CN115330649A - 质谱图的合成方法、系统、装置及介质 - Google Patents

Abstract

本发明涉及生物化学分析技术领域，具体提供一种质谱图的合成方法、系统、装置及介质，旨在解决如何在根据待合成质谱图获得合成质谱图时，提升合成质谱图的分辨率和信噪比的问题。为此目的，本发明能够先根据多张待合成质谱图获取参考质谱图，并对每个待合成质谱图进行区间划分，针对每张待合成质谱图子区间进行待合成质谱图校正，并对校正后的质谱图进行合成，获取合成质谱图。由于对每张质谱图的每个子区间进行分别校正，能够使得待合成质谱图获得更好的校正效果，能够进一步提升合成质谱图的分辨率和信噪比。且由于本发明的质谱图的合成方法无需进行峰值检测，使得本发明可以应用于各种质谱图的合成，可以应用于原始质谱图的合成阶段。

Description

质谱图的合成方法、系统、装置及介质

技术领域

本发明涉及生物化学分析技术领域，具体提供一种质谱图的合成方法、系统、装置及介质。

背景技术

飞行时间质谱仪作为检测设备已经被广泛应用了。飞行时间质谱仪的基本原理是测量一定电势下样本离子到达检测器的时间，并绘制曲线，即为质谱图。飞行时间质谱仪通常能够采集数百张或数千张的原始质谱图，然后将这些原始质谱图合成单张质谱图以提升检测的灵敏度。一般而言，离子的质量越大到达检测器的时间越长。由于加速电压波动、时钟抖动、样本的空间分布差异等因素的影响，导致原始质谱图会存在一定的时间抖动。如果使用现有技术中的将原始质谱图之间进行平均或累加的方式来获得合成质谱图，就会由于时间抖动存在导致合成质谱图的质谱峰变宽、分辨率下降等问题。

现有技术中，针对上述问题的解决方法是通过峰值检测来实现质谱峰的对齐。但是这种方法由于不同高度、不同宽度的质谱峰的峰值检测需要不同的参数配置，很难制定统一的标准，以适用于所有质谱图。因而这种方法难以应用于原始质谱图的合成阶段。

相应地，本领域需要一种新的质谱图的合成方案来解决上述问题。

发明内容

为了克服上述缺陷，提出了本发明，以提供解决或至少部分地解决如何在根据待合成质谱图获得合成质谱图时，提升合成质谱图的分辨率和信噪比的问题。

在第一方面，本发明提供一种质谱图的合成方法，所述方法包括：

根据多张待合成质谱图，获取参考质谱图；

对所述待合成质谱图的区间进行区间划分，获得每张待合成质谱图多个子区间；

根据所述参考质谱图和所述子区间对每张待合成质谱图进行校正，以获得多张校正后的质谱图；

根据多张校正后的质谱图，获取合成质谱图。

在上述质谱图的合成方法的一个技术方案中，所述对所述待合成质谱图的区间进行区间划分，获得每张待合成质谱图多个子区间，包括：

获取所述待合成质谱图的区间的区间起点和区间终点，并选取区间划分的区间长度；

根据所述区间起点、所述区间终点以及所述区间长度对所述待合成质谱图进行区间划分，以获得每张待合成质谱图多个子区间。

在上述质谱图的合成方法的一个技术方案中，所述根据所述区间起点、所述区间终点以及所述区间长度对所述待合成质谱图进行区间划分，包括：

针对每张待合成质谱图，在所述区间起点到区间起点加区间长度范围内随机选择一点作为每张待合成质谱图的随机起点；

根据所述区间起点、所述随机起点、所述区间终点以及所述区间长度对所述待合成质谱图进行区间划分。

在上述质谱图的合成方法的一个技术方案中，所述根据所述区间起点、所述区间终点以及所述区间长度对所述待合成质谱图进行区间划分，包括：

对多张待合成质谱图进行分组，获得多组待合成质谱图；

针对每组待合成质谱图，在所述区间起点到区间起点加区间长度范围内随机选择一点作为每组待合成质谱图的随机起点；

针对每组待合成质谱图中的每张待合成质谱图，根据所述区间起点、所述随机起点、所述区间终点以及所述区间长度对所述待合成质谱图进行区间划分。

在上述质谱图的合成方法的一个技术方案中，所述根据所述区间起点、所述随机起点、所述区间终点以及所述区间长度对所述待合成质谱图进行区间划分，包括：

将所述区间起点到所述随机起点对应的区间作为所述待合成质谱图的第一个子区间；

从所述随机起点开始，按照所述区间长度依次划分所述待合成质谱图的第一子区间之后的子区间；

将所述区间终点之前不足所述区间长度的部分作为所述待合成质谱图的最后一个子区间。

在上述质谱图的合成方法的一个技术方案中，所述根据所述参考质谱图和所述子区间对每张待合成质谱图进行校正，以获得多张校正后的质谱图，包括：

针对每个子区间，根据所述参考质谱图对每张待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图进行校正，获得每张待合成质谱图在所述子区间内的校正后的质谱图；

将每张待合成质谱图的所有子区间内的校正后的质谱图合并，以获取多张校正后的质谱图。

在上述质谱图的合成方法的一个技术方案中，所述根据所述参考质谱图对每张待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图进行校正，获得每张待合成质谱图在所述子区间内的校正后的质谱图，包括：

针对每张待合成质谱图的每个子区间，获取所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图与所述参考质谱图在所述子区间内的区间质谱图之间的相关性序列和偏移量序列；

根据所述相关性序列和偏移量序列，对所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图进行校正，获得所述待合成质谱图在所述子区间内的校正后的质谱图。

在上述质谱图的合成方法的一个技术方案中，所述根据所述相关性序列和偏移量序列，对所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图进行校正，包括：

获取所述相关性序列中的最大相关性，并获取所述最大相关性对应的偏移量序列中的偏移量；

判断所述最大相关性是否大于预设的相关性阈值；

若是，则根据所述偏移量，对所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图进行校正；

若否，则将所述区间质谱图直接作为所述待合成质谱图在所述子区间内的校正后的质谱图

在上述质谱图的合成方法的一个技术方案中，所述根据所述偏移量，对所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图进行校正，包括：

根据所述偏移量，将所述区间质谱图进行反方向移动，以获得所述子区间内的校正后的质谱图；或，

根据所述偏移量，将所述区间质谱图的数据索引进行反方向移动，以获得所述子区间内的校正后的质谱图。

在上述质谱图的合成方法的一个技术方案中，所述获取所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图与所述参考质谱图在所述子区间内的区间质谱图之间的相关性序列和偏移量序列，包括：

将所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图与所述参考质谱图在所述子区间内的区间质谱图的采样点作为离散序列，并根据以下公式获取所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图与所述参考质谱图在所述子区间内的区间质谱图之间的相关性序列和偏移量序列：

其中，c(m)为相关性序列，x为待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图的离散序列，y为参考质谱图在所述子区间内的区间质谱图的离散序列，m为偏移量序列，maxlag为偏移量阈值，

为x与y的相关性函数，根据以下公式获取所述相关性函数：

n代表离散序列中的第n个采样点，N为离散序列中的采样点总数，星号表示复共轭。

在上述质谱图的合成方法的一个技术方案中，所述对所述待合成质谱图的区间进行区间划分，包括：

根据所述待合成质谱图的质量区间，对所述待合成质谱图进行质量区间划分；或，

根据所述待合成质谱图的时间区间，对所述待合成质谱图进行时间区间划分。

在上述质谱图的合成方法的一个技术方案中，所述根据多张待合成质谱图，获取参考质谱图，包括：

获取所述多张待合成质谱图的同一个采样点的平均值或累加值，作为所述参考质谱图对应采样点的值，以获取所述参考质谱图；和/或，

所述根据多张校正后的质谱图，获取合成质谱图，包括：

获取所述多张校正后的质谱图的同一个采样点的平均值或累加值，作为所述合成质谱图对应采样点的值，以获取所述合成质谱图。

在第二方面，本发明提供一种质谱图的合成系统，所述系统包括：

参考质谱图获取模块，其被配置为根据多张待合成质谱图，获取参考质谱图；

质谱图区间划分模块，其被配置为对所述待合成质谱图的区间进行区间划分，获得每张待合成质谱图多个子区间；

质谱图校正模块，其被配置为根据所述参考质谱图和所述子区间对每张待合成质谱图进行校正，以获得多张校正后的质谱图；

质谱图合成模块，其被配置为根据多张校正后的质谱图，获取合成质谱图。

在第三方面，提供一种控制装置，该控制装置包括处理器和存储装置，所述存储装置适于存储多条程序代码，所述程序代码适于由所述处理器加载并运行以执行上述质谱图的合成方法的技术方案中任一项技术方案所述的质谱图的合成方法。

在第四方面，提供一种计算机可读存储介质，该计算机可读存储介质其中存储有多条程序代码，所述程序代码适于由处理器加载并运行以执行上述质谱图的合成方法的技术方案中任一项技术方案所述的质谱图的合成方法。

本发明上述一个或多个技术方案，至少具有如下一种或多种有益效果：

在实施本发明的技术方案中，本发明能够先根据多张待合成质谱图获取参考质谱图，并对每个待合成质谱图进行区间划分，针对每张待合成质谱图子区间进行待合成质谱图校正，并对校正后的质谱图进行合成，获取合成质谱图。通过上述配置方式，本发明能够实现对每张质谱图的每个子区间进行分别校正，能够使得校正后的质谱图更为准确，使得待合成质谱图获得更好的校正效果，能够进一步提升合成质谱图的分辨率和信噪比。且由于本发明的质谱图的合成方法无需进行峰值检测，使得本发明可以应用各种质谱图的合成，可以应用于原始质谱图的合成阶段。

附图说明

参照附图，本发明的公开内容将变得更易理解。本领域技术人员容易理解的是：这些附图仅仅用于说明的目的，而并非意在对本发明的保护范围组成限制。其中：

图1是根据本发明的一个实施例的质谱图的合成方法的主要步骤流程示意图；

图2是根据本发明实施例的一个实施方式的质谱图的合成方法的主要步骤流程示意图；

图3是图2中步骤S302的主要步骤流程示意图；

图4是根据本发明实施例的一个实施方式的质谱图的合成方法获得的多张校正后的质谱图的热图与多张原始质谱图的热图之间的对比情况示意图；

图5是根据本发明实施例的一个实例的质谱图的合成方法获得的合成质谱图与传统方法获得的合成质谱图之间对比示意图；

图6是根据本发明实施例的另一个实例的质谱图的合成方法获得的合成质谱图与传统方法获得的合成质谱图之间对比示意图；

图7是根据本发明实施例的一个实例的相关性和偏移量的关系曲线示意图；

图8是根据本发明的一个实施例的质谱图的合成系统的主要结构框图；

图9是根据本发明实施例的一个实施方式的质谱图的合成系统的主要结构框图；

图10是图9中的区间划分模块的主要结构框图。

图11是图9中的质谱图校正模块的主要结构框图；

图12是图11中的参考质谱图单元的主要结构框图；

图13是图11中的偏移量计算单元的主要结构框图。

具体实施方式

下面参照附图来描述本发明的一些实施方式。本领域技术人员应当理解的是，这些实施方式仅仅用于解释本发明的技术原理，并非旨在限制本发明的保护范围。

在本发明的描述中，“模块”、“处理器”可以包括硬件、软件或者两者的组合。一个模块可以包括硬件电路，各种合适的感应器，通信端口，存储器，也可以包括软件部分，比如程序代码，也可以是软件和硬件的组合。处理器可以是中央处理器、微处理器、图像处理器、数字信号处理器或者其他任何合适的处理器。处理器具有数据和/或信号处理功能。处理器可以以软件方式实现、硬件方式实现或者二者结合方式实现。非暂时性的计算机可读存储介质包括任何合适的可存储程序代码的介质，比如磁碟、硬盘、光碟、闪存、只读存储器、随机存取存储器等等。术语“A和/或B”表示所有可能的A与B的组合，比如只是A、只是B或者A和B。术语“至少一个A或B”或者“A和B中的至少一个”含义与“A和/或B”类似，可以包括只是A、只是B或者A和B。单数形式的术语“一个”、“这个”也可以包含复数形式。

参阅附图1，图1是根据本发明的一个实施例的质谱图的合成方法的主要步骤流程示意图。如图1所示，本发明实施例中的质谱图的合成方法主要包括下列步骤S101-步骤S104。

步骤S101：根据多张待合成质谱图，获取参考质谱图。

在本实施例中，可以根据多张待合成质谱图，来获取参考质谱图。

一个实施方式中，待合成质谱图可以为原始质谱图，其中，原始质谱图是指质谱仪采集的，未经处理的质谱图。可以将质谱仪采集输出的原始质谱图存储在设备内存中，从设备内存中读取一定数量的连续的原始质谱图作为待合成质谱图。如读取800-1000张原始质谱图。

一个实施方式中，待合成质谱图也可以为经过处理的质谱图。

一个实施方式中，可以将多张待合成质谱图的同一采样点求平均值或累加值，将求得的平均值或累加值作为参考质谱图对应采样点的值，来获取参考质谱图。

一个实施方式中，参考质谱图的质谱图峰中心点的质量偏差可以为待合成质谱图的质量偏差的平均值。

步骤S102：对待合成质谱图的区间进行区间划分，获得每张待合成质谱图多个子区间。

在本实施例中，可以对待合成质谱图进行区间划分，以获得每张待合成质谱图多个子区间。

一个实施方式中，可以根据待合成质谱图的质量区间进行区间划分，也可以根据待合成质谱图的时间区间进行区间划分。

步骤S103：根据参考质谱图和子区间对每张待合成质谱图进行校正，以获得多张校正后的质谱图。

在本实施例中，可以根据步骤S101获得的参考质谱图，针对每张待合成质谱图的每个子区间对待合成质谱图进行校正，以获取多张校正后的质谱图。

一个实施方式中，由于质谱图存在时间抖动的问题，可以根据参考质谱图分别对待合成质谱图每个子区间进行对齐，以减少时间抖动造成的偏移量，从而获得校正后的质谱图。

步骤S104：根据多张校正后的质谱图，获取合成质谱图。

在本实施例中，可以根据校正后的质谱图来获得合成质谱图。

一个实施方式中，可以将多张校正后的质谱图的同一采样点的求平均值或累加值，将求得的平均值或累加值作为合成质谱图对应采样点的值，以获取合成质谱图。如将飞行时间质谱仪采集的数百张或数千张原始质谱图合成为单张合成质谱图提高质谱图的灵敏度。

基于上述步骤S101-步骤S104，本发明实施例能够先根据多张待合成质谱图获取参考质谱图，并对每个待合成质谱图进行区间划分，针对每张待合成质谱图子区间进行待合成质谱图校正，并对校正后的质谱图进行合成，获取合成质谱图。通过上述配置方式，本发明实施例能够实现对每张质谱图的每个子区间进行分别校正，能够使得校正后的质谱图更为准确，使得待合成质谱图获得更好的校正效果，能够进一步提升合成质谱图的分辨率和信噪比。且由于本发明的质谱图的合成方法无需进行峰值检测，使得本发明可以应用于各种质谱图的合成，可以应用于原始质谱图的合成阶段。

下面对步骤S102和步骤S103作进一步地说明。

在本发明实施例的一个实施方式中，步骤S102可以包括以下步骤S1021和步骤S1022：

步骤S1021：获取待合成质谱图的区间的区间起点和区间终点，并选取区间划分的区间长度。

在本实施方式中，可以确定待合成质谱图的区间起点和区间终点，并选取合适的区间长度。区间长度的选取可以根据经验获得。一般而言，区间长度选取的过小会造成区间信号特征不足引起的待合成质谱图校正困难的情况；区间长度选取的过大则会降低对齐的效果。

一个实施方式中，区间长度的选取范围可以为1000-5000道尔顿。

步骤S1022：根据区间起点、区间终点以及区间长度对待合成质谱图进行区间划分，以获得每张待合成质谱图多个子区间。

一个实施方式中，步骤S1022可以包括以下步骤S10221至步骤S10222：

步骤S10221：针对每张待合成质谱图，在区间起点到区间起点加区间长度范围内随机选择一点作为每张待合成质谱图的随机起点。

在本实施方式中，可以针对每张质谱图在区间起点到区间起点加区间长度范围内随机选择一点作为随机起点。

步骤S10222：根据区间起点、随机起点、区间终点以及区间长度对待合成质谱图进行区间划分。

在本实施方式中，步骤S10222可以进一步包括步骤S102221至步骤S102223：

步骤S102221：将区间起点到随机起点对应的区间作为待合成质谱图的第一个子区间。

步骤S102222：从随机起点开始，按照区间长度依次划分待合成质谱图的第一子区间之后的子区间。

步骤S102223：将区间终点之前不足区间长度的部分作为待合成质谱图的最后一个子区间。

在本实施方式中，可以将区间起点到随机起点对应的区间作为第一个子区间，并从随机起点开始，按照区间长度依次划分后面的子区间，并将区间终点之前不足区间长度的部分作为最后一个子区间。

如，假设区间起点为StartMass，区间终点为EndMass，区间长度为Window，子区间个数为n+2，随机起点为RandomMass，StartMass＜RandomMass＜StartMass+Window且RandomMass+n×Window＜EndMass，那么第一个子区间为StartMass至RandomMass，第二个子区间为RandomMass至RandomMass+1×Window，…，第n+1个子区间为RandomMass+(n-1)×Window至RandomMass+n×Window，第n+2个子区间为RandomMass+n×Window至EndMass。随机起点的设置，能够解决在对待合成质谱图进行区间划分时，如果使用固定的区间划分方式，会导致相邻的子区间在校正之后合并会产生接缝的问题，从而影响校正后的质谱图的质量的问题。因此，本发明采用随机起点的设置能够显著提高校正后的质谱图的质量。

一个例子，当n＝3时，实际划分获得的区间为5个，具体可以参阅下表。

表1子区间划分表

一种极端的情况，随机起点与区间起点重合，那么就相当于第一个子区间的长度为0。

另一个实施方式中，步骤S1022可以包括以下步骤S10223至步骤S10225：

步骤S10223：对多张待合成质谱图进行分组，获得多组待合成质谱图。

在本实施方式中，可以将待合成质谱图进行分组，根据待合成质谱图的采集顺序将其划分为多组待合成质谱图。其中，每组待合成质谱图的数量可以根据实际经验来设定，一般而言，以获得的合成质谱图不产生接缝为准。

步骤S10224：针对每组待合成质谱图，在区间起点到区间起点加区间长度范围内随机选择一点作为每组待合成质谱图的随机起点。

在本实施方式中，每组待合成质谱图使用同一个随机起点，这样能够在满足不产生接缝的要求下显著降低计算量。

步骤S10225：针对每组待合成质谱图中的每张待合成质谱图，根据区间起点、随机起点、区间终点以及区间长度对待合成质谱图进行区间划分。

在本实施方式中，可以使用与前述步骤S102221至步骤S102223相同的方法对每组待合成质谱图中的每张待合成质谱图进行区间划分。

在本发明实施例的一个实施方式中，步骤S103可以包括以下步骤S1031和步骤S1032：

步骤S1031：针对每个子区间，根据参考质谱图对每张待合成质谱图在子区间内的区间质谱图进行校正，获得每张待合成质谱图在子区间内的校正后的质谱图。

在本实施方式中，可以根据参考质谱图中，对待合成质谱图的每个子区间分别进行校正。待合成质谱图由于质量非线性的问题，会导致整张质谱图的偏移量会存在差异，将待合成质谱图进行区间划分，针对每个子区间分别对待合成质谱图进行校正，能够最大程度的降低质量非线性对于偏移量的影响，以获得更好的校正效果。

如子区间为10000Dalton(道尔顿)至12000Dalton，则可以获得待合成质谱图的10000Dalton至12000Dalton子区间与参考质谱图10000Dalton至12000Dalton子区间的之间的偏移量，并根据偏移量对待合成质谱图的10000Dalton至12000Dalton子区间进行校正。

一个实施方式中，步骤S1031可以进一步包括以下步骤S10311至步骤S10312：

步骤S10311：针对每张待合成质谱图的每个子区间，获取待合成质谱图在子区间内的区间质谱图与参考质谱图在子区间内的区间质谱图之间的相关性序列和偏移量序列；

在本实施方式中，步骤S10311可以进一步被配置为执行以下步骤：

将待合成质谱图在子区间内的区间质谱图与参考质谱图在子区间内的区间质谱图的采样点作为离散序列，并根据以下公式(1)待合成质谱图在子区间内的区间质谱图与参考质谱图在所述子区间内的区间质谱图之间的相关性序列和偏移量序列：

其中，c(m)为相关性序列，x为待合成质谱图在子区间内的区间质谱图的离散序列，y为参考质谱图在子区间内的区间质谱图的离散序列，m为偏移量序列，maxlag为偏移量阈值，

为x与y的相关性函数。

可以根据以下公式(2)获取相关性函数：

n代表离散序列中的第n个采样点，N为离散序列中的采样点总数，星号表示复共轭。

在本实施方式中，可以根据偏移量阈值确定计算相关性的偏移量范围，也就是说，只输出[-maxlag,maxlag]范围内相关性和偏移量序列。偏移量阈值可以根据质谱仪的时间抖动范围来确定，一般略大于最大抖动范围。设置偏移量阈值能够限制偏移量的范围，使得待合成质谱图仅在固定范围内移动，这样能够避免错误的移动发生，且也能够节约计算量。

步骤S10312：根据相关性序列和偏移量序列，对待合成质谱图在子区间内的区间质谱图进行校正，获得每张待合成质谱图在子区间内的校正后的质谱图。

在本实施方式中步骤S10312可以进一步包括步骤S103121和步骤S103124：

步骤S103121：获取相关性序列中的最大相关性，并获取最大相关性对应的偏移量序列中的偏移量。

在本实施方式中，可以根据相关性序列中的最大相关性，并获取相关性对应的偏移量序列中的偏移量。

一个实施方式中，可以参阅附图7，图7是根据本发明实施例的一个实例的相关性和偏移量的关系曲线示意图，其中图7的横坐标为偏移量，纵坐标为相关性。如图7所示，可以将偏移量序列设置为-20至20之间，采样间隔为1，在相关性为0.7左右时，呈现相关性的最大值。

步骤S103122：判断最大相关性是否大于预设的相关性阈值；若是，跳转至步骤S103123；若否，跳转至步骤S103124。

步骤S103123：根据偏移量，对待合成质谱图在子区间内的区间质谱图进行校正。

步骤S103124：将区间质谱图直接作为待合成质谱图在子区间内的校正后的质谱图。

在本实施方式中，可以将每张待合成质谱图的区间质谱图和对应的参考质谱图的区间质谱图之间最大相关性与相关性阈值进行比较，当最大相关性大于相关性阈值时，则可以根据偏移量来获取待合成质谱图在子区间内的校正后的质谱图；当最大相关性小于等于相关性阈值时，则可以直接将待合成质谱图在子区间内的区间质谱图作为子区间内的校正后的质谱图。设置相关性阈值是为了避免低质量的待合成质谱图错误对齐导致获得合成质谱图的质谱图峰变形的问题。

一个实施方式中，相关性阈值可以根据经验值获取，如相关性阈值可以在0.4-0.6之间选取。

一个实施方式中，可以根据偏移量对待合成质谱图子区间内的区间质谱图进行反方向移动，以获得子区间内校正后的质谱图。如，获得偏移量为2，则可以将区间质谱图沿横轴移动-2，以获得子区间内的校正后的质谱图。

一个实施方式中，可以根据偏移量对待合成质谱图子区间内的区间质谱图的数据索引进行反方向移动，以获得子区间内校正后的质谱图。如，获得偏移量为2，则可以将区间质谱图的数据索引移动-2，如原数据索引为0，移动后变为-2，原数据索引为2，移动后变为0，以获得子区间内的校正后的质谱图。

一个实施方式中，根据偏移量进行移动后的区间质谱图，两端多余的采样点可以直接抛弃，缺少的采样点可以直接进行补零操作。

步骤S1032：将每张待合成质谱图的所有子区间内的校正后的质谱图合并，以获取多张校正后的质谱图。

在本实施方式中，在完成了待合成质谱图的所有子区间的校正后，可以将所有子区间校正后的质谱图合并为一张质谱图，这张质谱图即为待合成质谱图的校正后的质谱图。

一个实施方式中，在针对质谱仪的采集多张原始质谱图进行合成获得合成质谱图后，可以将合成质谱图存储至硬盘中，待所有的原始质谱图都合成完成后，可以将多张合成质谱图作为待合成质谱图，继续按照步骤S101至步骤S104的方法进行合成，以获得质谱仪整个靶孔的合成质谱图。

可以参阅附图4至附图6，图4是根据本发明实施例的一个实施方式的质谱图的合成方法获得的多张校正后的质谱图的热图与多张原始质谱图的热图之间的对比情况示意图，图4中左侧为多张原始质谱图的热图，右侧为本发明实施例根据多张原始质谱图获得的校正后的质谱图的热图；图4的横坐标为质量，纵坐标为谱图号，亮度为质谱峰峰值强度；图5是根据本发明实施例的一个实例的质谱图的合成方法获得的合成质谱图与传统方法获得的合成质谱图之间对比示意图；图6是根据本发明实施例的另一个实例的质谱图的合成方法获得的合成质谱图与传统方法获得的合成质谱图之间对比示意图；图5和图6的横坐标为质量(道尔顿)，纵坐标为峰高度(电压)。如图4所示，根据本发明实施例校正后的质谱图在质量上已对齐，且拥有良好的对齐效果，便于后续合成处理。如图5和图6所示，根据本发明实施例获取的合成质谱图能够有效提升质谱图的分辨率和信噪比。图5中的本发明实施例的质谱图的合成方法获得的合成质谱图1与传统方法获得的合成质谱图2相比，分辨率提升46％，信噪比提升12％。图6中的本发明实施例的质谱图的合成方法获得的合成质谱图1与传统方法获得的合成质谱图2相比，分辨率提升9％，信噪比提升5％。需要指出的是，虽然图5的实例和图6的实例采用相同的质谱图的合成方法，但是由于样本不同，获得的合成质谱图的性能提升存在一些差异，其中图5中的样本的空间分布差异较大，因而合成质谱图的性能提升较大。

一个实施方式中，参阅附图2，图2是根据本发明实施例的一个实施方式的质谱图的合成方法的主要步骤流程示意图。如图2所示，质谱图的合成方法可以包括以下步骤S301至步骤S307：

步骤S301：读取若干张原始质谱图。

在本实施方式中，可以先读取质谱仪采集的连续若干张原始质谱图。

步骤S302：对每张原始质谱图进行区间划分。

在本实施方式中，可以参阅附图3，图3是图2中步骤S302的主要步骤流程示意图。如图3所示，步骤S302可以包括以下步骤S3021和步骤S3022：

步骤S3021：对每张原始质谱图图随机选取时间或质量处理的起点。

在本实施方式中，步骤S3021所述的方法与步骤S1021所述的方法类似，为了描述简单，在此不再赘述。

步骤S3022：分割时间或质量区间以便后续操作。

在本实施方式中，步骤S3022所述的方法与步骤S1022所述的方法类似，为了描述简单，在此不再赘述。

步骤S303：原始质谱图校正。

在本实施方式中，步骤S303所述的方法与步骤S1031所述的方法类似，为了描述简单，在此不再赘述。

步骤S304：判断是否所有区间均已处理完毕；若是，跳转至步骤S305；若否，跳转至步骤S303。

步骤S305：合并时间或质量区间。

在本实施方式中，步骤S305所述的方法与步骤S1032所述的方法类似，为了描述简单，在此不再赘述。

步骤S306：使用平均或累加的方法获取合成质谱图。

在本实施方式中，步骤S306所述的方法与步骤S104所述的方法类似，为了描述简单，在此不再赘述。

步骤S307：判断是否所有原始质谱图均处理完毕；若是，则结束；若否，跳转至步骤S301。

在本实施方式中，当还存在待合成质谱图未处理完毕，则跳转至步骤S303继续对待合成质谱图进行校正。

需要指出的是，尽管上述实施例中将各个步骤按照特定的先后顺序进行了描述，但是本领域技术人员可以理解，为了实现本发明的效果，不同的步骤之间并非必须按照这样的顺序执行，其可以同时(并行)执行或以其他顺序执行，这些变化都在本发明的保护范围之内。

进一步，本发明还提供了一种质谱图的合成系统。

参阅附图8，图8是根据本发明的一个实施例的质谱图的合成系统的主要结构框图。如图8所示，本发明实施例中的质谱图的合成系统可以包括参考质谱图获取模块、质谱图区间划分模块、质谱图校正模块和质谱图合成模块。在本实施例中，参考质谱图获取模块可以被配置为根据多张待合成质谱图，获取参考质谱图。质谱图区间划分模块可以被配置为对待合成质谱图的区间进行区间划分，获得每张待合成质谱图多个子区间。质谱图校正模块可以被配置为根据参考质谱图和子区间对每张待合成质谱图进行校正，以获得多张校正后的质谱图。质谱图合成模块可以被配置为根据多张校正后的质谱图，获取合成质谱图。

一个实施方式中，可以参阅附图9，图9是根据本发明实施例的一个实施方式的质谱图的合成系统的主要结构框图。如图9所示，质谱图的合成系统可以包括区间划分模块、质谱图校正模块、区间合并模块和平均/累加模块。在本实施方式中，可以将原始质谱图输入至区间划分模块中，获得原始质谱图的多个子区间。质谱图校正模块，根据原始质谱图的多个子区间，对原始质谱图每个子区间进行校正。区间合并模块，将每个子区间校正后的质谱图合并，获得校正后的质谱图。平均/累加模块将多张校正后的质谱图通过平均或累加的方式，获得合并质谱图。

可以参阅附图10至附图13，图10是图9中的区间划分模块的主要结构框图；图11是图9中的质谱图校正模块的主要结构框图；图12是图11中的参考质谱图生成单元的主要结构框图；图13是图11中的偏移量计算单元的主要结构框图。如图10所示，区间划分模块可以包括随机起点生成子模块和区间划分子模块。在本实施方式中，随机起点生成模块可以被配置为在区间起点到区间起点加区间长度范围内随机选择一点作为随机起点。区间划分子模块可以被配置为根据区间起点、随机起点、区间终点以及区间长度对原始质谱图进行区间划分，以获得原始质谱图多个子区间。

如图11所示，质谱图校正模块可以包括参考质谱图生成单元、偏移量计算单元和质谱图校正单元。在本实施方式中，原始质谱图输入至参考质谱图生成单元中，获得参考质谱图；参考质谱图和原始质谱图输入至偏移量计算单元，获得原始质谱图在各个子区间的最大相关性和偏移量；将最大相关性和偏移量输入至质谱图校正单元，获得校正后的质谱图。

如图12所示，参考质谱图生成单元可以包括平均/累加子单元。原始质谱图输入至平均/累加子单元，获取参考质谱图。

如图13所示，偏移量计算单元可以包括相关性计算子单元和最大值检测子单元。原始质谱图和参考质谱图输入至相关性计算子单元可以获取原始质谱图与参考质谱图在每个子区间内的相关性和偏移量序列。将相关性和偏移量序列输入至最大值检测子单元中，可以获得原始质谱图与参考质谱图在每个子区间内的最大相关性及对应的偏移量。

上述质谱图的合成系统以用于执行图1至图3所示的质谱图的合成方法实施例，两者的技术原理、所解决的技术问题及产生的技术效果相似，本技术领域技术人员可以清楚地了解到，为了描述的方便和简洁，质谱图的合成系统的具体工作过程及有关说明，可以参考质谱图的合成方法的实施例所描述的内容，此处不再赘述。

本领域技术人员能够理解的是，本发明实现上述一实施例的方法中的全部或部分流程，也可以通过计算机程序来指令相关的硬件来完成，所述的计算机程序可存储于一计算机可读存储介质中，该计算机程序在被处理器执行时，可实现上述各个方法实施例的步骤。其中，所述计算机程序包括计算机程序代码，所述计算机程序代码可以为源代码形式、对象代码形式、可执行文件或某些中间形式等。所述计算机可读存储介质可以包括：能够携带所述计算机程序代码的任何实体或装置、介质、U盘、移动硬盘、磁碟、光盘、计算机存储器、只读存储器、随机存取存储器、电载波信号、电信信号以及软件分发介质等。需要说明的是，所述计算机可读存储介质包含的内容可以根据司法管辖区内立法和专利实践的要求进行适当的增减，例如在某些司法管辖区，根据立法和专利实践，计算机可读存储介质不包括电载波信号和电信信号。

进一步，本发明还提供了一种控制装置。在根据本发明的一个控制装置实施例中，控制装置包括处理器和存储装置，存储装置可以被配置成存储执行上述方法实施例的质谱图的合成方法的程序，处理器可以被配置成用于执行存储装置中的程序，该程序包括但不限于执行上述方法实施例的质谱图的合成方法的程序。为了便于说明，仅示出了与本发明实施例相关的部分，具体技术细节未揭示的，请参照本发明实施例方法部分。该控制装置可以是包括各种电子设备形成的控制装置设备。

进一步，本发明还提供了一种计算机可读存储介质。在根据本发明的一个计算机可读存储介质实施例中，计算机可读存储介质可以被配置成存储执行上述方法实施例的质谱图的合成方法的程序，该程序可以由处理器加载并运行以实现上述质谱图的合成方法。为了便于说明，仅示出了与本发明实施例相关的部分，具体技术细节未揭示的，请参照本发明实施例方法部分。该计算机可读存储介质可以是包括各种电子设备形成的存储装置设备，可选的，本发明实施例中计算机可读存储介质是非暂时性的计算机可读存储介质。

进一步，应该理解的是，由于各个模块的设定仅仅是为了说明本发明的装置的功能单元，这些模块对应的物理器件可以是处理器本身，或者处理器中软件的一部分，硬件的一部分，或者软件和硬件结合的一部分。因此，图中的各个模块的数量仅仅是示意性的。

本领域技术人员能够理解的是，可以对装置中的各个模块进行适应性地拆分或合并。对具体模块的这种拆分或合并并不会导致技术方案偏离本发明的原理，因此，拆分或合并之后的技术方案都将落入本发明的保护范围内。

至此，已经结合附图所示的优选实施方式描述了本发明的技术方案，但是，本领域技术人员容易理解的是，本发明的保护范围显然不局限于这些具体实施方式。在不偏离本发明的原理的前提下，本领域技术人员可以对相关技术特征作出等同的更改或替换，这些更改或替换之后的技术方案都将落入本发明的保护范围之内。

Claims (15)

1.一种质谱图的合成方法，其特征在于，所述方法包括：

根据多张待合成质谱图，获取参考质谱图；

对所述待合成质谱图的区间进行区间划分，获得每张待合成质谱图多个子区间；

根据所述参考质谱图和所述子区间对每张待合成质谱图进行校正，以获得多张校正后的质谱图；

根据多张校正后的质谱图，获取合成质谱图。

2.根据权利要求1所述的质谱图的合成方法，其特征在于，

所述对所述待合成质谱图的区间进行区间划分，获得每张待合成质谱图多个子区间，包括：

获取所述待合成质谱图的区间的区间起点和区间终点，并选取区间划分的区间长度；

根据所述区间起点、所述区间终点以及所述区间长度对所述待合成质谱图进行区间划分，以获得每张待合成质谱图多个子区间。

3.根据权利要求2所述的质谱图的合成方法，其特征在于，

所述根据所述区间起点、所述区间终点以及所述区间长度对所述待合成质谱图进行区间划分，包括：

针对每张待合成质谱图，在所述区间起点到区间起点加区间长度范围内随机选择一点作为每张待合成质谱图的随机起点；

根据所述区间起点、所述随机起点、所述区间终点以及所述区间长度对所述待合成质谱图进行区间划分。

4.根据权利要求2所述的质谱图的合成方法，其特征在于，

所述根据所述区间起点、所述区间终点以及所述区间长度对所述待合成质谱图进行区间划分，包括：

对多张待合成质谱图进行分组，获得多组待合成质谱图；

针对每组待合成质谱图，在所述区间起点到区间起点加区间长度范围内随机选择一点作为每组待合成质谱图的随机起点；

针对每组待合成质谱图中的每张待合成质谱图，根据所述区间起点、所述随机起点、所述区间终点以及所述区间长度对所述待合成质谱图进行区间划分。

5.根据权利要求3或4所述的质谱图的合成方法，其特征在于，

所述根据所述区间起点、所述随机起点、所述区间终点以及所述区间长度对所述待合成质谱图进行区间划分，包括：

将所述区间起点到所述随机起点对应的区间作为所述待合成质谱图的第一个子区间；

从所述随机起点开始，按照所述区间长度依次划分所述待合成质谱图的第一子区间之后的子区间；

将所述区间终点之前不足所述区间长度的部分作为所述待合成质谱图的最后一个子区间。

6.根据权利要求1所述的质谱图的合成方法，其特征在于，

所述根据所述参考质谱图和所述子区间对每张待合成质谱图进行校正，以获得多张校正后的质谱图，包括：

针对每个子区间，根据所述参考质谱图对每张待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图进行校正，获得每张待合成质谱图在所述子区间内的校正后的质谱图；

将每张待合成质谱图的所有子区间内的校正后的质谱图合并，以获取多张校正后的质谱图。

7.根据权利要求6所述的质谱图的合成方法，其特征在于，

所述根据所述参考质谱图对每张待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图进行校正，获得每张待合成质谱图在所述子区间内的校正后的质谱图，包括：

针对每张待合成质谱图的每个子区间，获取所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图与所述参考质谱图在所述子区间内的区间质谱图之间的相关性序列和偏移量序列；

根据所述相关性序列和偏移量序列，对所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图进行校正，获得所述待合成质谱图在所述子区间内的校正后的质谱图。

8.根据权利要求7所述的质谱图的合成方法，其特征在于，

所述根据所述相关性序列和偏移量序列，对所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图进行校正，包括：

获取所述相关性序列中的最大相关性，并获取所述最大相关性对应的偏移量序列中的偏移量；

判断所述最大相关性是否大于预设的相关性阈值；

若是，则根据所述偏移量，对所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图进行校正；

若否，则将所述区间质谱图直接作为所述待合成质谱图在所述子区间内的校正后的质谱图。

9.根据权利要求8所述的质谱图的合成方法，其特征在于，

所述根据所述偏移量，对所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图进行校正，包括：

根据所述偏移量，将所述区间质谱图进行反方向移动，以获得所述子区间内的校正后的质谱图；或，

根据所述偏移量，将所述区间质谱图的数据索引进行反方向移动，以获得所述子区间内的校正后的质谱图。

10.根据权利要求7所述的质谱图的合成方法，其特征在于，

所述获取所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图与所述参考质谱图在所述子区间内的区间质谱图之间的相关性序列和偏移量序列，包括：

将所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图与所述参考质谱图在所述子区间内的区间质谱图的采样点作为离散序列，并根据以下公式获取所述待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图与所述参考质谱图在所述子区间内的区间质谱图之间的相关性序列和偏移量序列：

其中，c(m)为相关性序列，x为待合成质谱图在所述子区间内的区间质谱图的离散序列，y为参考质谱图在所述子区间内的区间质谱图的离散序列，m为偏移量序列，maxlag为偏移量阈值，

为x与y的相关性函数，根据以下公式获取所述相关性函数：

n代表离散序列中的第n个采样点，N为离散序列中的采样点总数，星号表示复共轭。

11.根据权利要求1所述的质谱图的合成方法，其特征在于，

所述对所述待合成质谱图的区间进行区间划分，包括：

根据所述待合成质谱图的质量区间，对所述待合成质谱图进行质量区间划分；或，

根据所述待合成质谱图的时间区间，对所述待合成质谱图进行时间区间划分。

12.根据权利要求1所述的质谱图的合成方法，其特征在于，

所述根据多张待合成质谱图，获取参考质谱图，包括：

获取所述多张待合成质谱图的同一个采样点的平均值或累加值，作为所述参考质谱图对应采样点的值，以获取所述参考质谱图；和/或，

所述根据多张校正后的质谱图，获取合成质谱图，包括：

获取所述多张校正后的质谱图的同一个采样点的平均值或累加值，作为所述合成质谱图对应采样点的值，以获取所述合成质谱图。

13.一种质谱图的合成系统，其特征在于，所述系统包括：

参考质谱图获取模块，其被配置为根据多张待合成质谱图，获取参考质谱图；

质谱图区间划分模块，其被配置为对所述待合成质谱图的区间进行区间划分，获得每张待合成质谱图多个子区间；

质谱图校正模块，其被配置为根据所述参考质谱图和所述子区间对每张待合成质谱图进行校正，以获得多张校正后的质谱图；

质谱图合成模块，其被配置为根据多张校正后的质谱图，获取合成质谱图。

14.一种控制装置，包括处理器和存储装置，所述存储装置适于存储多条程序代码，其特征在于，所述程序代码适于由所述处理器加载并运行以执行权利要求1至12中任一项所述的质谱图的合成方法。

15.一种计算机可读存储介质，其中存储有多条程序代码，其特征在于，所述程序代码适于由处理器加载并运行以执行权利要求1至12中任一项所述的质谱图的合成方法。

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