CN115720533A - 结构化催化剂 - Google Patents

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M·博伊
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Abstract

提供了一种用于催化进料气体的吸热反应以将其转化为产物气体的结构化催化剂。

Description

结构化催化剂
技术领域
提供了用于进行进料气体(feed gas)的吸热反应(endothermic reaction)的结构化催化剂、反应器系统和工艺(process，过程)，其中用于吸热反应的热量通过电阻加热来提供。
背景技术
由于促进生产所需的能量密集型反应，合成气(synthesis gas)生产通常在大型化工厂(plant)中进行。这使得小规模生产变得困难。此外，合成气的毒性(特别是由于一氧化碳的含量)使得合成气的储存变得困难并带来重大风险。
在较小型的工厂中需要按需生产合成气。
发明内容
在第一方面，提供了一种用于催化进料气体的吸热反应以将其转化为产物气体的结构化催化剂，所述结构化催化剂包括导电材料的至少一个宏观结构(macroscopicstructure)和附接到所述至少一个宏观结构的至少一个连接器，其中，宏观结构支撑催化活性材料(catalytically active material，催化型活性材料)，宏观结构在纵向方向上从第一端延伸到第二端，其中所述第一端形成用于所述进料气体通向所述宏观结构的入口，而所述第二端形成用于所述产物气体的出口，所述宏观结构包括环绕内部空间的周向壁，其中，所述连接器包括用于接合第一宏观结构的周向壁的外表面的第一接合装置，其中，所述接合装置具有内表面，所述内表面具有与周向壁的外表面的至少一部分匹配的形状，其中，接合装置通过过盈配合(interference fit)附接到周向壁的外表面，其中，结构化催化剂包括至少两个宏观结构，其中，连接器包括至少两个接合装置，每个接合装置接合所述宏观结构中的一个，并且其中，所述接合装置的内表面被布置成允许所述宏观结构平行于纵向方向延伸。
在另一方面，提供了一种用于进行进料气体的吸热反应的反应器系统，所述反应器系统包括：
a)根据第一方面的结构化催化剂；
b)容纳所述结构化催化剂的压力壳体，所述压力壳体包括用于允许所述进料气体进入的入口和用于允许产物气体排出的出口，其中，所述入口被定位成使得所述进料气体在第一端进入所述结构化催化剂，所述产物气体从第二端离开所述催化剂；以及
c)绝热层(heat insulation layer，隔热层)，在所述结构化催化剂与所述压力壳体之间。
在又一方面，提供了根据第一方面的结构化催化剂或根据第二方面的反应器的应用，其中，吸热反应选自由蒸汽甲烷重整、氰化氢形成、甲醇裂解(cracking)、氨裂解、逆向水煤气变换和脱氢组成的群组。
在以下详细描述、附图和所附权利要求中阐述了本技术的其他方面。
附图说明
图1a示出了具有结构化催化剂的本发明反应器系统的实施例的横截面，所述结构化催化剂在横截面中包括宏观结构阵列；
图1b示出了图1a的反应器系统，其中绝热层和压力壳体的一部分被移除；
图2是反应器系统的一部分的放大视图；
图3示出了包括六个宏观结构和四个连接器的结构化催化剂；
图4示出了连接器；
图5示出了连接器；
图6示出了包括多个宏观结构和多个连接器的结构化催化剂；
图7a示出了连接器；
图7b示出了图8a中所示的连接器的截面图；
图8示出了连接器；
图9示出了连接器；以及
图10示出了包括多个宏观结构的结构化催化剂，所述多个宏观结构通过附接到宏观结构的多个连接器连接。
具体实施方式
随着用于反应的热量直接传递到催化剂区，电加热反应器提供了制造非常紧凑的化学反应器的可能性。
使用整体催化剂(monolithic catalyst)的紧凑电反应器可以容易地操作，并且在需要时使用容易的启动原理来产生气体。这提供了相对便宜的工厂，其中可以仅产生所需量的气体，并且几乎不需要气体储存，同时也减少或完全消除了气体的运输。简单的反应器设备和工艺的简单操作使得气体生产在离域(delocalized)工厂中具有吸引力，这降低了气体处理的风险。
紧凑电反应器的实施例包括结构化催化剂，该结构化催化剂包括至少一个宏观结构和附接到该至少一个宏观结构的至少一个连接器。多个宏观结构可以彼此串联连接以提供期望的电阻，以匹配来自相关联电源的期望额定功率。
多个宏观结构应该是电连接的。电气设备的电连接需要小心地进行，以免出现电路断路或局部高接触电阻，并且这一挑战随着温度的升高而增加。因此，用于电连接的典型方法是相对不方便的，因为诸如焊接或锡焊的已知方法需要围绕连接装置的空间以确保良好的接触。
为了进一步优化紧凑电反应器的尺寸，可以使结构化催化剂中的空隙空间最小化。
因此提供了一种用于催化进料气体的吸热反应以将其转化为产物气体的结构化催化剂，所述结构化催化剂包括导电材料的至少一个宏观结构和附接到所述至少一个宏观结构的至少一个连接器，其中，宏观结构支撑催化活性材料，宏观结构在纵向方向上从第一端延伸到第二端，其中所述第一端形成用于所述进料气体通向所述宏观结构的入口，并且所述第二端形成用于所述产物气体的出口，所述宏观结构包括环绕内部空间的周向壁，其中，连接器包括用于接合第一宏观结构的周向壁的外表面的第一接合装置，其中，接合装置具有内表面，所述内表面具有与周向壁的外表面的至少一部分匹配的形状，其中，接合装置通过过盈配合附接到周向壁的外表面，其中，结构化催化剂包括至少两个宏观结构，其中，连接器包括至少两个接合装置，每个接合装置接合所述宏观结构中的一个，并且其中，所述接合装置的内表面被布置成允许所述宏观结构平行于纵向方向延伸。
连接器可以通过将其按压到至少一个宏观结构上来附接到该至少一个宏观结构。两个相邻的(neighboring)宏观结构可以通过将连接器按压到这两个相邻的宏观结构上来彼此附接。这允许容易地组装全部电连接的多个宏观结构的较大阵列。
通过将连接器按压到至少一个宏观结构上，使得接合装置通过过盈配合附接到周向壁的外表面，可以显著减少结构化催化剂中的空隙空间。
在本发明的上下文中，“过盈配合”(也称为压配合或摩擦配合)应理解为两个紧密配合的配合部件之间的紧固，从而在部件被推/压在一起之后产生通过摩擦保持在一起的接合部(joint，接头)。可以通过在一个部件上施加来自例如压机的强制压力以使其在另一个部件上滑动/滑入该另一个部件来连接(joined，结合，连结)连接器和一个或多个宏观结构。
当通过过盈配合将连接器附接到宏观结构时，在垂直于连接器和宏观结构的连接平面的方向测量时，接合装置和周向壁于接合部的主要部分(principal part)中在1mm或更小的范围内彼此匹配，优选地在0.1mm或更小的范围内，甚至更优选地在-0.1mm内。接合部的主要部分是指接合部周边的至少50％，优选地至少75％，甚至更优选地100％；即，沿着接合装置的内表面和周向壁的外表面。当接合装置和周向壁在接合部的主要部分中以负距离彼此匹配时，接合部的主要部分预期会变形；即，周向壁或连接器的接合装置。当接合装置和周向壁在接合部的主要部分中以正距离彼此匹配时，由于两个部分被压在一起而没有变形，因此不会发生变形。
包括至少一个宏观结构和至少一个连接器的结构化催化剂能够以阵列的简单组装实现更容易的生产方案。
宏观结构支撑催化活性材料，该催化活性材料可以至少部分地提供在宏观结构的暴露的表面区域上。
催化活性材料与宏观结构之间的紧密接近(close proximity)使得能够通过来自电阻加热的宏观结构的固体材料热传导来有效加热催化活性材料。因此，电阻加热过程的一个重要特征是能量在物体本身内部供应，而不是经由热传导、对流和辐射从外部热源供应。此外，包括结构化催化剂的反应器系统的最热部分将在反应器系统的压力壳体内。优选地，电源和结构化催化剂的尺寸被确定成使得结构化催化剂的至少一部分达到850℃、优选地900℃、更优选地1000℃或甚至更优选地1100℃的温度。催化活性材料的量和成分(composition，组成)可以在给定的操作条件下适应(tailor)于蒸汽重整反应(steamreforming reaction)。宏观结构的表面积、涂覆有陶瓷涂层的宏观结构的比例(fraction，分数)、陶瓷涂层的类型和结构以及催化活性催化剂材料的量和成分可以适应于给定操作条件下的蒸汽重整反应。然而，应当注意的是，有利地，宏观结构的基本上所有表面涂覆有陶瓷涂层，并且优选地所有或大部分陶瓷涂层支撑催化活性材料。优选地，仅宏观结构的连接到一个或多个连接器的部分不设置有陶瓷涂层。
如本文所使用的，术语“宏观结构”意指足够大以在没有放大装置的情况下肉眼可见的结构。宏观结构的尺寸通常在数十厘米或数十米的范围内。有利地使宏观结构的尺寸至少部分地对应于容纳结构化催化剂的压力壳体的内部尺寸，从而为绝热层和导体节省空间。为了提供具有在数米的范围(诸如0.5m、1m、2m或5m)内的至少其中一个外部尺寸的宏观结构阵列，可以连接两个或更多个宏观结构。这样的两个或更多个宏观结构可以表示为“宏观结构阵列(an array of macroscopic structures)”。在这种情况下，有利地使宏观结构阵列的尺寸至少部分地对应于容纳结构化催化剂的压力壳体的内部尺寸(为绝热层节省空间)。可想到的宏观结构阵列可以占据0.1m3至10m3或甚至更大的体积。“结构化催化剂”可以包括单一宏观结构或宏观结构阵列，其中，一个或多个宏观结构可以支撑陶瓷涂层，该陶瓷涂层支撑催化活性材料。如果结构化催化剂包括宏观结构阵列，则宏观结构可以彼此电连接；然而，可替代地，宏观结构不彼此电连接。因此，结构化催化剂可以包括彼此相邻定位的两个或更多个宏观结构。一个或多个宏观结构可以是挤压和烧结结构。可替代地，一个或多个宏观结构可以是3D打印的，并且可选地是烧结的。
宏观结构的物理尺寸可以是任何适当的尺寸；因此，宏观结构的高度可以小于其宽度，反之亦然。
术语“宏观结构的第一端”旨在表示进料气体进入宏观结构的宏观结构的端部，并且术语“宏观结构的第二端”旨在表示产物气体从其离开宏观结构的宏观结构的端部。
宏观结构可以支撑陶瓷涂层，其中陶瓷涂层可以支撑催化活性材料。术语“支撑陶瓷涂层的宏观结构”旨在表示宏观结构至少在宏观结构的表面的一部分处被陶瓷涂层涂覆。因此，该术语并不意味着宏观结构的所有表面都被陶瓷涂层涂覆；特别地，至少宏观结构的与导体电连接的部分在其上没有涂层。涂层可以是在结构中具有孔隙(pore)的陶瓷材料，其允许将催化活性材料支撑在涂层上和涂层内。有利地，催化活性材料包括尺寸在约5nm至约250nm范围内的催化活性颗粒。
宏观结构可以通过将粉末金属颗粒和粘合剂的混合物挤压成挤压结构并随后烧结挤压结构来制造，从而提供每单位体积具有高几何表面积的材料。可替代地，宏观结构可以是3D打印的。优选地，挤压或3D打印结构在还原性气氛(reducing atmosphere，还原空气)中烧结。可以在氧化气氛中在进行第二烧结之前将可包含催化活性材料的陶瓷涂层提供到宏观结构上，以便在陶瓷涂层与宏观结构之间形成化学键。可替代地，可以在第二烧结之后将催化活性材料浸渍到陶瓷涂层上。当在陶瓷涂层与宏观结构之间形成化学键时，可以实现电加热的宏观结构与由陶瓷涂层支撑的催化活性材料之间的高导热性，从而在热源与结构化催化剂的催化活性材料之间提供紧密且几乎直接的接触。由于热源与催化活性材料之间的紧密接近，热传递是有效的，从而可以非常有效地加热结构化催化剂。因此，就每单位反应器系统体积的气体处理而言，紧凑的反应器系统是可能的，因此容纳结构化催化剂的反应器系统可以是紧凑的。
如本文所用，术语“3D印刷(3D print)”和“3D打印(3D printing)”旨在表示金属增材制造工艺。这种金属增材制造工艺涵盖3D打印工艺，其中，在计算机控制下将材料连接到结构以创建三维物体，其中该结构将例如通过烧结被固化，以提供宏观结构。此外，这种金属增材制造工艺涵盖不需要后续烧结的3D打印工艺，诸如粉末床熔融(powder bedfusion)或直接能量沉积(direction energy deposition)工艺。这种粉末床熔融或直接能量沉积工艺的示例是激光束、电子束或等离子体3D打印工艺。
导电材料包括Fe、Ni、Cu、Co、Cr、Al、Si或其合金。这种合金可以包括其他元素，诸如Mn、Y、Zr、C、Co、Mo或其组合。优选地，导电材料包括Fe、Cr、Al或其合金。这种合金可以包括其他元素，诸如Si、Mn、Y、Zr、C、Co、Mo或其组合。优选地，催化活性材料是尺寸为2nm至250nm的颗粒。优选地，导体和导电材料由与导电材料不同的材料制成。导体可以是例如铁、镍、铝、铜、银或其合金。陶瓷涂层是电绝缘材料，并且通常将具有在约100μm的范围内的厚度，例如10μm至500μm。
用于宏观结构的导电材料有利地是连贯的(coherent)或一致地内部连接的(consistently intra-connected)材料，以便在整个导电材料中实现导电性，并且由此在整个结构化催化剂中实现导热性，特别是提供催化剂材料的加热。通过连贯或一致地内部连接的材料，可以确保电流在导电材料内的均匀分布，从而确保热量在结构化催化剂内的均匀分布。在整个本文中，术语“连贯的”意指与凝聚性的(cohesive)同义，并且因此是指一致地内部连接或一致地联接的材料。结构化催化剂是连贯的或一致地内部连接的材料的效果为，获得对结构化催化剂的材料内的连接性的控制，并因此获得对导电材料的导电性的控制。应当注意，即使进行导电材料的进一步修改，诸如在导电材料的部分内提供狭缝或在导电材料内实施绝缘材料，导电材料仍然表示为连贯的或一致地内部连接的材料。
至少一个宏观结构可以包括在内部空间中的多个内壁，所述多个内壁形成从第一端到第二端的多个流动通道。因此，宏观结构可以具有多个平行通道、多个非平行通道和/或多个迷宫式通道，其中通道具有限定通道的壁。因此，可以使用若干种不同形式的宏观结构，只要结构化催化剂暴露于气体的表面积尽可能大。在一优选实施例中，宏观结构具有平行通道，因为这样的平行通道使结构化催化剂具有非常小的压降。在一优选实施例中，平行的纵向通道在宏观结构的纵向方向上倾斜。以这种方式，流过宏观结构的气体分子将主要倾向于撞击通道内的壁，而不是仅直接流过通道而不与壁接触。为了提供具有足够电阻率的宏观结构，通道的尺寸应该是适当的。例如，通道可以是方形的(quadratic)(如在垂直于通道的横截面中所见)，并且方形的边长在1mm与3mm之间；然而，可以想到横截面最大范围(maximum extent)可高达约4cm的通道。壁可以例如具有在0.2mm与2mm之间的厚度，诸如约0.5mm，并且由壁支撑的陶瓷涂层可以具有在10μm与500μm之间的厚度，诸如在50μm与200μm之间，诸如100μm。在另一实施例中，结构化催化剂的宏观结构是交叉波纹状的(cross-corrugated)。
通常，当宏观结构被挤压或3D打印时，与催化剂材料为颗粒形式的反应器相比，从反应器系统的入口到出口的压降可以显著降低。
宏观结构包括环绕内部空间的周向壁，多个通道可以在该内部空间中延伸。
连接器包括用于接合第一宏观结构的周向壁的外表面的第一接合装置。为了促进通过过盈配合将连接器附接到第一宏观结构，连接器的接合装置具有内表面，该内表面具有与周向壁的外表面的至少一部分匹配的形状。
当将连接器按压到宏观结构上时，周向壁的外表面可以通过过盈配合而变形，从而在结构化催化剂的使用期间确保一致且持久的机械连接。
连接器与宏观结构之间的电连接可以通过布置在周向壁的至少一部分中的可变形材料来实施。作为示例，可变形材料可以被布置在周向壁的外表面上的凹槽中。可替代地，可变形材料可以被布置为覆盖周向壁的外表面的至少一部分的层。在一实施例中，可变形材料可以是由Ag或Sn制成的箔。
连接器与宏观结构之间的电连接可以替代地或附加地通过沿着过盈配合的一部分焊接或锡焊宏观结构和连接器的一部分来实施。
连接器可以在超过100℃、优选地300℃的温度下形成与至少一个宏观结构的电连接。
接合装置可以形成为连接器中的通孔，以允许宏观结构的一部分在通过过盈配合附接时部分地延伸穿过连接器。宏观结构可以通过例如第一端在连接器的一侧齐平地附接，而宏观结构的具有第二端的部分从连接器的相对侧延伸。在替代实施例中，接合装置可以形成为连接器中的腔体，以允许宏观结构的一部分在通过过盈配合附接时部分地插入连接器中。
在一优选实施例中，所述至少一个宏观结构在垂直于纵向方向的横截面中基本上呈方形。然而，应当理解，所述至少一种宏观结构也可以具有其他横截面形状，诸如三角形、圆形、椭圆形、五边形、六边形、其他多边形等。
在一优选实施例中，接合装置的内表面形成接合空间，该接合空间在垂直于纵向方向的横截面中基本上呈方形，从而匹配宏观结构的周向壁的外表面的优选形状。然而，应当理解，接合装置的内表面也可以形成其他横截面形状的接合空间，诸如三角形、圆形、椭圆形、五边形、六边形、其他多边形等，以匹配周向壁的外表面的形状。
连接器包括至少两个接合装置，诸如两个接合装置、三个接合装置、四个接合装置或甚至更多个接合装置。接合装置被布置成当每个宏观结构通过接合装置的内表面与周向壁的外表面之间的过盈配合而附接到连接器时，允许附接到连接器的宏观结构基本上彼此平行地延伸。因此，可以附接两个宏观结构，并且可以基本上彼此平行地延伸。在连接器包括三个接合装置的实施例中，可以附接三个宏观结构，并且三个宏观结构可以基本上彼此平行地延伸。
在一个实施例中，连接器在距第一端的第一距离处附接到至少两个宏观结构，而附加连接器在距第二端的第二距离处附接到这些宏观结构的周向壁的外表面。连接器与附加连接器之间的距离为第一距离的至少两倍和第二距离的至少两倍。第一距离和/或第二距离可以近似为零，由此连接器和附加连接器中的至少一个附接到至少两个宏观结构，使得连接器和附加连接器中的至少一个分别与第一端和第二端齐平。
应当理解，作为示例的连接器可以附接到包括两个以上宏观结构的结构催化剂的第一宏观结构和第二宏观结构。附加连接器同样可以附接到第一宏观结构和第二宏观结构。然而，在替代实施例中，附加连接器可以附接到第二宏观结构和第三宏观结构，其中宏观结构的编号对应于垂直于纵向方向成行布置的宏观结构的顺序。因此，第一宏观结构与第二宏观结构相邻布置，该第二宏观结构布置在第一宏观结构与第三宏观结构之间。第四宏观结构可以与第三宏观结构相邻布置。当附接到连接器时彼此相邻布置的两个宏观结构可以被称为相邻的宏观结构。
在一优选实施例中，连接器在第一端处附接到至少一个宏观结构，而附加连接器在第二端处附接到至少一个宏观结构。
附加连接器由导电材料形成，以在两个相邻的宏观结构之间形成电连接。
连接器可以被布置成使得当两个宏观结构通过过盈配合附接到连接器时，彼此相邻布置的两个接合装置以2mm至10mm范围内的间隙距离布置，以在两个宏观结构之间提供相同范围内的间隙。间隙距离可以取决于宏观结构的尺寸、连接器的尺寸、其中使用结构催化剂的反应器的尺寸和工艺类型中的至少一个，诸如温度范围。
除了将连接器附接到两个或更多个宏观结构以使得宏观结构基本上平行地延伸之外，还可以将两个或更多个宏观结构附接到连接器以使宏观结构在纵向方向上延伸；即，延长一个或多个宏观结构的长度。这可以通过经由连接器将至少两个宏观结构在纵向方向上彼此附接来实现，其中，通过接合装置的内表面与两个宏观结构的周向壁的外表面之间的过盈配合，连接器附接到其中一个宏观结构的第一端和其中另一个宏观结构的第二端。
在一优选实施例中，连接器的材料的热膨胀系数等于或小于宏观结构的周向壁的材料的热膨胀系数。因此，可以实现在使用结构化催化剂期间在较高温度下保持过盈配合。
连接器可以由包括一种或多种物质的合金形成，所述一种或多种物质选自由Fe、Cr、Al、Co、Ni、Zr、Cu、Ti、Mn和Si组成的群组。一个或多个连接器可以涂覆有陶瓷涂层，从而将一个连接器与另一个连接器电隔离。
连接器可以具有厚度，该厚度被定义为连接器在垂直于内表面的方向上从内表面到外表面的尺寸，该厚度在1mm至10mm的范围内。
连接器可以具有高度，该高度被定义为连接器沿着纵向方向的尺寸，该高度在3mm至50mm的范围内。
在一优选实施例中，宏观结构的导电材料是包括一种或多种物质的合金，所述一种或多种物质选自由Fe、Cr、Al、Co、Ni、Zr、Cu、Ti、Mn和Si组成的群组。
宏观结构可以具有长度，该长度被定义为宏观结构在纵向方向上的尺寸，该长度在0.1m至5m的范围内。在两个宏观结构在纵向方向上通过连接器连接的实施例中，延伸的宏观结构因此可以具有高达10m的长度。
提供了一种用于进行进料气体的吸热反应的反应器系统，所述反应器系统包括：
a)如上所述的结构化催化剂；
b)容纳所述结构化催化剂的压力壳体，所述压力壳体包括用于允许进料气体进入的入口和用于允许产物气体排出的出口，其中，所述入口被定位成使得所述进料气体在第一端进入所述结构化催化剂，所述产物气体从第二端离开所述催化剂；以及
c)绝热层，在所述结构化催化剂与所述压力壳体之间。
应当理解，技术人员将容易认识到，结合结构化催化剂描述的任何特征也可以与反应器系统组合以进行进料气体的吸热反应，反之亦然。
上述结构化催化剂非常适用于进行进料气体的吸热反应的反应器系统。因此，上述关于结构化催化剂的说明同样适用于反应器系统。
反应器系统的布局允许在入口处将加压进料气体进料到反应器系统，并将该气体引导到反应器系统的压力壳体中。在压力壳体内部，绝热层和惰性材料的构造(configuration，配置)被布置成引导进料气体通过结构化催化剂的通道，其中进料气体将与陶瓷涂层和支撑在陶瓷涂层上的催化活性材料接触，其中催化活性材料将促进蒸汽重整反应。另外，结构化催化剂的加热将为吸热反应供应所需的热量。来自结构化催化剂的产物气体被引导至反应器系统出口。
在本发明的一特定实施例中，反应器系统包括连接到结构化催化剂的至少两个导体，以允许连接到电源。当压力壳体包括用于允许工艺气体进入的入口和用于允许产物气体排出的出口时，其中入口被定位成使得进料气体在结构化催化剂的第一端进入结构化催化剂，并且产物气体从结构化催化剂的第二端离开结构化催化剂，并且当所述至少两个导体在结构化催化剂上的与出口相比更靠近入口的位置处连接到结构化催化剂时，所述至少两个导体可以被放置在反应器系统的相对较冷的部分中。由于以下原因，结构化催化剂的第一端具有比结构化催化剂的第二端更低的温度：
-被引导通过入口的进料气体可以在进一步沿着气体通过结构化催化剂的路径被结构化催化剂加热之前冷却所述至少两个导体；
-由于电供应到结构化催化剂的热量，进入结构化催化剂的第一端的进料气体的温度将低于离开结构化催化剂的第二端的产物气体的温度，
-蒸汽重整反应的吸热性质吸收热量，
-结构化催化剂被构造成引导电流从一个导体基本上运行到结构化催化剂的第二端并返回到所述至少两个导体中的第二个。
在一个实施例中，导体中的至少一个连接到导体连接器。因此，导体连接器可以包括用于连接导体的导体接触轨。在一特定实施例中，导体连接器包括用于接合第一宏观结构的周向壁的外表面的第一接合装置。在一特定实施例中，接合装置具有内表面，该内表面具有与周向壁的外表面的至少一部分匹配的形状。在一特定实施例中，接合装置通过过盈配合附接到周向壁的外表面。
结构化催化剂中的温度分布(temperature profile)可以对应于沿着进料气体通过结构化催化剂的路径基本上连续升高的温度。
本发明的反应器系统不需要炉具(furnace)，并且这显著减小了整个反应器尺寸。此外，优点在于，与已知的管式蒸汽重整器相比，在单个压力壳体中生产的合成气的量显著增加。在标准管式蒸汽重整器中，在管式蒸汽重整器的单个管中生产的合成气的量高达500Nm3/h。相比之下，本发明的反应器系统被布置成在单个压力壳体内生产高达或大于2000Nm3/h，例如甚至高达或大于10000Nm3/h(合成气)。这可以在进料气体中不存在O2并且在所生产的合成气中具有小于10％的甲烷的情况下进行。当单个压力壳体容纳用于生产高达10000Nm3/h合成气的催化剂时，不再需要提供多个压力壳体或用于将进料气体分配到多个这种单独的压力壳体的装置。
反应器系统的另一个优点是，由于结构化催化剂包括宏观结构，在反应器系统内通过结构化催化剂的流动可以是向上流动的。可替代地，通过结构化催化剂的流动可以沿水平方向或任何其他合适的方向。由于流化、研磨和吹出颗粒的风险，这在反应器包含颗粒(pellets，微丸)的情况下会更困难。因此，可以避免大量的管道，从而降低工厂成本。此外，向上流动或水平流动的可能性增加了工厂设计的灵活性。
此外，应当注意，术语“至少两个导体在结构化催化剂上的与结构化催化剂的第二端相比更靠近结构化催化剂的第一端的位置处连接到结构化催化剂”旨在表示至少两个导体中的全部(both/all)与第二端相比更靠近结构化催化剂的第一端连接。优选地，至少两个导体连接到结构化催化剂的第一端或最接近第一端的宏观结构的四分之一长度内。
提供了上述结构化催化剂或上述反应器的用途，其中，吸热反应选自由蒸汽甲烷重整、氰化氢形成、甲醇裂解、氨裂解、逆向水煤气变换和脱氢组成的群组。
应当理解，技术人员将容易认识到，结合用于进行进料气体的吸热反应的结构化催化剂和反应器系统描述的任何特征都适用于该用途。因此，上述关于结构化催化剂和反应器系统的说明同样适用于其用途。
关于附图的具体描述：
在所有附图中，相同的附图标记表示相同的元件。
图1a示出了根据本发明的反应器系统100的实施例的横截面。反应器系统100包括被布置为宏观结构5的阵列的结构化催化剂10。阵列中的每个宏观结构5涂覆有浸渍有催化活性材料的陶瓷涂层。反应器系统100还包括连接到电源(图中未示出)且连接到结构化催化剂10(即，宏观结构阵列)的导体40、40’。导体40、40’经由配件50被引导穿过容纳结构化催化剂的压力壳体20的壁，并且被引导穿过压力壳体的内侧上的绝缘材料30。导体40’通过导体接触轨41连接到宏观结构5的阵列。
在一实施例中，电源供应26V的电压和1200A的电流。在另一实施例中，电源供应5V的电压和240A的电流。电流通过电导体40、40’被引导到导体接触轨41，并且电流通过结构化催化剂10从一个导体接触轨41(例如从图1a中左侧看到的导体接触轨)流动(run，运行)到另一个导体接触轨41(例如图1a中右侧看到的导体接触轨)。电流可以都是交流电流，并且例如在两个方向上交替流动，或者是直流电流并且在两个方向中的任一方向上流动。
宏观结构5由导电材料制成。特别优选的是由铝、铁和铬组成的合金康泰尔(alloykanthal，铬铝钻铁合金)。涂覆在结构催化剂5上的陶瓷涂层(例如氧化物)浸渍有催化活性材料。导体40、40’由诸如铁、铝、镍、铜或其合金的材料制成。
在操作期间，进料气体从上方进入反应器系统100，如箭头11所示。产物气体从反应器系统的底部离开反应器系统，如箭头12所示。
图1b示出了图1a的反应器系统100，其中压力壳体20和绝热层30的一部分被移除，并且图2是反应器系统100的一部分的放大视图。在图1b和图2中，导体40’与导体接触轨41之间的连接比图1a中更清楚地示出。此外，可以看出，导体40在配件50中被引导穿过压力壳体的壁，并且一个导体40在压力壳体内被分成三个导体40’。应当注意，导体40’的数量可以是任何适当的数量，诸如小于三个或甚至大于三个。
在图1a、图1b和图2所示的反应器系统中，导体40、40’经由配件50被引导穿过容纳结构化催化剂的压力壳体20的壁，并且被引导穿过压力壳体内侧上的绝缘材料30。如箭头11所示，用于吸热反应的进料气体经由反应器系统100上侧的入口进入反应器系统100，并且如箭头12所示，产物气体经由反应器系统100底部的出口离开反应器系统100。此外，一个或多个附加入口(图1a至图2中未示出)有利地靠近配件50或与配件50组合存在。这样的附加入口允许冷却气体在压力壳体内的至少一个导体上方、周围、附近或内部流动，以减少配件的发热。冷却气体可以是例如氢气、氮气、甲烷或其混合物。进入压力壳体的冷却气体的温度可以是例如约100℃。
在图1a至图2所示的反应器系统100中，惰性材料(图1a至图2中未示出)有利地存在于结构化催化剂10的下侧与压力壳体的底部之间。此外，惰性材料有利地存在于宏观结构5的结构化催化剂10的外侧与绝缘材料30之间。因此，绝缘材料30的一侧面对压力壳体20的内侧，并且绝缘材料30的另一侧面对惰性材料。惰性材料是例如陶瓷材料，并且可以是颗粒的形式。惰性材料有助于控制跨越(across)反应器系统100的压降并且有助于控制气体通过反应器系统100的流动，使得气体在结构化催化剂10的表面上流动。
图3示出了包括六个宏观结构5和四个连接器60、60’的结构化催化剂。宏观结构5在纵向方向上从第一端延伸到第二端，如箭头16所示。第一端61形成用于进料气体通向宏观结构的入口，并且第二端62形成用于产物气体的出口。
宏观结构5包括环绕内部空间的周向壁65。连接器5包括用于接合第一宏观结构的周向壁65的外表面的第一接合装置67(参见例如图4和图5)。接合装置67形成为连接器60、60’中的通孔，以允许宏观结构5的一部分在通过过盈配合附接时部分地延伸穿过连接器60。
接合装置67具有内表面，该内表面具有与周向壁65的外表面的至少一部分匹配的形状。接合装置67通过过盈配合附接到周向壁65的外表面。
附加连接器68在第二端62处附接到两个相邻宏观结构5的周向壁65的外表面。
连接器60、60’在距第一端大约10mm的第一距离处附接到宏观结构5。附加连接器68附接到宏观结构5，使得附加连接器68与第二端62齐平。
为了简化附图，图3中省略了宏观结构5的流动通道结构。
图4示出了连接器60的实施例。所示的连接器60包括两个接合装置67。当每个宏观结构5通过接合装置67之一的内表面与周向壁的外表面之间的过盈配合附接到连接器时，接合装置67在基本上垂直于纵向方向的方向上基本上彼此平行地布置，以允许两个宏观结构5基本上彼此平行地延伸。
当两个相邻的宏观结构通过过盈配合附接到连接器60时，连接器60设置有在2mm至10mm范围内的间隙距离(如箭头17所示)，以在两个相邻的宏观结构之间提供相同范围内的间隙。
通过制造具有呈锥形的下部67A的连接器来促进过盈配合，以促进将宏观结构引导到连接器中的紧密配合位置中。
图5示出了连接器60’的实施例。所示的连接器60’包括单个接合装置67。接合装置67被构造为用于通过接合装置67之一的内表面与周向壁的外表面之间的过盈配合来附接单个宏观结构5。
连接器60’还包括凸缘69。凸缘69可以包括用于连接导体(40、40’，未示出)的导体接触轨(41，未示出)。
宏观结构5的所示实施例具有垂直于纵向方向的基本上方形的横截面。接合装置67在垂直于纵向方向的横截面中基本上呈方形，从而匹配宏观结构5的周向壁65的外表面的形状。
通过制造具有锥形的下部67A的连接器来促进过盈配合，以促进将宏观结构引导到连接器中的紧密配合位置中。
图6示出了结构化催化剂10，该结构化催化剂包括多个宏观结构5和附接到宏观结构5的多个连接器60、60’、60”。连接器60、60’中的一些与图4、图5和图6中所示的连接器60、60’相同。还示出了用于延伸宏观结构5的替代连接器60”。
图7a示出了连接器60”。两个宏观结构5附接到连接器60”，以在纵向方向上延伸宏观结构5的长度。两个宏观结构5经由连接器60”在纵向方向上彼此附接，其中连接器60”通过接合装置67的内表面与两个宏观结构的周向壁65的外表面之间的过盈配合而附接到其中一个宏观结构5的第一端且附接到其中另一个宏观结构5的第二端。
图7b示出了图7a中所示的连接器60”的截面图。
在所示实施例中，连接器60”连接两个宏观结构5。应当理解，连接器60和连接器60”可以组合，从而提供连接器的替代实施例，其在平行地布置微观结构(microscopicstructure)并使其彼此附接的同时，提供延伸微观结构的长度的可能性。
通过制造具有下部67A和上部67A的连接器来促进过盈配合，该下部和上部两者都呈锥形，以促进将两个宏观结构引导到连接器中的紧密配合位置中，从而提供延伸的宏观结构。
图8示出了连接器60A的另一实施例。连接器60A包括凸耳72，使得能够通过使用凸耳72来提升连接器60A并提升结构化催化剂。宏观结构5可以通过接合装置67与宏观结构的周向壁的外表面之间的过盈配合附接到连接器60A。
图9示出了连接器60B的另一实施例。连接器60B包括用于附接宏观结构(未示出)的接合装置67。连接器60B包括接合角形式的附加接合装置67’。当宏观结构已经插入连接器60B的通孔中时，接合角67’可以被挤压以进一步将宏观结构紧固到连接器60B。
图10示出了结构化催化剂10，该结构化催化剂包括通过附接到宏观结构5的多个连接器60、60’、60”连接的多个宏观结构5。凸缘69用于经由杆74和导体接触轨(未示出)连接到外部电源。另外，凸缘69用于经由杆76连接两个相邻的宏观结构5。

Claims (21)

1.一种用于催化进料气体的吸热反应以将其转化为产物气体的结构化催化剂，所述结构化催化剂包括导电材料的至少一个宏观结构和附接到所述至少一个宏观结构的至少一个连接器，其中，所述宏观结构支撑催化活性材料，所述宏观结构在纵向方向上从第一端延伸到第二端，其中所述第一端形成用于所述进料气体通向所述宏观结构的入口，并且所述第二端形成用于所述产物气体的出口，所述宏观结构包括环绕内部空间的周向壁，其中，所述连接器包括用于接合第一宏观结构的周向壁的外表面的第一接合装置，其中，所述接合装置具有内表面，所述内表面具有与所述周向壁的外表面的至少一部分匹配的形状，其中，所述接合装置通过过盈配合附接到所述周向壁的外表面，其中，所述结构化催化剂包括至少两个宏观结构，其中，所述连接器包括至少两个接合装置，每个所述接合装置接合所述宏观结构中的一个，以及其中，所述接合装置的内表面被布置成允许所述宏观结构平行于所述纵向方向延伸。
2.根据权利要求1所述的结构化催化剂，其中，所述周向壁的外表面通过所述过盈配合而变形。
3.根据权利要求1-2中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述连接器与所述宏观结构之间的电连接通过布置在所述周向壁的至少一部分中的可变形材料来实施。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述连接器与所述宏观结构之间的电连接通过沿着所述过盈配合的一部分焊接或锡焊所述连接器和所述宏观结构来实施。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述连接器在超过100℃、优选地300℃的温度下形成与所述至少一个宏观结构的电连接。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述接合装置形成为所述连接器中的通孔，以允许所述宏观结构的一部分在通过所述过盈配合附接时部分地延伸穿过所述连接器。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述至少一个宏观结构包括在所述内部空间中的多个内壁，所述多个内壁形成从所述第一端到所述第二端的多个流动通道。
8.根据权利要求1-7中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述至少一个宏观结构在垂直于所述纵向方向的横截面中基本上呈方形。
9.根据权利要求1-8中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述接合装置的内表面形成接合空间，所述接合空间在垂直于所述纵向方向的横截面中基本上呈方形。
10.根据权利要求1-9中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述连接器在距所述第一端的第一距离处附接到所述至少两个宏观结构，以及其中，附加连接器在距所述第二端的第二距离处附接到所述宏观结构的周向壁的外表面，其中，所述连接器与所述附加连接器之间的距离为所述第一距离的至少两倍和所述第二距离的至少两倍。
11.根据权利要求1-10中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述接合装置以2mm至10mm范围内的间隙距离布置，以在所述宏观结构之间提供相同范围内的间隙。
12.根据权利要求10-11中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述附加连接器由导电材料形成，以在两个相邻的宏观结构之间形成电连接。
13.根据权利要求1-12中任一项所述的结构化催化剂，其中，至少两个宏观结构经由连接器在所述纵向方向上彼此附接，所述连接器通过所述接合装置的内表面与两个宏观结构的周向壁的外表面之间的过盈配合而附接到所述宏观结构中的一个的第一端和所述宏观结构中的另一个的第二端。
14.根据权利要求1-13中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述连接器由包括一种或多种物质的合金形成，所述一种或多种物质选自由Fe、Cr、Al、Co、Ni、Zr、Cu、Ti、Mn和Si组成的群组。
15.根据权利要求1-14中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述连接器的材料的热膨胀系数等于或小于所述宏观结构的周向壁的材料的热膨胀系数。
16.根据权利要求1-15中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述连接器的厚度被定义为所述连接器在垂直于所述内表面的方向上从所述内表面到外表面的尺寸，所述厚度在1mm至10mm的范围内。
17.根据权利要求1-16中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述连接器的高度被定义为所述连接器沿着所述纵向方向的尺寸，所述高度在3mm至50mm的范围内。
18.根据权利要求1-17中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述导电材料是包括一种或多种物质的合金，所述一种或多种物质选自由Fe、Cr、Al、Co、Ni、Zr、Cu、Ti、Mn和Si组成的群组。
19.根据权利要求1-18中任一项所述的结构化催化剂，其中，所述宏观结构的长度被定义为所述宏观结构在所述纵向方向上的尺寸，所述长度在0.1m至5m的范围内。
20.一种用于进行进料气体的吸热反应的反应器系统，所述反应器系统包括：
a)根据权利要求1-19中任一项所述的结构化催化剂；
b)容纳所述结构化催化剂的压力壳体，所述压力壳体包括用于允许所述进料气体进入的入口和用于允许产物气体排出的出口，其中，所述入口被定位成使得所述进料气体在第一端进入所述结构化催化剂，所述产物气体从第二端离开所述催化剂；以及
c)绝热层，在所述结构化催化剂与所述压力壳体之间。
21.根据权利要求1-19中任一项所述的结构化催化剂或根据权利要求21所述的反应器的应用，其中，所述吸热反应选自由蒸汽甲烷重整、氰化氢形成、甲醇裂解、氨裂解、逆向水煤气变换和脱氢组成的群组。
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