CN116008252B - 一种拉曼光谱下的混合物定量分析方法及装置 - Google Patents
一种拉曼光谱下的混合物定量分析方法及装置 Download PDFInfo
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Abstract
本申请提供一种拉曼光谱下的混合物定量分析方法及装置,包括:分别采集已知混合物的第一拉曼光谱数据、第二拉曼光谱数据及待测混合物的第三拉曼光谱数据;其中,所述已知混合物的组分与所述待测混合物的组分相同;所述第二拉曼光谱数据为所述已知混合物中各组分对应的拉曼光谱数据;基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组;根据所述第三拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例。本申请能够结合线性拟合及响应度比的概念,实现快速且准确的混合物定量分析。
Description
技术领域
本申请涉及混合物定量分析技术领域,尤其是一种拉曼光谱下基于响应度比的混合物定量分析方法及装置。
背景技术
近年来,混合物定量分析技术受到越来越多的关注,在多领域得到了广泛的应用。其中,拉曼光谱分析法以其快速、无损且重复性高等优点,被广泛用于物质分析领域,包括物质定性分析与定量分析。在利用拉曼光谱进行混合物定量分析时,由于不同物质组分之间的光谱信号会发生重叠,且物质分子之间也存在相互作用,从而导致混合物中各组分的分子振动与各组分纯物质的振动略有不同,增加了混合物定量分析的难度。因此,研发一种快速、准确的定量分析技术显得尤为重要。
目前,常见的基于拉曼光谱的定量分析方法包括内标法、基于机器学习算法结合偏最小二乘法、深度卷积网络分析法及光谱分解结合模型分析法等。其中,内标法是选取混合物中某种成分的特征峰,利用其他成分独有的特征峰的强度与选取的特征峰的强度进行比较,从而得到组分浓度信息的方法;常见的机器学习算法包括支持向量机算法及神经网络算法等;深度卷积网络分析法是利用大量训练样本来训练模型;光谱分解结合模型分析法是将混合物的光谱数据进行谱峰分解,得到各谱峰的峰强和峰面积等信息,然后建立这些信息与浓度的模型。
在利用拉曼光谱进行混合物定量分析的方法中,内标法的适用性和准确度较低,混合物中各组分信号互相干扰,作为内标的特征峰的选取存在一定困难。基于机器学习或者深度神经网络的方法需要大量的训练样品以训练模型参数,实际应用中大量样品较难获得,同时算法的时间复杂度较大。光谱分解结合模型分析法需要对混合物中的谱峰进行分解,当谱峰重叠严重时,谱峰分解的准确度难以保证。
发明内容
针对现有技术中的问题,本申请提供一种拉曼光谱下的混合物定量分析方法及装置,能够结合线性拟合及响应度比的概念,实现快速且准确的混合物定量分析。
为解决上述技术问题,本申请提供以下技术方案:
第一方面,本申请提供一种拉曼光谱下的混合物定量分析方法,包括:
分别采集已知混合物的第一拉曼光谱数据、第二拉曼光谱数据及待测混合物的第三拉曼光谱数据;其中,所述已知混合物的组分与所述待测混合物的组分相同;所述第二拉曼光谱数据为所述已知混合物中各组分对应的拉曼光谱数据;
基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组;
根据所述第三拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例。
进一步地,所述基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组,包括:
利用所述第二拉曼光谱数据拟合所述第一拉曼光谱数据,并基于所述已知混合物中各组分所占的比例确定所述已知混合物中各组分对应的已知拟合系数比例数组;
从各组分中选取一组分作为标定组分,并将各组分对应的已知拟合系数比例数组与该标定组分对应的已知拟合系数比例数组进行点除,得到各组分对应的响应度比值数组。
进一步地,所述利用所述第二拉曼光谱数据拟合所述第一拉曼光谱数据,并基于所述已知混合物中各组分所占的比例确定所述已知混合物中各组分对应的已知拟合系数比例数组,包括:
根据所述第二拉曼光谱数据对所述第一拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到各组分对应的已知拟合系数数组;将各组分对应的已知拟合系数数组与所述已知混合物中对应组分所占的比例相除,得到各组分对应的拟合系数比例数组。
进一步地,所述根据所述第三拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例,包括:
根据所述第二拉曼光谱数据对所述第三拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到所述待测混合物中各组分对应的待测拟合系数数组;
根据所述待测拟合系数数组及所述响应度比值数组计算所述待测混合物中各组分所占的比例。
进一步地,在基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组之后,还包括:
计算所述响应度比值数组中各响应度比值的平均值及标准差;
根据预设的异常数据剔除阈值、所述平均值及标准差剔除所述响应度比值数组中的异常数据。
第二方面,本申请提供一种拉曼光谱下的混合物定量分析装置,包括:
光谱数据采集单元,用于分别采集已知混合物的第一拉曼光谱数据、第二拉曼光谱数据及待测混合物的第三拉曼光谱数据;其中,所述已知混合物的组分与所述待测混合物的组分相同;所述第二拉曼光谱数据为所述已知混合物中各组分对应的拉曼光谱数据;
响应度比确定单元,用于基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组;
组分定量分析单元,用于根据所述第三拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例。
进一步地,所述响应度比确定单元,包括:
数据拟合模块,用于利用所述第二拉曼光谱数据拟合所述第一拉曼光谱数据,并基于所述已知混合物中各组分所占的比例确定所述已知混合物中各组分对应的已知拟合系数比例数组;
响应度比确定模块,用于从各组分中选取一组分作为标定组分,并将各组分对应的已知拟合系数比例数组与该标定组分对应的已知拟合系数比例数组进行点除,得到各组分对应的响应度比值数组。
进一步地,所述数据拟合模块,包括:
拟合系数计算模块,根据所述第二拉曼光谱数据对所述第一拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到各组分对应的已知拟合系数数组;
系数比例计算模块,用于将各组分对应的已知拟合系数数组与所述已知混合物中对应组分所占的比例相除,得到各组分对应的拟合系数比例数组。
进一步地,所述组分定量分析单元,包括:
待测拟合系数确定模块,用于根据所述第二拉曼光谱数据对所述第三拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到所述待测混合物中各组分对应的待测拟合系数数组;
组分比例计算模块,用于根据所述待测拟合系数数组及所述响应度比值数组计算所述待测混合物中各组分所占的比例。
进一步地,所述的拉曼光谱下的混合物定量分析装置,还包括:
平均值标准差计算单元,用于计算所述响应度比值数组中各响应度比值的平均值及标准差;
异常数据剔除单元,用于根据预设的异常数据剔除阈值、所述平均值及标准差剔除所述响应度比值数组中的异常数据。
第三方面,本申请提供一种电子设备包括存储器、处理器及存储在存储器上并可在处理器上运行的计算机程序,所述处理器执行所述程序时实现所述拉曼光谱下的混合物定量分析方法的步骤。
第四方面,本申请提供一种计算机可读存储介质,其上存储有计算机程序,该计算机程序被处理器执行时实现所述拉曼光谱下的混合物定量分析方法的步骤。
第五方面,本申请提供一种计算机程序产品,包括计算机程序/指令,该计算机程序/指令被处理器执行时实现所述拉曼光谱下的混合物定量分析方法的步骤。
针对现有技术中的问题,本申请提供的拉曼光谱下的混合物定量分析方法及装置,能够采集已知混合物各组分的拉曼光谱数据、一组组分比例已知的混合物的拉曼光谱数据及组分比例未知的混合物的拉曼光谱数据;对上述拉曼光谱数据进行包括噪声去除、背景校正及归一化在内的预处理;针对每个组分比例已知的混合物拉曼光谱数据,用各组分的拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到各组分对应的拟合系数后,将该拟合系数与该混合物中各组分对应的比例相除,得到拟合系数比例数组;选择已知混合物中的一个组分作为标定组分,将各组分拟合系数比例的数组与该标定组分拟合系数比例数组进行点除,得到一个新的数组,将该新数组中的异常点剔除后计算平均值,得到各组分与该标定组分的响应度比,将各组分的响应度比组成响应度比数组;对于待测混合物,将其拉曼光谱数据用各组分的拉曼光谱数据去拟合,得到各组分对应的拟合系数组成的数组,将该数组与响应度比数组进行点除后,得到各组分比例初值并求其和,再计算各组分比例初值与初值和的比值,将其作为各组分的比例,从而完成对待测混合物组分比例的定量分析;整个分析过程无需人工参与,能够快速、准确地实现混合物中各组分的定量分析。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案,下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本申请实施例中拉曼光谱下的混合物定量分析方法的流程图;
图2为本申请实施例中生成各组分对应的响应度比值数组的流程图;
图3为本申请实施例中确定已知拟合系数比例数组的流程图;
图4为本申请实施例中确定待测混合物中各组分所占的比例的流程图;
图5为本申请实施例中剔除异常数据的流程图;
图6为本申请实施例中拉曼光谱下的混合物定量分析装置的结构图之一;
图7为本申请实施例中响应度比确定单元的结构图;
图8为本申请实施例中数据拟合模块的结构图;
图9为本申请实施例中组分定量分析单元的结构图;
图10为本申请实施例中拉曼光谱下的混合物定量分析装置的结构图之二;
图11为本申请实施例中的电子设备的结构示意图;
图12为本申请实施例中拉曼光谱下的混合物定量分析方法的整体流程图。
具体实施方式
下面将结合本申请实施例中的附图,对本申请实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅是本申请一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本申请中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本申请保护的范围。
本申请技术方案中对数据的获取、存储、使用及处理等均符合国家法律法规的相关规定。
一实施例中,参见图1,为了能够结合线性拟合及响应度比的概念,实现快速且准确的混合物定量分析,本申请提供一种拉曼光谱下的混合物定量分析方法,包括:
S101:分别采集已知混合物的第一拉曼光谱数据、第二拉曼光谱数据及待测混合物的第三拉曼光谱数据;其中,所述已知混合物的组分与所述待测混合物的组分相同;所述第二拉曼光谱数据为所述已知混合物中各组分对应的拉曼光谱数据;
需要说明的是,所谓“已知混合物”是指已知组分比例的混合物;所谓“采集已知混合物的第一拉曼光谱数据(也称已知拉曼光谱数据)”是指采集已知组分比例的混合物的拉曼光谱数据作为已知拉曼光谱数据;所谓“采集已知混合物的第二拉曼光谱数据”是指采集已知混合物中各组分单独各自的拉曼光谱数据作为该组分对应的第二拉曼光谱数据(也称组分拉曼光谱数据);所谓“采集待测混合物的第三拉曼光谱数据(也称待测拉曼光谱数据)”是指采集待测组分比例的混合物的拉曼光谱数据作为待测拉曼光谱数据。
S102:基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组;
S103:根据所述第三拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例。
可以理解的是,本申请提供的方法用于对待测混合物进行组分分析,最终可以确定待测混合物中各组分所占的比例。为了实现上述目的,首先需要选取一组(多个)与待测混合物具有相同组分的混合物(也称已知混合物)。举例而言,假设待测混合物由A、B、C三种物质组成,则选取的已知混合物也应由A、B、C三种物质组成。
为了进行后续分析,需要分别采集已知混合物各组分的拉曼光谱数据,一组组分比例已知的混合物(也称已知混合物)的拉曼光谱数据及组分比例未知的混合物(也称待测混合物)的拉曼光谱数据,对采集到的拉曼光谱数据均需进行预处理操作。其中,所谓一组组分比例已知的混合物(也称已知混合物)为多个含有相同组分的混合物,但在该多个含有相同组分的混合物中,各组分比例可能不同。
根据各组分的拉曼光谱数据,对已知混合物的拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到各组分对应的拟合系数后,将该拟合系数与该已知混合物中各组分对应的比例相除,得到拟合系数-比例数组(也称拟合系数比例数组)。选择其中一个组分作为标定组分,将各组分的拟合系数-比例的数组与该标定组分拟合系数-比例数组进行点除,得到一个新的数组,将该新数组中的异常点剔除后计算数组中各元素的平均值,得到各组分与标定组分的响应度比,将各组分的响应度比组成响应度比数组。对于待测混合物,将其拉曼光谱数据用各组分的拉曼光谱数据进行拟合,得到各组分对应的拟合系数组成的数组,将该数组与响应度比数组进行点除后,得到各组分比例初值并求其和,再计算各组分比例初值与初值之和的比值,将其作为各组分的比例,从而完成对待测混合物组分比例的定量分析。
从上述描述可知,本申请提供的拉曼光谱下的混合物定量分析方法,能够采集已知混合物各组分的拉曼光谱数据、一组组分比例已知的混合物的拉曼光谱数据及组分比例未知的混合物的拉曼光谱数据;对上述拉曼光谱数据进行包括噪声去除、背景校正及归一化在内的预处理;针对每个组分比例已知的混合物拉曼光谱数据,用各组分的拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到各组分对应的拟合系数后,将该拟合系数与该混合物中各组分对应的比例相除,得到拟合系数比例数组;选择已知混合物中的一个组分作为标定组分,将各组分拟合系数比例的数组与该标定组分拟合系数比例数组进行点除,得到一个新的数组,将该新数组中的异常点剔除后计算平均值,得到各组分与该标定组分的响应度比,将各组分的响应度比组成响应度比数组;对于待测混合物,将其拉曼光谱数据用各组分的拉曼光谱数据去拟合,得到各组分对应的拟合系数组成的数组,将该数组与响应度比数组进行点除后,得到各组分比例初值并求其和,再计算各组分比例初值与初值和的比值,将其作为各组分的比例,从而完成对待测混合物组分比例的定量分析;整个分析过程无需人工参与,能够快速、准确地实现混合物中各组分的定量分析。
下面对步骤S101至步骤S103分别进行详细说明。
步骤S101:分别采集已知混合物的第一拉曼光谱数据、第二拉曼光谱数据及待测混合物的第三拉曼光谱数据;其中,所述已知混合物的组分与所述待测混合物的组分相同;所述第二拉曼光谱数据为所述已知混合物中各组分对应的拉曼光谱数据。
可以理解的是,为了进行后续分析,需要分别采集已知混合物各组分的拉曼光谱数据,一组组分比例已知的混合物(也称已知混合物)的拉曼光谱数据及组分比例未知的混合物(也称待测混合物)的拉曼光谱数据,对采集到的拉曼光谱数据均需进行预处理操作。预处理操作具体是进行噪声去除操作及背景校正操作。其中,噪声去除方法可以采用SG匀滑滤波方法,背景校正方法可以采用airPLS法,以实现较好的噪声去除效果及背景校正效果。
从上述描述可知,本申请提供的拉曼光谱下的混合物定量分析方法,能够别采集已知混合物的已知拉曼光谱数据、待测混合物的待测拉曼光谱数据及混合物中各组分对应的组分拉曼光谱数据。
步骤S102:基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组。
可以理解的是,本步骤的执行目的在于,基于已知混合物中各组分所占的比例、已知混合物的拉曼光谱数据(也称已知拉曼光谱数据)及各组分的拉曼光谱数据(也称组分拉曼光谱数据)来确定出各组分相对于标定组分的响应度比值数组。其中,标定组分为各组分中的一个组分。
图2为本申请实施例实现拉曼光谱下的混合物定量分析方法的一具体实施例。
一实施例中,参见图2,所述基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组,包括:
S201:利用所述第二拉曼光谱数据拟合所述第一拉曼光谱数据,并基于所述已知混合物中各组分所占的比例确定所述已知混合物中各组分对应的已知拟合系数比例数组;其中,一实施例中,参见图3,利用所述第二拉曼光谱数据拟合所述第一拉曼光谱数据,并基于所述已知混合物中各组分所占的比例确定所述已知混合物中各组分对应的已知拟合系数比例数组,包括:根据所述第二拉曼光谱数据对所述第一拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到各组分对应的已知拟合系数数组(S301);将各组分对应的已知拟合系数数组与所述已知混合物中对应组分所占的比例相除,得到各组分对应的拟合系数比例数组(S302)。
S202:从各组分中选取一组分作为标定组分,并将各组分对应的已知拟合系数比例数组与该标定组分对应的已知拟合系数比例数组进行点除,得到各组分对应的响应度比值数组。
可以理解的是,假设有m种已知组分比例的混合物,每种已知混合物的拉曼光谱数据经过预处理操作后,表示为M i ,i为参数(已知混合物的序号)。对于每种组分比例已知的混合物光谱数据M i ,其组分比例分别为,j为参数(组分的序号),k是组分的个数。其中,“m种已知组分比例的混合物”是指一组(多种)已知混合物,其包括m种已知混合物,每种已知混合物的组分比例不同。
虽然混合物的拉曼光谱数据与各组分的拉曼光谱数据并不是严格的线性关系,但为简化计算,本申请实施例将混合物的拉曼光谱数据当作各组分拉曼光谱数据的线性叠加。基于非负最小二乘算法,利用各组分预处理后的拉曼光谱数据来拟合M i ,各组分对应的拟合系数组成的数组表示为。对于m种不同组分比例的已知混合物,各组分的拟合系数数组表示为/>,各组分的比例数组表示为。
从上述描述可知,本申请提供的拉曼光谱下的混合物定量分析方法,能够基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述已知拉曼光谱数据及所述组分拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组。
一实施例中,参见图5,在基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组之后,还包括:
S501:计算所述响应度比值数组中各响应度比值的平均值及标准差;
S502:根据预设的异常数据剔除阈值、所述平均值及标准差剔除所述响应度比值数组中的异常数据。
若响应度比值数组中的元素不在阈值区间内,则认为该元素为异常点,将该元素从R j 中删除,得到R’ j 。计算R’ j 的平均值W j ,作为各组分与标定组分的响应度比率。各组分与标定组分的响应度比率所组成的数组表示为,其中,接续前例,已假设选择第一种组分作为标定组分,所以其对应的响应度比率为1。
从上述描述可知,本申请提供的拉曼光谱下的混合物定量分析方法,能够剔除响应度比值数组中的异常数据。
步骤S103:根据所述第三拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例。
可以理解的是,本步骤中,先根据待测拉曼光谱数据计算出待测混合物中各组分对应的待测拟合系数数组,然后令待测拟合系数数组与响应度比率数组进行点除,可以得到待测混合物中各组分所占的比例。
一实施例中,参见图4,所述根据所述第三拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例,包括:
S401:根据所述第二拉曼光谱数据对所述第三拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到所述待测混合物中各组分对应的待测拟合系数数组;
S402:根据所述待测拟合系数数组及所述响应度比值数组计算所述待测混合物中各组分所占的比例。
可以理解的是,对于待测混合物的拉曼光谱数据,将其进行预处理操作后,利用非负最小二乘算法进行拟合,得到待测混合物的各组分的拟合系数组成的数组。将该数组与响应度比率数组/>进行点除,得到各组分比例的初值数组F:/>。/>
从上述描述可知,本申请提供的拉曼光谱下的混合物定量分析方法,能够根据所述待测拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例。
为了使本方案能够获得更好地理解,现结合一实验给出一应用本申请提供的方法进行拉曼光谱下的混合物定量分析的实例。
参考图12所示,本次实验应用本申请提供的拉曼光谱下的混合物定量分析方法实施,具体步骤包括:
步骤1,在所设计的实验中,选取了丙酮、乙醇和环己烷作为组分进行混合,设置了9种不同的体积比例的已知混合物。每种组分的体积比最小为10%,使用手持式拉曼光谱仪采集丙酮、乙醇和环己烷这三种组分的纯净物拉曼光谱数据,以及9种不同体积比例的混合物的拉曼光谱数据。将丙酮当作第一种组分以及标定组分,丙酮的拟合系数数组可以表示为,比例数组可以表示为/>。将乙醇当作第二种组分,乙醇的拟合系数数组和比例数组可表示为/>和。将环己烷当作第三种组分,对应的拟合系数数组和比例数组可表示为/>和/>。对采集到的数据都进行预处理操作,本申请实施例后续使用到的拉曼光谱均为预处理后的拉曼光谱。在混合物光谱里,若组分的比例越大,则其在混合物光谱里的贡献率也越大,其对应的拟合系数也越大。
步骤2,在所设计的实验中,作为标定组分的丙酮的拟合系数-比例数组可以表示为:
以此类推,乙醇的拟合系数-比例数组可表示为:
环己烷的拟合系数-比例数组可表示为:
在所设计的实验中,选取丙酮作为标定组分,即第一种组分,分别将乙醇、环己烷的拟合系数-比例数组与丙酮的拟合系数-比例数组进行点除,可以得到乙醇和环己烷相对于丙酮的响应度比值数组为R2和R3:
R2和R3可以简化表示为:
丙酮相对于其本身所计算的响应度比值数组可表示为R1:
所涉及的实验中,数组R1中元素个数为9。
为了减小测试误差带来的影响以及提高模型的准确度,对乙醇和环己烷的响应度比值数组进行异常点剔除,具体操作为:
计算R’ 2的平均值W 2 ,作为乙醇相对于丙酮的响应度比率。同理可以得到环己烷相对于丙酮的响应度比率W 3 。由于R1中元素都为1,所以丙酮相对于其本身的响应度比率为1。各组分与标定组分的响应度比率所组成的数组表示为,
对初值数组F中的元素进行求和G,可以得到。各组分在待测物中的比例之和应为1,所以各组分在该待测物中比例所组成的数组表示为:
基于同一发明构思,本申请实施例还提供了一种拉曼光谱下的混合物定量分析装置,可以用于实现上述实施例所描述的方法,如下面的实施例所述。由于拉曼光谱下的混合物定量分析装置解决问题的原理与拉曼光谱下的混合物定量分析方法相似,因此拉曼光谱下的混合物定量分析装置的实施可以参见基于软件性能基准确定方法的实施,重复之处不再赘述。以下所使用的,术语“单元”或者“模块”可以实现预定功能的软件和/或硬件的组合。尽管以下实施例所描述的系统较佳地以软件来实现,但是硬件,或者软件和硬件的组合的实现也是可能并被构想的。
一实施例中,参见图6,为了能够结合线性拟合及响应度比的概念,实现快速且准确的混合物定量分析,本申请提供一种拉曼光谱下的混合物定量分析装置,包括:光谱数据采集单元601、响应度比确定单元602及组分定量分析单元603。
光谱数据采集单元601,用于分别采集已知混合物的第一拉曼光谱数据、第二拉曼光谱数据及待测混合物的第三拉曼光谱数据;其中,所述已知混合物的组分与所述待测混合物的组分相同;所述第二拉曼光谱数据为所述已知混合物中各组分对应的拉曼光谱数据;
响应度比确定单元602,用于基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组;
组分定量分析单元603,用于根据所述第三拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例。
一实施例中,参见图7,所述响应度比确定单元602,包括:数据拟合模块701及响应度比确定模块702。
数据拟合模块701,用于利用所述第二拉曼光谱数据拟合所述第一拉曼光谱数据,并基于所述已知混合物中各组分所占的比例确定所述已知混合物中各组分对应的已知拟合系数比例数组;
响应度比确定模块702,用于从各组分中选取一组分作为标定组分,并将各组分对应的已知拟合系数比例数组与该标定组分对应的已知拟合系数比例数组进行点除,得到各组分对应的响应度比值数组。
一实施例中,参见图8,所述数据拟合模块701,包括:拟合系数计算模块801及系数比例计算模块802。
拟合系数计算模块801,根据所述第二拉曼光谱数据对所述第一拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到各组分对应的已知拟合系数数组;
系数比例计算模块802,用于将各组分对应的已知拟合系数数组与所述已知混合物中对应组分所占的比例相除,得到各组分对应的拟合系数比例数组。
一实施例中,参见图9,所述组分定量分析单元603,包括:待测拟合系数确定模块901及组分比例计算模块902。
待测拟合系数确定模块901,用于根据所述第二拉曼光谱数据对所述第三拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到所述待测混合物中各组分对应的待测拟合系数数组;
组分比例计算模块902,用于根据所述待测拟合系数数组及所述响应度比值数组计算所述待测混合物中各组分所占的比例。
一实施例中,参见图10,所述的拉曼光谱下的混合物定量分析装置,还包括:平均值标准差计算单元1001及异常数据剔除单元1002。
平均值标准差计算单元1001,用于计算所述响应度比值数组中各响应度比值的平均值及标准差;
异常数据剔除单元1002,用于根据预设的异常数据剔除阈值、所述平均值及标准差剔除所述响应度比值数组中的异常数据。
从硬件层面来说,为了能够结合线性拟合及响应度比的概念,实现快速且准确的混合物定量分析,本申请提供一种用于实现所述拉曼光谱下的混合物定量分析方法中的全部或部分内容的电子设备的实施例,所述电子设备具体包含有如下内容:
处理器(Processor)、存储器(Memory)、通讯接口(Communications Interface)和总线;其中,所述处理器、存储器、通讯接口通过所述总线完成相互间的通讯;所述通讯接口用于实现所述拉曼光谱下的混合物定量分析装置与核心业务系统、用户终端以及相关数据库等相关设备之间的信息传输;该逻辑控制器可以是台式计算机、平板电脑及移动终端等,本实施例不限于此。在本实施例中,该逻辑控制器可以参照实施例中的拉曼光谱下的混合物定量分析方法的实施例,以及拉曼光谱下的混合物定量分析装置的实施例进行实施,其内容被合并于此,重复之处不再赘述。
可以理解的是,所述用户终端可以包括智能手机、平板电子设备、网络机顶盒、便携式计算机、台式电脑、个人数字助理(PDA)、车载设备、智能穿戴设备等。其中,所述智能穿戴设备可以包括智能眼镜、智能手表、智能手环等。
在实际应用中,拉曼光谱下的混合物定量分析方法的部分可以在如上述内容所述的电子设备侧执行,也可以所有的操作都在所述客户端设备中完成。具体可以根据所述客户端设备的处理能力,以及用户使用场景的限制等进行选择。本申请对此不作限定。若所有的操作都在所述客户端设备中完成,所述客户端设备还可以包括处理器。
上述的客户端设备可以具有通讯模块(即通讯单元),可以与远程的服务器进行通讯连接,实现与所述服务器的数据传输。所述服务器可以包括任务调度中心一侧的服务器,其他的实施场景中也可以包括中间平台的服务器,例如与任务调度中心服务器有通讯链接的第三方服务器平台的服务器。所述的服务器可以包括单台计算机设备,也可以包括多个服务器组成的服务器集群,或者分布式装置的服务器结构。
图11为本申请实施例的电子设备9600的系统构成的示意框图。如图11所示,该电子设备9600可以包括中央处理器9100和存储器9140;存储器9140耦合到中央处理器9100。值得注意的是,该图11是示例性的;还可以使用其他类型的结构,来补充或代替该结构,以实现电信功能或其他功能。
一实施例中,拉曼光谱下的混合物定量分析方法功能可以被集成到中央处理器9100中。其中,中央处理器9100可以被配置为进行如下控制:
S101:分别采集已知混合物的第一拉曼光谱数据、第二拉曼光谱数据及待测混合物的第三拉曼光谱数据;其中,所述已知混合物的组分与所述待测混合物的组分相同;所述第二拉曼光谱数据为所述已知混合物中各组分对应的拉曼光谱数据;
S102:基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组;
S103:根据所述第三拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例。
从上述描述可知,本申请提供的拉曼光谱下的混合物定量分析方法,能够采集已知混合物各组分的拉曼光谱数据、一组组分比例已知的混合物的拉曼光谱数据及组分比例未知的混合物的拉曼光谱数据;对上述拉曼光谱数据进行包括噪声去除、背景校正及归一化在内的预处理;针对每个组分比例已知的混合物拉曼光谱数据,用各组分的拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到各组分对应的拟合系数后,将该拟合系数与该混合物中各组分对应的比例相除,得到拟合系数比例数组;选择已知混合物中的一个组分作为标定组分,将各组分拟合系数比例的数组与该标定组分拟合系数比例数组进行点除,得到一个新的数组,将该新数组中的异常点剔除后计算平均值,得到各组分与该标定组分的响应度比,将各组分的响应度比组成响应度比数组;对于待测混合物,将其拉曼光谱数据用各组分的拉曼光谱数据去拟合,得到各组分对应的拟合系数组成的数组,将该数组与响应度比数组进行点除后,得到各组分比例初值并求其和,再计算各组分比例初值与初值和的比值,将其作为各组分的比例,从而完成对待测混合物组分比例的定量分析;整个分析过程无需人工参与,能够快速、准确地实现混合物中各组分的定量分析。
在另一个实施方式中,拉曼光谱下的混合物定量分析装置可以与中央处理器9100分开配置,例如可以将数据复合传输装置拉曼光谱下的混合物定量分析装置配置为与中央处理器9100连接的芯片,通过中央处理器的控制来实现拉曼光谱下的混合物定量分析方法的功能。
如图11所示,该电子设备9600还可以包括:通讯模块9110、输入单元9120、音频处理器9130、显示器9160、电源9170。值得注意的是,电子设备9600也并不是必须要包括图11中所示的所有部件;此外,电子设备9600还可以包括图11中没有示出的部件,可以参考现有技术。
如图11所示,中央处理器9100有时也称为控制器或操作控件,可以包括微处理器或其他处理器装置和/或逻辑装置,该中央处理器9100接收输入并控制电子设备9600的各个部件的操作。
其中,存储器9140,例如可以是缓存器、闪存、硬驱、可移动介质、易失性存储器、非易失性存储器或其它合适装置中的一种或更多种。可储存上述与失败有关的信息,此外还可存储执行有关信息的程序。并且中央处理器9100可执行该存储器9140存储的该程序,以实现信息存储或处理等。
输入单元9120向中央处理器9100提供输入。该输入单元9120例如为按键或触摸输入装置。电源9170用于向电子设备9600提供电力。显示器9160用于进行图像和文字等显示对象的显示。该显示器例如可为LCD显示器,但并不限于此。
该存储器9140可以是固态存储器,例如,只读存储器(ROM)、随机存取存储器(RAM)、SIM卡等。还可以是这样的存储器,其即使在断电时也保存信息,可被选择性地擦除且设有更多数据,该存储器的示例有时被称为EPROM等。存储器9140还可以是某种其它类型的装置。存储器9140包括缓冲存储器9141(有时被称为缓冲器)。存储器9140可以包括应用/功能存储部9142,该应用/功能存储部9142用于存储应用程序和功能程序或用于通过中央处理器9100执行电子设备9600的操作的流程。
存储器9140还可以包括数据存储部9143,该数据存储部9143用于存储数据,例如联系人、数字数据、图片、声音和/或任何其他由电子设备使用的数据。存储器9140的驱动程序存储部9144可以包括电子设备的用于通讯功能和/或用于执行电子设备的其他功能(如消息传送应用、通讯录应用等)的各种驱动程序。
通讯模块9110即为经由天线9111发送和接收信号的发送机/接收机9110。通讯模块(发送机/接收机)9110耦合到中央处理器9100,以提供输入信号和接收输出信号,这可以和常规移动通讯终端的情况相同。
基于不同的通讯技术,在同一电子设备中,可以设置有多个通讯模块9110,如蜂窝网络模块、蓝牙模块和/或无线局域网模块等。通讯模块(发送机/接收机)9110还经由音频处理器9130耦合到扬声器9131和麦克风9132,以经由扬声器9131提供音频输出,并接收来自麦克风9132的音频输入,从而实现通常的电信功能。音频处理器9130可以包括任何合适的缓冲器、解码器、放大器等。另外,音频处理器9130还耦合到中央处理器9100,从而使得可以通过麦克风9132能够在本机上录音,且使得可以通过扬声器9131来播放本机上存储的声音。
本申请的实施例还提供能够实现上述实施例中的执行主体为服务器或客户端的拉曼光谱下的混合物定量分析方法中全部步骤的一种计算机可读存储介质,所述计算机可读存储介质上存储有计算机程序,该计算机程序被处理器执行时实现上述实施例中的执行主体为服务器或客户端的拉曼光谱下的混合物定量分析方法的全部步骤,例如,所述处理器执行所述计算机程序时实现下述步骤:
S101:分别采集已知混合物的第一拉曼光谱数据、第二拉曼光谱数据及待测混合物的第三拉曼光谱数据;其中,所述已知混合物的组分与所述待测混合物的组分相同;所述第二拉曼光谱数据为所述已知混合物中各组分对应的拉曼光谱数据;
S102:基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组;
S103:根据所述第三拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例。
从上述描述可知,本申请提供的拉曼光谱下的混合物定量分析方法,能够采集已知混合物各组分的拉曼光谱数据、一组组分比例已知的混合物的拉曼光谱数据及组分比例未知的混合物的拉曼光谱数据;对上述拉曼光谱数据进行包括噪声去除、背景校正及归一化在内的预处理;针对每个组分比例已知的混合物拉曼光谱数据,用各组分的拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到各组分对应的拟合系数后,将该拟合系数与该混合物中各组分对应的比例相除,得到拟合系数比例数组;选择已知混合物中的一个组分作为标定组分,将各组分拟合系数比例的数组与该标定组分拟合系数比例数组进行点除,得到一个新的数组,将该新数组中的异常点剔除后计算平均值,得到各组分与该标定组分的响应度比,将各组分的响应度比组成响应度比数组;对于待测混合物,将其拉曼光谱数据用各组分的拉曼光谱数据去拟合,得到各组分对应的拟合系数组成的数组,将该数组与响应度比数组进行点除后,得到各组分比例初值并求其和,再计算各组分比例初值与初值和的比值,将其作为各组分的比例,从而完成对待测混合物组分比例的定量分析;整个分析过程无需人工参与,能够快速、准确地实现混合物中各组分的定量分析。
本领域内的技术人员应明白,本发明的实施例可提供为方法、装置、或计算机程序产品。因此,本发明可采用完全硬件实施例、完全软件实施例、或结合软件和硬件方面的实施例的形式。而且,本发明可采用在一个或多个其中包含有计算机可用程序代码的计算机可用存储介质(包括但不限于磁盘存储器、CD-ROM、光学存储器等)上实施的计算机程序产品的形式。
本发明是参照根据本发明实施例的方法、设备(装置)、和计算机程序产品的流程图和/或方框图来描述的。应理解可由计算机程序指令实现流程图和/或方框图中的每一流程和/或方框、以及流程图和/或方框图中的流程和/或方框的结合。可提供这些计算机程序指令到通用计算机、专用计算机、嵌入式处理机或其他可编程数据处理设备的处理器以产生一个机器,使得通过计算机或其他可编程数据处理设备的处理器执行的指令产生用于实现在流程图一个流程或多个流程和/或方框图一个方框或多个方框中指定的功能的装置。
这些计算机程序指令也可存储在能引导计算机或其他可编程数据处理设备以特定方式工作的计算机可读存储器中,使得存储在该计算机可读存储器中的指令产生包括指令装置的制造品,该指令装置实现在流程图一个流程或多个流程和/或方框图一个方框或多个方框中指定的功能。
这些计算机程序指令也可装载到计算机或其他可编程数据处理设备上,使得在计算机或其他可编程设备上执行一系列操作步骤以产生计算机实现的处理,从而在计算机或其他可编程设备上执行的指令提供用于实现在流程图一个流程或多个流程和/或方框图一个方框或多个方框中指定的功能的步骤。
本发明中应用了具体实施例对本发明的原理及实施方式进行了阐述,以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想;同时,对于本领域的一般技术人员,依据本发明的思想,在具体实施方式及应用范围上均会有改变之处,综上所述,本说明书内容不应理解为对本发明的限制。
Claims (6)
1.一种拉曼光谱下的混合物定量分析方法,其特征在于,包括:
分别采集已知混合物的第一拉曼光谱数据、第二拉曼光谱数据及待测混合物的第三拉曼光谱数据;其中,所述已知混合物的组分与所述待测混合物的组分相同;所述第二拉曼光谱数据为所述已知混合物中各组分对应的拉曼光谱数据;
基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组;
根据所述第三拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例;
其中,所述基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组,包括:
利用所述第二拉曼光谱数据拟合所述第一拉曼光谱数据,并基于所述已知混合物中各组分所占的比例确定所述已知混合物中各组分对应的已知拟合系数比例数组;
从各组分中选取一组分作为标定组分,并将各组分对应的已知拟合系数比例数组与该标定组分对应的已知拟合系数比例数组进行点除,得到各组分对应的响应度比值数组;
其中,所述利用所述第二拉曼光谱数据拟合所述第一拉曼光谱数据,并基于所述已知混合物中各组分所占的比例确定所述已知混合物中各组分对应的已知拟合系数比例数组,包括:
根据所述第二拉曼光谱数据对所述第一拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到各组分对应的已知拟合系数数组;将各组分对应的已知拟合系数数组与所述已知混合物中对应组分所占的比例相除,得到各组分对应的拟合系数比例数组;
其中,所述根据所述第三拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例,包括:
根据所述第二拉曼光谱数据对所述第三拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到所述待测混合物中各组分对应的待测拟合系数数组;
根据所述待测拟合系数数组及所述响应度比值数组计算所述待测混合物中各组分所占的比例。
2.根据权利要求1所述的拉曼光谱下的混合物定量分析方法,其特征在于,在基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组之后,还包括:
计算所述响应度比值数组中各响应度比值的平均值及标准差;
根据预设的异常数据剔除阈值、所述平均值及标准差剔除所述响应度比值数组中的异常数据。
3.一种拉曼光谱下的混合物定量分析装置,其特征在于,包括:
光谱数据采集单元,用于分别采集已知混合物的第一拉曼光谱数据、第二拉曼光谱数据及待测混合物的第三拉曼光谱数据;其中,所述已知混合物的组分与所述待测混合物的组分相同;所述第二拉曼光谱数据为所述已知混合物中各组分对应的拉曼光谱数据;
响应度比确定单元,用于基于所述已知混合物中各组分所占的比例、所述第一拉曼光谱数据及所述第二拉曼光谱数据生成各组分对应的响应度比值数组;
组分定量分析单元,用于根据所述第三拉曼光谱数据及所述响应度比值数组确定所述待测混合物中各组分所占的比例;
其中,所述响应度比确定单元,包括:
数据拟合模块,用于利用所述第二拉曼光谱数据拟合所述第一拉曼光谱数据,并基于所述已知混合物中各组分所占的比例确定所述已知混合物中各组分对应的已知拟合系数比例数组;
响应度比确定模块,用于从各组分中选取一组分作为标定组分,并将各组分对应的已知拟合系数比例数组与该标定组分对应的已知拟合系数比例数组进行点除,得到各组分对应的响应度比值数组;
其中,所述数据拟合模块,包括:
拟合系数计算模块,根据所述第二拉曼光谱数据对所述第一拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到各组分对应的已知拟合系数数组;
系数比例计算模块,用于将各组分对应的已知拟合系数数组与所述已知混合物中对应组分所占的比例相除,得到各组分对应的拟合系数比例数组;
其中,所述组分定量分析单元,包括:
待测拟合系数确定模块,用于根据所述第二拉曼光谱数据对所述第三拉曼光谱数据进行非负最小二乘拟合,得到所述待测混合物中各组分对应的待测拟合系数数组;
组分比例计算模块,用于根据所述待测拟合系数数组及所述响应度比值数组计算所述待测混合物中各组分所占的比例。
4.根据权利要求3所述的拉曼光谱下的混合物定量分析装置,其特征在于,还包括:
平均值标准差计算单元,用于计算所述响应度比值数组中各响应度比值的平均值及标准差;
异常数据剔除单元,用于根据预设的异常数据剔除阈值、所述平均值及标准差剔除所述响应度比值数组中的异常数据。
5.一种电子设备,包括存储器、处理器及存储在存储器上并可在处理器上运行的计算机程序,其特征在于,所述处理器执行所述程序时实现权利要求1至2任一项所述的拉曼光谱下的混合物定量分析方法的步骤。
6.一种计算机可读存储介质,其上存储有计算机程序,其特征在于,该计算机程序被处理器执行时实现权利要求1至2任一项所述的拉曼光谱下的混合物定量分析方法的步骤。
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