CN115931667A - 基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法 - Google Patents

基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法 Download PDF

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CN115931667A CN202210883800.7A CN202210883800A CN115931667A CN 115931667 A CN115931667 A CN 115931667A CN 202210883800 A CN202210883800 A CN 202210883800A CN 115931667 A CN115931667 A CN 115931667A
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Abstract

本发明涉及一种基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，其步骤为：对含水合物沉积物样品进行低频电阻抗谱测量得到低频电阻抗谱，进一步换算得到复电导率谱；基于复电导率谱计算水合物饱和度；利用阿尔奇第一定律计算地层因子或者复电导率实部、复电导率虚部以及孔隙水导电率计算地层因子；基于弛豫时间结合水合物饱和度和地层因子、或极化幅度结合水合物饱和度和地层因子、或阳离子交换容量结合水合物饱和度、或孔径大小与分形维数结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率。本发明测量范围大，所需成本低，能够准确获取含水合物沉积物渗透率的量值，准确率高，能够有效反映含水合物沉积物的微观孔隙结构。

Description

基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法
技术领域
本发明属于油气勘探开发技术领域，涉及天然气水合物勘探开发技术，具体地，涉及一种基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法。
背景技术
天然气水合物是天然气和水在适当的温度和压力下形成的一种类似冰的晶体材料，天然气水合物广泛存在于海洋沉积物和陆地永久冻土地区，被认为是一种有潜力的低碳排放清洁能源。自然界中水合物是以固体形式存在，水合物的分解会导致孔隙结构变化，同时产生气体(如甲烷)和水，进而导致渗透率变化。中国海洋天然气水合物主要存在于泥质粉砂沉积物中，水合物分解(开采过程中)含水合物沉积物的渗透率呈现复杂的动态变化趋势。一方面，在实验室内对这种松软、低渗的泥质粉砂沉积物的渗透率测试非常困难甚至难以实现准确测量。另一方面，野外测井评价也缺乏相应的数据解释方法。天然气水合物沉积物渗透率是指在一定的压差下沉积物允许流体流通的能力，是表征沉积物本身传导气、液流体能力的参数，影响沉积物中气体、液体的运移，进而影响沉积物中水合物的生成、分解以及气体运移的动态过程。含水合物沉积物的渗透性能是非常重要的一个地层参数，它关系着渗水和透气的稳定性以及天然气的产量，是评估水合物储层经济性的关键参数之一。
目前对于水合物沉积物渗透率的研究主要集中在沉积物多孔介质的组分以及粒径、水合物饱和度、水合物在多孔介质中的赋存模式和沉积物所受应力等方面。主要的方法分为三大类：利用实验测试法来获取含水合物沉积物渗透率、利用理论/经验模型来计算含水合物沉积物的相对渗透率以及利用微观探测技术结合数值模拟的方法来计算含水合物沉积物渗透率。含水合物沉积物渗透率的实验测试方法主要有基于稳态法的恒压法和恒流法、基于非稳态法的瞬态压力脉冲法以及基于持水曲线的测试方法。以上方法主要是利用专用的实验装置对含水合物沉积物岩心样品开展渗流实验，或者在人工合成的含水合物沉积物中进行单相或多相渗流实验。基于稳态法的恒压法和恒流法在测量粉细砂、粉土和黏土样品以及水合物饱和度超过50％的样品渗透率时存在稳定渗流难、耗时时间长、测量精度低等严重的问题。基于非稳态法的瞬态压力脉冲法测量细粉砂沉积物渗透率准确度较高，而对于含黏土矿物的沉积物，测量的渗透率结果误差仍然较大，并且在实验过程中所需设备较多，成本高。基于持水特征曲线的测试方法非常耗时，水渗出过程可能导致水合物分解，而施加的气体压力则有可能导致水合物进一步形成，从而影响到测试结果的可靠性和准确度。
现有对于含水合物沉积物渗透率评价应用广泛的方法是微观探测方法与数值模拟方法相结合。微观探测方法主要有X射线计算机断层扫描技术(以下简称：CT技术)、扫描电子显微镜技术(以下简称：SEM技术)以及核磁共振技术(以下简称：NMR技术)，但是CT技术以及SEM技术都需要采用实验室内昂贵的分析仪器且探测的样品空间区域很小，对于含水合物沉积物的样品的代表性受到限制，且CT技术不能较好地分辨水相和水合物相，而NMR技术必须保证相关试验设备对含水合物沉积物无核磁信号干扰，且NMR测试数据的定量解释存在较大的不确定性。另外，较高的仪器以及测试成本也限制了CT技术和NMR技术在水合物研究领域的应用。数值模拟研究方法主要有格子玻尔兹曼模拟(简称：LBM)法、孔隙网络模拟(简称PNM)法以及有限单元(简称：FEM)法。PNM法能够一定程度地表征含水合物沉积物的孔隙结构与渗流特性的关系，但是在孔隙等效过程中丢失了大量的沉积物微观孔隙信息。LBM法无法表征砂粒粒径，不能有效分析粒径对含水合物沉积物渗透率的影响。因此利用这两种方法不能有效研究砂质颗粒粒径及水合物赋存模式对含水合物沉积物渗透率变化特性的影响。
综上所述，目前评价含水合物沉积物样品渗透率的方法主要有以下不足：一是实验耗时时间长、所需成本较高。二是大多方法测量范围较小，不能有效体现含水合物沉积物微观孔隙结构，无法准确获取含水合物沉积物渗透率的量值。
发明内容
本发明针对现有技术存在的上述问题，提供了一种基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，该方法测量范围大，所需成本低，能够准确获取含水合物沉积物渗透率的量值，准确率高。
为了达到上述目的，本发明提供了一种基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，其步骤为：
复电导率谱获取步骤：对含水合物沉积物样品进行低频电阻抗谱测量得到低频电阻抗谱，利用阻抗与复电阻率之间的关系，结合含水合物沉积物样品的长度、横截面积，基于复电导率的定义换算得到复电导率谱；
水合物饱和度计算步骤：根据利用复电导率谱计算得到的复电导率实部、复电导率虚部以及等效相对介质电常数计算水合物饱和度Sh；
地层因子计算步骤：当含水合物沉积物样品中只有水、水合物、石英砂颗粒三种介质时，利用阿尔奇第一定律计算地层因子；当含水合物沉积物样品中不仅有水、水合物、石英砂颗粒三种介质，同时存在黏土矿物颗粒时，利用复电导率实部、复电导率虚部以及孔隙水导电率计算地层因子；
计算渗透率步骤：当含水合物沉积物样品中仅含有水、水合物、石英砂颗粒时，基于弛豫时间结合水合物饱和度和地层因子或极化幅度结合水合物饱和度和地层因子计算含水合物沉积物样品渗透率；当含水合物沉积物样品中含有水、水合物、石英砂颗粒以及黏土矿物颗粒时，基于弛豫时间结合水合物饱和度和地层因子或极化幅度结合水合物饱和度和地层因子或阳离子交换容量结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率；当含水合物沉积物样品中多孔介质具有分形特征，孔径大小满足分形标度关系时，基于孔径大小与分形维数结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率。
优选的，复电导率谱获取步骤中，采用四电极法进行低频电阻抗谱，其具体步骤为：将含水合物沉积物样品放置于样品夹持器，在样品夹持器的两端均安装电流电极和电势电极，将四个电极与阻抗分析仪相连接，通过阻抗分析仪测量含水合物沉积物样品的低频电阻抗谱。
优选的，复电导率谱获取步骤中，利用阻抗与复电阻率之间的关系，结合含水合物沉积物样品的长度、横截面积，基于复电导率的定义通过公式(1)换算得到复电导率谱，公式(1)表示为：
Figure BDA0003765271280000041
式中，σ*为复电导率，ρ*为复电阻率，Z*为测量得到的阻抗，Kg为样品的几何因子，Kg＝S/L，S为含水合物沉积物样品的横截面积，L为样品的长度。
优选的，复电导率谱获取步骤中，含水合物沉积物样品为实验室制含水合物沉积物样品或现场取样得到的含水合物沉积物样品。
优选的，水合物饱和度计算步骤中，复电导率为复电导率随频率ω变化的函数，表示为：
σ*(ω)＝σ'(ω)+iσ”(ω)      (2)
式中，σ*为复电导率，σ'为复电导率实部，σ”为复电导率虚部；
根据复电导率实部σ'计算水合物饱和度Sh：
在1mHz-10Hz频率范围的低频段，通过公式σ'＝3.59(1-Sh)1.30计算水合物饱和度Sh；
在500Hz-100kHz频率范围的高频段，通过公式σ'＝4.06(1-Sh)1.34计算水合物饱和度Sh；
根据复电导率虚部σ”计算水合物饱和度Sh：
频率ω为1mHz时，通过公式σ”＝1.88*10-5(1-Sh)2.94计算水合物饱和度Sh；
频率ω为0.1Hz时，通过公式σ”＝1.88*10-3(1-Sh)2.94计算水合物饱和度Sh；
频率ω为100Hz时，通过公式σ”＝1.09*10-1(1-Sh)-0.42计算水合物饱和度Sh；
频率ω为1kHz时，通过公式σ”＝1.28*10-2(1-Sh)-0.91计算水合物饱和度Sh；
根据等效相对介电常数εeff计算水合物饱和度Sh：
频率ω为1mHz、0.1Hz时，通过公式εeff＝3.37*105(1-Sh)2.94计算水合物饱和度Sh；
频率ω为100Hz时，通过公式εeff＝1.96*104(1-Sh)-0.42计算水合物饱和度Sh；
频率ω为1kHz时，通过公式εeff＝2.30*102(1-Sh)-0.91计算水合物饱和度Sh。
优选的，地层因子计算步骤中，利用阿尔奇第一定律通过公式(3)计算地层因子，公式(3)表示为：
F＝φ-m      (3)
式中，F为地层因子；φ为含水合物沉积物样品孔隙度，由实验测试得到；m表示胶结指数，取m＝1.495；
利用复电导率实部、复电导率虚部以及孔隙水导电率通过公式(4)计算地层因子，公式(4)表示为：
Figure BDA0003765271280000061
式中，σw为孔隙水电导率，由实验测试得到，I为孔隙空间中的极化强度和表面导电强度之比，无量纲，取I＝0.042。
优选的，计算渗透率步骤中，基于弛豫时间结合水合物饱和度和地层因子计算含水合物沉积物样品渗透率的具体步骤为：
以孔径大小为尺度标度时，即认为是孔径大小Λ控制弛豫时间，弛豫时间表示为：
Figure BDA0003765271280000062
则含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure BDA0003765271280000063
式中，τ0(Sh＝0)表示水合物饱和度为0时的特征弛豫时间；
Figure BDA0003765271280000064
表示平衡离子的扩散系数，单位为：m2/s；Kb表示玻尔兹曼常数，取值1.3807×10-23JK-1；T为绝对温度，单位：开尔文；|q+|＝e为Stern层中平衡离子电荷的绝对值，取值1.6×10-19C；
Figure BDA0003765271280000065
表示离子迁移率，若含水合物沉积物样品中只有石英砂颗粒、水、水合物：
Figure BDA0003765271280000066
Di＝1.32×10-9m2s-1，若含水合物沉积物样品中石英砂颗粒、水、水合物、含黏土矿物：
Figure BDA0003765271280000067
Di＝3.8×10-12m2s-1；n为饱和度指数，n＝1.69；
以球形颗粒均匀直径为尺度标度时，即认为是颗粒平均值直径d0控制弛豫时间，弛豫时间表示为：
Figure BDA0003765271280000068
则含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure BDA0003765271280000069
式中，m表示胶结指数，m＝1.495；
根据复电导率虚部频谱分析获取弛豫时间τ0。
优选的，计算渗透率步骤中，基于极化幅度结合水合物饱和度和地层因子计算含水合物沉积物样品渗透率的具体步骤为：
若是在单一频率下测得含水合物沉积物样品复电导率谱，通过复电导率谱计算获得单一频率下复电导率虚部；
根据单一频率下复电导率虚部与渗透率的关系，得到含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure BDA0003765271280000071
式中，b、c为常数，由实验数据拟合得到；
若是在多点频率下测得含水合物沉积物样品复电导率谱，利用Debye分解模型对复电导率谱拟合，获得Debye分解模型中的参数，进而获得基于Debye分解模型的归一化极化率Mn为：
Figure BDA0003765271280000072
式中，σ0、mi为Debye分解模型中的参数；
进一步得到含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure BDA0003765271280000073
式中，r、x为常数，由实验数据拟合得到。
优选的，计算渗透率步骤中，基于阳离子交换容量结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率的具体步骤为：
根据含水合物沉积物样品复电导率谱计算出不同频率下的复电导率虚部，进而得到归一化极化率Mn(f1,f2)为：
Figure BDA0003765271280000074
式中，
Figure BDA0003765271280000075
为频率f1和频率f2的几何平均值所对应的复电导率虚部，A表示频率f1与频率f2之间的倍数；
根据归一化极化率Mn(f1,f2)得到阳离子交换容量为：
Figure BDA0003765271280000081
式中，CEC表示阳离子交换容量，单位：C/kg；ρg表示颗粒密度，ρg＝2650kg/m3；λ表示极化过程中平衡离子的迁移率，λ＝3.0±0.7×10-10m2s-1V-1；
根据阳离子交换容量得到含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure BDA0003765271280000082
式中，k0为常数，k0＝104.3。
优选的，计算渗透率步骤中，基于孔径大小与分形参数结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率的具体步骤为：
对含水合物沉积物样品复电导率谱进行拟合，则复电导率表示为：
Figure BDA0003765271280000083
式中，τ为弛豫时间；
对复电导率分离虚部：
Figure BDA0003765271280000084
得到：
Figure BDA0003765271280000085
对公式(16)进行傅里叶变换，然后对G(s)进行傅里叶反变换得到：
Figure BDA0003765271280000086
式中，符号‘～’表示傅里叶变换结果，η表示频率，FT-1表示傅里叶反变换操作；
利用G(s)与的g(τ)关系，求出弛豫时间分布g(τ)，利用公式
Figure BDA0003765271280000091
求得水合物饱和度不为零时的最大孔径Λmax,h、水合物饱和度为零时的最大孔径Λmax,0以及水合物饱和度为零时的最小孔径Λmin,0；
利用孔隙大小计算水饱和度为0时的分形维数Df,0：
Figure BDA0003765271280000092
利用孔隙大小计算水饱和度不为0时的分形维数Df,h：
Figure BDA0003765271280000093
进一步得到含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure BDA0003765271280000094
式中，τh为不同水合物含量下的迂曲度，
Figure BDA0003765271280000095
S表示含水合物沉积物样品横截面面积，由实验测得。
与现有技术相比，本发明的有益效果在于：
本发明基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法利用实验室制含水合物沉积物样品或利用现场取样得到的含水合物沉积物样品，对样品进行低频电阻抗谱测量，进行换算得到复电导率谱，基于复电导率谱计算水合物饱和度；利用阿尔奇第一定律计算地层因子或者复电导率实部、复电导率虚部以及孔隙水导电率计算地层因子；基于弛豫时间结合水合物饱和度和地层因子、或极化幅度结合水合物饱和度和地层因子、或阳离子交换容量结合水合物饱和度、或孔径大小与分形维数结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率。本发明测量范围大，所需成本低，能够准确获取含水合物沉积物渗透率的量值，准确率高，能够有效反映含水合物沉积物的微观孔隙结构。
附图说明
图1为本发明实施例采用四极法测量低频电阻抗谱的示意图；
图2为本发明实施例所述基于复电导率谱计算水合物饱和度的方法流程图；
图3为本发明实施例所述含水合物沉积物样品复电导率虚部频谱示意图；
图4为本发明实施例所述基于弛豫时间和水合物饱和度及地层因子计算含水合物沉积物样品渗透率的方法流程图；
图5为本发明实施例所述基于极化幅度和水合物饱和度及地层因子计算含水合物沉积物样品渗透率的方法流程图；
图6为本发明实施例所述基于阳离子交换容量和水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率的方法流程图；
图7为本发明实施例所述基于孔径大小与分形维数和水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率的方法流程图。
图中，1、恒温箱，2、阻抗分析仪，3、电势电极，4、电流电极，5、含水合物沉积物样品，A为具有明显峰值的复导电率谱，B为具有明显拐点的复导电率谱。
具体实施方式
下面，通过示例性的实施方式对本发明进行具体描述。然而应当理解，在没有进一步叙述的情况下，一个实施方式中的元件、结构和特征也可以有益地结合到其他实施方式中。
本发明实施例提供了一种基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，其步骤为：
S1、复电导率谱获取步骤：对含水合物沉积物样品进行低频电阻抗谱测量得到低频电阻抗谱，利用阻抗与复电阻率之间的关系，结合含水合物沉积物样品的长度、横截面积，基于复电导率的定义换算得到复电导率谱。
具体地，采用四电极法进行低频电阻抗谱，其具体步骤为：将含水合物沉积物样品放置于样品夹持器，在样品夹持器的两端均安装电流电极和电势电极，将四个电极与阻抗分析仪相连接(参见图1)，通过阻抗分析仪测量含水合物沉积物样品的低频电阻抗谱。本实施例中，阻抗分析仪采用Zurich MFIA型阻抗分析仪，其最大频率测量范围为1mHz～500kHz，阻抗测量范围为1MΩ～1TΩ，在1Ω～1MΩ范围内具有0.05％的基本精度。
具体地，利用阻抗与复电阻率之间的关系，结合含水合物沉积物样品的长度、横截面积，基于复电导率的定义通过公式(1)换算得到复电导率谱，公式(1)表示为：
Figure BDA0003765271280000111
式中，σ*为复电导率，ρ*为复电阻率，Z*为测量得到的阻抗，Kg为样品的几何因子，Kg＝S/L，S为含水合物沉积物样品的横截面积，L为样品的长度(即两个电势电极之间的距离)。
具体地，含水合物沉积物样品为实验室制含水合物沉积物样品或现场取样得到的含水合物沉积物样品。其中，实验室制含水合物沉积物样品的制作方法采用现有制作方法，其具体步骤为：
(1)对天然海沙进行筛选、漂洗和烘干，用量筒量取120mL 60～80目的海沙装入反应釜内待用。
(2)按实验方案设定的水合物饱和度分别计算THF和蒸馏水的质量(与水合物饱和度100％、80％、60％、40％和20％相对应的THF与水物质的量比值分别为1∶17、1∶22.4、1∶31.3、1∶49.3和1∶103)；按照质量分数1％计算所需NaCl的质量；按照设定的黏土含量计算所需蒙脱石的体积。
(3)用量筒量取5 000目的蒙脱石；用电子天平分别称取蒸馏水﹑THF和NaCl，并依次置入同一烧杯中，用玻璃棒将三者搅拌混合，使THF和NaCl充分溶解于蒸馏水中，搅拌时需注意密封烧杯以防止THF挥发。
(4)将海沙与黏土混合均匀，然后分层填入反应釜内，每填入一层海沙和黏土的混合物则注入一定量的THF盐水溶液，保证海沙和黏土混合物中的孔隙处于水饱和状态。待反应釜装满后，采用盲法兰对反应釜进行密封加压，然后静置24h。
(5)开启测控软件，将反应釜置入低温恒温箱中，设定目标温度为0℃，开始对THF水合物的降温生成过程进行测试。当水合物大量生成时，放出的热量使得反应体系的温度显著升高，通过实时测量反应体系的温度可以获知实验的进程(如水合物大量生成、水合物完全生成等)。
S2、水合物饱和度计算步骤：根据利用复电导率谱计算得到的复电导率实部、复电导率虚部以及等效相对介质电常数计算水合物饱和度Sh。
具体地，计算水合物饱和度Sh的具体步骤为：
复电导率为复电导率随频率ω变化的函数，表示为：
σ*(ω)＝σ'(ω)+iσ”(ω)      (2)
式中，σ*为复电导率，σ'为复电导率实部，σ”为复电导率虚部。
根据复电导率实部σ'计算水合物饱和度Sh：
在1mHz-10Hz频率范围的低频段，通过公式σ'＝3.59(1-Sh)1.30计算水合物饱和度Sh；
在500Hz-100kHz频率范围的高频段，通过公式σ'＝4.06(1-Sh)1.34计算水合物饱和度Sh。
根据复电导率虚部σ”计算水合物饱和度Sh：
频率ω为1mHz时，通过公式σ”＝1.88*10-5(1-Sh)2.94计算水合物饱和度Sh；
频率ω为0.1Hz时，通过公式σ”＝1.88*10-3(1-Sh)2.94计算水合物饱和度Sh；
频率ω为100Hz时，通过公式σ”＝1.09*10-1(1-Sh)-0.42计算水合物饱和度Sh；
频率ω为1kHz时，通过公式σ”＝1.28*10-2(1-Sh)-0.91计算水合物饱和度Sh。
根据等效相对介电常数εeff计算水合物饱和度Sh：
频率ω为1mHz、0.1Hz时，通过公式εeff＝3.37*105(1-Sh)2.94计算水合物饱和度Sh；
频率ω为100Hz时，通过公式εeff＝1.96*104(1-Sh)-0.42计算水合物饱和度Sh；
频率ω为1kHz时，通过公式εeff＝2.30*102(1-Sh)-0.91计算水合物饱和度Sh。
S3、地层因子计算步骤：当含水合物沉积物样品中只有水、水合物、石英砂颗粒三种介质时，利用阿尔奇第一定律计算地层因子；当含水合物沉积物样品中不仅有水、水合物、石英砂颗粒三种介质，同时存在黏土矿物颗粒时，利用复电导率实部、复电导率虚部以及孔隙水导电率计算地层因子。
具体地，利用阿尔奇第一定律通过公式(3)计算地层因子，公式(3)表示为：
F＝φ-m      (3)
式中，F为地层因子；φ为含水合物沉积物样品孔隙度，由实验测试得到；m表示胶结指数，取m＝1.495。
具体地，通过在单一的盐度下测得的复电导率谱计算得到复电导率实部、复电导率虚部，然后利用复电导率实部、复电导率虚部以及孔隙水导电率通过公式(4)计算地层因子，公式(4)表示为：
Figure BDA0003765271280000141
式中，σw为孔隙水电导率，由实验测试得到，I为孔隙空间中的极化强度和表面导电强度之比，无量纲，取I＝0.042。
S4、计算渗透率步骤：当含水合物沉积物样品中仅含有水、水合物、石英砂颗粒时，基于弛豫时间结合水合物饱和度和地层因子或极化幅度结合水合物饱和度和地层因子计算含水合物沉积物样品渗透率；当含水合物沉积物样品中含有水、水合物、石英砂颗粒以及黏土矿物颗粒时，基于弛豫时间结合水合物饱和度和地层因子或极化幅度结合水合物饱和度和地层因子或阳离子交换容量结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率；当含水合物沉积物样品中多孔介质具有分形特征，孔径大小满足分形标度关系时，基于孔径大小与分形维数结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率。
具体地，基于弛豫时间结合水合物饱和度和地层因子计算含水合物沉积物样品渗透率的具体步骤为：
以孔径大小为尺度标度时，即认为是孔径大小Λ控制弛豫时间，弛豫时间表示为：
Figure BDA0003765271280000142
则含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure BDA0003765271280000143
式中，τ0(Sh＝0)表示水合物饱和度为0时的特征弛豫时间；
Figure BDA0003765271280000144
表示平衡离子的扩散系数，单位为：m2/s；Kb表示玻尔兹曼常数，取值1.3807×10-23JK-1；T为绝对温度，单位：开尔文；|q+|＝e为Stern层中平衡离子电荷的绝对值，取值1.6×10-19C；
Figure BDA0003765271280000145
表示离子迁移率，若含水合物沉积物样品中只有石英砂颗粒、水、水合物：
Figure BDA0003765271280000151
Di＝1.32×10-9m2s-1，若含水合物沉积物样品中石英砂颗粒、水、水合物、含黏土矿物：
Figure BDA0003765271280000152
Di＝3.8×10-12m2s-1；n为饱和度指数，n＝1.69；
以球形颗粒均匀直径为尺度标度时，即认为是颗粒平均值直径d0控制弛豫时间，弛豫时间表示为：
Figure BDA0003765271280000153
则含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure BDA0003765271280000154
式中，m表示胶结指数，m＝1.495；
根据复电导率虚部频谱分析获取弛豫时间τ0。
求解弛豫时间τ0的具体步骤为：
当复电导率虚部频谱具有明显的峰值时(如图3中曲线A所示)，由峰值所对应的频率来计算峰值弛豫时间τp，即τ0＝τp；
或者，当复电导率虚部频谱出现拐点时(如图3中曲线B所示)，由拐点(随着频率的降低复电导率虚部迅速降低的拐点)所对应的频率来计算拐点弛豫时间τc，随着频率的降低复电导率虚部迅速降低的拐点)即τ0＝τc；
或者，当复电导率虚部频谱未出现峰值或者拐点时，由Debye分解得到Debye弛豫时间τD，即τ0＝τD。
由Debye分解得到Debye弛豫时间τD的具体方法为：利用Debye函数拟合复电导率谱：
Figure BDA0003765271280000155
对复电导率谱拟合后可以获得Debye分解模型中的参数σ0、mi、τi(如采用遗传算法、模拟退火算法等)，从而获得总极化率
Figure BDA0003765271280000156
则Debye弛豫时间
Figure BDA0003765271280000161
具体地，基于极化幅度结合水合物饱和度和地层因子计算含水合物沉积物样品渗透率的具体步骤为：
若是在单一频率下测得含水合物沉积物样品复电导率谱，通过复电导率谱计算获得单一频率下复电导率虚部；
根据单一频率(如取0.01Hz、0.1Hz、1Hz、10Hz、100Hz、1000Hz)下复电导率虚部与渗透率的关系，得到含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure BDA0003765271280000162
式中，b、c为常数，由实验数据拟合得到，本实施例中，b＝5.35，＝0.66；
若是在多点频率下测得含水合物沉积物样品复电导率谱，利用Debye分解模型
Figure BDA0003765271280000163
对复电导率谱拟合，获得Debye分解模型中的参数，进而获得基于Debye分解模型的归一化极化率Mn为：
Figure BDA0003765271280000164
式中，σ0、mi为Debye分解模型中的参数；
进一步得到含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure BDA0003765271280000165
式中，r、x为常数，由实验数据拟合得到。
含水合物沉积物样品中含有水、水合物、石英砂颗粒以及黏土矿物颗粒时，由于黏土矿物具有阳离子吸附性以及遇水膨胀性，对于含水合物沉积物多孔介质的孔隙结构有较大的影响，进而影响多孔介质的渗透性。含水合物沉积物多孔介质的复电导率来源包括两方面，一方面是孔隙水电导率(主要取决于孔隙水的含水量和盐度)，另一方面是岩石颗粒表面电导率(主要由多孔介质的阳离子交换容量CEC控制)。当黏土颗粒附着在孔隙表面时，由于阳离子交换容量的影响，岩石整体电导率会发生变化。含水合物沉积物多孔介质阳离子交换容量CEC与沉积物比表面积具有正比关系。因此根据复电导率谱计算得到的阳离子交换容量结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率。具体地，基于阳离子交换容量结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率的具体步骤为：
根据含水合物沉积物样品复电导率谱计算出不同频率下的复电导率虚部，进而得到归一化极化率Mn(f1,f2)为：
Figure BDA0003765271280000171
式中，
Figure BDA0003765271280000172
为频率f1和频率f2的几何平均值所对应的复电导率虚部，A表示频率f1与频率f2之间的倍数；
根据归一化极化率Mn(f1,f2)得到阳离子交换容量为：
Figure BDA0003765271280000173
式中，CEC表示阳离子交换容量，单位：C/kg；ρg表示颗粒密度，ρg＝2650kg/m3；λ表示极化过程中平衡离子的迁移率，λ＝3.0±0.7×10-10m2s-1V-1；
根据阳离子交换容量得到含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure BDA0003765271280000174
式中，k0为常数，k0＝104.3。
由于含水合物沉积物多孔介质具有分形特征，孔径大小满足分形标度关系，利用复电导率法反演出孔径大小分布，然后利用孔径大小来计算分形维数，最后采用分形维数计算含水合物沉积物样品渗透率。具体地，基于孔径大小与分形参数结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率的具体步骤为：
对含水合物沉积物样品复电导率谱进行拟合，则复电导率表示为：
Figure BDA0003765271280000181
式中，τ为弛豫时间；
对复电导率分离虚部：
Figure BDA0003765271280000182
得到：
Figure BDA0003765271280000183
对公式(15)进行傅里叶变换，然后对G(s)进行傅里叶反变换得到：
Figure BDA0003765271280000184
式中，符号‘～’表示傅里叶变换结果，η表示频率，FT-1表示傅里叶反变换操作；
利用G(s)与的g(τ)关系，求出弛豫时间分布g(τ)，利用公式
Figure BDA0003765271280000185
求得水合物饱和度不为零时的最大孔径Λmax,h、水合物饱和度为零时的最大孔径Λmax,0以及水合物饱和度为零时的最小孔径Λmin,0；
利用孔隙大小计算水饱和度为0时的分形维数Df,0：
Figure BDA0003765271280000186
利用孔隙大小计算水饱和度不为0时的分形维数Df,h：
Figure BDA0003765271280000191
进一步得到含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure BDA0003765271280000192
式中，τh为不同水合物含量下的迂曲度，
Figure BDA0003765271280000193
S表示含水合物沉积物样品横截面面积，由实验测得。
需要说明的是，(1)基于弛豫时间结合水合物饱和度和地层因子计算含水合物沉积物样品渗透率时，参见图4，当认为弛豫时间由孔径大小控制时，首先观察含水合物沉积物样品复电导率虚部频谱是否具有明显的峰值，若具有明显的峰值根据
Figure BDA0003765271280000194
求解在该频率下的弛豫时间；若具有明显的拐点根据
Figure BDA0003765271280000195
求解在该频率下的弛豫时间。
若峰值或拐点不明显，则选择利用Debye模型拟合复电导率谱来求解弛豫时间；即利用Debye函数拟合复电导率谱：
Figure BDA0003765271280000196
对复电导率谱拟合后可以获得Debye分解模型中的参数σ0、mi、τi(如采用遗传算法、模拟退火算法等)，从而获得总极化率
Figure BDA0003765271280000197
Debye弛豫时间
Figure BDA0003765271280000198
进一步，判断含水合物沉积物样品中是否含有黏土矿物，选取适当条件下平衡离子的扩散系数Di，若沉积物样品中不含黏土矿物：Di＝1.32×10-9m2s-1；若沉积物样品中含黏土矿物：Di＝3.8×10-12m2s-1。
进一步，根据本发明上述方法提出的求取水合物饱和度及地层因子理论模型计算水合物饱和度Sh以及地层因子F。
最后，求取含水合物沉积物样品渗透率。即：
Figure BDA0003765271280000201
Figure BDA0003765271280000202
Figure BDA0003765271280000203
继续参见图4，当认为弛豫时间由颗粒平均直径控制时，首先观察含水合物沉积物样品复电导率虚部频谱是否具有明显的峰值，若具有明显的峰值根据
Figure BDA0003765271280000204
求解在该频率下的弛豫时间；若具有明显的拐点根据
Figure BDA0003765271280000205
求解在该频率下的弛豫时间。
若峰值或拐点不明显，则选择利用Debye模型拟合复电导率谱来求解弛豫时间；利用Debye函数拟合复电导率谱：
Figure BDA0003765271280000206
对复电导率谱拟合后可以获得Debye分解模型中的参数σ0、mi、τi(如采用遗传算法、模拟退火算法等)，从而获得总极化率
Figure BDA0003765271280000207
Debye弛豫时间
Figure BDA0003765271280000208
进一步，判断含水合物沉积物样品中是否含有黏土，选取适当条件下平衡离子的扩散系数Di：若沉积物样品中不含黏土矿物：Di＝1.32×10-9m2s-1；若沉积物样品中含黏土矿物：Di＝3.8×10-12m2s-1；
进一步，根据本发明提出的求取水合物饱和度及地层因子理论模型计算水合物饱和度Sh以及地层因子F。
最后，求取含水合物沉积物样品渗透率。即：
Figure BDA0003765271280000209
Figure BDA00037652712800002010
Figure BDA0003765271280000211
(2)基于极化幅度结合水合物饱和度和地层因子计算含水合物沉积物样品渗透率时，参见图5，首先，若是在单一频率下(如取0.01Hz、0.1Hz、1Hz、10Hz、100Hz、1000Hz)测得含水合物沉积物样品复电导率谱，通过复电导率谱计算获得在单一频率下复电导率虚部σ”；
进一步，根据本发明提出的方法求取水合物饱和度及地层因子理论模型计算水合物饱和度Sh以及地层因子F。
进一步，利用本发明提出的方法获得含水合物沉积物样品渗透率，即：
Figure BDA0003765271280000212
其中b、c为常数，由实验数据拟合得到，本实施例中b＝5.35，c＝0.66)；n为饱和度指数，n＝1.69；
其次，若是在多点频率下测得含水合物沉积物复电导率谱，利用Debye分解模型：
Figure BDA0003765271280000213
对复电导率谱拟合,获得Debye分解模型中的参数σ0、mi、τi(如采用遗传算法、模拟退火算法等)，从而获得基于Debye模型的归一化极化率
Figure BDA0003765271280000214
进一步，根据本发明提出的方法求取水合物饱和度及地层因子理论模型计算水合物饱和度Sh以及地层因子F。
根据本发明提出的方法获得含水合物沉积物样品渗透率，即：
Figure BDA0003765271280000215
其中r，x为常数，由实验数据拟合得到，本实施例中，r＝5.38，x＝0.79)；n为饱和度指数，n＝1.69；
(3)基于阳离子交换容量结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率时，参见图6，根据含水合物沉积物样品复电导率谱计算出不同频率下的复电导率虚部，利用
Figure BDA0003765271280000216
计算归一化极化率，
Figure BDA0003765271280000221
表示频率f1和f2的几何平均值所对应的复电导率虚部；A表示频率f1与频率f2之间的倍数，例如：f1＝10，f2＝1000，则A＝2。
进一步，利用本发明提出的方法求取水合物饱和度理论模型计算水合物饱和度Sh。
进一步，求取阳离子交换容量
Figure BDA0003765271280000222
m表示胶结指数，m＝1.495；ρg表示颗粒密度，通常情况下ρg＝2650kg/m3；λ表示极化过程中平衡离子的迁移率，λ＝3.0±0.7×10-10m2s-1V-1；φ表示孔隙度，由实验测试得到。
最后，求取含水合物沉积物样品渗透率
Figure BDA0003765271280000223
k0为常数，k0＝104.3。
(4)基于阳离子交换容量结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率时，对沉积物样品复电导率谱拟合，通过傅里叶反演求出弛豫时间分布，进一步求取孔径分布大小：
复电导率可表示为：
Figure BDA0003765271280000224
对其分离虚部：
Figure BDA0003765271280000225
得：
Figure BDA0003765271280000226
对该式进行傅里叶变换、然后对G(s)进行傅里叶反变换，得：
Figure BDA0003765271280000227
符号‘～’表示傅里叶变换结果，η表示频率，FT-1表示傅里叶反变换操作。
利用G(s)与g(τ)的关系，即可求出弛豫时间分布g(τ)，利用公式
Figure BDA0003765271280000231
求得水合物饱和度不为零时的最大孔径Λmax,h、水合物饱和度为零时的最大孔径Λmax,0以及水合物饱和度为零时的最小孔径Λmin,0。若含水合物沉积物样品中只有石英砂颗粒、水、水合物，则：Di＝1.32×10-9m2s-1；若含水合物沉积物样品中还含有黏土矿物，则：Di＝3.8×10-12m2s-1。
求解水合物饱和度为0时的分形维数：
Figure BDA0003765271280000232
φ表示孔隙度，由实验测试得到。
进一步，利用本发明提供的求解水合物饱和度理论模型计算水合物饱和度Sh。
进一步，求解水合物饱和度不为0时的分形维数：
Figure BDA0003765271280000233
进一步，求解含水合物沉积物渗透率，即：
Figure BDA0003765271280000234
S表示含水合物沉积物样品横截面面积(例如：样品为圆柱形，S为横截面圆面的面积)，由实验测得其值。
本发明上述方法，利用实验室制含水合物沉积物样品或利用从现场取样得到含水合物沉积物样品，对样品进行低频电阻抗谱测量，经换算获得复电导率谱，基于复电导率谱计算得到复电导率的特征参数(即水合物饱和度和地层因子)，采用四种含水合物沉积物样品渗透率计算方法进行含水合物沉积物样品渗透率评价，能够准确获取含水合物沉积物渗透率的量值，测量范围大，所需的成本较低准确度高，能有效反映含水合物沉积物的微观孔隙结构。
上述实施例用来解释本发明，而不是对本发明进行限制，在本发明的精神和权利要求的保护范围内，对本发明做出的任何修改和改变，都落入本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，其特征在于，其步骤为：
复电导率谱获取步骤：对含水合物沉积物样品进行低频电阻抗谱测量得到低频电阻抗谱，利用阻抗与复电阻率之间的关系，结合含水合物沉积物样品的长度、横截面积，基于复电导率的定义换算得到复电导率谱；
水合物饱和度计算步骤：根据利用复电导率谱计算得到的复电导率实部、复电导率虚部以及等效相对介质电常数计算水合物饱和度Sh；地层因子计算步骤：当含水合物沉积物样品中只有水、水合物、石英砂颗粒三种介质时，利用阿尔奇第一定律计算地层因子；当含水合物沉积物样品中不仅有水、水合物、石英砂颗粒三种介质，同时存在黏土矿物颗粒时，利用复电导率实部、复电导率虚部以及孔隙水导电率计算地层因子；
计算渗透率步骤：当含水合物沉积物样品中仅含有水、水合物、石英砂颗粒时，基于弛豫时间结合水合物饱和度和地层因子或极化幅度结合水合物饱和度和地层因子计算含水合物沉积物样品渗透率；当含水合物沉积物样品中含有水、水合物、石英砂颗粒以及黏土矿物颗粒时，基于弛豫时间结合水合物饱和度和地层因子或极化幅度结合水合物饱和度和地层因子或阳离子交换容量结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率；当含水合物沉积物样品中多孔介质具有分形特征，孔径大小满足分形标度关系时，基于孔径大小与分形维数结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率。
2.如权利要求1所述的基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，其特征在于，复电导率谱获取步骤中，采用四电极法进行低频电阻抗谱，其具体步骤为：将含水合物沉积物样品放置于样品夹持器，在样品夹持器的两端均安装电流电极和电势电极，将四个电极与阻抗分析仪相连接，通过阻抗分析仪测量含水合物沉积物样品的低频电阻抗谱。
3.如权利要求1或2所述的基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，其特征在于，复电导率谱获取步骤中，利用阻抗与复电阻率之间的关系，结合含水合物沉积物样品的长度、横截面积，基于复电导率的定义通过公式(1)换算得到复电导率谱，公式(1)表示为：
Figure FDA0003765271270000021
式中，σ*为复电导率，ρ*为复电阻率，Z*为测量得到的阻抗，Kg为样品的几何因子，Kg＝S/L，S为含水合物沉积物样品的横截面积，L为样品的长度。
4.如权利要求1所述的基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，其特征在于，复电导率谱获取步骤中，含水合物沉积物样品为实验室制含水合物沉积物样品或现场取样得到的含水合物沉积物样品。
5.如权利要求1所述的基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，其特征在于，水合物饱和度计算步骤中，复电导率为复电导率随频率ω变化的函数，表示为：
σ*(ω)＝σ'(ω)+iσ”(ω)    (2)
式中，σ*为复电导率，σ'为复电导率实部，σ”为复电导率虚部；
根据复电导率实部σ'计算水合物饱和度Sh：
在1mHz-10Hz频率范围的低频段，通过公式σ'＝3.59(1-Sh)1.30计算水合物饱和度Sh；
在500Hz-100kHz频率范围的高频段，通过公式σ'＝4.06(1-Sh)1.34计算水合物饱和度Sh；
根据复电导率虚部σ”计算水合物饱和度Sh：
频率ω为1mHz时，通过公式σ”＝1.88*10-5(1-Sh)2.94计算水合物饱和度Sh；
频率ω为0.1Hz时，通过公式σ”＝1.88*10-3(1-Sh)2.94计算水合物饱和度Sh；
频率ω为100Hz时，通过公式σ”＝1.09*10-1(1-Sh)-0.42计算水合物饱和度Sh；
频率ω为1kHz时，通过公式σ”＝1.28*10-2(1-Sh)-0.91计算水合物饱和度Sh；
根据等效相对介电常数εeff计算水合物饱和度Sh：
频率ω为1mHz、0.1Hz时，通过公式εeff＝3.37*105(1-Sh)2.94计算水合物饱和度Sh；
频率ω为100Hz时，通过公式εeff＝1.96*104(1-Sh)-0.42计算水合物饱和度Sh；
频率ω为1kHz时，通过公式εeff＝2.30*102(1-Sh)-0.91计算水合物饱和度Sh。
6.如权利要求5所述的基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，其特征在于，地层因子计算步骤中，利用阿尔奇第一定律通过公式(3)计算地层因子，公式(3)表示为：
F＝φ-m    (3)
式中，F为地层因子；φ为含水合物沉积物样品孔隙度，由实验测试得到；m表示胶结指数，取m＝1.495；
利用复电导率实部、复电导率虚部以及孔隙水导电率通过公式(4)计算地层因子，公式(4)表示为：
Figure FDA0003765271270000031
式中，σw为孔隙水电导率，由实验测试得到，I为孔隙空间中的极化强度和表面导电强度之比，无量纲，取I＝0.042。
7.如权利要求6所述的基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，其特征在于，计算渗透率步骤中，基于弛豫时间结合水合物饱和度和地层因子计算含水合物沉积物样品渗透率的具体步骤为：
以孔径大小为尺度标度时，即认为是孔径大小Λ控制弛豫时间，弛豫时间表示为：
Figure FDA0003765271270000041
则含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure FDA0003765271270000042
式中，τ0(Sh＝0)表示水合物饱和度为0时的特征弛豫时间；
Figure FDA0003765271270000043
表示平衡离子的扩散系数，单位为：m2/s；Kb表示玻尔兹曼常数，取值1.3807×10-23JK-1；T为绝对温度，单位：开尔文；|q+|＝e为Stern层中平衡离子电荷的绝对值，取值1.6×10-19C；
Figure FDA0003765271270000044
表示离子迁移率，若含水合物沉积物样品中只有石英砂颗粒、水、水合物：
Figure FDA0003765271270000045
Di＝1.32×10-9m2s-1，若含水合物沉积物样品中石英砂颗粒、水、水合物、含黏土矿物：
Figure FDA0003765271270000046
Di＝3.8×10-12m2s-1；n为饱和度指数，n＝1.69；
以球形颗粒均匀直径为尺度标度时，即认为是颗粒平均值直径d0控制弛豫时间，弛豫时间表示为：
Figure FDA0003765271270000047
则含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure FDA0003765271270000048
式中，m表示胶结指数，m＝1.495；
根据复电导率虚部频谱分析获取弛豫时间τ0。
8.如权利要求7所述的基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，其特征在于，计算渗透率步骤中，基于极化幅度结合水合物饱和度和地层因子计算含水合物沉积物样品渗透率的具体步骤为：
若是在单一频率下测得含水合物沉积物样品复电导率谱，通过复电导率谱计算获得单一频率下复电导率虚部；
根据单一频率下复电导率虚部与渗透率的关系，得到含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure FDA0003765271270000051
式中，b、c为常数，由实验数据拟合得到；
若是在多点频率下测得含水合物沉积物样品复电导率谱，利用Debye分解模型对复电导率谱拟合，获得Debye分解模型中的参数，进而获得基于Debye分解模型的归一化极化率Mn为：
Figure FDA0003765271270000052
式中，σ0、mi为Debye分解模型中的参数；
进一步得到含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure FDA0003765271270000053
式中，r、x为常数，由实验数据拟合得到。
9.如权利要求7所述的基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，其特征在于，计算渗透率步骤中，基于阳离子交换容量结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率的具体步骤为：
根据含水合物沉积物样品复电导率谱计算出不同频率下的复电导率虚部，进而得到归一化极化率Mn(f1,f2)为：
Figure FDA0003765271270000061
式中，
Figure FDA0003765271270000062
为频率f1和频率f2的几何平均值所对应的复电导率虚部，A表示频率f1与频率f2之间的倍数；
根据归一化极化率Mn(f1,f2)得到阳离子交换容量为：
Figure FDA0003765271270000063
式中，CEC表示阳离子交换容量，单位：C/kg；ρg表示颗粒密度，ρg＝2650kg/m3；λ表示极化过程中平衡离子的迁移率，λ＝3.0±0.7×10-10m2s-1V-1；
根据阳离子交换容量得到含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure FDA0003765271270000064
式中，k0为常数，k0＝104.3。
10.如权利要求7所述的基于复电导率参数的含水合物沉积物样品渗透率评价方法，其特征在于，计算渗透率步骤中，基于孔径大小与分形参数结合水合物饱和度计算含水合物沉积物样品渗透率的具体步骤为：
对含水合物沉积物样品复电导率谱进行拟合，则复电导率表示为：
Figure FDA0003765271270000065
式中，τ为弛豫时间；
对复电导率分离虚部：
Figure FDA0003765271270000066
得到：
Figure FDA0003765271270000071
对公式(16)进行傅里叶变换，然后对G(s)进行傅里叶反变换得到：
Figure FDA0003765271270000072
式中，符号‘～’表示傅里叶变换结果，η表示频率，FT-1表示傅里叶反变换操作；
利用G(s)与的g(τ)关系，求出弛豫时间分布g(τ)，利用公式
Figure FDA0003765271270000073
求得水合物饱和度不为零时的最大孔径Λmax,h、水合物饱和度为零时的最大孔径Λmax,0以及水合物饱和度为零时的最小孔径Λmin,0；
利用孔隙大小计算水饱和度为0时的分形维数Df,0：
Figure FDA0003765271270000074
利用孔隙大小计算水饱和度不为0时的分形维数Df,h：
Figure FDA0003765271270000075
进一步得到含水合物沉积物样品渗透率为：
Figure FDA0003765271270000076
式中，τh为不同水合物含量下的迂曲度，
Figure FDA0003765271270000077
S表示含水合物沉积物样品横截面面积，由实验测得。
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