CN115508879B - 一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法，涉及海水检测技术领域，包括：对NaI(Tl)海水原位放射性传感器进行标定，建立海洋放射性在线监测仪器的能量刻度公式及能量分辨率公式；建立全能峰响应矩阵；采用标定后的NaI(Tl)海水原位放射性传感器测量海水放射性伽马能谱，并计算全谱本底谱线；海水放射性伽马能谱、本底谱线、全能峰响应矩阵、原始辐射能谱目标函数之间建立差函数方程组，对原始辐射能谱目标函数进行求解，获得重建能谱。本发明显著提高海水物质测量结果的速度和准确度，大大提高海水放射性检测能谱的分辨率，提高海水原位放射性传感器在海水放射性监测中的应用能力。

Description

一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法

技术领域

本发明涉及海水检测技术领域，尤其是一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法。

背景技术

海洋放射性监测的目的是将海水中存在的放射性物质定性和定量的检测出来，实现海洋放射性环境安全监测和污染及时预警。目前国内外常用的海水放射性原位监测技术是使用NaI(Tl)放射性原位传感器测量海水放射性伽马能谱，对伽马能谱进行数据分析，实现海水中放射性核素的种类甄别和活度检测。

NaI(Tl)海水原位放射性传感器具有灵敏度高、成本低、功耗低和抗干扰能力强等优点，能够实现海水放射性的实时连续监测。但是由于NaI(Tl)传感器测量精度或分辨能力有限，无法从实测能谱数据中直接获得原始的核素辐射信息，需要结合能谱处理方法完成核素信息的分析。常规的海水放射性能谱分析方法是按照平滑、寻峰、本底扣除和全能峰面积计算的步骤来进行能谱处理和分析计算。海水中存在众多的天然放射性核素如⁴⁰K，会产生大量的康普顿散射，严重干扰寻峰效果和全能峰面积计算。并且，受限于NaI(Tl)放射性传感器的电子学硬件条件的影响，实测能谱分辨率不够高，能量相近的核素峰在能谱曲线中会重叠，给能谱的定性和定量分析带来困难。常规分析方法重点在于局部能谱的处理，针对目标核素的全能峰区进行专门分析，并不能扩展到海水伽马能谱全谱，分析原始的核素辐射信息。这对海上原位放射性监测并不是高效的分析方法。

发明内容

为了克服现有技术中存在的上述问题，本发明提出一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法。

本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法，包括如下步骤：

步骤1，对NaI(Tl)海水原位放射性传感器进行标定，建立海洋放射性在线监测仪器的能量刻度公式及能量分辨率公式；

步骤2，根据步骤1所得能量刻度公式及能量分辨率公式建立全能峰响应矩阵；

步骤3，采用标定后的NaI(Tl)海水原位放射性传感器测量海水放射性伽马能谱，并计算全谱本底谱线；

步骤4，在步骤3所得的海水放射性伽马能谱、步骤3所得本底谱线、步骤2所得的全能峰响应矩阵、原始辐射能谱目标函数之间建立差函数方程组，对原始辐射能谱目标函数进行求解，获得重建能谱；

步骤5，对重建能谱进行分析即可实现海水环境中的放射性核素种类和含量的分析。

上述的一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法，所述步骤1中能量刻度公式具体为：

其中，E表示能量，单位 keV；ch表示计数通道；a和b表示能量刻度拟合系数；

能量分辨率公式具体为：

其中，FWHM表示半高宽，单位为 keV；c、d、e和f都是能量分辨率公式的拟合系数。

上述的一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法，所述步骤2中全能峰响应矩阵的建立公式为：

其中，

表示全能峰响应矩阵，p表示道宽，

表示峰形参数，j表示列，v表示道 址，i表示行。

上述的一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法，所述步骤4中差函数方程组写成矩阵形式表达式为：

其中，A表示基于NaI(Tl)传感器构造的全能峰响应矩阵，维度为i*j；G表示海水中的原始辐射信号，是待求的目标函数；Y表示实测海水伽马能谱；B表示实测能谱的本底。

上述的一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法，所述步骤4中对原始辐射能谱目标函数进行求解具体步骤为：

步骤4.1，设定G的初始值G⁰=[0,0,0....,0]；

步骤4.2，设定迭代次数n；

步骤4.3，计算第k次实测海水能谱全谱和输入响应的残差向量r^k

其中，A表示基于NaI(Tl)传感器构造的全能峰响应矩阵，维度为i*j；Y表示实测海水伽马能谱；B表示实测能谱的本底，表示第k次迭代时G的值；

步骤4.4，计算重建能谱空间上的搜索路径

，其中，

表示负梯度 向量，

；

步骤4.5，根据搜索路径和全能峰响应矩阵计算重建能谱的最优迭代步长

：

其中，

表示搜索路径的k次方；

步骤4.6，在关于重建能谱的搜索路径上按最优步长迭代计算第k+1次的G：

其中，

表示搜索路径；

步骤4.7，当k=n时，迭代结束，输出重建能谱G；否则返回步骤3继续迭代。

本发明的有益效果是：本发明的全谱分析方法将全谱视为分析对象，对整个探测响应过程进行分析，并不局限于局部能谱，省去了传统能谱分分析方法中平滑、重峰分解等复杂过程；全能峰响应矩阵精确地描述了NaI(Tl)传感器探测能谱数据的响应过程，可以显著提高海水物质测量结果的速度和准确度；全谱分析方法通过对目标含函数的反演重建来还原原始的入射辐射信息，可以大大提高海水放射性检测能谱的分辨率，突破NaI(Tl)晶体自身低能量分辨率特性的限制，提高海水原位放射性传感器在海水放射性监测中的应用能力。

附图说明

下面结合附图和实施例对本发明进一步说明。

图1是本发明实施例所公开的典型的含有¹³⁷Cs、⁶⁰Co和⁴⁰K海洋放射性现场测量伽马能谱曲线；

图2是海水测量能谱的本底谱线；

图3是本发明使用的全谱分析方法重建的海洋放射性现场测量伽马能谱曲线；

图4是海洋放射性现场测量伽马能谱曲线与重建能谱曲线的对比图。

具体实施方式

为使本领域技术人员更好的理解本发明的技术方案，下面结合附图和具体实施方式对本发明作详细说明。

本实施例具体公开了一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法，本发明采用NaI(Tl)海水原位放射性传感器（NaI闪烁体尺寸是Φ3×3英寸）进行建模和测量海水放射性伽马能谱，具体包括如下步骤：

（1）NaI(Tl)传感器使用前，在实验室使用多个标准点源如¹³¹I，²⁴¹Am，¹³³Ba，¹³⁷Cs，⁶⁰Co，¹⁵²Eu，⁴⁰K对传感器进行标定，根据实验数据建立海洋放射性在线监测仪器的能量刻度公式为：

其中，E是能量，单位 keV；ch是计数通道；根据该公式，将横坐标道址转化为能量。

建立能量分辨率公式：

其中，FWHM代表的是半高宽，单位为 keV。

（2）利用（1）得到的能量刻度公式和能量分辨率公式计算高斯函数中表示峰形特征的参数σ，建立全能峰响应矩阵。

（3）采用NaI(Tl)传感器测量海水放射性测量能谱，使用自适应半高宽snip法等本底计算方法计算全谱本底。

如图1所示，图1为含有¹³⁷Cs、⁶⁰Co和⁴⁰K核素的海洋放射性现场测量伽马能谱曲线。目前常规海洋放射性在线监测仪器采用1024个通道进行能谱测量，横坐标是通道地址，纵坐标是当前测量能谱的伽马计数，每一个通道对应一个计数值。现场自动测量得到的伽马能谱曲线具有典型的连续分布特征，曲线中的核素峰在一个较高的谱平台上。由于NaI(Tl)传感器的分辨能力不够高，图中能谱的550-850道区间出现重叠峰，此时，¹³⁷Cs在能量661.6keV时，FWHM为45.3 keV，能量分辨率为7.1%。对图1的伽马能谱使用自适应半高宽snip全谱本底法计算本底谱，所得本底谱线如图2所示，全能峰响应矩阵中只含有核素的全能峰部分，迭代计算过程中并不能对本底部分进行准确分析，所以在解析时需要提前对实测海水伽马能谱的本底进行计算。

在海水实测能谱、本底谱线、NaI(Tl)传感器的全能峰响应矩阵、原始辐射能谱目标函数之间建立差函数方程组，通过最小化差函数的原则来实现对原始辐射能谱目标函数的求解，获取重建能谱。本实施例所得的重建能谱如图3所示。

（4）对重建能谱进行定性定量分析即可实现海水环境中的放射性核素种类和含量的分析。

在（2）中，海水中的伽马射线经过NaI(T1)晶体传感器探测，响应生成的伽马能谱峰形可以用数学中的高斯函数来近似描述，在高斯函数中，σ是表征峰形宽度的特征量。半高宽是描述全能峰峰形的关键参数，NaI(T1)传感器的能量分辨率拟合了谱线的半高宽（FWHM）与能量的非线性关系，σ=FWHM/2.35482。因此，可以通过建立半高宽和高斯函数的关系，生成全能峰响应矩阵。

全能峰响应矩阵的建立公式为：

R的维度为1024×1024，公式中，

表示全能峰响应矩阵，p表示道宽，

表示峰 形参数，j表示列，v表示道址，i表示行。

在（3）中，将NaI(Tl)海水原位传感器部署在实验水箱或者海水现场监测环境下，通过调节传感器的增益、高压、偏置等参数使全谱峰位道址符合能量刻度拟合的道址和能量关系，然后进行海水环境下的伽马能谱测量。全能峰响应矩阵中只含有核素的全能峰部分，迭代计算过程中并不能对本底部分进行准确分析，所以在解析时需要提前对实测海水伽马能谱的本底进行计算。对测量得到的海水伽马能谱使用自适应半高宽snip等全谱本底方法计算本底谱。

在（4）中，假设NaI(Tl)海水原位放射性传感器的输入射线信号为g(x)，传感器响应函数为a(x)，测量能谱信号为y(x)，那么测量能谱是输入信号和探测响应函数的卷积：

从信号系统的角度上讲，海水中的放射性核素在入射能谱中为脉冲函数，半高宽小，所以能谱分辨率很高，求解g(x)即可得到最初的入射射线信息，但是直接反解只能得到剧烈震荡无意义的解。全谱分析方法通过构造目标函数的方程组，迭代求解g(x)。其具体方法是在海水实测能谱、本底谱线、NaI(Tl)传感器的全能峰响应矩阵、原始辐射能谱目标函数之间建立差函数方程组，通过最小化差函数的原则来实现对原始辐射能谱目标函数的求解，获取重建能谱。写做矩阵形式的目标函数的矩阵表达式如下：

式中，A是基于NaI(Tl)传感器构造的全能峰响应矩阵，维度为i*j；G是海水中的原始辐射信号，是待求的目标函数；Y是实测海水伽马能谱，B是实测能谱的本底。由于海水伽马能谱的计数始终为大于等于0的值，所以根据约束条件G(i)≧0,最小化目标函数求解方程组。具体的计算步骤为:

1.设定向量G的初始值G⁰=[0,0,0....,0]

2.设定迭代次数n

3.计算第k次实测海水能谱全谱和输入响应的残差向量r^k

4.计算重建能谱空间上的搜索路径径

，

表示负梯度向量，

；

5.根据搜索路径和全能峰响应矩阵计算重建能谱的最优迭代步长

：

其中，

表示搜索路径的k次方；

6.在关于重建能谱的搜索路径上按最优步长迭代计算第k+1次的G:

其中，

表示搜索路径；

7.当k=n时，迭代结束，输出重建能谱G；否则返回步骤3继续迭代。

图4为本实施例图1及图3置于一个坐标系中的对比图，虚线为测量能谱，实线为全谱分析法重建的能谱。海洋放射性测量能谱经过迭代后，曲线中的核素的全能峰皆收敛至其中心位置，并且，⁶⁰Co和⁴⁰K的重叠峰都有效的区分为独立的全能峰。此外，经过计算，此时¹³⁷Cs在能量661.6 keV处，能量分辨率为0.31%。核素分辨率计算结果表明使用反卷积算法迭代后的重建能谱分辨率大大提高。对重建能谱进行定性定量分析，即可实现海水中核素的甄别和活度检测。

以上实施例仅为本发明的示例性实施例，不用于限制本发明，本发明的保护范围由权利要求书限定。本领域技术人员可以在本发明的实质和保护范围内，对本发明做出各种修改或等同替换，这种修改或等同替换也应视为落在本发明的保护范围内。

Claims (3)

1.一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法，其特征在于：包括如下步骤：

步骤1，对NaI(Tl)海水原位放射性传感器进行标定，建立海洋放射性在线监测仪器的能量刻度公式及能量分辨率公式；

步骤2，根据步骤1所得能量刻度公式及能量分辨率公式建立全能峰响应矩阵；

步骤3，采用标定后的NaI(Tl)海水原位放射性传感器测量海水放射性伽马能谱，并计算全谱本底谱线；

步骤4，在步骤3所得的海水放射性伽马能谱、步骤3所得本底谱线、步骤2所得的全能峰响应矩阵、原始辐射能谱目标函数之间建立差函数方程组，对原始辐射能谱目标函数进行求解，获得重建能谱；

步骤5，对重建能谱进行分析即可实现海水环境中的放射性核素种类和含量的分析；

所述步骤2中全能峰响应矩阵的建立公式为：

其中，

表示全能峰响应矩阵，p表示道宽，

表示峰形参数，j表示列，v表示道址，i表 示行；

所述步骤4中差函数方程组写成矩阵形式表达式为：

其中，A表示基于NaI(Tl)传感器构造的全能峰响应矩阵,维度为i*j；G表示海水中的原始辐射信号，是待求的目标函数；Y表示实测海水伽马能谱；B表示实测能谱的本底。

2.根据权利要求1所述的一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法，其特征在于，所述步骤1中能量刻度公式具体为：

其中，E表示能量，单位 keV；ch表示计数通道；a和b表示能量刻度拟合系数；

能量分辨率公式具体为：

其中，FWHM表示半高宽，单位为 keV；c、d、e和f都是能量分辨率公式的拟合系数。

3.根据权利要求1所述的一种海水放射性检测的伽马能谱全谱分析方法，其特征在于，所述步骤4中对原始辐射能谱目标函数进行求解具体步骤为：

步骤4.1，设定G的初始值G⁰=[0,0,0....,0]；

步骤4.2，设定迭代次数n；

步骤4.3，计算第k次实测海水能谱全谱和输入响应的残差向量r^k

其中，A表示基于NaI(Tl)传感器构造的全能峰响应矩阵,维度为i*j；Y表示实测海水伽马能谱，B表示实测能谱的本底，表示第k次迭代时G的值；

步骤4.4，计算重建能谱空间上的搜索路径

，

为负梯度向量，

；

步骤4.5，根据搜索路径和全能峰响应矩阵计算重建能谱的最优迭代步长

：

其中，

表示搜索路径的k次方；

步骤4.6，在关于重建能谱的搜索路径上按最优步长迭代计算第k+1次的G:

其中，

表示搜索路径；

步骤4.7，当k=n时，迭代结束，输出重建能谱G；否则返回步骤3继续迭代。

Images