CN115010164B - 采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统及方法,系统包括流化床脱水器、第一气固分离装置和流化床灼烧器,流化床脱水器具有流化空气入口、第一高温热载体颗粒入口、碳酸铈湿料入口、低温热载体颗粒出口和含有碳酸铈干粉的气体出口;第一气固分离装置具有第一气固混合物入口、碳酸铈干粉出口和第一乏气出口,含有碳酸铈干粉的气体出口与第一气固混合物入口相连;流化床灼烧器具有碳酸铈干粉入口、第一高浓度氧气入口、第二高温热载体颗粒入口、中温热载体颗粒出口以及含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物出口,碳酸铈干粉入口与碳酸铈干粉出口相连。采用该系统可以实现二氧化铈产品质量好和生产效率高等优点。
Description
技术领域
本发明属于稀土生产技术领域,具体涉及一种采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统及方法。
背景技术
铈是一种稀土金属元素,二氧化铈是一种稀土金属氧化物,在镜头抛光料、催化剂、燃料电池、汽车尾气净化等诸多工业领域有着重要的用途。
目前二氧化铈的生产主要是以碳酸铈为原料,在推板窑中进行脱水和灼烧,其方法包括把碳酸铈湿料装在一个坩埚中,装满拍实,然后送入推板窑,在推板窑中缓慢前行,推板窑内燃烧天然气提供热量,碳酸铈湿料经预热、加热和冷却后,转化为二氧化铈,坩埚内二氧化铈倒出后重新装入碳酸铈湿料开始新一轮循环。这种生产工艺属于非连续生产,灼烧时间长、劳动强度大、生产能耗高、产品质量不稳定,且分解产生的二氧化碳气体与燃烧产物一起排入大气,污染环境。
因此,现有生产二氧化铈的技术有待改进。
发明内容
本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。为此,本发明的一个目的在于提出一种采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统及方法,采用该系统可以实现二氧化铈产品质量好、生产效率高、能源利用率高、污染物排放少,设备占地少、自动化程度高等优点。
在本发明的一个方面,本发明提出了一种采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统。根据本发明的实施例,所述系统包括:
流化床脱水器,所述流化床脱水器具有流化空气入口、第一高温热载体颗粒入口、碳酸铈湿料入口、低温热载体颗粒出口和含有碳酸铈干粉的气体出口,且适于在空气作为流化风的作用下将碳酸铈湿料与第一高温热载体颗粒混合,以便得到低温热载体颗粒和含有碳酸铈干粉的气体;
第一气固分离装置,所述第一气固分离装置具有第一气固混合物入口、碳酸铈干粉出口和第一乏气出口,所述第一气固混合物入口与所述含有碳酸铈干粉的气体出口相连,且适于将所述含有碳酸铈干粉的气体进行气固分离,以便得到碳酸铈干粉和第一乏气;
流化床灼烧器,所述流化床灼烧器具有碳酸铈干粉入口、第一高浓度氧气入口、第二高温热载体颗粒入口、中温热载体颗粒出口以及含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物出口,所述碳酸铈干粉入口与所述碳酸铈干粉出口相连,且适于在高浓度氧气作为流化风的作用下将所述碳酸铈干粉与第二高温热载体颗粒混合,以便得到中温热载体颗粒以及含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物。
根据本发明实施例的采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统,通过将空气、第一高温热载体颗粒和碳酸铈湿料供给至流化床脱水器中,在空气作为流化风的作用下,碳酸铈湿料与第一高温热载体颗粒混合接触换热,即在流态化状态下以第一高温热载体颗粒为热源,将碳酸铈湿料中的游离水和结晶水全部蒸发为水蒸汽,流化态下第一高温热载体颗粒和碳酸铈湿料接触面积大,碳酸铈湿料受热均匀,脱水效率高,碳酸铈湿料颗粒成为碳酸铈干粉,而水蒸汽更加剧了流化床脱水器内的颗粒流化程度,有利于换热,得到低温热载体颗粒和含有碳酸铈干粉的气体,然后将含有碳酸铈干粉的气体供给至第一气固分离装置中分离出其中的碳酸铈干粉,而分离得到的第一乏气包括水蒸汽和空气,可以直接排放到大气中,最后将分离得到的碳酸铈干粉、高浓度氧气和第二高温热载体颗粒供给至流化床灼烧器中,在高浓度氧气作为流化风的作用下将碳酸铈干粉与第二高温热载体颗粒混合,碳酸铈干粉发生氧化分解反应生成二氧化铈和二氧化碳 (2Ce2(CO3)3+O2=4CeO2+6CO2↑),并且在反应过程中产生的二氧化碳体积是消耗掉氧气体积量的6倍,足量的气体使流化床灼烧器内流态化状态非常好,碳酸铈干粉与第二高温热载体颗粒之间剧烈换热,温度场分布均匀且稳定,从而不存在二氧化铈过烧或欠烧现象,产品成分均匀、生产效率高且质量高,即本申请的系统将碳酸铈湿料脱水和碳酸铈氧化分解在两个不同的流化床中进行,也就是说,碳酸铈湿料脱水产生水蒸汽和碳酸铈分解释放二氧化碳分两个设备进行,因此流化床灼烧器中得到的含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物中二氧化碳浓度高,利于后续收集。由此,采用本申请的系统可以实现二氧化铈产品质量好、生产效率高、能源利用率高、污染物排放少,设备占地少、自动化程度高等优点。
另外,根据本发明上述实施例的采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统还可以具有如下附加的技术特征:
在本发明的一些实施例中,上述系统进一步包括:流化床燃烧高温颗粒热载体发生炉,所述流化床燃烧高温颗粒热载体发生炉包括:热载体颗粒储存仓,所述热载体颗粒储存仓底端设有多个布料器,并且所述热载体颗粒储存仓的底板设有第一出口,所述第一出口连接布料器,侧壁上设有第二出口;落云床换热器,所述落云床换热器设在所述热载体颗粒储存仓的下方且所述落云床换热器的顶端与所述热载体颗粒储存仓的底端相连,所述落云床换热器的顶部侧壁设有含尘烟气出口;发生炉燃烧室,所述发生炉燃烧室设在所述落云床换热器的下方且所述发生炉燃烧室的顶端与所述落云床换热器的底端相连,所述发生炉燃烧室具有第二入口、高温热载体颗粒出口,所述第二入口和所述第二出口相连,所述高温热载体颗粒出口与第一高温热载体颗粒出口和所述第二高温热载体颗粒出口相连,并且所述发生炉燃烧室的底部具有天然气入口和第二高浓度氧气入口。由此,可以提高碳酸铈湿料的脱水效率和碳酸铈干粉的分解效率,从而提高二氧化铈的生产效率。
在本发明的一些实施例中,上述系统进一步包括:第二气固分离装置,所述第二气固分离装置具有第二气固混合物入口、高浓度二氧化碳气体出口和二氧化铈干粉出口,所述第二气固混合物入口与所述含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物出口相连,且适于对所述含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物进行气固分离,以便得到高浓度二氧化碳气体和二氧化铈;第三气固分离装置,所述第三气固分离装置具有第三气固混合物入口、固体颗粒物出口和除尘烟气出口,所述第三气固混合物入口与所述含尘烟气出口相连,所述固体物料出口与所述发生炉燃烧室相连,且适于将所述含尘烟气进行气固分离,以便得到固体颗粒物和除尘烟气,并将所述固体颗粒物供给至所述发生炉燃烧室中;二氧化碳回收捕集装置,所述二氧化碳回收捕集装置具有除尘烟气入口、高浓度二氧化碳气体入口、纯二氧化碳出口和第二乏气出口,所述除尘烟气入口与所述除尘烟气出口相连,所述高浓度二氧化碳气体入口与所述高浓度二氧化碳气体出口相连,且适于将所述除尘烟气和高浓度二氧化碳气体中的二氧化碳进行回收捕集,以便得到纯二氧化碳和第二乏气。由此,可以在回收二氧化碳的同时实现降低碳排放。
在本发明的一些实施例中,所述中温热载体颗粒出口与所述高温热载体颗粒入口相连,所述低温热载体颗粒出口与所述热载体颗粒储存仓相连。由此,可以实现热载体颗粒的循环利用。
在本发明的再一个方面,本发明提出了一种采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统实施采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的方法。根据本发明的实施例,所述方法包括:
(1)在空气作为流化风的作用下将碳酸铈湿料与第一高温热载体颗粒供给至流化床脱水器中混合,以便得到低温热载体颗粒和含有碳酸铈干粉的气体;
(2)将所述含有碳酸铈干粉的气体供给至第一气固分离装置中进行气固分离,以便得到碳酸铈干粉和第一乏气;
(3)在高浓度氧气作为流化风的作用下将所述碳酸铈干粉与第二高温热载体颗粒供给至流化床灼烧器中混合,以便得到中温热载体颗粒以及含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物。
根据本发明实施例的采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的方法,通过将空气、第一高温热载体颗粒和碳酸铈湿料供给至流化床脱水器中,在空气作为流化风的作用下碳酸铈湿料与第一高温热载体颗粒混合接触换热,即在流态化状态下以第一高温热载体颗粒为热源,将碳酸铈湿料中的游离水和结晶水全部蒸发为水蒸汽,流化态下第一高温热载体颗粒和碳酸铈湿料接触面积大,碳酸铈湿料受热均匀,脱水效率高,碳酸铈湿料颗粒被干燥成为碳酸铈干粉,而水蒸汽更加剧了流化床脱水器内的颗粒流化程度,有利于换热,得到低温热载体颗粒和含有碳酸铈干粉的气体,然后将含有碳酸铈干粉的气体供给至第一气固分离装置中分离出其中的碳酸铈干粉,而分离得到的第一乏气包括水蒸汽和空气,可以直接排放到大气中,最后将分离得到的碳酸铈干粉、高浓度氧气和第二高温热载体颗粒供给至流化床灼烧器中,在高浓度氧气作为流化风的作用下将碳酸铈干粉与第二高温热载体颗粒混合,碳酸铈干粉发生氧化分解反应生成二氧化铈和二氧化碳 (2Ce2(CO3)3+O2=4CeO2+6CO2↑),并且在反应过程中产生的二氧化碳体积是消耗掉氧气体积量的6倍,足量的气体使流化床灼烧器内流态化状态非常好,碳酸铈干粉与第二高温热载体颗粒之间剧烈换热,温度场分布均匀且稳定,从而不存在二氧化铈过烧或欠烧现象,产品成分均匀、生产效率高且质量好,即本申请的系统将碳酸铈湿料脱水和碳酸铈氧化分解在两个不同的流化床中进行,也就是说,碳酸铈湿料脱水产生水蒸汽和碳酸铈分解释放二氧化碳分两个设备进行,因此流化床灼烧器中得到的含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物中二氧化碳浓度高,利于后续收集。由此,采用本申请的方法可以实现二氧化铈产品质量好、生产效率高、能源利用率高、污染物排放少,设备占地少、自动化程度高等优点。
另外,根据本发明上述实施例的采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的方法还可以具有如下附加的技术特征:
在本发明的一些实施例中,上述方法进一步包括:(4)将天然气和高浓度氧气供给至流化床燃烧高温颗粒热载体发生炉的发生炉燃烧室中进行燃烧产生高温烟气,热载体颗粒储存仓中的一部分冷却热载体颗粒通过第一出口后经布料器落入落云床换热器中与所述高温烟气逆流换热后落入发生炉燃烧室进行加热,另一部分所述冷却热载体颗粒通过热载体颗粒储存仓上第二出口经第二入口进入发生炉燃烧室进行加热,以便得到含尘烟气和高温热载体颗粒,并将所述高温热载体颗粒的一部分供给至所述流化床脱水器中作为所述第一高温热载体颗粒,将所述高温热载体颗粒的另一部分供给至所述流化床灼烧器中作为所述第二高温热载体颗粒。由此,可以提高碳酸铈湿料的脱水效率和碳酸铈干粉的分解效率,从而提高二氧化铈的生产效率。
在本发明的一些实施例中,上述方法进一步包括:(5)将所述含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物供给至第二气固分离装置中进行气固分离,以便得到高浓度二氧化碳和二氧化铈;(6)将所述含尘烟气供给至第三气固分离装置中进行气固分离,以便得到固体颗粒物和除尘烟气,并将所述固体颗粒物供给至所述发生炉燃烧室中;(7)将所述除尘烟气和和所述高浓度二氧化碳分别供给至二氧化碳回收捕集装置进行回收捕集,以便得到纯二氧化碳和第二乏气。由此,可以在回收二氧化碳的同时降低碳排放。
在本发明的一些实施例中,上述方法进一步包括:(8)将所述中温热载体颗粒供给至所述流化床脱水器中,将所述低温热载体颗粒供给至所述热载体颗粒储存仓中作为所述冷却热载体颗粒。由此,可以实现热载体颗粒的循环利用。
在本发明的一些实施例中,在步骤(1)中,所述碳酸铈湿料与所述第一高温热载体颗粒流量比例以满足所述流化床脱水器密相区的温度为130~220℃为准。由此,可以在保证碳酸铈湿料脱水效率的同时提高能源利用效率。
在本发明的一些实施例中,在步骤(1)中,所述碳酸铈湿料中游离水占比为5~40wt%,所述碳酸铈湿料粒径不大于15mm。
在本发明的一些实施例中,在步骤(1)中,所述第一高温热载体颗粒的温度为 750~1000℃,粒径为200~1000μm。由此,可以在提高碳酸铈湿料脱水效率的同时利于碳酸铈干粉和低温热载体颗粒的分离。
在本发明的一些实施例中,在步骤(1)中,所述碳酸铈干粉的粒径不大于150μm。由此,利于碳酸铈干粉和低温热载体颗粒的分离。
在本发明的一些实施例中,在步骤(3)中,所述碳酸铈干粉与所述第二高温热载体颗粒流量比例以满足所述流化床灼烧器密相区的温度为400~450℃为准。由此,可以提高二氧化铈的质量和能源利用效率。
在本发明的一些实施例中,在步骤(3)中,所述第二高温热载体颗粒的温度为 750~1000℃,粒径为200~1000μm。由此,可以提高二氧化铈的质量和能源利用效率。
在本发明的一些实施例中,在步骤(3)中,所述高浓度氧气的体积浓度不低于80%。由此,可以保证所得二氧化铈产品成分均匀、生产效率高且质量好。
在本发明的一些实施例中,在步骤(3)中,所述中温热载体颗粒的温度为400~450℃。
本发明的附加方面和优点将在下面的描述中部分给出,部分将从下面的描述中变得明显,或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明的上述和/或附加的方面和优点从结合下面附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解,其中:
图1是根据本发明一个实施例的采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统结构示意图;
图2是根据本发明再一个实施例的采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统结构示意图;
图3是根据本发明又一个实施例的采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统结构示意图;
图4是根据本发明又一个实施例的采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统结构示意图;
图5是根据本发明一个实施例的采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的方法流程示意图;
图6是根据本发明再一个实施例的采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的方法流程示意图;
图7是根据本发明又一个实施例的采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的方法流程示意图。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例,所述实施例的示例在附图中示出,其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的,旨在用于解释本发明,而不能理解为对本发明的限制。
在本发明的一个方面,本发明提出了一种采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统。根据本发明的实施例,参考图1,该系统包括:流化床脱水器100、第一气固分离装置200和流化床灼烧器300。
根据本发明的实施例,流化床脱水器100具有流化空气入口101、第一高温热载体颗粒入口102、碳酸铈湿料入口103、低温热载体颗粒出口104和含有碳酸铈干粉的气体出口105,且适于在空气作为流化风的作用下将碳酸铈湿料与第一高温热载体颗粒混合,以便得到低温热载体颗粒和含有碳酸铈干粉的气体。具体的,碳酸铈湿料含游离水5-40wt%,粒径不大于15mm,储存于碳酸铈湿料储仓10中,当系统工作时,碳酸铈湿料经碳酸铈湿料入口103送入流化床脱水器100,同时第一高温热载体颗粒(温度为750~1000℃,粒径为 200~1000μm)经第一高温热载体颗粒入口102送入流化床脱水器100,将空气经位于流化床脱水器100底部的流化空气入口101送入流化床脱水器100中,即以空气作为流化床脱水器100的流化风,在流化风的作用下,流化床脱水器100内的碳酸铈湿料和第一高温热载体颗粒呈流态化状态,均匀混合并进行强烈的热交换,碳酸铈湿料中的游离水和结晶水全部都蒸发为水蒸汽,碳酸铈湿料成为碳酸铈干粉,而水蒸汽更加剧了流化床脱水器100 内的颗粒流化程度,有利于换热,同时控制碳酸铈湿料与第一高温热载体颗粒的流量比例以使得流化床脱水器100的密相区的温度为130~220℃,碳酸铈湿料在10分钟内即可完全脱水成为碳酸铈干粉,由于第一高温热载体颗粒的粒径为200μm-1000μm,而脱水后的碳酸铈干粉的粒径在150μm以下,控制流化床脱水器100内的风速,流化风可以携带碳酸铈干粉却不能携带热载体颗粒,释放热量降温后的低温热载体颗粒从流化床脱水器100的底部的低温热载体颗粒出口104连续排出,而得到的含有碳酸铈干粉的气体从位于流化床脱水器100顶部的含有碳酸铈干粉的气体出口105排出。
根据本发明的实施例,第一气固分离装置200具有第一气固混合物入口201、碳酸铈干粉出口202和第一乏气出口203,含有碳酸铈干粉的气体出口105与第一气固混合物入口201相连,且适于将上述得到的含有碳酸铈干粉的气体进行气固分离,得到碳酸铈干粉和第一乏气。具体的,第一气固分离装置200为电袋收料器,含有碳酸铈干粉的气体中碳酸铈干粉细颗粒被捕集下来,成为碳酸铈干粉,不含固体颗粒的第一乏气,其成分是含有水蒸汽的空气,送入排气筒20排入大气。
根据本发明的实施例,流化床灼烧器300具有碳酸铈干粉入口301、第一高浓度氧气入口302、第二高温热载体颗粒入口303、中温热载体颗粒出口304以及含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物出口305,碳酸铈干粉入口301与碳酸铈干粉出口202相连,且适于在高浓度氧气作为流化风的作用下将碳酸铈干粉与第二高温热载体颗粒混合,以便得到中温热载体颗粒以及含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物。具体的,碳酸铈干粉储存于碳酸铈干料储仓21中,碳酸铈干粉其化学分子式为Ce2(CO3)3,已经不含游离水和结晶水,为细颗粒的干粉,经碳酸铈干粉入口301送入到流化床灼烧器300中,第二高温热载体颗粒(温度为750~1000℃,粒径为200~1000μm)经第二高温热载体颗粒入口303 送入到流化床灼烧器300中,同时将高浓度氧气(氧气vol%≥80%)经第一高浓度氧气入口302送入到流化床灼烧器300中,流化床灼烧器300采用气固流化床反应器的结构型式,热源采用第二高温热载体颗粒,高浓度氧气作为流化风,即流化床灼烧器300内是一个有氧环境的流化状态,同时控制碳酸铈干粉与第二高温热载体颗粒流量比例以满足流化床灼烧器300的密相区的温度为400~450℃为准,碳酸铈发生氧化分解反应,具体化学反应方程式为:2Ce2(CO3)3+O2=4CeO2+6CO2↑,由于化学反应分解出的二氧化碳气体体积量是消耗掉的氧气量的6倍,足量的气体使流化床灼烧器300内的流态化状态非常好,颗粒之间剧烈换热,所以温度场均匀而稳定,成品二氧化铈不存在过烧或欠烧现象,产品成分均匀、质量好。另外,氧化分解反应后的产物二氧化铈平均颗粒粒径只有几十微米,控制流化床灼烧器300内的风速,流化风携带二氧化铈颗粒而不能携带热载体颗粒,释放热量降温后的中温热载体颗粒从流化床灼烧器300内连续排出,其温度为400-450℃,并且产生的含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物经含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物出口 305排出。由于本申请的系统将碳酸铈湿料脱水和碳酸铈氧化分解在两个不同的流化床中进行,也就是说,碳酸铈湿料脱水产生水蒸汽和碳酸铈分解释放二氧化碳分两个设备进行,因此流化床灼烧器300中得到的含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物中二氧化碳浓度高,利于后续收集。
需要说明的是,本领域技术人员可以根据实际需要对第一高温热载体颗粒和第二高温热载体颗粒的具体类型进行选择,只要满足蓄热以及高温性能稳定即可,例如可以采用陶瓷颗粒。
由此,采用本申请的系统可以实现二氧化铈产品质量好、生产效率高、能源利用率高、污染物排放少,设备占地少、自动化程度高等优点。
根据本发明的实施例,参考图2,上述系统进一步包括:流化床燃烧高温颗粒热载体发生炉400,流化床燃烧高温颗粒热载体发生炉400包括热载体颗粒储存仓41、落云床换热器42和发生炉燃烧室43。
根据本发明的具体实施例,参考图2,热载体颗粒储存仓41用于存储冷却热载体颗粒,热载体颗粒储存仓41的底端设有多个布料器(未示出),并且热载体颗粒储存仓41的底板上设有第一出口(未示出),第一出口与布料器(未示出)相连,侧壁上设有第二出口411。
根据本发明的具体实施例,参考图2,落云床换热器42设在热载体颗粒储存仓41的下方且落云床换热器42的顶端与热载体颗粒储存仓41的底端相连,落云床换热器42的顶部侧壁设有含尘烟气出口421。
根据本发明的具体实施例,参考图2,发生炉燃烧室43自上而下包括密相区(未示出) 和布风区(未示出),发生炉燃烧室43设在落云床换热器42的下方且密相区的顶端与落云床换热器42的底端相连,密相区设有高温热载体颗粒出口401和第二入口402,第二出口411与第二入口402相连,高温热载体颗粒出口401分别第一高温热载体颗粒入口102和第二高温热载体颗粒入口303相连。布风区的底部具有天然气入口403和第二高浓度氧气入口404。
具体的,天然气从天然气入口403、高浓度氧气(氧气vol%≥80%)自第二高浓度氧气入口404送到流化床燃烧高温颗粒热载体发生炉400上发生炉燃烧室43的布风区,在发生炉燃烧室43内燃烧,发生炉燃烧室43采用流化床结构型式,以热载体颗粒作为密相区床料,天然气燃烧释放的热量将热载体颗粒加热到750-1000℃,即成为高温热载体颗粒,将该高温热载体颗粒的一部分供给至流化床脱水器100中作为第一高温热载体颗粒使用,将该高温热载体颗粒的另一部分供给至流化床灼烧器300中作为第二高温热载体颗粒使用。天然气燃烧产生的烟气离开密相区垂直向上进入落云床换热器42,与经热载体颗粒储存仓41底板上第一出口后再经布料器垂直下落的冷却热载体颗粒逆流接触,对热载体颗粒进行预热,预热后热载体颗粒落入密相区进行加热,同时烟气释放热量降温,当烟气到达落云床换热器42侧面的含尘烟气出口421时,温度降低到150℃以下,成为含尘烟气,从位于落云床换热器42侧壁上的含尘烟气出口421排出,同时热载体颗粒储存仓41中的另一部分冷却热载体颗粒经位于热载体颗粒储存仓41侧壁的第二出口411后供给至暂存仓412,再经暂存仓412经发生炉燃烧室43侧壁上的第二入口402供给至密相区进行换热。并且由于天然气在高浓度氧气助燃下燃烧产生的烟气,烟气中二氧化碳的浓度在30体积%以上,属于高浓度二氧化碳气体。
根据本发明的实施例,参考图3,上述系统进一步包括:第二气固分离装置500、第三气固分离装置600和二氧化碳回收捕集装置700。
根据本发明的具体实施例,第二气固分离装置500具有气固混合物入口501、高浓度二氧化碳气体出口502和二氧化铈干粉出口503,气固混合物入口501与含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物出口305经冷却器31相连,用于将流化床灼烧器300得到的含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物经冷却器31降温至150℃以下后,再将降温后的含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物进行气固分离,以便得到高浓度二氧化碳气体和二氧化铈干粉。具体的,第二气固分离装置500为电袋收料器,含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物中二氧化铈被捕集下来,分离得到的固体物料即为二氧化铈干粉,送入到成品二氧化铈储仓50中储存,后续可以进行打包装袋销售,分离出的气体即为高浓度二氧化碳气体。
根据本发明的具体实施例,第三气固分离装置600具有第三气固混合物入口601、固体颗粒物出口602和除尘烟气出口603,第三气固混合物入口601与含尘烟气出口421相连,固体物料出口602与发生炉燃烧室43相连,且适于将落云床换热器42得到的含尘烟气进行气固分离,以便得到固体颗粒物和除尘烟气,并将固体颗粒物供给至发生炉燃烧室 43中。具体的,第三气固分离装置600为布袋收料器。
根据本发明的具体实施例,二氧化碳回收捕集装置700具有除尘烟气入口701、高浓度二氧化碳气体入口702、纯二氧化碳出口703和第二乏气出口704,除尘烟气入口701与除尘烟气出口603相连,高浓度二氧化碳气体入口702与高浓度二氧化碳气体出口502相连,二氧化碳回收捕集装置适于将除尘烟气和高浓度二氧化碳气体中的二氧化碳进行回收捕集,得到纯二氧化碳和第二乏气,其中得到的纯二氧化碳气体可以进一步压缩为液态装入气瓶工业再利用,而二氧化碳回收捕集装置700排出的第二乏气为包括少量氮气和氧气的混合气体,通过烟囱70排入大气。需要说明的是,回收捕集过程中的操作参数均为本领域常规条件参数,本领域技术人员可以根据实际需要进行选择,此处不再赘述。
进一步地,为了实现热载体颗粒的循环利用,根据本发明的实施例,参考图4,上述系统中中温热载体颗粒出口304与第一高温热载体颗粒入口102相连,由于从流化床灼烧器300内连续排出的中温热载体颗粒温度为400-450℃,将其供给至流化床脱水器100中与第一高温热载体颗粒一起作为流化床脱水器100中的热源使用,同时控制碳酸铈湿料与第一高温热载体颗粒和中温热载体颗粒的流量比例以使得流化床脱水器100的密相区的温度为130~220℃为准。同时低温热载体颗粒104与热载体颗粒储存仓41相连,即将流化床脱水器100得到换热后的低温热载体颗粒供给至热载体颗粒储存仓41中作为冷却热载体颗粒使用,从而实现热载体颗粒的循环利用。
根据本发明实施例的采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统具有如下效果:
1)采用流化床技术进行干燥脱水和灼烧分解氧化,气固之间的传热和传质效果大大优于推板窑,碳酸铈受热均匀,不存在局部欠烧或者过烧的现象,产品品质均匀、稳定、质量好。
2)流化床燃烧高温颗粒热载体发生炉中采用高浓度氧助燃技术和热载体颗粒逆流换热技术,使单位生产能耗大幅度降低。
3)碳酸铈湿料的脱水释放水蒸汽和碳酸铈的氧化分解释放二氧化碳是分两个阶段进行,即水蒸汽和二氧化碳不进行混合,所以二氧化碳浓度高,非常有利于捕集后再利用,大大降低了大气污染物的排放。
4)整体系统自动化程度高,在计算机控制下连续生产,劳动生产率大幅度提高。
在本发明的一个方面,本发明提出了一种采用上述的碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统实施采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的方法。根据本发明的实施例,参考图5,该方法包括:
S100:在空气作为流化风的作用下将碳酸铈湿料与第一高温热载体颗粒供给至流化床脱水器中混合
该步骤中,碳酸铈湿料含游离水5-40wt%,粒径不大于15mm,储存于碳酸铈湿料储仓10中,当系统工作时,碳酸铈湿料经碳酸铈湿料入口103送入流化床脱水器100,同时第一高温热载体颗粒(温度为750~1000℃,粒径为200~1000μm)经第一高温热载体颗粒入口102送入流化床脱水器100,将空气经位于流化床脱水器100底部的空气入口101送入流化床脱水器100中,即以空气作为流化床脱水器100的流化风,在流化风的作用下,流化床脱水器100内的碳酸铈湿料和第一高温热载体颗粒呈流态化状态,均匀混合并进行强烈的热交换,碳酸铈湿料中的游离水和结晶水都蒸发为水蒸汽,碳酸铈湿料成为碳酸铈干粉,而水蒸汽更加剧了流化床脱水器100内的颗粒流化程度,有利于换热,同时控制碳酸铈湿料与第一高温热载体颗粒的流量比例以使得流化床脱水器100的密相区的温度为 130~220℃,碳酸铈湿料在10分钟内即可完全脱水成为碳酸铈干粉,由于第一高温热载体颗粒的粒径为200μm-1000μm,而脱水后的碳酸铈细颗粒的粒径在150μm以下,控制流化床脱水器100内的风速,流化风可以携带碳酸铈细颗粒却不能携带热载体颗粒,释放热量降温后的低温热载体颗粒从流化床脱水器100的底部连续排出,而得到的含有碳酸铈干粉的气体从位于流化床脱水器100顶部的含有碳酸铈干粉的气体出口105排出。
S200:将含有碳酸铈干粉的气体供给至第一气固分离装置中进行气固分离
该步骤中,具体的,第一气固分离装置200为电袋收料器,含有碳酸铈干粉的气体中碳酸铈干粉细颗粒被捕集下来,成为碳酸铈干粉,不含固体颗粒的第一乏气,其成分是含有水蒸汽的空气,送入排气筒20排入大气。
S300:在高浓度氧气作为流化风的作用下将碳酸铈干粉与第二高温热载体颗粒供给至流化床灼烧器中混合
该步骤中,上述第一气固分离装置200中得到的碳酸铈干粉储存于碳酸铈干料储仓21 中,碳酸铈干粉其化学分子式为Ce2(CO3)3,已经不含游离水和结晶水,为细颗粒的干粉,经碳酸铈干粉入口301送入到流化床灼烧器300中,第二高温热载体颗粒(温度为 750~1000℃,粒径为200~1000μm)经第二高温热载体颗粒入口303送入到流化床灼烧器 300中,同时将高浓度氧气(氧气vol%≥80%)经第一高浓度氧气入口302送入到流化床灼烧器300中,流化床灼烧器300采用气固流化床反应器的结构型式,热源采用第二高温热载体颗粒,高浓度氧气作为流化风,即流化床灼烧器300内是一个有氧环境的流化状态,同时控制碳酸铈干粉与第二高温热载体颗粒流量比例以满足流化床灼烧器300的密相区的温度为400~450℃为准,碳酸铈发生氧化分解反应,具体化学反应方程式为: 2Ce2(CO3)3+O2=4CeO2+6CO2↑,由于化学反应分解出的二氧化碳气体量体积是消耗掉的氧气量的6倍,足量的气体使流化床灼烧器300内的流态化状态非常好,颗粒之间剧烈换热,所以温度场均匀而稳定,成品二氧化铈不存在过烧或欠烧现象,产品成分均匀、质量好。另外,氧化分解反应后的产物二氧化铈平均颗粒粒径只有几十微米,控制流化床灼烧器300 内的风速,流化风携带二氧化铈颗粒而不能携带热载体颗粒,释放热量降温后的中温热载体颗粒从流化床灼烧器300内连续排出,其温度为400-450℃的温度,并且产生的含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物经气固混合物出口305排出。由于本申请的系统将碳酸铈湿料脱水和碳酸铈氧化分解在两个不同的流化床中进行,也就是说,碳酸铈湿料脱水产生水蒸汽和碳酸铈分解释放二氧化碳分两个设备进行,因此流化床灼烧器300中得到的含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物中二氧化碳浓度高,利于后续收集。
由此,采用本申请的方法可以实现二氧化铈产品质量好、生产效率高、能源利用率高、污染物排放少,设备占地少、自动化程度高等优点。
根据本发明的实施例,参考图6,该方法进一步包括:
S400:将天然气、高浓度氧气、冷却热载体颗粒供给流化床燃烧高温颗粒热载体发生炉中,并将高温热载体颗粒的一部分供给至流化床脱水器中,将高温热载体颗粒的另一部分供给至流化床灼烧器中
该步骤中,天然气从天然气入口403、高浓度氧气(氧气vol%≥80%)自第二高浓度氧气入口404送到流化床燃烧高温颗粒热载体发生炉400上发生炉燃烧室43的布风区,在发生炉燃烧室43内燃烧,发生炉燃烧室43采用流化床结构型式,以热载体颗粒作为密相区床料,天然气燃烧释放的热量将热载体颗粒加热到750-1000℃,即成为高温热载体颗粒,将该高温热载体颗粒的一部分供给至流化床脱水器100中作为第一高温热载体颗粒使用,将该高温热载体颗粒的另一部分供给至流化床灼烧器300中作为第二高温热载体颗粒使用。天然气燃烧产生的烟气离开密相区垂直向上进入落云床换热器42,与经热载体颗粒储存仓41底板上第一出口后再经布料器垂直下落的冷却热载体颗粒逆流接触,对热载体颗粒进行预热,预热后热载体颗粒落入密相区进行加热,同时烟气释放热量降温,当烟气到达落云床换热器42侧面的含尘烟气出口421时,温度降低到150℃以下,成为含尘烟气,从位于落云床换热器42侧壁上的含尘烟气出口421排出,同时热载体颗粒储存仓41中的另一部分冷却热载体颗粒经位于热载体颗粒储存仓41侧壁的第二出口411后供给至暂存仓412,再经暂存仓412经发生炉燃烧室43侧壁上的第二入口402供给至密相区进行换热。并且由于天然气在高浓度氧气助燃下燃烧产生的烟气,烟气中二氧化碳的浓度在30体积%以上(烟气中含30%二氧化碳,60%水蒸汽,氧气、氮气和惰性气体合计10%),属于高浓度二氧化碳气体。
根据本发明的实施例,参考图7,上述方法进一步包括:
S500:将含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物供给至第二气固分离装置中进行气固分离
该步骤中,将流化床灼烧器300得到的含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物经冷却器31降温至150℃以下后,再将降温后的含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物进行气固分离,以便得到高浓度二氧化碳气体和二氧化铈干粉。具体的,第二气固分离装置500为电袋收料器,含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物中二氧化铈被捕集下来,分离得到的固体物料即为二氧化铈干粉,送入到成品二氧化铈储仓50中储存,后续可以进行打包装袋销售,分离出的气体即为高浓度二氧化碳气体。
S600:将含尘烟气供给至第三气固分离装置中进行气固分离,并将固体颗粒物供给至发生炉燃烧室中
该步骤中,第三气固分离装置600为布袋收料器,将落云床换热器42得到的含尘烟气供给至第三气固分离装置600进行气固分离,得到固体颗粒物和除尘烟气,并将固体颗粒物供给至发生炉燃烧室43中。
S700:将除尘烟气和高浓度二氧化碳气体供给二氧化碳回收捕集装置进行回收捕集
该步骤中,将第三气固分离装置600中分离的除尘烟气和第二气固分离装置500得到的高浓度二氧化碳气体供给至二氧化碳回收捕集装置700进行回收捕集,得到纯二氧化碳和第二乏气,其中纯二氧化碳气体可以进一步压缩成为液态二氧化碳,装入气瓶工业再利用,而二氧化碳回收捕集装置700排出的第二乏气为包括少量氮气和氧气的混合气体,通过烟囱70排入大气。
进一步地,为了实现热载体颗粒的循环利用,根据本发明的实施例,上述方法还包括:
S800:将中温热载体颗粒供给至流化床脱水器中,将低温热载体颗粒供给至热载体颗粒储存仓中作为冷却热载体颗粒
该步骤中,由于从流化床灼烧器300内连续排出的中温热载体颗粒温度为400-450℃,将其供给至流化床脱水器100中与第一高温热载体颗粒一起作为流化床脱水器100中的热源使用,同时控制碳酸铈湿料与第一高温热载体颗粒和中温热载体颗粒的流量比例以使得流化床脱水器100的密相区的温度为130~220℃为准。同时将流化床脱水器100得到换热后的低温热载体颗粒供给至热载体颗粒储存仓41中作为冷却热载体颗粒使用,从而实现热载体颗粒的循环利用。
需要说明的是,上述针对采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统所描述的特征和优点同样适用于采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的方法,此处不再赘述。
在本发明的描述中,需要理解的是,术语“中心”、“纵向”、“横向”、“长度”、“宽度”、“厚度”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”、“顺时针”、“逆时针”、“轴向”、“径向”、“周向”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系,仅是为了便于描述本发明和简化描述,而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作,因此不能理解为对本发明的限制。
此外,术语“第一”、“第二”仅用于描述目的,而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此,限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括至少一个该特征。在本发明的描述中,“多个”的含义是至少两个,例如两个,三个等,除非另有明确具体的限定。
在本发明中,除非另有明确的规定和限定,术语“安装”、“相连”、“连接”、“固定”等术语应做广义理解,例如,可以是固定连接,也可以是可拆卸连接,或成一体;可以是机械连接,也可以是电连接;可以是直接相连,也可以通过中间媒介间接相连,可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系,除非另有明确的限定。对于本领域的普通技术人员而言,可以根据具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
在本发明中,除非另有明确的规定和限定,第一特征在第二特征“上”或“下”可以是第一和第二特征直接接触,或第一和第二特征通过中间媒介间接接触。而且,第一特征在第二特征“之上”、“上方”和“上面”可是第一特征在第二特征正上方或斜上方,或仅仅表示第一特征水平高度高于第二特征。第一特征在第二特征“之下”、“下方”和“下面”可以是第一特征在第二特征正下方或斜下方,或仅仅表示第一特征水平高度小于第二特征。
在本说明书的描述中,参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中,对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且,描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外,在不相互矛盾的情况下,本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例,可以理解的是,上述实施例是示例性的,不能理解为对本发明的限制,本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。
Claims (16)
1.一种采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统,其特征在于,包括:
流化床脱水器,所述流化床脱水器具有流化空气入口、第一高温热载体颗粒入口、碳酸铈湿料入口、低温热载体颗粒出口和含有碳酸铈干粉的气体出口,且适于在空气作为流化风的作用下将碳酸铈湿料与第一高温热载体颗粒混合,以便得到低温热载体颗粒和含有碳酸铈干粉的气体;
第一气固分离装置,所述第一气固分离装置具有第一气固混合物入口、碳酸铈干粉出口和第一乏气出口,所述第一气固混合物入口与所述含有碳酸铈干粉的气体出口相连,且适于将所述含有碳酸铈干粉的气体进行气固分离,以便得到碳酸铈干粉和第一乏气;
流化床灼烧器,所述流化床灼烧器具有碳酸铈干粉入口、第一高浓度氧气入口、第二高温热载体颗粒入口、中温热载体颗粒出口以及含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物出口,所述碳酸铈干粉入口与所述碳酸铈干粉出口相连,且适于在高浓度氧气作为流化风的作用下将所述碳酸铈干粉与第二高温热载体颗粒混合,以便得到中温热载体颗粒以及含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物。
2.根据权利要求1所述的系统,其特征在于,进一步包括:
流化床燃烧高温颗粒热载体发生炉,所述流化床燃烧高温颗粒热载体发生炉包括:
热载体颗粒储存仓,所述热载体颗粒储存仓底端设有多个布料器,并且所述热载体颗粒储存仓的底板设有第一出口,所述第一出口连接布料器,侧壁上设有第二出口;
落云床换热器,所述落云床换热器设在所述热载体颗粒储存仓的下方且所述落云床换热器的顶端与所述热载体颗粒储存仓的底端相连,所述落云床换热器的顶部侧壁设有含尘烟气出口;
发生炉燃烧室,所述发生炉燃烧室设在所述落云床换热器的下方且所述发生炉燃烧室的顶端与所述落云床换热器的底端相连,所述发生炉燃烧室具有第二入口和高温热载体颗粒出口,所述第二入口和所述第二出口相连,所述高温热载体颗粒出口分别与所述第一高温热载体颗粒出口和所述第二高温热载体颗粒出口相连,并且所述发生炉燃烧室的底部具有天然气入口和第二高浓度氧气入口。
3.根据权利要求2所述的系统,其特征在于,进一步包括:
第二气固分离装置,所述第二气固分离装置具有第二气固混合物入口、高浓度二氧化碳气体出口和二氧化铈干粉出口,所述第二气固混合物入口与所述含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物出口相连,且适于对所述含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物进行气固分离,以便得到高浓度二氧化碳气体和二氧化铈干粉;
第三气固分离装置,所述第三气固分离装置具有第三气固混合物入口、固体颗粒物出口和除尘烟气出口,所述第三气固混合物入口与所述含尘烟气出口相连,所述固体物料出口与所述发生炉燃烧室相连,且适于将所述含尘烟气进行气固分离,以便得到固体颗粒物和除尘烟气,并将所述固体颗粒物供给至所述发生炉燃烧室中;
二氧化碳回收捕集装置,所述二氧化碳回收捕集装置具有除尘烟气入口、高浓度二氧化碳气体入口、纯二氧化碳出口和第二乏气出口,所述除尘烟气入口与所述除尘烟气出口相连,所述高浓度二氧化碳气体入口与所述高浓度二氧化碳气体出口相连,且适于将所述除尘烟气和高浓度二氧化碳气体中的二氧化碳进行回收捕集,以便得到纯二氧化碳和第二乏气。
4.根据权利要求2所述的系统,其特征在于,所述中温热载体颗粒出口与所述第一高温热载体颗粒入口相连,所述低温热载体颗粒出口与所述热载体颗粒储存仓相连。
5.一种采用权利要求1-4中任一项所述的碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的系统实施采用碳酸铈湿料经脱水和灼烧制备二氧化铈的方法,其特征在于,包括:
(1)在空气作为流化风的作用下将碳酸铈湿料与第一高温热载体颗粒供给至流化床脱水器中混合,以便得到低温热载体颗粒和含有碳酸铈干粉的气体;
(2)将所述含有碳酸铈干粉的气体供给至第一气固分离装置中进行气固分离,以便得到碳酸铈干粉和第一乏气;
(3)在高浓度氧气作为流化风的作用下将所述碳酸铈干粉与第二高温热载体颗粒供给至流化床灼烧器中混合,以便得到中温热载体颗粒以及含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物。
6.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,进一步包括:
(4)将天然气和高浓度氧气供给至流化床燃烧高温颗粒热载体发生炉的发生炉燃烧室中进行燃烧产生高温烟气,热载体颗粒储存仓中的一部分冷却热载体颗粒通过第一出口后经布料器落入落云床换热器中与所述高温烟气逆流换热后落入发生炉燃烧室进行加热,另一部分所述冷却热载体颗粒通过热载体颗粒储存仓上第二出口经第二入口进入发生炉燃烧室进行加热,以便得到含尘烟气和高温热载体颗粒,并将所述高温热载体颗粒的一部分供给至所述流化床脱水器中作为所述第一高温热载体颗粒,将所述高温热载体颗粒的另一部分供给至所述流化床灼烧器中作为所述第二高温热载体颗粒。
7.根据权利要求6所述的方法,其特征在于,进一步包括:
(5)将所述含有氧、二氧化碳和二氧化铈的气固混合物供给至第二气固分离装置中进行气固分离,以便得到高浓度二氧化碳气体和二氧化铈干粉;
(6)将所述含尘烟气供给至第三气固分离装置中进行气固分离,以便得到固体颗粒物和除尘烟气,并将所述固体颗粒物供给至所述发生炉燃烧室中;
(7)将所述除尘烟气和所述高浓度二氧化碳气体供给二氧化碳回收捕集装置进行回收捕集,以便得到纯二氧化碳和第二乏气。
8.根据权利要求6所述的方法,其特征在于,进一步包括:
(8)将所述中温热载体颗粒供给至所述流化床脱水器中,将所述低温热载体颗粒供给至所述热载体颗粒储存仓中作为所述冷却热载体颗粒。
9.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,在步骤(1)中,所述碳酸铈湿料与所述第一高温热载体颗粒流量比例以满足所述流化床脱水器密相区的温度为130~220℃为准;
10.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,在步骤(1)中,所述碳酸铈湿料中游离水占比为5~40wt%,所述碳酸铈湿料粒径不大于15mm。
11.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,在步骤(1)中,所述第一高温热载体颗粒的温度为750~1000℃,粒径为200~1000μm。
12.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,在步骤(1)中,所述碳酸铈干粉的粒径不大于150μm。
13.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,在步骤(3)中,所述碳酸铈干粉与所述第二高温热载体颗粒流量比例以满足所述流化床灼烧器密相区的温度为400~450℃为准;
14.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,在步骤(3)中,所述第二高温热载体颗粒的温度为750~1000℃,粒径为200~1000μm;
15.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,在步骤(3)中,所述高浓度氧气的体积浓度不低于80%;
16.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,在步骤(3)中,所述中温热载体颗粒的温度为400~450℃。
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