CN115697547A - 三元转化催化制品 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种催化制品，其包括：第一层，其包含负载在第一载体上的至少一种第一铂族金属，其中该第一载体包含氧化铝和第一储氧组分，其中该第一储氧组分包含二氧化铈‑氧化锆；第二层，其包含负载在第二载体上的至少一种第二铂族金属，其中该第二载体包含氧化铝和第二储氧组分，其中该第二储氧组分包含二氧化铈‑氧化锆；以及基材，其中来自该第一层和第二层的以Al2O3计算的氧化铝的总量≥1.4克/立方英寸该基材；其中来自该第一层和该第二层的以CeO2计算的二氧化铈的总量≥0.6克/立方英寸该基材；其中该第一层中存在的二氧化铈与该第二层中存在的二氧化铈的重量比>1.7:1；其中第一铂族金属或第二铂族金属的总量在0.001克/立方英寸至0.2克/立方英寸该基材的范围内。本发明还提供了一种用于制备该催化制品的方法。
Description
技术领域
当前要求保护的发明涉及一种用于处理排出气体以减少其中所含污染物的催化制品。特别地，当前要求保护的发明涉及一种具有改进的热稳定性的基于层状铂族金属的三元转化催化制品。
背景技术
通常，通过在高负载条件下使燃料富集最小化来提高车辆的燃料经济性。然而，较少的燃料富集通常导致排出温度升高，从而导致排出系统部件的较高热应力。与轻型车辆相比，重型车辆的这个问题更为严重。
三元转化(TWC)催化剂(以下可互换地称为三元转化催化剂、三元催化剂、TWC催化剂和TWC)多年来一直用于处理来自内燃机的排气流。通常，为了处理或净化含有污染物例如烃、氮氧化物和一氧化碳的废气，在内燃机的废气管线中使用含有三元转化催化剂的催化转化器。三元转化催化剂通常已知用于氧化未燃烧的烃和一氧化碳并且还原氮氧化物。
尽管各种TWC催化剂是已知的，但开发具有提高的热耐久性的催化剂技术仍然是至关重要的，该催化剂技术即使在严重老化之后也可提供优异的TWC功能。
发明内容
当前要求保护的发明提供了一种催化制品，其包括：
a)第一层，其包含负载在第一载体上的至少一种第一铂族金属，
其中所述第一载体包含氧化铝和第一储氧组分，
其中所述第一储氧组分包含二氧化铈-氧化锆；
b)第二层，其包含负载在第二载体上的至少一种第二铂族金属，
其中所述第二载体包含氧化铝和第二储氧组分，
其中所述第二储氧组分包含二氧化铈-氧化锆；以及
c)基材，
其中来自所述第一层和第二层的以Al2O3计算的氧化铝的总量≥1.4克/立方英寸所述基材；
其中来自所述第一层和所述第二层的以CeO2计算的二氧化铈的总量≥0.6克/立方英寸所述基材；
其中所述第一层中存在的二氧化铈(以CeO2计算)与所述第二层中存在的二氧化铈的重量比>1.7:1；
其中第一铂族金属或第二铂族金属的总量在0.001克/立方英寸至0.2克/立方英寸所述基材的范围内。
当前要求保护的发明还提供了一种用于制备本发明的催化制品的方法。当前要求保护的发明还提供了一种用于内燃机的排出系统，所述排出系统包括本发明的催化制品以及一种处理包含烃、一氧化碳和氮氧化物的气态排出流的方法，所述方法包括使排出流与根据本发明的催化制品或排出系统接触。
附图说明
为了提供对本发明的实施方案的理解，参考附图，其未必按比例绘制，并且其中参考数字是指本发明的示例性实施方案的组分。附图仅为示例性，并且不应理解为限制本发明。在结合附图考虑以下详细描述时，当前要求保护的发明的以上和其他特征、其性质以及各种优点将变得更加清楚：
图1示出了本发明催化剂D和参考催化剂的累积NMHC、NOx和CO排放的比较测试结果。
图2示出了本发明催化剂D和参考催化剂的比较储氧容量。
图3A是蜂窝型基材载体的透视图，该蜂窝型基材载体可包含根据当前要求保护的发明的一个实施方案的催化剂组合物。
图3B是相对于图3A放大且沿平行于图3A的基材载体的端面的平面截取的局部横截面视图，其示出了图3A中所示出的多个气流通道的放大视图。
图4是相对于图3A放大的部分的剖视图，其中图3A中的蜂窝型基材表示壁流式过滤器基材整体。
具体实施方式
现在将在下文更充分地描述当前要求保护的发明。当前要求保护的发明可以以许多不同的形式体现并且不应被解释为限制于本文所阐述的实施方案；而是这些实施方案被提供为使得当前要求保护的发明更完全和完整，并且将本发明的范围完全地转达给所属领域技术人员。本说明书中的语言不应解释为指示任何未要求保护的要素为所公开的材料和方法的实践所必需的。
除非在本文另外指示或以其它方式明显与上下文相矛盾，否则本文所描述的所有方法可按任何合适的顺序执行。除非另外声明，否则本文提供的任何和所有实例或示例性语言(例如，“诸如”)的使用仅旨在更好地说明材料和方法并且不对范围构成限制。
定义：
除非本文中另有指示或明显与上下文相矛盾，否则在描述本文所讨论的材料和方法的上下文中(特别是在以下权利要求的上下文中)使用的术语“一个/种(a/an)”和“所述(the)”以及类似的指代词应被解释为涵盖单数和复数两者。
贯穿本说明书使用的术语“约”用于描述和说明小的波动。例如，术语“约”是指小于或等于±5％，如小于或等于±2％、小于或等于±1％、小于或等于±0.5％、小于或等于±0.2％、小于或等于±0.1％或小于或等于±0.05％。无论是否明确指示，本文中的所有数值都用术语“约”来修饰。由术语“约”修饰的值当然包括具体值。例如，“约5.0”必须包括5.0。
在本发明的上下文中，术语“第一层”可与“底层”或“底涂层”互换使用，而术语“第二层”可与“顶层”或“顶涂层”互换使用。第一层至少沉积在基材的一部分上，并且第二层至少沉积在第一层的一部分上。
术语“催化剂”或“催化制品”或“催化剂制品”是指其中基材涂覆有用于促进期望的反应的催化剂组合物的组分。催化制品可以是层状催化制品。术语层状催化制品是指其中基材以层状方式涂覆有催化剂组合物的催化制品。这些催化剂组合物可以被称为载体涂料。优选地，催化剂组合物包含至少一种PGM作为催化活性金属。
铂族金属，也称为“PGM”，是钌、铑、钯、锇、铱和铂。
术语“三元转化催化剂”是指同时促进a)氮氧化物还原为氮气和氧气；b)一氧化碳氧化成二氧化碳；以及c)未燃烧的烃氧化成二氧化碳和水的催化剂。
术语“NOx”是指氮氧化物化合物，如NO和/或NO2。
“载体”是指通过沉淀、缔合、分散、浸渍或其他合适的方法将金属(例如，PGM)、稳定剂、促进剂、粘合剂等附着到其上的材料。
术语“沉积的”和“负载的”可互换使用。催化活性金属在载体上的沉积可通过本领域技术人员已知的各种方法来实现。这些包括涂覆技术、浸渍技术(如初湿浸渍)、沉淀技术以及原子沉积技术(如化学多孔气相沉积)。在这些技术中，使包含催化活性金属的合适前体与载体接触，从而与载体进行化学或物理结合。包含催化活性金属的前体因此沉积在载体上。在与载体相互作用时，包含催化活性金属的前体可转化为包含催化活性金属的另一种物质。为了增加沉积物质与载体的化学或物理结合，可进行不同的处理步骤，如化学固定和/或热固定。
术语“热固定”是指例如经由初湿浸渍法将催化活性金属沉积到相应的载体上，随后对所得的催化活性金属/载体混合物进行热煅烧。在一个实施方案中，将混合物在400-700℃处以1-25℃/min的升温速率煅烧1.0小时至3.0小时。
术语“化学固定”是指将催化活性金属沉积到相应的载体上，随后使用附加试剂诸如氢氧化钡进行固定以化学转化包含催化活性金属的前体。因此，催化活性金属作为不溶性组分被化学固定在载体的孔中和表面上。
术语“初湿浸渍”，也称为毛细管浸渍或干法浸渍，是指将催化活性金属的前体溶解到水溶液或有机溶液中并将所得的含催化活性金属的溶液添加到载体中。毛细管作用将溶液吸入载体的孔中。将获得的组合物干燥并煅烧以去除溶液内的挥发性组分，将金属沉积在载体的表面上。
如本文所用，术语“基材”是指催化剂组合物通常以载体涂料的形式放置在其上的材料。基材是足够多孔的以允许被处理的气流通过。
对“整体基材”或“蜂窝基材”的引用是指从入口到出口均匀且连续的整体结构。
如本文所用，术语“载体涂料”在本领域中的通常含义为施涂到基材(诸如蜂窝型基材)上的催化材料或其他材料的薄的粘附涂层。载体涂料通过在液体媒剂中制备含有一定固体含量(例如，15重量％-60重量％的浆料)的颗粒的浆料，然后将该浆料涂覆到基材上并且干燥以提供载体涂料层来形成。
如本文所用，“难熔金属氧化物材料”是指在诸如与汽油和柴油发动机废气相关联的温度等高温处表现出化学和物理稳定性的含金属氧化物。
“BET表面积”具有其通常含义：是指用于通过N2吸附确定表面积的布鲁诺-埃梅特-泰勒法(Brunauer,Emmett,Teller method)。
术语“储氧组分”(OSC)是指具有多价态并且可以在还原条件下与还原剂诸如一氧化碳(CO)和/或氢气积极反应然后在氧化条件下与氧化剂诸如氧气或氮氧化物反应的实体。
本文中的OSC是指二氧化铈-氧化锆。在一个优选的实施方案中，OSC是指基本上由至少一种可以氧化物形式存在的稀土元素(诸如镧、钇、钕和镨)稳定的二氧化铈-氧化锆。
术语“二氧化铈-氧化锆复合物”是指基本上不由任何稀土元素稳定的二氧化铈和氧化锆的混合物。
如本文所用，术语“流(stream)”广义地指可能含有固体或液体微粒物质的流动气体的任何组合。
如本文所用，术语“上游”和“下游”指根据发动机废气流从发动机向尾管的流动的相对方向，其中发动机位于上游位置，并且尾管和如过滤器和催化剂等任何污染物减轻制品位于发动机下游。
当前要求保护的发明的目的是开发具有提高的热耐久性的催化剂技术，该催化剂技术即使在严重的高温老化之后也可提供优异的TWC功能。
实现高热稳定性的技术问题正在通过氧化铝的量、二氧化铈的量和二氧化铈在两层中的特定分布之间的协同作用来解决。发现二氧化铈的具体量和分布在严重的高温老化之后保持OSC功能，具体的氧化铝负载为PGM提供载体并保持载体涂料结构稳定性。总体而言，较高的热稳定性有助于在严重的高温老化之后保持PGM活性，从而提高HC、CO和NOx的转化。
因此，当前要求保护的发明提供了一种催化制品，其包括：
a)第一层，其包含负载在第一载体上的至少一种第一铂族金属，
其中所述第一载体包含氧化铝和第一储氧组分，
其中所述第一储氧组分包含二氧化铈-氧化锆；
b)第二层，其包含负载在第二载体上的至少一种第二铂族金属，
其中所述第二载体包含氧化铝和第二储氧组分，
其中所述第二储氧组分包含二氧化铈-氧化锆；以及
c)基材，
其中来自所述第一层和第二层的以Al2O3计算的氧化铝的总量≥1.4克/立方英寸所述基材；
其中来自所述第一层和所述第二层的以CeO2计算的二氧化铈的总量≥0.6克/立方英寸所述基材；
其中所述第一层中存在的二氧化铈与所述第二层中存在的二氧化铈的重量比>1.7:1；
其中第一铂族金属或第二铂族金属的总量在0.001克/立方英寸至0.2克/立方英寸所述基材的范围内。
铂族金属：
铂族金属，也称为“PGM”，是钌、铑、钯、锇、铱和铂。第一铂族金属优选地选自钯、铂或铑。第二铂族金属优选地选自钯、铂或铑。更优选地，第一铂族金属是钯，并且第二铂族金属是铑。
第一铂族金属的量或第二族铂金属的量在0.001克/立方英寸至0.2克/立方英寸基材的范围内。优选地，第一铂族金属的量在0.029克/立方英寸至0.174克/立方英寸(50克/立方英寸至300克/立方英尺)基材的范围内。优选地，第二铂族金属的量在0.001克/立方英寸至0.017克/立方英寸(2.0克/立方英寸至30克/立方英尺)基材的范围内。
载体：
A.氧化铝(难熔金属氧化物组分)：
通常，难熔金属氧化物包括氧化铝、二氧化硅、氧化锆、二氧化钛、二氧化铈及其物理混合物或化学混合物，包括原子掺杂的组合。难熔金属氧化物组分可以是高表面积难熔金属氧化物载体，其具体是指具有大于
的孔和宽孔分布的载体颗粒。
在本发明中，使用的难熔金属氧化物组分是氧化铝。术语“氧化铝”是指稳定或非稳定氧化铝。稳定氧化铝和非稳定氧化铝可以不同的相变形式存在。
稳定氧化铝是包含Al2O3和一种或多种选自稀土金属氧化物、碱金属氧化物、碱土金属氧化物、二氧化硅或前述的任何组合的掺杂剂的复合氧化物。优选的掺杂剂是氧化镧(La2O3)、氧化铈(CeO2)、氧化锆(ZrO2)、氧化钡(BaO)、氧化钕(Nd2O3)、氧化镧和氧化锆的组合、氧化钡和氧化镧的组合、氧化钡、氧化镧和氧化钕的组合或氧化铈和氧化锆的组合。掺杂剂可赋予氧化铝不同的性质。掺杂剂可延迟氧化铝的不希望的相变，可稳定表面积，可引入缺陷位点和/或改变氧化铝表面的酸度。
示例性氧化铝可包括大孔勃姆石、γ-氧化铝和δ/θ氧化铝。有用的市售氧化铝包括活性氧化铝，诸如高堆积密度的γ-氧化铝，低或中等堆积密度的大孔γ-氧化铝和低堆积密度的大孔勃姆石和γ-氧化铝。此类材料通常被认为向所产生的催化剂提供了耐久性。高表面积氧化铝载体，也称为“γ氧化铝”或“活性氧化铝”，通常表现出新鲜材料的BET表面积超过60平方米每克(“m2/g”)，通常高达约300m2/g或更高。此类活性氧化铝通常是氧化铝的γ相和δ相的混合物，但还可以含有大量的η、κ和θ氧化铝相。
氧化铝的BET表面积可在约100至约150m2/g的范围内。
按第一层的总重量计，第一层中以Al2O3计算的氧化铝的总量为约20重量％至70重量％，并且按第二层的总重量计，第二层中氧化铝的总量为约20重量％至70重量％。
氧化铝可掺杂有选自氧化镧、二氧化铈、二氧化铈-氧化锆、氧化锆、氧化镧-氧化锆、氧化钡、氧化钡-氧化镧、氧化钡-氧化镧-氧化钕或其组合的掺杂剂。氧化铝中掺杂剂的量在氧化铝的总重量的0.01重量％至15重量％的范围内。
B.储氧组分：
储氧组分包含二氧化铈-氧化锆。术语二氧化铈-氧化锆是指包含CeO2和ZrO2的复合氧化物或混合氧化物。在一个实施方案中，储氧组分是含有CeO2和ZrO2的固溶体，其可形成如通过XRD所检测的单相。除了CeO2和ZrO2之外，二氧化铈-氧化锆还可包含不同于CeO2和ZrO2的另外的稀土金属氧化物。稀土金属氧化物的存在为二氧化铈-氧化锆混合金属氧化物提供了稳定性。在本发明的上下文中，示例性储氧组分包括二氧化铈-氧化锆-氧化镧、二氧化铈-氧化锆-氧化钇、二氧化铈-氧化锆-氧化镧-氧化钇、二氧化铈-氧化锆-氧化钕、二氧化铈-氧化锆-氧化镨、二氧化铈-氧化锆-氧化镧-氧化钕、二氧化铈-氧化锆-氧化镧-氧化镨、二氧化铈-氧化锆-氧化镧-氧化钕-氧化镨或其任何组合。
优选地，按储氧组分的重量计，储氧组分中CeO2的量在20重量％至50重量％的范围内。
第一层和/或第二层中存在的储氧组分是相同的。优选地，第一储氧组分包含由氧化镧(La2O3)稳定的二氧化铈-氧化锆。优选地，第二储氧组分包含由氧化镧(La2O3)稳定的二氧化铈-氧化锆。
按第一层的总重量计，第一层中储氧组分的总量为约30重量％至80重量％，并且按第二层的总重量计，第二层中储氧组分的总量为约20重量％至70重量％。
按第一储氧组分的总重量计，第一储氧组分中二氧化铈的量为约20重量％至约45重量％。按第二储氧组分的总重量计，第二储氧组分中二氧化铈的量为约20重量％至约45重量％。
第一层中以CeO2计算的二氧化铈的量为约10重量％至50重量％，而第二层中二氧化铈的量为约10重量％至50重量％。
按第一层的总重量计，第一层中存在的储氧组分的量优选地在30重量％至60重量％的范围内。按第二层的总重量计，第一层中存在的储氧组分的量优选地在30重量％至60重量％的范围内。
C.二氧化铈-氧化锆复合物：
示例性二氧化铈-氧化锆复合物是二氧化铈和氧化锆的混合物。在一个实施方案中，复合物是混合氧化物，其中每种氧化物具有其独特的化学和物理状态，然而，氧化物可通过它们的界面相互作用。CeO2的任何物理状态或状态的组合都可在氧化锆的表面上或本体中存在或共存。氧化锆的表面CeO2改性可呈离散部分(颗粒或簇)的形式或形成部分或完全覆盖氧化锆表面的二氧化铈层。
在一个实施方案中，按二氧化铈-氧化锆复合物的总重量计，二氧化铈-氧化锆复合物含有50重量％的二氧化铈。第二层中二氧化铈-氧化锆复合物的量为约1.0重量％至25重量％。可将二氧化铈-氧化锆复合物作为粘合剂添加到本发明的催化制品中。
基材：
当前要求保护的发明的催化制品的基材可由通常用于制备汽车催化剂的任何材料构成。在一个实施方案中，所述基材是陶瓷基材、金属基材、陶瓷泡沫基材、聚合物泡沫基材或编织纤维基材。在一个实施方案中，基材是陶瓷或金属整料蜂窝结构。
基材提供多个壁表面，在所述多个壁表面上施加和粘附包括本文上文所描述的催化剂组合物的载体涂料，从而用作催化剂组合物的载体。
示例性金属基材包括耐热金属和金属合金，如钛和不锈钢以及其中铁是实质组分或主要组分的其它合金。这样的合金可以含有一种或多种镍、铬和/或铝，并且这些金属的总量可以有利地包含至少15重量％的合金，例如10-25重量％铬、3％-8％铝和至多20重量％镍。合金还可以含有少量或痕量的一种或多种金属，如锰、铜、钒、钛等。金属基材的表面可以在高温(例如，1000℃或更高)下被氧化以在基材的表面上形成氧化层，从而提高合金的耐腐蚀性并且促进载体涂料层与金属表面的粘附。
用于构造基材的陶瓷材料可以包括任何适合的难熔材料，例如，堇青石、莫来石、堇青石-氧化铝、氮化硅、锆莫来石、锂辉石、氧化铝-二氧化硅氧化镁、硅酸锆、硅线石、硅酸镁、锆石、透锂长石、氧化铝、硅铝酸盐等。
可以采用任何适合的基材，如具有从基材的入口延伸到出口面使得通道打开以使流体流动的多个精细的平行气流通道的整体流通式基材。从入口到出口基本上是直线路径的通道由壁限定，所述壁上涂覆有作为载体涂料的催化材料，使得流过通道的气体接触所述催化材料。整体基材的流动通道是薄壁沟，所述薄壁沟道呈任何适合的横截面形状，如梯形、矩形、正方形、正弦曲线形、六边形、椭圆形、圆形等。此类结构含有每平方英寸横截面约60个到约1200个或更多的气体入口开口(即，“单元(cell)”)(cpsi)，更通常地为约300cpsi至900cpsi。流通式基材的壁厚可以变化，其中典型范围介于0.002英寸与0.1英寸之间。代表性的可商购获得的流通式基材是具有400cpsi和6密耳壁厚或具有600cpsi和4密耳壁厚的堇青石基材。然而，应当理解，本发明不限于特定的基材类型、材料或几何形状。在替代性实施方案中，基材可以是壁流式基材，其中在基材主体的一端处用无孔插塞阻塞每个通道，其中在相对的端面处阻塞交替通道。这要求气体流过壁流式基材的多孔壁以到达出口。这样的整体基材可以含有至高约700或更高的cpsi，例如约100cpsi至400cpsi，并且更典型地为约200cpsi至约300cpsi。所述格的横截面形状可以如上文所描述的变化。壁流式基材的壁厚通常在0.002英寸与0.1英寸之间。代表性的可商购获得的壁流式基材由多孔堇青石构成，所述基材的实例具有200cpsi和10密耳壁厚或300cpsi和8密耳壁厚，并且壁孔隙率在45％和65％之间。其他陶瓷材料例如钛酸铝、碳化硅和氮化硅等也用作壁流式过滤器基材。然而，应当理解，本发明不限于特定基材类型、材料或几何形状。在基材是壁流式基材的情况下，注意催化剂组合物除了沉积在壁的表面上之外还可以渗透到多孔壁的孔结构中(即部分地或完全地使孔开口闭塞)。在一个实施方案中，基材具有流通陶瓷蜂窝结构、壁流式陶瓷蜂窝结构或金属蜂窝结构。
图3A和3B示出呈涂覆有如本文所描述的载体涂料组合物的流通式基材形式的示例性基材2。参考图3A，示例性基材2具有圆柱形形状和圆柱形外表面4、上游端面6和对应的下游端面8，下游端面与上游端面6相同。基材2具有形成在其中的多个平行的细气体流动通道10。如图3B所示，流动通道10由壁12形成，并且从上游端面6延伸到下游端面8延伸穿过基材2，通道10畅通无阻，以允许流体(例如气流)经由其气流通道10纵向地穿过基材2流动。如在图3B中更容易看到的，壁12的尺寸被设置成并且被配置成使得气流通道10具有基本上规则的多边形形状。如图所示，如果需要，载体涂料组合物可以多层、不同的层施涂。在所展示的实施方案中，载体涂料由粘附到基材构件的壁12的离散第一载体涂料层14和涂覆在第一载体涂料层14之上的第二离散第二载体涂料层16组成。在一个实施方案中，当前要求保护的发明还用两个或更多个(例如，3个或4个)载体涂料层来实践并且不限于所示的两层实施方案。
图4示出呈涂覆有如本文所描述的载体涂料层组合物的壁流式过滤器基材形式的示例性基材2。如图4所示，示例性基材2具有多个通道52。通道被过滤器基材的内壁53管状地包围。基材具有入口端54和出口端56。交替的通道在入口端用入口塞58塞住，并且在出口端用出口塞60塞住，以在入口54和出口56处形成相对的棋盘图案。气流62通过未堵塞的沟入口64进入，被出口塞60阻止，并经由沟壁53(其是多孔的)扩散到出口侧66。气体由于入口塞58不能返回壁的入口侧。用于本发明的多孔壁流式过滤器是催化的，因为所述元件的壁在其上或其中包含有一种或多种催化材料。催化材料可以单独存在于元件壁的入口侧上，单独存在于出口侧上，入口侧和出口侧两者上，或者壁本身可以全部或部分地由催化材料组成。本发明包括在元件的入口和/或出口壁上使用一层或多层催化材料。
基材上的载体涂料：
第一层(底涂层)
底涂层沉积在基材上。优选地，底涂层覆盖基材表面的90％至100％。更优选地，底涂层覆盖基材表面的95％至100％，并且甚至更优选地，底涂层覆盖基材的整个可触及表面。术语“可触及表面”是指可用催化剂制备领域中使用的常规涂覆技术如浸渍技术覆盖的基材表面。
第一层包含负载在第一载体上的至少一种第一铂族金属。第一铂族金属选自钯、铂和铑。优选地，第一铂族金属是钯。优选地，第二铂族金属是铑。第一铂族金属的量在0.001克/立方英寸至0.2克/立方英寸基材的范围内。优选地，第一铂族金属的量在0.029克/立方英寸至0.174克/立方英寸(50克/立方英寸至300克/立方英尺)基材的范围内。
优选地，第一载体包含氧化铝和第一储氧组分。第一储氧组分包含二氧化铈-氧化锆。用作载体的氧化铝可包含选自氧化镧、二氧化铈、二氧化铈-氧化锆、氧化锆、氧化镧-氧化锆、氧化钡、氧化钡-氧化镧、氧化钡-氧化镧-氧化钕或其组合的掺杂剂。按第一储氧组分的总重量计，第一储氧组分中二氧化铈的量为约20重量％至约45重量％。优选地，按第一储氧组分的总重量计，第一储氧组分中二氧化铈的量为约30重量％至约45重量％。更优选地，按第一储氧组分的总重量计，二氧化铈的量为40％。第一层可包含至少一种碱土金属氧化物，所述至少一种碱土金属氧化物包括氧化钡、氧化锶或其任何组合，按第一层的总重量计，所述至少一种碱土金属氧化物的量为1.0重量％至20重量％。第一层还可包含钡和锆。
第二层(顶涂层)
第二层包含负载在第二载体上的至少一种第二铂族金属。第二铂族金属选自钯、铂和铑。优选地，第二铂族金属是铑。第二铂族金属的量在0.001克/立方英寸至0.2克/立方英寸基材的范围内。优选地，第二铂族金属的量在0.001克/立方英寸至0.017克/立方英寸(2.0克/立方英寸至30克/立方英尺)基材的范围内。
第二载体包含氧化铝和第二储氧组分。用作载体的氧化铝可包含选自氧化镧、二氧化铈、二氧化铈-氧化锆、氧化锆、氧化镧-氧化锆、氧化钡、氧化钡-氧化镧、氧化钡-氧化镧-氧化钕或其组合的掺杂剂。第二储氧组分包含二氧化铈-氧化锆。按第二储氧组分的总重量计，第二储氧组分中二氧化铈的量为约20重量％至约45重量％。优选地，按第一储氧组分的总重量计，第一储氧组分中二氧化铈的量为约30重量％至约45重量％。更优选地，按第二储氧组分的总重量计，二氧化铈的量为40％。第二层还可包含二氧化铈-氧化锆复合物。
来自第一层和第二层的以Al2O3计算的氧化铝的总量≥1.4克/立方英寸基材。优选地，来自第一层和第二层的氧化铝的总量为1.4克/立方英寸至2.5克/立方英寸基材。
来自第一层和第二层的以CeO2计算的二氧化铈的总量≥0.6克/立方英寸基材。优选地，来自第一层和第二层的二氧化铈的总量为0.6克/立方英寸至1克/立方英寸基材。
第一层中存在的二氧化铈与第二层中存在的二氧化铈的重量比>1.7:1。优选地，第一层中存在的二氧化铈与第二层中存在的二氧化铈的重量比在约1.7:1至约3.5:1的范围内。
第一铂族金属或第二铂族金属的总量在0.001克/立方英寸至0.2克/立方英寸基材的范围内。
催化制品的制备：
根据仍另一方面，当前要求保护的发明提供了一种用于制备催化制品的方法，所述方法包括：
-制备第一层浆料，所述第一层浆料包含a)至少一种第一铂族金属、b)氧化铝c)和包含二氧化铈-氧化锆的第一储氧组分；
-将所述第一层浆料沉积在基材上以获得第一层；
-制备第二层浆料，所述第二层浆料包含a)至少一种第二铂族金属、b)氧化铝和c)包含二氧化铈-氧化锆的第二储氧组分；以及
-将所述第二层浆料沉积在所述第一层上以获得第二层，随后在400℃至700℃范围内的温度处进行煅烧，其中制备所述第一层浆料或第二层浆料的步骤包括选自初湿浸渍、初湿共浸渍和后添加的技术。
在制备催化制品的方法中，第一层使用氧化铝和包含二氧化铈-氧化锆的第一储氧组分制备，并且第二层使用氧化铝、包含二氧化铈-氧化锆的第二储氧组分和任选的二氧化铈-氧化锆组分制备。来自第一层和第二层的二氧化铈的总量为0.6克/立方英寸至1克/立方英寸。来自第一层和第二层的氧化铝总量为1.4克/立方英寸至2.5克/立方英寸。第一层中存在的二氧化铈与第二层中存在的二氧化铈的重量比在1.7:1至3.5:1的范围内。
该方法可涉及将铂或钯或两者热固定或化学固定在载体上的预步骤。
基材涂层：
如上所述的催化剂组合物通常以如上所述的催化剂颗粒的形式制备。这些催化剂颗粒与水混合以形成浆料，用于涂覆催化剂基材，例如蜂窝型基材。除了催化剂颗粒之外，浆料可以任选地含有呈氧化铝、二氧化硅、乙酸锆、氧化锆或氢氧化锆形式的粘合剂、缔合增稠剂和/或表面活性剂(包括阴离子、阳离子、非离子或两性表面活性剂)。其它示例性粘合剂包含勃姆石、γ-氧化铝或δ/θ氧化铝以及硅溶胶。当存在时，粘合剂的用量通常为总载体涂料装载量的约1重量％-5重量％。向浆料中添加酸性或碱性物质以相应地调节pH。例如，在一些实施方案中，通过添加氢氧化铵、硝酸水溶液或乙酸来调节浆料的pH。浆料的典型pH范围为约3到12。
可以将浆料研磨以减小粒度并且增强颗粒混合。研磨在球磨机、连续研磨机或其它类似设备中完成，并且浆料的固体含量可以为例如约20重量％-60重量％，更具体地为约20重量％-40重量％。在一个实施方案中，研磨后浆料的特征在于D90粒度为约3微米至约40微米，优选地约10微米至约30微米，更优选地约10微米至约15微米。D90使用专用的粒度分析仪来测定。此实例中采用的设备使用激光衍射来测量小体积浆料中的粒度。典型地，D90以微米为单位，意指按数量计，90％的颗粒具有小于所述值的直径。
使用任何本领域已知的载体涂料技术将浆料涂覆在催化剂基材上。在一个实施方案中，催化剂基材在浆料中浸涂一次或多次或以其它方式用浆料涂覆。此后，经过涂覆的基材在高温(例如，100-150℃)处干燥一段时间(例如，10分钟-3小时)，并且然后通过例如在400-700℃处加热煅烧，通常持续约10分钟到约3小时。在干燥和煅烧之后，最终的载体涂料涂层被视为基本上不含溶剂。煅烧之后，可通过计算基材的涂覆和未涂覆重量的差来测定通过上述载体涂料技术获得的催化剂负载量。如对本领域技术人员显而易见的是，可通过更改浆料流变性来修改催化剂负载量。另外，可以根据需要重复产生载体涂料的涂覆/干燥/煅烧工艺，以将涂层构造到期望的装载量水平或厚度，这意味着可能施涂多于一种载体涂料。
在某些实施方案中，通过使经过涂覆的基材经受热处理来老化经过涂覆的基材。在一个实施方案中，老化是在约850℃至约1050℃的温度处在10vol.％含水的替代性烃/空气进料的环境中进行持续50-75小时。因此在某些实施方案中提供了老化的催化剂制品。在某些实施方案中，具体地有效的材料包括基于金属氧化物的载体(包含但不限于基本上100％的二氧化铈载体)，其在老化(例如，在约850℃到约1050℃处，10vol.％含水的替代性烃/空气进料，50-75小时老化)时保持高百分比(例如，约95-100％)的其孔体积。
排放处理系统：
在另一方面，当前要求保护的发明还提供了一种用于内燃机的排出系统，该系统包括如本文上文所描述的催化制品。本发明的催化制品可用作排出系统的唯一催化剂组分，其中本发明的催化制品在发动机下游使用并定位成接收来自发动机的排气。本发明的催化制品还可用作包括用于处理废气排放的一种或多种附加部件的集成排出系统的一部分。
例如，也称为排放处理系统的排出系统还可包括紧凑耦合的TWC催化剂、地板下催化剂、催化型烟灰过滤器(CSF)部件和/或选择性催化还原(SCR)催化制品。前述部件列表仅为说明性的，并且不应被视为限制本发明的范围。
催化制品可放置在紧凑耦合的位置。紧凑耦合的催化剂靠近发动机放置，以使它们能够尽可能快地达到反应温度。通常，紧凑耦合的催化剂放置在距发动机三英尺内，更具体地，距发动机一英尺内，以及甚至更具体地，距发动机不到六英寸。紧凑耦合的催化剂通常直接附接到排气歧管。由于它们靠近发动机，因此要求紧凑耦合的催化剂在高温处是稳定的。
在另一方面，当前要求保护的发明还提供了一种降低气态排出流中的烃、一氧化碳和氮氧化物水平的方法，该方法包括：使气态排出流与如本文上文所描述的催化制品或排出系统接触以降低排气中的烃、一氧化碳和氮氧化物水平。
在另一方面，当前要求保护的发明还提供了如本文上文所描述的催化制品用于净化包含烃、一氧化碳和氮氧化物的气态排出流的用途。
通过以下实施方案进一步描述本发明。在适当和实用的情况下，每个实施方案的特征可与任何其他实施方案组合。
实施方案1：
一种催化制品，其包括：
a)第一层，其包含负载在第一载体上的至少一种第一铂族金属，
其中所述第一载体包含氧化铝和第一储氧组分，
其中所述第一储氧组分包含二氧化铈-氧化锆；
b)第二层，其包含负载在第二载体上的至少一种第二铂族金属，
其中所述第二载体包含氧化铝和第二储氧组分，
其中所述第二储氧组分包含二氧化铈-氧化锆；以及
c)基材，
其中来自所述第一层和第二层的以Al2O3计算的氧化铝的总量≥1.4克/立方英寸所述基材；
其中来自所述第一层和所述第二层的以CeO2计算的二氧化铈的总量≥0.6克/立方英寸所述基材；
其中所述第一层中存在的二氧化铈与所述第二层中存在的二氧化铈的重量比>1.7:1；
其中第一铂族金属或第二铂族金属的总量在0.001克/立方英寸至0.2克/立方英寸所述基材的范围内。
实施方案2：
根据实施方案1所述的催化制品，其中所述第一铂族金属或所述第二铂族金属选自钯、铂和铑。
实施方案3：
根据实施方案1至2中任一项所述的催化制品，其中所述第一铂族金属是钯。
实施方案4：
根据实施方案1至3中任一项所述的催化制品，其中所述第二铂族金属是铑。
实施方案5：
根据实施方案1至4中任一项所述的催化制品，其中氧化铝包含选自氧化镧、二氧化铈、二氧化铈-氧化锆、氧化锆、氧化镧-氧化锆、氧化钡、氧化钡-氧化镧、氧化钡-氧化镧-氧化钕或其组合的掺杂剂。
实施方案6：
根据实施方案1至5中任一项所述的催化制品，其中按所述第一储氧组分的总重量计，所述第一储氧组分中二氧化铈的量为约20重量％至约45重量％。
实施方案7：
根据实施方案1至6中任一项所述的催化制品，其中按所述第二储氧组分的总重量计，所述第二储氧组分中二氧化铈的量为约20重量％至约45重量％。
实施方案8：
根据实施方案1至7中任一项所述的催化制品，其中来自所述第一层和第二层的氧化铝的总量为1.4克/立方英寸至2.5克/立方英寸所述基材，并且其中来自所述第一层和所述第二层的二氧化铈的总量为0.6克/立方英寸至1.0克/立方英寸所述基材。
实施方案9：
根据实施方案1至8中任一项所述的催化制品，其中所述第一层中存在的二氧化铈与所述第二层中存在的二氧化铈的重量比在约1.7:1至约3.5:1的范围内。
实施方案10：
根据实施方案1至9中任一项所述的催化制品，其中所述第二层包含二氧化铈-氧化锆复合物。
实施方案11：
根据实施方案1至10中任一项所述的催化制品，其中所述第一层包含至少一种碱土金属氧化物，所述至少一种碱土金属氧化物包括氧化钡、氧化锶或其任何组合，按所述第一层的总重量计，所述至少一种碱土金属氧化物的量为1.0重量％至20重量％。
实施方案12：
根据实施方案1至11中任一项所述的催化制品，其中所述基材是陶瓷基材、金属基材、陶瓷泡沫基材、聚合物泡沫基材或编织纤维基材。
实施方案13：
根据实施方案1至12中任一项所述的催化制品，其中所述第一层还包含钡和锆；并且所述第二层包含二氧化铈-氧化锆复合物。
实施方案14：
根据当前要求保护的发明的催化制品，其中所述催化制品包括a)第一层，其包含负载在第一载体上的至少一种第一铂族金属，其中所述第一铂族金属是钯，其中所述第一载体包含氧化铝和包含二氧化铈-氧化锆的第一储氧组分，其中按所述第一储氧组分的总重量计，二氧化铈的量为40％；b)第二层，其包含负载在第二载体上的至少一种第二铂族金属，其中所述第二铂族金属是铑，其中所述第二载体包含氧化铝-二氧化铈和包含二氧化铈-氧化锆的第二储氧组分，其中按所述第二储氧组分的总重量计，二氧化铈的量为40％；以及c)基材，
其中来自所述第一层和第二层的以Al2O3计算的氧化铝的总量为1.4克/立方英寸至2.5克/立方英寸所述基材，
其中来自所述第一层和所述第二层的以CeO2计算的二氧化铈的总量为0.6克/立方英寸至1.0克/立方英寸所述基材，
其中所述第一层中存在的二氧化铈与所述第二层中存在的二氧化铈的重量比在1.7:1至3.5:1的范围内，
其中第一铂族金属或第二铂族金属的量在0.001克/立方英寸至0.2克/立方英寸所述基材的范围内。
实施方案15：
根据当前要求保护的发明的催化制品，其中所述催化制品包括a)第一层，其包含负载在第一载体上的至少一种第一铂族金属，所述第一铂族金属的量为0.029克/立方英寸至0.174克/立方英寸基材，其中所述第一铂族金属是钯，其中所述第一载体包含氧化铝和包含二氧化铈-氧化锆的第一储氧组分，其中按所述第一储氧组分的总重量计，二氧化铈的量为40％；b)第二层，其包含负载在第二载体上的至少一种第二铂族金属，所述第二铂族金属的量为0.001克/立方英寸至0.017克/立方英寸基材，其中所述第二铂族金属是铑，其中所述第二载体包含氧化铝-二氧化铈和包含二氧化铈-氧化锆的第二储氧组分，其中按所述第二储氧组分的总重量计，二氧化铈的量为40％；以及c)基材，
其中来自所述第一层和第二层的氧化铝的总量为1.4克/立方英寸至2.5克/立方英寸所述基材，
其中来自所述第一层和所述第二层的二氧化铈的总量为0.6克/立方英寸至1克/立方英寸所述基材，
其中所述第一层中存在的二氧化铈与所述第二层中存在的二氧化铈的重量比在1.7:1至3.5:1的范围内。
实施方案16：
根据当前要求保护的发明的催化制品，其中所述催化制品包括：a)第一层，其包含负载在第一载体上的至少一种第一铂族金属，所述第一铂族金属的量为0.029克/立方英寸至0.174克/立方英寸基材，其中所述第一铂族金属是钯，其中所述第一载体包含氧化铝和包含二氧化铈-氧化锆的第一储氧组分，其中按所述第一储氧组分的总重量计，二氧化铈的量为40％；b)第二层，其包含负载在第二载体上的至少一种第二铂族金属，所述第二铂族金属的量为0.001克/立方英寸至0.017克/立方英寸基材，其中所述第二铂族金属是铑，其中所述第二载体包含氧化铝-二氧化铈和包含二氧化铈-氧化锆的第二储氧组分，其中按所述第二储氧组分的总重量计，二氧化铈的量为40％；以及c)基材，
其中来自所述第一层和第二层的以Al2O3计算的氧化铝的总量为1.4克/立方英寸至2.5克/立方英寸所述基材，
其中来自所述第一层和所述第二层的以CeO2计算的二氧化铈的总量为0.6克/立方英寸至1克/立方英寸所述基材，
其中所述第一层中存在的二氧化铈与所述第二层中存在的二氧化铈的重量比在1.7:1至3.5:1的范围内，
其中所述第一层包含钡和锆；并且所述第二层包括二氧化铈-氧化锆复合物。
以下实施例更全面地说明了当前要求保护的发明的各方面，所述实施例是为了说明本发明的某些方面而阐述的并且不应被解释为对本发明的限制。
下文提供的实施例具有以下特征：
表1：催化剂的组成
实施例1：制备两层催化制品(本发明催化剂D)
制备PGM负载量为97g/ft3的Pd/Rh催化制品(Pt/Pd/Rh＝0/81/16)。本发明催化剂D是涂覆在具有直径为5.16”和3.54”且长度为5.05”、单元密度为900cpsi且壁厚为2.0密耳的尺寸的椭圆形整体堇青石基材上的两层载体涂料架构。
制备底涂层：
将含有约35.1重量％的具有4.0重量％氧化镧的难熔氧化铝、49.6重量％的具有大约40重量％二氧化铈的稳定二氧化铈-氧化锆OSC、产生11.6重量％的BaO的乙酸钡、产生1.9重量％的ZrO2的乙酸锆以及1.8重量％的Pd(金属)的浆料涂覆到基材上。在空气中在550℃处煅烧1小时之后，底涂层的载体涂料负载量为约2.59g/in3。
制备顶涂层：
将含有约56.3重量％的具有8重量％二氧化铈的难熔氧化铝、33.1重量％的具有大约40重量％二氧化铈的稳定二氧化铈-氧化锆OSC、9.9重量％的具有大约50重量％二氧化铈的二氧化铈-氧化锆复合物以及0.61重量％的Rh的浆料涂覆在底涂层上。在空气中在550℃处煅烧1小时之后，顶涂层的载体涂料负载量为约1.51g/in3。
实施例2：比较催化制品A
制备PGM负载量为97g/ft3的Pd/Rh催化制品(Pt/Pd/Rh＝0/81/16)。催化制品A是涂覆在具有直径为5.16”和3.54”且长度为5.05”、单元密度为900cpsi且壁厚为2.0密耳的尺寸的椭圆形整体堇青石基材上的两层载体涂料架构。
制备底涂层：
将含有约65重量％的具有1.3重量％氧化镧的难熔氧化铝、10.8重量％的具有大约28.5重量％二氧化铈的稳定二氧化铈-氧化锆OSC、产生5.4重量％的BaO的乙酸钡、产生5.4重量％的SrO的乙酸锶、产生5.4重量％的ZrO2的乙酸锆、产生5.4重量％的La2O3的硝酸镧以及2.5重量％的Pd的浆料涂覆到基材上。在空气中在550℃处煅烧1小时之后，底涂层的载体涂料负载量为约1.85g/in3。
制备顶涂层：
将含有约26.5重量％的具有4重量％氧化镧的难熔氧化铝、66.3重量％的具有大约28.5重量％二氧化铈的稳定二氧化铈-氧化锆OSC、产生6.6重量％的ZrO2的乙酸锆以及0.62重量％的Rh的浆料涂覆在底涂层上。在空气中在550℃处煅烧1小时之后，顶涂层的载体涂料负载量为约1.51g/in3。
实施例3：比较催化制品B
制备PGM负载量为97g/ft3的Pd/Rh催化制品(Pt/Pd/Rh＝0/81/16)。催化剂B是涂覆在具有直径为5.16”和3.54”且长度为5.05”、单元密度为900cpsi且壁厚为2.0密耳的尺寸的椭圆形整体堇青石基材上的两层载体涂料架构。
制备底涂层：
将含有约28.1重量％的具有4重量％氧化镧的难熔氧化铝、51.2重量％的具有大约40重量％二氧化铈的稳定二氧化铈-氧化锆OSC、9.7重量％的具有大约50重量％二氧化铈的二氧化铈-氧化锆复合物、1.5重量％的具有大约40重量％钇的氧化锆-钇复合物、产生0.5重量％的La2O3的硝酸镧、产生6.4重量％的BaO的乙酸钡和硫酸钡、产生0.3重量％的ZrO2的乙酸锆、产生0.5重量％的Al2O3的胶体氧化铝粘合剂以及1.8重量％的Pd的浆料涂覆到基材上。在空气中在550℃处煅烧1小时之后，底涂层的载体涂料负载量为约2.16g/in3。
制备顶涂层：
将含有约43.8重量％的具有1.7重量％氧化镧的难熔氧化铝、51.1重量％的具有大约40重量％二氧化铈的稳定二氧化铈-氧化锆OSC、产生2.1重量％的BaO的硫酸钡和氢氧化钡、产生1.8重量％的Al2O3的胶体氧化铝粘合剂、0.60重量％的Pd以及0.68重量％的Rh的浆料涂覆在底涂层上。在空气中在550℃处煅烧1小时之后，顶涂层的载体涂料负载量为约1.38g/in3。
实施例4：比较催化制品C
制备PGM负载量为97g/ft3的Pd/Rh催化制品(Pt/Pd/Rh＝0/81/16)。催化制品C是涂覆在具有直径为5.16”和3.54”且长度为5.05”、单元密度为900cpsi且壁厚为2.0密耳的尺寸的椭圆形整体堇青石基材上的两层载体涂料架构。
制备底涂层：
将含有约20.9重量％的具有4重量％氧化镧的难熔氧化铝、63.7重量％的具有大约40重量％二氧化铈的稳定二氧化铈-氧化锆OSC、产生11.6重量％的BaO的乙酸钡、产生1.9重量％的ZrO2的乙酸锆以及1.8重量％的Pd的浆料涂覆到基材上。在空气中在550℃处煅烧1小时之后，底涂层的载体涂料负载量为约2.59g/in3。
制备顶涂层：
将含有约33.1重量％的具有8重量％二氧化铈的难熔氧化铝、56.3重量％的具有大约40重量％二氧化铈的稳定二氧化铈-氧化锆OSC、9.9重量％的具有大约50重量％二氧化铈的二氧化铈-氧化锆复合物以及0.61重量％的Rh的浆料涂覆在底涂层上。在空气中在550℃处煅烧1小时之后，顶涂层的载体涂料负载量为约1.51g/in3。
实施例5：催化制品E
催化制品E是PGM负载量为3g/ft3的Rh催化制品(Pt/Pd/Rh＝0/0/3)。催化剂E是涂覆在具有直径为5.16”和3.54”且长度为5.05”、单元密度为400cpsi且壁厚为4密耳的尺寸的椭圆形整体堇青石基材上的单层载体涂料架构。
将含有约63.1重量％的难熔Al2O3、32.0重量％的稳定二氧化铈-氧化锆OSC、产生1.5重量％的BaO的乙酸钡、产生0.3重量％的ZrO2的乙酸锆、产生1.5重量％的SrO的乙酸锶以及0.06重量％的Rh的浆料涂覆到基材上。在空气中在550℃处煅烧1小时之后，载体涂料负载量为约2.8g/in3。
实施例6：催化制品的测试
催化制品A、B、C和D使用4模式放热老化方案在发动机装置上以1022℃的有效催化剂温度老化150小时。催化制品E使用4模式放热老化方案在发动机装置上以910℃的有效催化剂温度老化100小时。发动机排出的气体进料成分在浓和稀之间交替以模拟典型的车辆运行条件。
使用2.0L涡轮增压ULEV70车辆测试排放性能，该车辆具有在FTP-75测试方案下运行的紧凑耦合(CC)+地板下(UF)排放控制系统配置。催化剂A、B、C和D作为CC催化剂进行测试，而催化剂E用作普通UF催化剂。
结果：
图1中显示了结果。本发明催化制品D在高温老化后在四种CC催化剂(A、B、C、D)中对所有三种排放物(NMHC、NOx和CO)具有最低的尾管排放。与比较催化剂相比，其实现了组合的NMHC+NOx的高达～68％的减少和CO的高达～76％的减少。
此外，在发动机装置上测量老化的催化制品的储氧容量(OSC)。图2中示出了结果。本发明催化制品D显示出最高的OSC，即使所制备的其他催化剂具有类似(催化剂B)或更多(催化剂C)的OSC材料。
结果清楚地表明，对于减少排放和提高催化制品的储氧容量，从而提高热稳定性，存在三个关键特征。即氧化铝的总量、二氧化铈的总量以及来自第一层和第二层的二氧化铈的比率(二氧化铈在两层中的分布)。
据观察：
a)尽管以所需的量使用氧化铝，但催化制品A的效率较低。这可能是由于较低的二氧化铈总量和较低的来自第一层和第二层的二氧化铈的比率。
b)尽管催化制品B表现出所需的二氧化铈总量和所需的来自第一层和第二层的二氧化铈的比率，但发现由于氧化铝的总量低于所需的量，所以效率较低。
c)具有所需的二氧化铈总量但具有较低的氧化铝总量以及较低的来自第一层和第二层的二氧化铈的比率的催化制品C的效率较低。
贯穿本说明书，对“一个实施方案”、“某些实施方案”、“一个或多个实施方案”或“实施方案”的引用意味着结合所述实施方案描述的特定特征、结构、材料或特性包括在当前要求保护的发明的至少一个实施方案中。因此，在整个说明书的不同地方出现的词语，如“在一个或多个实施方案中”、“在某些实施方案中”、“在一些实施方案中”、“在一个实施方案中”或“在实施方案中”，不一定指当前要求保护的发明的相同实施方案。此外，在一个或多个实施方案中，特定特征、结构、材料或特性可以任何合适的方式组合。本文所公开的所有各个实施方案、方面和选项可以在所有变型中组合，而不管这类特征或要素是否在本文的特定实施方案描述中被明确组合。当前要求保护的发明旨在整体地阅读，使得所公开的发明的任何可分离特征或要素在其各个方面和实施方案的任一个中都应当被视为旨在是可以组合的，除非上下文另外明确指示。
尽管已经参考特定实施方案描述了本文所公开的实施方案，但是应当理解，这些实施方案仅仅是对当前要求保护的发明的原理和应用的说明。对于本领域技术人员将显而易见的是，在不脱离当前要求保护的发明的精神和范围的情况下，可对当前要求保护的发明的方法和设备进行各种修改和变型。因此，当前要求保护的发明旨在包括在所附权利要求及其等同物的范围内的修改和变化，并且上文所描述的实施方案是出于说明而非限制的目的而呈现的。本文引用的所有专利和出版物通过引用并入本文中用于如所提到的其特定教导，除非具体提供了其它并入声明。
Claims (20)
1.一种催化制品，其包括：
a)第一层，其包含负载在第一载体上的至少一种第一铂族金属，
其中所述第一载体包含氧化铝和第一储氧组分，
其中所述第一储氧组分包含二氧化铈-氧化锆；
b)第二层，其包含负载在第二载体上的至少一种第二铂族金属，
其中所述第二载体包含氧化铝和第二储氧组分，
其中所述第二储氧组分包含二氧化铈-氧化锆；以及
c)基材，
其中来自所述第一层和第二层的以Al2O3计算的氧化铝的总量≥1.4克/立方英寸所述基材；
其中来自所述第一层和所述第二层的以CeO2计算的二氧化铈的总量≥0.6克/立方英寸所述基材；
其中所述第一层中存在的二氧化铈与所述第二层中存在的二氧化铈的重量比>1.7:1；
其中第一铂族金属或第二铂族金属的总量在0.001克/立方英寸至0.2克/立方英寸所述基材的范围内。
2.根据权利要求1所述的催化制品，其中所述第一铂族金属或所述第二铂族金属选自钯、铂和铑。
3.根据权利要求1至2中任一项所述的催化制品，其中所述第一铂族金属是钯。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的催化制品，其中所述第二铂族金属是铑。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的催化制品，其中氧化铝包含选自氧化镧、二氧化铈、二氧化铈-氧化锆、氧化锆、氧化镧-氧化锆、氧化钡、氧化钡-氧化镧、氧化钡-氧化镧-氧化钕或其组合的掺杂剂。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的催化制品，其中按所述第一储氧组分的总重量计，所述第一储氧组分中二氧化铈的量为约20重量％至约45重量％。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的催化制品，其中按所述第二储氧组分的总重量计，所述第二储氧组分中二氧化铈的量为约20重量％至约45重量％。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的催化制品，其中来自所述第一层和第二层的氧化铝的总量为1.4克/立方英寸至2.5克/立方英寸所述基材，并且其中来自所述第一层和所述第二层的二氧化铈的总量为0.6克/立方英寸至1.0克/立方英寸所述基材。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的催化制品，其中所述第一层中存在的二氧化铈与所述第二层中存在的二氧化铈的重量比在约1.7:1至约3.5:1的范围内。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的催化制品，其中所述第二层包含二氧化铈-氧化锆复合物。
11.根据权利要求1至10中任一项所述的催化制品，其中所述第一层包含至少一种碱土金属氧化物，所述至少一种碱土金属氧化物包括氧化钡、氧化锶或其任何组合，按所述第一层的总重量计，所述至少一种碱土金属氧化物的量为1.0重量％至20重量％。
12.根据权利要求1至11中任一项所述的催化制品，其中所述基材是陶瓷基材、金属基材、陶瓷泡沫基材、聚合物泡沫基材或编织纤维基材。
13.根据权利要求1至12中任一项所述的催化制品，其中所述催化制品包括：
a)第一层，其包含负载在第一载体上的至少一种第一铂族金属，所述至少一种第一铂族金属的量为0.029克/立方英寸至0.174克/立方英寸所述基材，
其中所述第一铂族金属是钯，其中所述第一载体包含氧化铝和包含二氧化铈-氧化锆的所述第一储氧组分，
其中按所述第一储氧组分的总重量计，二氧化铈的量为40％；
b)第二层，其包含负载在第二载体上的至少一种第二铂族金属，所述至少一种第二铂族金属的量为0.001克/立方英寸至0.017克/立方英寸基材，其中所述第二铂族金属是铑，
其中所述载体包含氧化铝-二氧化铈和包含二氧化铈-氧化锆的所述第二储氧组分，
其中按所述第二储氧组分的总重量计，二氧化铈的量为40％；以及
c)基材，
其中来自所述第一层和第二层的氧化铝的总量为1.4克/立方英寸至2.5克/立方英寸所述基材，
其中来自所述第一层和所述第二层的二氧化铈的总量为0.6克/立方英寸至1克/立方英寸所述基材；
其中所述第一层中存在的二氧化铈与所述第二层中存在的二氧化铈的重量比在1.7:1至3.5:1的范围内。
14.根据权利要求1至13中任一项所述的催化制品，其中所述第一层还包含钡和锆；并且所述第二层包含二氧化铈-氧化锆复合物。
15.一种用于制备根据权利要求1至14中任一项所述的催化制品的方法，其中所述方法包括：
-制备第一层浆料，所述第一层浆料包含a)至少一种第一铂族金属、b)氧化铝和c)包含二氧化铈-氧化锆的第一储氧组分；
-将所述第一层浆料沉积在基材上以获得第一层；
-制备第二层浆料，所述第二层浆料包含a)至少一种第二铂族金属、b)氧化铝和c)包含二氧化铈-氧化锆的第二储氧组分；以及
-将所述第二层浆料沉积在所述第一层上以获得第二层，随后在400℃至700℃范围内的温度处进行煅烧，
其中制备所述第一层浆料或第二层浆料的步骤包括选自初湿浸渍、初湿共浸渍和后添加的技术。
16.根据权利要求15所述的方法，其中来自所述第一层和第二层的二氧化铈的总量≥0.6克/立方英寸所述基材，并且所述第一层中存在的二氧化铈与所述第二层中存在的二氧化铈的重量比在1.7:1至3.5:1的范围内。
17.一种用于内燃机的排出系统，所述系统包括根据权利要求1至14中任一项所述的催化制品。
18.一种处理包含烃、一氧化碳和氮氧化物的气态排出流的方法，所述方法包括使所述排出流与根据权利要求1至14中任一项所述的催化制品或根据权利要求14所述的排出系统接触。
19.一种降低气态排出流中的烃、一氧化碳和氮氧化物水平的方法，所述方法包括使所述气态排出流与根据权利要求1至14中任一项所述的催化制品或根据权利要求17所述的排出系统接触以降低排气中的所述烃、一氧化碳和氮氧化物水平。
20.根据权利要求1至14中任一项所述的催化制品用于净化包含烃、一氧化碳和氮氧化物的气态排出流的用途。
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