CN115283031B - 一种可控的矩形通道内原位生成液滴的微流控装置 - Google Patents
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Abstract
本申请提供了一种可控的矩形通道内原位生成液滴的微流控装置，所述微流控装置包括主通道和喉道，所述主通道为长方体，所述喉道为长方体；所述喉道的进液端和出液端均连通有主通道；所述主通道围成的空间的深度D、所述主通道围成的空间的宽度Wp、所述喉道围成的空间的深度d和所述喉道围成的空间的宽度Wt满足公式(1)。所述微流控装置中充满被驱替相，驱替相驱替被驱替相时，当驱替过程的毛管数满足小于公式(2)中的临界毛管数时，可使得被驱替相在驱替相中原位生成被驱替相液滴。
Description
技术领域
本文涉及但不限于新能源与高效节能领域，尤其涉及但不限于微流控生成液滴的方法。
背景技术
液滴的生成在化工、化学、石油、医药及食品等诸多工程领域有着重要的应用。在微流控芯片上操控液滴的生成近年来也得到了较大的发展，微流控芯片液滴最常见的应用就是微反应器，如蛋白质结晶、纳米颗粒合成等等。液滴的形成与乳化过程类似，传统的乳化将两种不混溶的流体混合并加入表面活性剂一相以液滴的形式稳定存在于连续相中，而微流控芯片上生成液滴往往采用流动聚焦的方法，将两种不混溶的液体同时从不同的微流控中流出，通过两相流体的界面张力和剪切力共同作用以实现液滴的形成。然而上述微流控芯片内液滴的生成过程中需要同时操控不同的微流控，需要保证流速与界面张力达到一定的关系才能形成液滴，同时，生成的液滴往往分布在一个相对大的空间，难以精确的输运到单个的孔隙中以实现多相微反应、生物制药或材料制备等某些过程中需要单个液滴被困在单个独立空间中的目的。
发明内容
以下是对本文详细描述的主题的概述。本概述并非是为了限制权利要求的保护范围。
本申请实施例提供了一种微流控装置，所述微流控装置包括主通道和喉道，所述主通道为长方体，所述喉道为长方体；所述喉道的进液端和出液端均连通有主通道；
所述主通道的深度D、所述主通道的宽度Wp、所述喉道的深度d和所述喉道的宽度Wt同时满足公式(1)：
公式(1)中，D为所述主通道围成的空间的深度，d为所述喉道围成的空间的深度，Wp为所述主通道围成的空间的宽度，Wt为所述喉道围成的空间的宽度。
在本申请实施例提供的一种微流控装置中，所述喉道的数量为一个以上，相邻的所述喉道之间通过所述主通道连通。
在本申请实施例提供的一种微流控装置中，所述微流控装置中存在驱替相和被驱替相；在被驱替相中，所述主通道的材质与驱替相的接触角小于45°；在被驱替相中，所述喉道的材质与驱替相的接触角小于45°。
在本申请实施例提供的一种微流控装置中，所述主通道和所述喉道通过过渡区域连通，所述过渡区域被配置成能够使得所述驱替相的膜沿着所述主通道和所述喉道长度方向的长方体棱角发展。
又一方面，本申请实施例提供了一种在微流控装置中原位生成液滴的方法，使用上述的微流控装置；所述微流控装置中充满被驱替相，驱替相驱替被驱替相，使得被驱替相在驱替相中原位生成被驱替相液滴。
在本申请实施例提供的原位生成液滴的方法中，所述微流控装置中充满被驱替相，驱替相驱替被驱替相，使得被驱替相在驱替相中原位生成被驱替相液滴。
在本申请实施例提供的原位生成液滴的方法中，所述驱替相的速度被配置为所述驱替相的毛管数小于临界毛管数。
在本申请实施例提供的原位生成液滴的方法中，所述临界毛管数根据公式(2)计算得到：
Cac＝a(2Kβ)-1/2(3τ)-1/2………………(2)
公式(2)中，a＝0.59、K＝1.447、β＝290.7、τ为卡断的无因次时间根据文献Gauglitz P A,St Laurent C M,Radkle C J.An experimental investigation of gas-bubble breakup in constricted square capillaries[J].Journal of PetroleumTechnology,1987,39(09):1137-1146.中的公式(6)确定。
又一方面，本申请提供了一种上述微流控装置在多相微反应、生物制药或材料制备中的应用。
本申请的其它特征和优点将在随后的说明书中阐述，并且，部分地从说明书中变得显而易见，或者通过实施本申请而了解。本申请的其他优点可通过在说明书中所描述的方案来发明实现和获得。
附图说明
附图用来提供对本申请技术方案的理解，并且构成说明书的一部分，与本申请的实施例一起用于解释本申请的技术方案，并不构成对本申请技术方案的限制。
图1为本申请实施例提供的一种可控的矩形微流控内原位生成液滴的微流控装置示意图。
图2本申请实施例中，结构b的几何关系满足公式(1)，水从左至右流动，卡断空气气泡随着毛管数变化的情况的示意图(蓝色为水，红色为空气)。从图2可以看出，不同的流速U对应不同的毛管数Ca，当毛管数大于临界毛管数Cac＝2.4×10-4时，无法卡断形成空气气泡。
图3为本申请实施例中，结构c的几何关系满足公式(1)，水从左至右流动，卡断空气气泡随着毛管数变化的情况的示意图。从图3可以看出，不同的流速U对应不同的毛管数Ca，当毛管数大于临界毛管数Cac2.4×10-4时，无法卡断形成空气气泡(除了图2和图3外，其他实施例和对比例的流速均为0.001m/s，对应的毛管数为1.4×10-5)。
图4为结构a和结构b在流速为0.001m/s，对应的毛管数为1.4×10-5(不大于临界毛管数Cac2.4×10-4)下的卡断示意图(蓝色为水，红色为空气)，其中，图4中左图请问为基于公式(1)及微流控装置的尺寸构建的相图，图4中中图为结构a不符合公式(1)，水从左至右流动，无法卡断生成空气泡的示意图；图4中右图为结构b符合公式(1)，水从左向右流动，卡断并原位生成了空气泡的示意图。
图5为结构c和结构d在流速为在流速为0.001m/s，对应的毛管数为1.4×10-5(不大于临界毛管数Cac2.4×10-4)下的卡断示意图(蓝色为水，红色为空气)，其中，图5中左图为基于公式(1)及微流控装置的尺寸构建的相图，图5中中图为结构c不符合公式(1)，水从左至右流动，无法卡断生成空气泡的示意图；图5中右图为结构d不符合公式(1)，水从左向右流动，无法卡断生成空气泡的示意图。
图6为结构e和结构f在流速为在流速为0.001m/s，对应的毛管数为1.4×10-5(不大于临界毛管数Cac2.4×10-4)下的卡断示意图(蓝色为水，红色为空气)，其中，图6中左图为基于公式(1)及微流控装置的尺寸构建的相图，图6中中图为结构e符合公式(1)，水从左至右流动，卡断并原位生成了空气泡的示意图；图6中右图为结构f符合公式(1)，水从左向右流动，卡断并原位生成了空气泡的示意图。
图7为微流控结构参数与卡断效果的相图。其中蓝色点为d/D＝1，黑色点为d/D＝0.5，绿色点为d/D＝0.33；实心点为卡断，生成了空气泡。
图8为微流控结构中喉道、主结构及其间的过渡区域的示意图。
图9为吼道和主通道之间没有过渡区域的微流控装置的示意图(蓝色为水，红色为空气，从左向右流动，已稳定流动)从图中可以看出如果不设置过渡区域，水膜无法连续发展，即使满足上述毛管数及几何结构的条件，也无法形成卡断。
图10为结构b、结构d和结构f的俯视图，从图10中可以看出其中的过渡区域的结构，但不限制于此。结构a的过渡区域与结构b的过渡区域相同，结构c的过渡区域与结构d的过渡区域相同，结构e的过渡区域与结构f的过渡区域相同。
具体实施方式
为使本申请的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下文对本申请的实施例进行详细说明。需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互任意组合。
图1为本申请实施例提供的一种可控的矩形微流控内原位生成液滴的微流控装置示意图；图2本申请实施例中，结构b的几何关系满足公式(1)，水从左至右流动，卡断空气气泡随着毛管数变化的情况的示意图(蓝色为水，红色为空气)。从图2可以看出，不同的流速U对应不同的毛管数Ca，当毛管数大于临界毛管数Cac2.4×10-4时，无法卡断形成空气气泡。图3为本申请实施例中，结构c的几何关系满足公式(1)，水从左至右流动，卡断空气气泡随着毛管数变化的情况的示意图。从图3可以看出，不同的流速U对应不同的毛管数Ca，当毛管数大于临界毛管数Cac2.4×10-4时，无法卡断形成空气气泡(除了图2和图3外，其他实施例和对比例的流速均为0.001m/s，对应的毛管数为1.4×10-5)。图4为结构a和结构b在流速为0.001m/s，对应的毛管数为1.4×10-5(不大于临界毛管数Cac2.4×10-4)下的卡断示意图(蓝色为水，红色为空气)，其中，图4中左图请问为基于公式(1)及微流控装置的尺寸构建的相图，图4中中图为结构a不符合公式(1)，水从左至右流动，无法卡断生成空气泡的示意图；图4中右图为结构b符合公式(1)，水从左向右流动，卡断并原位生成了空气泡的示意图。图5为结构c和结构d在流速为在流速为0.001m/s，对应的毛管数为1.4×10-5(不大于临界毛管数Cac2.4×10-4)下的卡断示意图(蓝色为水，红色为空气)，其中，图5中左图为基于公式(1)及微流控装置的尺寸构建的相图，图5中中图为结构c不符合公式(1)，水从左至右流动，无法卡断生成空气泡的示意图；图5中右图为结构d不符合公式(1)，水从左向右流动，无法卡断生成空气泡的示意图。图6为结构e和结构f在流速为在流速为0.001m/s，对应的毛管数为1.4×10-5(不大于临界毛管数Cac2.4×10-4)下的卡断示意图(蓝色为水，红色为空气)，其中，图6中左图为基于公式(1)及微流控装置的尺寸构建的相图，图6中中图为结构e符合公式(1)，水从左至右流动，卡断并原位生成了空气泡的示意图；图6中右图为结构f符合公式(1)，水从左向右流动，卡断并原位生成了空气泡的示意图。图7为微流控结构参数与卡断效果的相图。其中蓝色点为d/D＝1，黑色点为d/D＝0.5，绿色点为d/D＝0.33；实心点为卡断，生成了空气泡。图8为微流控结构中喉道、主结构及其间的过渡区域的示意图。图9为吼道和主通道之间没有过渡区域的微流控装置的示意图(蓝色为水，红色为空气，从左向右流动，已稳定流动)从图中可以看出如果不设置过渡区域，水膜无法连续发展，即使满足上述毛管数及几何结构的条件，也无法形成卡断。图10为结构b、结构d和结构f的俯视图，从图10中可以看出其中的过渡区域的结构，但不限制于此。结构a的过渡区域与结构b的过渡区域相同，结构c的过渡区域与结构d的过渡区域相同，结构e的过渡区域与结构f的过渡区域相同。
如图1至图6以及图8所示，所述微流控装置包括主通道和喉道，所述主通道为长方体，所述喉道为长方体；所述喉道的进液端和出液端均连通有主通道；
所述主通道的深度D、所述主通道的宽度Wp、所述喉道的深度d和所述喉道的宽度Wt同时满足公式(1)：
公式(1)中，D为所述主通道围成的空间的深度，d为所述喉道围成的空间的深度，Wp为所述主通道围成的空间的宽度，Wt为所述喉道围成的空间的宽度。
根据所述主通道的深度和宽度及所述喉道的深度和宽度即可判断液滴能否生成(使得其结构参数满足能够卡断的相图，即图7)，和传统的等深度的微流控装置相比，本申请提供的微流控装置设计的深度是可以变化的(即喉道的深度与主通道的深度是不等的，如图8所示)，可以通过3D打印或者微芯片多次刻蚀技术实现。
示例性地，原位生成的液滴的大小可以通过相邻的喉道与喉道之间的距离控制。
示例性地，如图1所示，该装置仅包含一个注入通道，微流控装置包含主通道及若干个喉道。
在本申请实施例提供的一种微流控装置中，所述喉道的数量为一个以上，相邻的所述喉道之间通过所述主通道连通。
在本申请实施例提供的一种微流控装置中，所述微流控装置中存在驱替相和被驱替相；
在被驱替相中，所述主通道的材质与驱替相的接触角小于45°；
在被驱替相中，所述喉道的材质与驱替相的接触角小于45°。
所述驱替相可以为液体或气体，所述被驱替相可以为液体或气体；不论驱替相是液体或是气体，驱替相、被驱替相、主通道的材质以及喉道的材质满足以上接触角的关系。
示例性地，被驱替相为与主通道和吼道材质的非润湿相，饱和充满上述微流控装置，然后采用与主通道和吼道材质润湿相流体即驱替相驱替。
在本申请实施例提供的一种微流控装置中，所述主通道和所述喉道通过过渡区域连通，所述过渡区域被配置成保证所述驱替相的膜沿着所述主通道和所述喉道长度方向的长方体棱角发展。
示例性地，本申请中所述长方体包括正方体。
示例性地，驱替相和被驱替相延主通道和喉道的长度方向流动；主通道与喉道的轴线可以同轴也可以不同轴；不论是否同轴，所述过渡区域被配置成保证所述驱替相的膜沿着所述主通道和所述喉道长度方向的长方体棱角发展。
示例性地，所述微流控装置可以通过增材制造或减材制造或者两者的混合步骤制作而成；所述增材制造包括3D打印和气相层积法等方法；所述减材制作包括机械加工、激光雕刻、玻璃刻蚀、微芯片加工工艺(光刻-湿法刻蚀/干法刻蚀)和倒模成型等方式。
本申请实施例中还提供了一种在微流控装置中原位生成液滴的方法，使用上述的微流控装置；所述微流控装置中充满被驱替相，驱替相驱替被驱替相，使得被驱替相在驱替相中原位生成被驱替相液滴。
示例性地，过渡区域被配置成保证所述驱替相的膜沿着所述主通道和所述喉道长度方向的长方体棱角发展及通过注入的润湿性流体(即在被驱替相中，与所述喉道和主通道的材质与的接触角小于45°的驱替相)的水膜发展(即保证驱替相膜的发展，本申请中所述水膜即代表驱替相膜)，被驱替相在喉道处卡断以达到原位生成液滴(即被驱替相被卡段，原位生成了独立的液滴或气泡，本申请中若驱替相为气态，本申请中所述液滴即代表气泡)的目的，在满足注入毛管数小于临界毛管数的情况下，生成液滴的过程由主通道的深度和宽度及喉道的深度和宽度所决定，生成的液滴的大小由喉道与喉道的间隔所束缚的空间范围控制。
在本申请实施例提供的原位生成液滴的方法中，所述微流控装置中充满被驱替相，驱替相驱替被驱替相，使得被驱替相在驱替相中原位生成被驱替相液滴。
在本申请实施例提供的原位生成液滴的方法中，所述驱替相的速度被配置为所述驱替相的毛管数小于临界毛管数。根据注入的驱替相性质确定临界毛管数，注入的驱替相的毛管数不能大于临界毛管数。
在本申请实施例提供的原位生成液滴的方法中，所述临界毛管数根据公式(2)计算得到：
Cac＝a(2Kβ)-1/2(3τ)-1/2………………(2)
公式(2)中，所述a＝0.59、K＝1.447、β＝290.7、τ为卡断的无因次时间，根据文献Gauglitz P A,St Laurent C M,Radkle C J.An experimental investigation of gas-bubble breakup in constricted square capillaries[J].Journal of PetroleumTechnology,1987,39(09):1137-1146.中的公式(6)确定，也可以根据该文献的图14确定。例如驱替相为水，被驱替相为空气，使用本申请提供的装置原位生成空气气泡时，根据以上文献，可以得到无因次时间τ＝10000。
本申请实施例中还提供了上述微流控装置在多相微反应、生物制药或材料制备中的应用。
实施例：
如图1所示，本实施例提供了一种可控的矩形微流控内原位生成液滴的微流控装置，所述微流控装置包括主通道和吼道，主通道上有一个注入孔和一个流出孔，该结构可以采用3D打印，或者微芯片多次刻蚀实现。
本实施例中使用水为驱替相，空气为被驱替相，使用本申请提供的微流控装置原位形成空气气泡。
在本实施例中，主通道和喉道的材质满足以下条件，在空气中，主通道和吼道的材质与水的接触角为30度。
将a＝0.59、K＝1.447、β＝290.7以及根据文献Gauglitz P A,St Laurent C M,Radkle C J.An experimental investigation of gas-bubble breakup in constrictedsquare capillaries[J].Journal of Petroleum Technology,1987,39(09):1137-1146.中的公式(6)及附图14确定无因次时间τ带入公式(2)，计算得到临界毛管数为Cac＝2.4×10-4。设置水的毛管数1.4×10-5(即流速为0.001m/s)小于临界毛管数Cac。
为了验证几何结构对于卡断过程的影响，本实施例中设置7种微流控装置的结构(所述等深度的含义为主通道围成的空间的深度与喉道围成的空间的深度相等；所述变深度的含义为主通道围成的空间的深度与喉道围成的空间的深度不等)：
a、等深度：Wp＝120微米，D＝40微米，Wt＝60微米，d＝40微米。
b、变深度：Wp＝120微米，D＝80微米，Wt＝60微米，d＝40微米。
c、等深度：Wp＝70微米，D＝40微米，Wt＝60微米，d＝40微米。
d、变深度：Wp＝70微米，D＝80微米，Wt＝60微米，d＝40微米。
e、等深度：Wp＝60微米，D＝40微米，Wt＝20微米，d＝40微米。
f、变深度：Wp＝60微米，D＝80微米，Wt＝20微米，d＝40微米。
g、变深度：Wp＝120微米，D＝80微米，Wt＝60微米，d＝40微米。
从图2、图3、图4、图5、图6和9中可以看出，结构a至结构f都存在一个过渡区域(成45°角的过渡区域如图10所示，图10为上述结构的俯视图，其中红色区域代表深度为80微米，而黑色区域代表40微米)，使得水膜沿着所述主通道和所述喉道长度方向的长方体棱角发展，水膜的发展是连续的不会被阻断。而结构g中没有过渡区域，水膜的发展被阻断了无法形成空气气泡。
从图2和图3可以看出微流控装置的结构需要先满足临界毛管数的要求，只有当降低驱替速度使得毛管数低于临界毛管数时才能发挥作用。
在驱替相流速满足临界毛管数的情况下，上述结构a至结构f在相图中的分布如图4至图6所示，卡断和不卡断的情况与基于公式(1)的预测结果相同。
申请人基于以上实施例做了大量的实验验证，证明了上述结构判据的正确性，如图7所示，空心点为不卡断，实心点为卡断情况，为了便于理解，分别列举了d/D＝1、d/D＝0.5和d/D＝0.33的三种分布的相图，可以发现，随着d/D的减小，卡断的概率也都在相应增加。
图7包含了图4中左图，图5中左图和图6中左图。图7中所有实施例流速均为0.001m/s，对应的毛管数为1.4×10-5(不大于临界毛管数Cac＝2.4×10-4)，取替相均为水，被驱替相均为空气。
图7中左图的红色分界面区分了卡断和不卡断两种情况，若微流控装置的尺寸落入了红色分界面的右上方则不会原位生成空气泡(即相图中的空心点)，若微流控装置的尺寸没有落入红色分界面的右上方，则可以原位生成空气泡(即相图中的实心点)。
图7中右图为特殊条件下即d/D＝1、d/D＝0.5和d/D＝0.33的三种分布的相图。蓝色点代表d/D＝1，黑色点代表d/D＝0.5，绿色点代表d/D＝0.33。图7中右侧的三个图为图7中左图的垂直于z轴的截面图(z＝d/D)。
Claims (4)
1.一种微流控装置，其特征在于，所述微流控装置包括主通道和喉道，所述主通道为长方体，所述喉道为长方体；所述喉道的进液端和出液端均连通有主通道；
所述主通道的深度D、所述主通道的宽度Wp、所述喉道的深度d和所述喉道的宽度Wt同时满足公式(1)：
所述喉道的数量为一个以上，相邻的所述喉道之间通过所述主通道连通；
所述微流控装置仅包含一个注入通道；
所述微流控装置中存在驱替相和被驱替相；
在被驱替相中，所述主通道的材质与驱替相的接触角小于45°；
在被驱替相中，所述喉道的材质与驱替相的接触角小于45°。
2.根据权利要求1所述的微流控装置，其特征在于，所述主通道和所述喉道通过过渡区域连通，所述过渡区域被配置成能够使得所述驱替相的膜沿着所述主通道和所述喉道长度方向的长方体棱角发展。
3.一种在微流控装置中原位生成液滴的方法，其特征在于，使用权利要求1至2中任一项所述的微流控装置；
所述微流控装置中充满被驱替相，驱替相驱替被驱替相，使得被驱替相在驱替相中原位生成被驱替相液滴。
4.一种权利要求1至2中任一项所述的微流控装置在多相微反应、生物制药或材料制备中的应用。
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