CN114920245A - 一种用于二氧化碳封存的矿化物及其应用 - Google Patents

一种用于二氧化碳封存的矿化物及其应用 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种用于二氧化碳封存的矿化物及其应用，由高炉渣或含钙镁物料加碳质还原剂组成，所述碳质还原剂占矿化物总质量的5%~30%。本发明创造性地使用碳质还原剂将高炉渣或其他含钙、镁物料中的二氧化硅还原为硅铁合金，然后利用硅铁合金不溶于碱，来节约碱的消耗；同时，硅铁合金的密度和磁性都比碳酸钙或碳酸镁要大，从而可以将产物较好分离。采用本发明方法将CO2气体转化成固态的碳酸盐，能够将矿物中的元素全部提取，实现矿物和固体废弃物的高附加值利用；物料中的氧化钙或氧化镁都可以几乎百分之百最终生成碳酸钙或碳酸镁，不用担心后期CO2的泄露；并且，对CO2封存效率高，最高达到99%以上。

Description

一种用于二氧化碳封存的矿化物及其应用
技术领域
本发明涉及环境保护技术领域，具体涉及一种用于二氧化碳封存的矿化物及其应用。
背景技术
随着当前经济社会的高速发展，CO2的大量排放对全球气候及生态系统产生了严重影响，如何降低CO2排放或者有效利用CO2，已经引起了全球研究者及政策制定者们的高度重视。CO2捕集及封存技术是实现碳减排最有效方法之一，其将工业过程排放的CO2分离并封存到海底或地下等，具有安全、环保等特点。目前CO2封存主要包括强化石油开采、强化煤层气开采、深部盐水层封存、海洋封存及矿物碳酸化固定封存等方式，其中CO2矿化封存是最安全、持久且环保的方式之一。CO2矿物封存利用CO2与含钙、镁矿物进行反应，使CO2以稳定的碳酸盐形式储存起来，避免了后期CO2的泄漏监控，降低了检测成本，同时由于矿化产物的稳定性和安全性相比于其他封存手段更好，因此受到研究者的广泛关注。
CO2矿化封存的原料以天然可碳化矿物和工业固体废弃物为主。当前，CO2矿化封存包括直接碳化和间接碳化两种路线。直接碳化主要分为干法固碳和湿法固碳两种工艺。间接碳化包括酸法碳化工艺、熔盐碳化工艺、生物碳化工艺、铵盐碳化工艺、碱法碳化工艺等。直接碳化需要高温高压操作，且很难获得高附加值产品，导致其能耗高、经济性较差，距离工业应用还有很大差距。间接矿化首先将矿物中钙、镁以离子形式进入溶液，然后在溶液中进行碳酸化反应，使钙、镁离子生成稳定的碳酸盐。相比于直接碳化，间接碳化所需的反应条件较为温和，不需要高温高压操作，因此近年来受到研究者的较多关注。
CO2矿物封存技术是一种具有潜力的碳捕集封存手段，其稳定性和安全性相比于其他封存手段具有显著优势。但是，该技术的大规模工业应用仍旧存在较大的局限性，主要原因在于CO2封存率低、工艺成本高、产物分离难。因此，开发一种低成本、经济性高的CO2矿物封存技术是当前碳减排领域亟需解决的关键问题。
发明内容
针对现有技术存在的上述不足，本发明的目的在于提供一种用于二氧化碳封存的矿化物及其应用，以解决现有技术中CO2封存率低、工艺成本高、产物分离难的问题。
为了解决上述技术问题，本发明采用如下技术方案：
一种用于二氧化碳封存的矿化物，由高炉渣或含钙镁物料加碳质还原剂组成，所述碳质还原剂占矿化物总质量的5％～30％。
进一步，所述高炉渣或含钙镁物料包括高炉渣、钢渣、粉煤灰、赤泥、红土镍矿尾渣、蛇纹石、硅灰石中的一种或者多种。
进一步，所述碳质还原剂包括煤炭、木炭、焦炭、石油焦、生物质碳、石墨粉中的一种或者多种。
作为优化，还包括含铁物料；所述含铁物料包括铁矿石、高炉炉尘、钢渣、炼钢除尘灰、高铁铝土矿、赤泥、选铁尾矿、氧化铁皮、金属铁中的一种或者多种。
所述用于二氧化碳封存的矿化物，采用如下方法制备而得：
S1、分别将高炉渣或含钙镁物料/含铁物料、碳质还原剂破碎、研磨成粉末状后，按比例混合均匀得到混合物料；所述碳质还原剂占矿化物总质量的5％～30％；
S2、将步骤S1得到的混合物料制成球团物料后，放入加热炉中，在温度为900℃～1500℃条件下，加热30～900min，冷却待用。
其中，所述步骤S2中，加热过程和冷却过程均在惰性气氛或负压条件下进行。
本发明还提供一种用于二氧化碳封存的矿化物的应用，用于封存工业产生的二氧化碳气体。具体包括如下步骤：
步骤1：取上述用于二氧化碳封存的矿化物，用碱液进行溶解；
步骤2：对步骤1所得溶液进行固液分离，得到溶液和渣；
步骤3：将CO2气体通入步骤2所得溶液中，得到碳分母液；
步骤4：将碳分母液返回至步骤1，作为碱液循环使用；
步骤5：对步骤2得到的滤渣进行磁选或重选，获得硅铁合金、碳酸钙和碳酸镁的混合物。
其中，所述碱液为氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钾、碳酸钠中的一种或多种，且至少含有碳酸钠和碳酸钾中的一种，其浓度范围为：Na2O和/或K2O在溶液中的浓度为5-500g/L，例如5、20、30、50、100g/L等均可。
相比现有技术，本发明具有如下有益效果：
1、本发明创造性地使用碳质还原剂将高炉渣或其他含钙、镁物料中的二氧化硅还原为硅铁合金(铁的来源是所加入的含铁物料)，然后利用硅铁合金不溶于碱，来节约碱的消耗。同时，硅铁合金的密度和磁性都比碳酸钙或碳酸镁要大，从而可以将产物较好分离。
2、采用本发明方法将CO2气体转化成固态的碳酸盐，能够将矿物中的元素全部提取，实现矿物和固体废弃物的高附加值利用；物料中的氧化钙或氧化镁都可以几乎百分之百最终生成碳酸钙或碳酸镁，不用担心后期CO2的泄露；并且，对CO2封存效率高，最高达到99％以上。
3、本发明采用含钙、镁物料为原料经加工处理后对CO2进行矿化封存，同时获得高附加值硅铁合金产品以及其他副产品，可以大幅降低CO2封存过程的成本，且该工艺过程不产生废渣和废水，环保效应显著；并且，封存工艺过程操作步骤简单，且在整个反应过程中不产生三废，环境效益好。
具体实施方式
下面将结合实施例对本发明作进一步说明。
本发明中的数值范围，应理解为还具体公开了该范围的上限和下限之间的每个中间值。在任何陈述值或陈述范围内的中间值以及任何其他陈述值或在所述范围内的中间值之间的每个较小的范围也包括在本发明内。这些较小范围的上限和下限可独立地包括或排除在范围内。
除非另有说明，否则本文使用的所有技术和科学术语具有本发明所述领域的常规技术人员通常理解的相同含义。虽然本发明仅描述了优选的方法和材料，但是在本发明的实施或测试中也可以使用与本文所述相似或等同的任何方法和材料。本说明书中提到的所有文献通过引用并入，用以公开和描述与所述文献相关的方法和/或材料。在与任何并入的文献冲突时，以本说明书的内容为准。关于本文中所使用的“包含”、“包括”、“具有”、“含有”等等，均为开放性的用语，即意指包含但不限于。
本发明中所使用的实验方法如无特殊说明，均为常规方法。
本发明中所用的材料、试剂等，如无特殊说明，均可通过购买或已知的方法合成。
本发明中的定量试验，均设置三次重复实验，结果取平均值。
一、本发明提供一种用于二氧化碳封存的矿化物
由高炉渣或含钙镁物料加碳质还原剂组成，所述碳质还原剂占矿化物总质量的5％～30％，包括5％～30％中的任意数据，例如5％、10％、12％、13％、15％、16％、18％、20％、23％或30％等。
作为优化，还包括含铁物料。所述含铁物料包括铁矿石、高炉炉尘、钢渣、炼钢除尘灰、高铁铝土矿、赤泥、选铁尾矿、氧化铁皮、金属铁中的一种或者多种。
具体的，所述高炉渣或含钙镁物料包括高炉渣、钢渣、粉煤灰、赤泥、红土镍矿尾渣、蛇纹石、硅灰石中的一种或者多种。所述碳质还原剂包括煤炭、木炭、焦炭、石油焦、生物质碳、石墨粉中的一种或者多种。
其中，所述高炉渣或含钙镁物料以CaO计算，钙元素的质量百分含量为5％～60％；以MgO计算，镁元素的质量百分含量为3％～50％；以Fe2O3计算，铁元素的质量百分含量为10％～60％；以SiO2计算，硅元素的质量百分含量为5％～50％。
具体实施例参见表1所示。
表1
Figure BDA0003729207560000041
二、本发明还提供一种制备用于二氧化碳封存的矿化物的方法，包括如下步骤：
S1、分别将高炉渣或含钙镁物料/含铁物料、碳质还原剂破碎、研磨至80目以下后，按各实施例配方取料并混合均匀得到混合物料；
S2、将步骤S1得到的混合物料制成球团物料，球团物料体积0.5～50cm3(例如球团为0.5、0.8、1.2、1.5、3、8、15至50cm3均可)后，放入加热炉中，在温度为900℃～1500℃(900℃、950、980、1000、1200或1500℃均可)条件下，加热30～900min(30、40、50、60、90、100、200、300、500或900min均可)，冷却待用。
其中，所述步骤S2中，加热过程和冷却过程均在惰性气氛或负压条件下或还原性气氛下进行；加热过程和冷却过程都在氩气或氮气气氛下或10-3Pa～105Pa的负压条件下进行，以降低还原温度，防止氧化。
具体实施例的反应条件(温度和时间等)参见表2。
三、本发明提供所述用于二氧化碳封存的矿化物的应用
将所述用于二氧化碳封存的矿化物用于封存工业产生的二氧化碳气体，具体包括如下步骤：
步骤1：取上述用于二氧化碳封存的矿化物，用碱液进行溶解；
步骤2：对步骤1所得溶液进行固液分离，得到溶液和渣；
步骤3：将CO2气体通入步骤2所得溶液中，得到碳分母液；
步骤4：将碳分母液返回至步骤1，作为碱液循环使用；
步骤5：对步骤2得到的滤渣进行磁选或重选，获得硅铁合金、碳酸钙和碳酸镁的混合物。
具体实施例的封存二氧化碳的条件(碱液浓度和通入流量和时间等)参见表2。
表2
Figure BDA0003729207560000051
浸出、封存二氧化碳过程中可能的化学反应为：
CaO+H2O＝Ca2++2OH-
MgO+H2O＝Mg2++2OH-
CaO·Al2O3+CO3 2-+H2O＝CaCO3↓+2Al(OH)4 -
CaO·2Al2O3+CO3 2-+7H2O+2OH-＝CaCO3↓+4Al(OH)4 -
Ca2++2OH-+CO2＝CaCO3↓+H2O
Mg2++2OH-+CO2＝MgCO3↓+H2O
其中，AlO2 -·2H2O为铝酸盐。
由此可见，采用本发明方法将CO2气体转化成固态的碳酸盐，能够将矿物中的元素全部提取，实现矿物和固体废弃物的高附加值利用；物料中的氧化钙或氧化镁都可以几乎百分之百最终生成碳酸钙或碳酸镁，不用担心后期CO2的泄露；并且，对CO2封存效率高，最高达到99％以上。
四、对比例
对比例1：使用钢渣直接矿化CO2，采用粒度小于38μm的钢渣在100℃、CO2压力为1.8MPa下反应30min，钙的转化率达74％。
对比例2：以0.1mol/L的乙酸并添加质量分数为0.1％的EDTA浸出高炉渣，得到的富钙溶液采用NaOH调节pH后通入CO2进行矿化，实现90kg CO2/t高炉渣的矿化效果，但酸碱消耗大，矿化效率低。
对比例3：将蛇纹石在100℃下采用1.4mol/L的NH4HSO4浸出，得到富镁溶液，其中镁的提取率达91％；其次，富镁溶液经氨水调节pH除铁后，在80℃下以碳酸铵或碳酸氢铵为碳源进行矿化，镁可转化为碱式碳酸镁[Mg5(CO3)4(OH)2·4H2O]，转化率达95％以上；最后，矿化母液为硫酸铵，经浓缩、结晶、热分解后得到NH4HSO4和NH3，分别用于浸出和CO2捕集及调节浸出液pH。但是该过程中硫酸铵热分解能耗过高，且矿物溶解和矿化反应在水溶液中进行，其产生的热量为低位热能，难以利用，造成能量损失。
对比例4：采用体积分数为20％的乙酸在70℃下浸出高炉渣，经过滤分离未溶解的SiO2后采用NaOH调节pH并通入CO2气体进行矿化，每矿化1tCO2需要4.4t高炉渣(227kgCO2/t高炉渣)、3.61t乙酸及3.5t氢氧化钠，酸碱消耗量太大。
对比例5：使用质量配比为80％的碳质还原剂还原赤泥，还原产物中出现大量碳化硅，后续工序中较难与碳酸盐分离，而且碳化硅产物价值较低，硅元素没有得到有效利用。
对比例6：采用高压反应釜以钢渣为原料，在160℃、CO2压力为4.8MPa进行12h的矿化实验，结果表明钙的转化率达68％，封存效率为283kgCO2/t钢渣。
五、结果分析
对实施例1～8和对比例1～6得到的产物以及CO2的封存率进行分析，通过对原料用量的精准控制，采用真空还原生成硅铁合金，并且碱液中生成碳酸钙和碳酸镁，能够完全封存一定体积的CO2，使CO2的封存率均保持在99％以上；同时，通入CO2后获得的滤渣容易分离，磁选或重选分离铁硅合金和碳酸钙能够获得纯度较高的硅铁合金，还能得到具有经济价值的副产物碳酸钙和碳酸镁，可直接作为工业原材料使用。
本发明采用含钙、镁物料对CO2进行矿化封存，同时获得高附加值硅铁合金产品以及其他副产品，可以大幅降低CO2封存过程的成本，且该工艺过程不产生废渣和废水，环保效应显著。由此可见，本发明创造性地使用碳质还原剂将高炉渣或其他含钙、镁物料中的二氧化硅还原为硅铁合金(铁的来源除物料本身带来以外，还涉及所加入的含铁物料)，然后利用硅铁合金不溶于碱，来节约碱的消耗。同时，硅铁合金的密度和磁性都比碳酸钙或碳酸镁要大，从而可以将产物较好分离。
最后需要说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制技术方案，本领域的普通技术人员应当理解，那些对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本技术方案的宗旨和范围，均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。

Claims (10)

1.一种用于二氧化碳封存的矿化物，其特征在于，由高炉渣或含钙镁物料加碳质还原剂组成，所述碳质还原剂占矿化物总质量的5%~30%。
2.根据权利要求1所述用于二氧化碳封存的矿化物，其特征在于，还包括含铁物料。
3.根据权利要求1或2所述用于二氧化碳封存的矿化物，其特征在于，所述高炉渣或含钙镁物料包括高炉渣、钢渣、粉煤灰、赤泥、红土镍矿尾渣、蛇纹石、硅灰石中的一种或者多种。
4.根据权利要求1或2所述用于二氧化碳封存的矿化物，其特征在于，所述碳质还原剂包括煤炭、木炭、焦炭、石油焦、生物质碳、石墨粉中的一种或者多种。
5.根据权利要求2所述用于二氧化碳封存的矿化物，其特征在于，所述含铁物料包括铁矿石、高炉炉尘、钢渣、炼钢除尘灰、高铁铝土矿、赤泥、选铁尾矿、氧化铁皮、金属铁中的一种或者多种。
6.根据权利要求1~5所述用于二氧化碳封存的矿化物，其特征在于，采用如下方法制备而得：
S1、分别将高炉渣或含钙镁物料/含铁物料、碳质还原剂破碎、研磨成粉末状后，按比例混合均匀得到混合物料；所述碳质还原剂占矿化物总质量的5%~30%；
S2、将步骤S1得到的混合物料制成球团物料后，放入加热炉中，在温度为900℃~1500℃条件下，加热30~900min，冷却待用。
7.根据权利要求1所述用于二氧化碳封存的矿化物，其特征在于，所述步骤S2中，加热过程和冷却过程均在惰性气氛或负压条件下进行。
8.一种用于二氧化碳封存的矿化物的应用，其特征在于，将权利要求1至7任一所述用于二氧化碳封存的矿化物用于封存工业产生的二氧化碳气体。
9.根据权利要求8所述用于二氧化碳封存的矿化物的应用，其特征在于，包括如下步骤：
步骤1：取权利要求1至7任一所述用于二氧化碳封存的矿化物，用碱液进行溶解；
步骤2：对步骤1所得溶液进行固液分离，得到溶液和渣；
步骤3：将CO2气体通入步骤2所得溶液中，得到碳分母液；
步骤4：将碳分母液返回至步骤1，作为碱液循环使用；
步骤5：对步骤2得到的滤渣进行磁选或重选，获得硅铁合金、碳酸钙和碳酸镁的混合物。
10.根据权利要求9所述用于二氧化碳封存的矿化物的应用，其特征在于，所述碱液为氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钾、碳酸钠中的一种或多种，且至少含有碳酸钠和碳酸钾中的一种，其浓度范围为：Na2O和/或K2O 在溶液中的浓度为5-500g/L。
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