氮出水浓度维持在1mg/L以下，氨氮去除率达到了100％；如图4所示，出水硝酸盐氮由最初的25mg/L-32.5mg/L下降至1mg/L左右；如图5所示，TN去除率经过抗生素循环梯度胁迫策略后稳定在95％以上，适于医药废水的好氧颗粒污泥高效脱氮系统建立。
实例1中适用于医药废水处理的高效好氧颗粒污泥稳定一步脱氮系统典型周期中氨氮，亚硝酸盐氮和硝酸盐氮浓度的变化如图6所示。从图中可以看出，相比于循环阶段的活性污泥系统图中三氮的变化，在好氧颗粒污泥脱氮系统中，氨氮的浓度随反应时间的增加而下降，并且TN浓度的变化曲线与氨氮重合，反应过程没有亚硝酸盐氮和硝酸盐氮的积累。
反应器经过抗生素胁迫记忆驱动形成的高效好氧颗粒污泥的形态特征见图7。从图7中可以看出，驯化阶段的活性污泥形态为絮状结构，并且主要与杆菌和球菌为主，而经过抗生素浓度梯度循环胁迫策略后，其SBR反应器中形成了以丝状菌为骨架的粒径在5mm-10mm高效脱氮好氧颗粒污泥。
采用本方法可以明显看出，能够得到适于医药废水的好氧颗粒污泥高效脱氮系统，解决了医药废水处理中过度依赖多种废水处理工艺耦合叠加的技术瓶颈，实现了单一构筑物内的高效好氧颗粒污泥高效脱氮系统建立，进一步降低了医药废水高效稳定处理工艺开发的难度，减少了建设和维护管理成本，缓解了土地资源利用紧张等难点，提高了工程应用的可行性。比较可知，反应器的出水满足《城镇污水处理厂污染物排放标准》一级A标准中的TN排放标准。
通过参考示范性实施例，本发明的目的和功能以及用于实现这些目的和功能的方法将得以阐明。然而，本发明并不受限于以上所公开的示范性实施例；可以通过不同形式来对其加以实现。说明书的实质仅仅是帮助相关领域技术人员综合理解本发明的具体细节。
Claims (4)
1.一种抗生素胁迫记忆驱动好氧颗粒污泥适于医药废水脱氮的方法，其特征在于，具体步骤为：
a.使用抗生素浓度梯度循环胁迫策略，循环内抗生素浓度的梯度为0mg/L，5mg/L，15mg/L和30mg/L；
b.将采集于市政污水处理厂曝气池的活性污泥接种至序批式反应器中进行好氧处理，污泥混合液悬浮固体浓度维持在4500mg/L，排水比为70％，温度控制在25±1℃，溶解氧DO范围控制在2-8mg/L，pH维持在7.5-8.5；水力停留时间6h为一个周期，每天运行4个周期；一个周期操作包括五个阶段：进料(15min)，好氧反应(240min)，静置(40min)，排水(5min)，闲置(60min)；氨氮浓度在35±1mg/L,COD浓度在300±10mg/L，微量元素为1mL/L，投加合成废水进行曝气，运行反应器氨氮降解稳定维持在98％以上；
c.抗生素胁迫记忆促进好氧颗粒污泥转化：在步骤(b)的基础上，第一阶段设置未添加磺胺甲噁唑即磺胺甲噁唑的浓度为0的废水，运行7天；然后第二阶段提高进水中磺胺甲噁唑的浓度为5mg/L，持续运行7天；然后第三阶段进一步提高进水中磺胺甲噁唑的浓度为15mg/L，持续运行7天；第四阶段提高进水中磺胺甲噁唑的浓度为30mg/L，持续运行7天，磺胺甲噁唑浓度依次升高的过程视为一个循环；上述第一个循环结束后，立即开始第二个循环：第二个循环第一阶段磺胺甲噁唑浓度为0的废水运行9天，第二阶段至第四阶段对应的磺胺甲噁唑的浓度为5mg/L、15mg/L、30mg/L，则每阶段均分别运行6天；第二个循环结束后立即开始第三个循环：第三个循环第一阶段磺胺甲噁唑浓度为0的废水运行7天，第二阶段至第四阶段对应的磺胺甲噁唑的浓度为5mg/L、15mg/L、30mg/L，则每阶段均分别运行6天；第三个循环后驱动絮状活性污泥系统向好氧颗粒污泥转化，且总氮(TN)去除率维持在95％以上；
d.好氧颗粒污泥高效脱氮的稳定运行：从步骤a到步骤c经过第106天以后，在步骤(c)的基础上，序批式反应器的操作条件保持不变，用于医药废水脱氮的稳定运行，即含有适用于医药废水稳定脱氮的好氧颗粒污泥高效脱氮系统建立。
2.按照权利要求1所述的一种抗生素胁迫记忆驱动好氧颗粒污泥适于医药废水脱氮的方法，其特征在于，步骤d，所使用磺胺甲噁唑作为医药废水的特征污染物，稳定用于磺胺甲噁唑的医药废水稳定脱氮，总氮去除率稳定在95％以上。
3.按照权利要求1所述的一种抗生素胁迫记忆驱动好氧颗粒污泥适于医药废水脱氮的方法，其特征在于，其中，步骤b中，取自污水处理厂曝气池的活性污泥形态为絮体。
4.按照权利要求1所述的一种抗生素胁迫记忆驱动好氧颗粒污泥适于医药废水脱氮的方法，其特征在于，其中，步骤b中，微量元素的组成为：Na2EDTA为4.29g/L，FeCl24H2O为1.99g/L，MnCl2·2H2O为0.08g/L，NiCl2·6H2O为0.02g/L，CoCl·6H20为0.02g/L，CuCl2·H2O为0.02g/L，ZnCl2为0.02g/L，NaMoO4·2H2O为0.02g/L，Na2WoO4·2H2O为0.03g/L，H3BO3为0.06g/L。
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