CN114887663A - 一种产生单线态氧的催化系统及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种产生单线态氧的催化体系及其应用,产生单线态氧的催化系统由金属配合物和过一硫酸盐组成;金属配合物是由双吡啶酰胺配体与Fe离子进行配位获得的;应用:在室温及以上的条件下,通过向有机废水中加入上述产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解。本发明的催化体系能够有效降解有机废水,成本低,同时避免了铁泥的产生。
Description
技术领域
本发明属于废水中有机物的氧化降解处理技术领域,涉及一种产生单线态氧的催化系统及其应用。
背景技术
污水废水中的有机污染物导致水体富营养化加剧,同时污染物在生物体内的富集给生物以及人体健康带来严重威胁。随着生态文明建设的深入推进,清洁生产成为全球产业发展的主流,对工业有机废水进行有效防治成为当前亟待解决的问题。在此背景下,迫切需要开发高效的降解技术对有机污染物进行高效处理、提高有机废水回用率。
高级氧化工艺(AOPs)是一种高效的化学方法,能够实现对底物的深度氧化,甚至是矿化,被认为是去除顽固性有机化合物最有效的方法之一。其中,过一硫酸盐(PMS)氧化技术作为一种新兴的高级氧化工艺,近两年凭借高效的催化能力得到快速发展。在PMS体系中,PMS与有机污染物的反应性较低,需要进一步活化以产生活性物种实现有机物的有效降解。目前PMS的活化方法包括紫外线活化、热活化、碱活化、碳材料活化以及金属材料活化。与其他方式相比,金属材料活化对PMS具有更加高效的性能。其中,金属配合物作为一种仿酶催化剂,保留了天然酶微量、高效的催化特点,通过金属配合物活化PMS构成催化体系,有助于实现有机污染物的高效降解。
在PMS体系中,PMS可以通过多种活化方式产生羟基自由基(·OH)、硫酸根自由基(SO4 ·-)、超氧自由基(O2 ·-)以及单线态氧等氧化性物质对有机污染物进行降解。
然而在实际应用过程中,由自由基主导的催化降解体系中·OH以及SO4 ·-等自由基会受到水体共存阴离子和天然有机物的干扰:·OH以及SO4 ·-的降解选择性相对较低,容易与阴离子反应发生猝灭从而大大降低了体系的氧化性;同时,水体中天然有机物对自由基的消耗也降低了体系的催化降解性能。例如,印染行业排放的染色废水都含有大量的无机盐,因此,自由基主导的催化体系在实际应用过程中受到很大的抑制。在此背景下,基于PMS的非自由基催化体系不断得到发展。单线态氧是一种非自由基活性物种,对富电子有机污染物具有较高的选择性和氧化性。更重要的是,与自由基活性物种相比,单线态氧能够抵御水体中无机盐离子和天然有机物的干扰,始终保持积极的催化活性。
现有技术中能够产生单线态氧的体系同时也包含其他自由基活性物种。现有技术公开了一些产生单线态氧的催化系统:例如,Fe3O4/β-FeOOH纳米复合材料有效活化PMS产生SO4 ·-以及单线态氧对磺胺甲恶唑降解;Mn掺杂g-C3N4活化PMS可以产生单线态氧和O2 ·-活性物种对对乙酰氨基酚进行降解;新型Fe0蒙脱土复合材料(Fe-Mt-C-H2),活化PMS能够产生单线态氧和O2 ·-活性物种去除双酚A;氧掺杂石墨氮化碳(O-CN)活化过PMS可以产生·OH、SO4 ·-以及单线态氧降解有机污染物。然而,这些催化系统在产生单线态氧的同时,也会产生自由基活性物种,例如·OH、SO4 ·-、O2 ·-等,导致产物中单线态氧的占比较少。现有催化系统中活性物种的多样性使得降解过程中单线态氧贡献较低,因此在处理含盐废水时容易受到体系中无机盐离子干扰,导致催化效率低下。
综上所述,如能通过金属配合物活化PMS构成可选择性产生单线态氧的体系将极具意义。
发明内容
本发明的目的是解决现有技术中存在的问题,提供一种产生单线态氧的催化系统及其应用。
为达到上述目的,本发明采用的技术方案如下:
产生单线态氧的催化系统,由金属配合物和过一硫酸盐组成;
金属配合物是由双吡啶酰胺配体与Fe离子进行配位获得的,双吡啶酰胺配体的结构式如下:
式中,R1=H,R2=NO2;或者,R1=H,R2=H;或者,R1=H,R2=CH3;或者,R1=H,R2=OCH3;或者,R1=H,R2=Cl;或者,R1=Cl,R2=Cl;或者,R1=H,R2=CF3。
本发明的金属配合物和过一硫酸盐共同构成了产生单线态氧的催化系统,产生单线态氧的原理为:金属配合物的中心金属原子与PMS分子中氧原子进行结合,并发生电子的转移;电子从PMS转移至金属配合物,导致PMS活化氧化成为SO5 ·-;SO5 ·-发生歧化反应进一步的结合,最终导致单线态氧的产生。单线态氧是一种亚稳态物质,具有未被占据的π*轨道,容易与富含电子的物质发生结合,导致有机分子结构发生氧化降解。
本发明所用的金属配合物结构有利于PMS吸附在中心Fe离子上,促进电子从PMS向金属配合物发生转移,导致PMS氧化成为SO5 ·-;SO5 ·-通过歧化反应促进单线态氧的高效产生。
现有技术公开了一些活化PMS产生单线态氧的催化系统,然而,这些催化系统在产生单线态氧的同时,也会产生自由基活性物种,例如·OH、SO4 ·-、O2 ·-等,导致产物中单线态氧的占比较少,当有机废水中包含无机盐时,无机盐阴离子会对·OH以及SO4 ·-产生较强的猝灭作用,从而显著降低催化体系对有机污染物的氧化分解作用。与自由基活性物种相比,单线态氧作为一种非自由基活性物种,其具有寿命相对较长、pH值适用范围广、对水中的无机盐离子和天然有机物抗干扰能力强等优点。因此,对一些含盐、pH多变的复杂体系的有机污染物氧化降解时,单线态氧主导的催化体系具有较高的降解效率。然而,现有催化系统中活性物种的多样性使得降解过程中单线态氧贡献较低,因此在处理含盐废水时容易受到体系中无机盐离子干扰,导致催化效率低下。
本发明通过吡啶酰胺金属配合物活化PMS构建了一个产生单线态氧的新型催化系统。与现有技术的产生单线态氧的催化系统相比,本发明中的催化系统能够快速活化PMS并选择性产生单线态氧。催化系统产生的活性物种的种类往往与PMS的电子转移方向有关,当PMS贡献出电子自身发生氧化时,有利于单线态氧的生成。发明所用的金属配合物结构有利于PMS吸附在中心Fe离子上,加速了PMS 中的电子向中心金属原子发生定向转移,进而导致PMS的快速氧化并产生单线态氧。
在本发明中,单线态氧对有机污染物降解的贡献率为76.1%~95.2%;此外,金属配合物作为一种仿酶催化剂,保留了天然酶微量、高效的特点,与其他催化剂相比,该体系金属配合物用量为μM级别,具有更高的催化效率。
作为优选的技术方案:
如上所述的产生单线态氧的催化系统,金属配合物和过一硫酸盐的摩尔比为1~100:100~10000。
如上所述的产生单线态氧的催化系统,过一硫酸盐为过一硫酸氢钾复合盐(2KHSO5·KHSO4·K2SO4)。
本发明还提供一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,在室温及以上(本发明的催化效果很好不需要额外的能量,在室温下就能高效降解,高于室温也可以)的条件下,通过向有机废水中加入如上任一项所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解。
作为优选的技术方案:
如上所述的一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之前,有机废水中有机物的浓度为0.01~10.0mM;向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为1~100μM。
如上所述的一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之前,有机废水中含有0~200mM的无机盐。
如上所述的一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,在10min时有机废水中有机物的降解率为60.3%~100%;有机废水中有机物为染料(活性红195、活性蓝19、酸性红1、罗丹明B 等)、抗生素、4-氯酚或2,4-二氯酚等;有机废水中有机物的降解率达到100%所需的最短时间为2min;现有技术采用Mn金属配合物(MnL)活化PMS对活性亮红K-2BP降解(MnL用量为5μM;PMS用量为0.5mM;染料用量为20mg/L),降解率达94.2%的最短时间为80min;现有技术采用FePc-PAN金属配合物活化PMS对活性红195降解(FePc-PAN用量为5g/L;PMS用量为1.5mM;染料用量为0.05mM),降解率达80%的最短时间为30min;现有技术采用ACFs-CoPc金属配合物活化PMS对酸性红1降解 (ACFs-CoPc用量为1g/L;PMS用量为0.6mM;染料用量为0.05mM),降解率达100%的最短时间为 50min;现有技术采用硅铝铋铁氧体(SP-BFO)Bi25FeO4活化PMS对左氧氟沙星降解((S-BFO)Bi25FeO4用量为1000mg/L;PMS用量为0.6750mM;抗生素用量为5mg/L),抗生素的降解率达到86.5%所需的最短时间为60min;现有技术采用污泥源生物炭(SBC)活化PMS对三氯生降解(SBC用量为0.5g/L; PMS用量为0.8mM;抗生素用量为0.034mM),抗生素的降解率达到66.7%所需的最短时间为250min;现有技术采用MgO活化PMS产生单线态氧对4-氯酚进行降解(MgO用量为0.5g/L;PMS用量为0.6mM; 4-氯酚用量为22μM),降解率达到41%所需的最短时间为50min;现有技术采用CoOOH活化PMS产生单线态氧对2,4-二氯酚进行降解(CoOOH用量为0.2g/L;PMS用量为6.0mM;2,4-二氯酚用量为50mg/L),降解率达到100%所需的最短时间为120min;
与现有技术相比,本发明提高了有机物的降解速率,这是因为:一方面,本发明所用的金属配合物结构有利于PMS吸附在中心Fe离子上,加速了PMS中的电子向中心金属原子发生定向转移,进而导致PMS的快速氧化并产生单线态氧;另一方面,现有技术的金属配合物活化PMS构成的催化体系中活性物种主要包括·OH、SO4 ·-以及高价金属物种,本发明中金属配合物活化PMS产生单线态氧是一种亚稳态物质,具有未被占据的π*轨道,容易与体系中富含电子的有机污染物发生结合,进而导致有机物的快速氧化降解。
如上所述的一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之前,有机废水的pH值为1~14。
有益效果
(1)本发明采用金属配合物活化过一硫酸盐构成催化体系,该体系能够高效活化过一硫酸盐并产生单线态氧作为降解有机废水的主要活性物种。单线态氧对富电子有机物具有很强的氧化性,因此能够对废水中有机污染物进行快速降解。
(2)在废水中有机污染物的降解过程中,该体系对无机盐离子具有很强的抗干扰能力,适用于高盐有机废水降解。
附图说明
图1为不同阴离子对催化性能的影响;
图2为不同阳离子对催化性能的影响。
具体实施方式
下面结合具体实施方式,进一步阐述本发明。应理解,这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。此外应理解,在阅读了本发明讲授的内容之后,本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改,这些等价形式同样落于本申请所附权利要求书所限定的范围。
染料和抗生素浓度分析使用分光光度计法,4-氯酚以及2,4-二氯酚浓度使用液相色谱法;
有机废水中,有机物的降解率通过公式D(%)=(1-Ct/C0)×100%计算,C0和Ct分别是有机污染物溶液在0时刻和t时刻的浓度。
单线态氧对有机污水中有机物降解的贡献率的测试方法:糠醇是一种典型的单线态氧捕获剂,因此在催化降解开始之前在反应体系中加入糠醇,对催化过程产生的单线态氧进行捕获,加入糠醇后反应体系中糠醇的含量为1000mM。不加糠醇的一组实验作为对照,降解率记为D0;加入糠醇捕获剂的一组实验降解率记为DF。单线态氧对有机污水中有机物降解的贡献率R=(1-DF/D0)×100%。
实施例1
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为5:500的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性艳红K-2BP;有机废水中有机物的浓度为20mg/L;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在25℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为5μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性艳红K-2BP的降解率为 95.7%。
单线态氧对活性艳红K-2BP降解的贡献率为87.4%。
对比例1
一种产生高价金属的催化系统,由摩尔比为5:500的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成,金属配合物为MnL金属配合物(JournalofHazardousMaterials394(2020)122560)。
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性艳红K-2BP;有机废水中有机物的浓度为20mg/L;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在25℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生高价金属的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生高价金属的催化系统之后,金属配合物的浓度为5μM。
测试表明,活性艳红K-2BP的降解率达到94.2%所需的最短时间为80min。
与实施例1相比,对比例1的降解速率远远低于实施例1,这是由于实施例1中的活性物为单线态氧,其对于富电子有机物具有较强的选择氧化性;此外,实施例1中配合物结构有利于PMS吸附在中心Fe离子上,加速了PMS与金属配合物之间的电子转移,有利于催化体系中活性物中的产生,进而促进有机物的降解。
实施例2
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为810:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为双酚A;有机废水中有机物的浓度为4μM;有机废水的pH值为3.2;有机废水中不含有无机盐;
(2)在25℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为810μM (0.5g/L)。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,双酚A的降解率为100%。
单线态氧对双酚A降解的贡献率为91.1%。
对比例2
产生高价金属的催化系统,由摩尔比为810:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;金属配合物为卟啉铁金属配合物(ChemicalEngineeringJournal420(2021)130477)。
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为双酚A;有机废水中有机物的浓度为4μM;有机废水的pH值为3.2;有机废水中不含有无机盐;
(2)在25℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生高价金属的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生高价金属的催化系统之后,金属配合物的浓度为0.5g/L。
测试表明,双酚A的降解率达到97%所需的最短时间为30min。
与实施例2相比,对比例2的降解速率远远低于实施例2,这是由于实施例2活性物为单线态氧,其对于富电子有机物具有较强的选择氧化性;此外,实施例2中配合物结构有利于PMS吸附在中心Fe 离子上,加速了PMS与金属配合物之间的电子转移,有利于催化体系中活性物中的产生,进而促进有机物的降解。
实施例3
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为810:2000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为盐酸四环素;有机废水中有机物的浓度为100mg/L;有机废水的pH值为4;有机废水中不含有无机盐;
(2)在23℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为810μM (0.5g/L)。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,盐酸四环素的降解率为98%。
单线态氧对盐酸四环素降解的贡献率为90.2%。
对比例3
产生自由基的催化系统,由摩尔比为810:2000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;金属配合物为酞菁铁金属配合物(ChemicalEngineeringJournal391(2020)123611)。
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为盐酸四环素;有机废水中有机物的浓度为100mg/L;有机废水的pH值为4;有机废水中不含有无机盐;
(2)在23℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生自由基的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生自由基的催化系统之后,金属配合物的浓度为0.5g/L。
测试表明,盐酸四环素的降解率达到80%所需的最短时间为280min。
与实施例3相比,对比例3的降解速率远远低于实施例3,这是由于实施例3活性物为单线态氧,其对于富电子有机物具有较强的选择氧化性;此外,实施例3中配合物结构有利于PMS吸附在中心Fe 离子上,加速了PMS与金属配合物之间的电子转移,有利于催化体系中活性物中的产生,进而促进有机物的降解。
实施例4
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为810:600的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为双酚A;有机废水中有机物的浓度为22μM;有机废水的pH值为6.8;有机废水中不含有无机盐;
(2)在25℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为810μM (0.5g/L)。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,双酚A的降解率为100%。
单线态氧对双酚A降解的贡献率为90.7%。
对比例4
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为810:600的MgO(ChemicalEngineeringJournal403(2021)126445)和过一硫酸氢钾复合盐组成。
一种降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为双酚A;有机废水中有机物的浓度为22μM;有机废水的pH值为6.8;有机废水中不含有无机盐;
(2)在25℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,MgO的浓度为0.5g/L。
测试表明,双酚A的降解率达到100%所需的最短时间为40min。
与实施例4相比,对比例4的降解速率远远低于实施例4,这是这是由于实施例4中配合物结构有利于PMS吸附在中心Fe离子上,加速了PMS与金属配合物之间的电子转移,有利于催化体系中活性物中的产生,进而促进有机物的降解。
实施例5
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为810:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为4-氯酚;有机废水中有机物的浓度为0.1mM;有机废水的pH值为4;有机废水中不含有无机盐;
(2)在20℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为810μM(0.5g/L)。
在2min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,4-氯酚的降解率为100%。
单线态氧对4-氯酚降解的贡献率为94%。
对比例5
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为810:1000的Fe1/CN(Angew.Chem.Int.Ed.20216021751-21755) 和过一硫酸氢钾复合盐组成。
一种降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为4-氯酚;有机废水中有机物的浓度为0.1mM;有机废水的pH值为4;有机废水中不含有无机盐;
(2)在20℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,Fe1/CN的浓度为0.5g/L。
测试表明,4-氯酚的降解率达到100%所需的最短时间为10min。
与实施例5相比,对比例5的降解速率低于实施例5,这是这是由于实施例5中配合物结构有利于 PMS吸附在中心Fe离子上,加速了PMS与金属配合物之间的电子转移,有利于催化体系中活性物中的产生,进而促进有机物的降解。
实施例6
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为5:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在23℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为5μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性红195的降解率为94.4%。
单线态氧对活性红195降解的贡献率为89.4%。
实施例7
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为30:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在24℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为30μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性红195的降解率为97.8%。
单线态氧对活性红195降解的贡献率为92.0%。
实施例8
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:250的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在23℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性红195的降解率为89.1%。
单线态氧对活性红195降解的贡献率为88.4%。
实施例9
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1250的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在25℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性红195的降解率为96.3%。
单线态氧对活性红195降解的贡献率为92.1%。
实施例10
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为4;有机废水中不含有无机盐;
(2)在27℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性红195的降解率为97.1%。
单线态氧对活性红195降解的贡献率为92.2%。
实施例11
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为10;有机废水中不含有无机盐;
(2)在28℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性红195的降解率为96.1%。
单线态氧对活性红195降解的贡献率为89.2%。
实施例12
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性蓝19;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在25℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性蓝19的降解率为98.6%。
单线态氧对活性蓝19降解的贡献率为86.9%。
实施例13
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为酸性红1;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在27℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,酸性红1的降解率为99.5%。
单线态氧对酸性红1降解的贡献率为87%。
实施例14
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为罗丹明B;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在30℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,罗丹明B的降解率为99.9%。
单线态氧对罗丹明B降解的贡献率为91.9%。
实施例15
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为4-氯酚;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在23℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在2min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,4-氯酚的降解率为100%,单线态氧对4-氯酚降解的贡献率为94%;
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,4-氯酚的降解率为100%,单线态氧对4-氯酚降解的贡献率为95.2%(由于测量误差的存在,导致其与上一段的贡献率不完全相同)。
实施例16
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为2,4-二氯酚;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在26℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在2min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,2,4-二氯酚的降解率为100%,单线态氧对2,4-二氯酚降解的贡献率为93.9%;
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,2,4-二氯酚的降解率为100%,单线态氧对2,4-二氯酚降解的贡献率为93%(由于测量误差的存在,导致其与上一段的贡献率不完全相同)。
实施例17
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为盐酸四环素;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在27℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,盐酸四环素的降解率为90%。
单线态氧对盐酸四环素降解的贡献率为88.9%。
实施例18
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸盐过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中含有20mM的NaCl;
(2)在27℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
实施例19~21
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,基本同实施例18,不同之处仅在于有机废水中含有的不是20mM的NaCl,而分别是20mM的NaHCO3、20mM的NaNO3和20mM的Na2SO4。
在10min时,对加入产生单线态氧的催化系统的有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,如图1所示,实施例18~21中活性红195的降解率分别为97.8%、95.8%、96.9%和96.5%。单线态氧对活性红195降解的贡献率分别为82.7%、88%、89.2%、92.6%。
实施例22
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸盐过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中含有20mM的KCl;
(2)在25℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
实施例23~24
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,基本同实施例22,不同之处仅在于有机废水中含有的不是20mM的KCl,而分别是20mM的MgCl2、20mM的CaCl2。
如图2所示,在10min时,对加入产生单线态氧的催化系统的有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,实施例22~24中的活性红195的降解率分别为98.2%、97.8%、98.8%。单线态氧对活性红195降解的贡献率分别为81.9%、80.3%、83.8%。
实施例25
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为1:100的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为4-氯酚;有机废水中有机物的浓度为0.01mM;有机废水的pH值为3;有机废水中不含有无机盐;
(2)在25℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为1μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,4-氯酚的降解率为60.3%。
单线态氧对4-氯酚降解的贡献率为82%。
实施例26
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为100:100的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为2,4-二氯酚;有机废水中有机物的浓度为3mM;有机废水的pH值为11;有机废水中不含有无机盐;
(2)在35℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为100μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,2,4-二氯酚的降解率为74.9%。
单线态氧对2,4-二氯酚降解的贡献率为85.5%。
实施例27
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为左氧氟沙星;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在25℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,左氧氟沙星的降解率为72.8%。
单线态氧对左氧氟沙星降解的贡献率为91.6%。
实施例28
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在25℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性红195的降解率为92.2%。
单线态氧对活性红195降解的贡献率为86.4%。
实施例29
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在25℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性红195的降解率为91.7%。
单线态氧对活性红195降解的贡献率为80.2%。
实施例30
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在30℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性红195的降解率为89%。
单线态氧对活性红195降解的贡献率为76.1%。
实施例31
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在30℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性红195的降解率为90.5%。
单线态氧对活性红195降解的贡献率为83.8%。
实施例32
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在30℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性红195的降解率为92.5%。
单线态氧对活性红195降解的贡献率为87.2%。
实施例33
产生单线态氧的催化系统,由摩尔比为15:1000的金属配合物和过一硫酸氢钾复合盐组成;
一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,具体步骤如下:
(1)有机废水的准备;
有机废水中有机物为活性红195;有机废水中有机物的浓度为0.2mM;有机废水的pH值为7;有机废水中不含有无机盐;
(2)在30℃下,通过向有机废水中加入如上所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解;其中,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为15μM。
在10min时对有机废水进行取样,并立即采用分光光度计进行测试,活性红195的降解率为94.8%。
单线态氧对活性红195降解的贡献率为92.3%。
Claims (8)
2.根据权利要求1所述的产生单线态氧的催化系统,其特征在于,金属配合物和过一硫酸盐的摩尔比为1~100:100~10000。
3.根据权利要求1所述的产生单线态氧的催化系统,其特征在于,过一硫酸盐为过一硫酸氢钾复合盐。
4.一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,其特征在于,在室温及以上的条件下,通过向有机废水中加入如权利要求1~3任一项所述的产生单线态氧的催化系统启动催化反应,实现有机废水的降解。
5.根据权利要求4所述的一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,其特征在于,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之前,有机废水中有机物的浓度为0.01~10.0mM;向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之后,金属配合物的浓度为1~100μM。
6.根据权利要求5所述的一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,其特征在于,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之前,有机废水中含有0~200mM的无机盐。
7.根据权利要求6所述的一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,其特征在于,在10min时有机废水中有机物的降解率为60.3%~100%。
8.根据权利要求4所述的一种基于金属配合物活化过一硫酸盐降解有机废水的方法,其特征在于,向有机废水中加入产生单线态氧的催化系统之前,有机废水的pH值为1~14。
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