CN114887565B - 一种液相放电装置及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于液相放电技术领域，提供了一种液相放电装置及其应用。本发明的液相放电装置相比现有技术中采用针板电极的液相放电装置，增设了两个高压电极，即第二高压电极和多片导电电极；同时，由于第二高压电极和多片导电电极具有多孔结构，使得反应过程中，气体或者待处理污水中的有机污染物由下自上的过程中，放电更加均匀，提高了处理效率，也能够提高最终产物的产率。
Description
技术领域
本发明涉及液相放电技术领域，尤其涉及一种液相放电装置及其应用。
背景技术
近年，由于燃料燃烧，导致炼油厂、汽油产业和化学行业等过度排放温室气体，进而导致了越来越严重的温室效应，影响了全球气候变化。已经提出了许多技术来消除温室气体或对温室气体进行再利用，其中，二氧化碳捕获被认为是有效的，并且逐步应用于化学和能源行业。然而，CO2的储存仍然具有高投资，运输和长期储存的不确定性的问题。在这种情况下，CO2的间接或直接转化为增值化学品，引起了巨大的关注和利益，尤其是间接转化。
关于液相放电技术的应用最早可以追溯到1905年瑞典科学家Svedberg等人利用液相放电将金属汽化制备金属溶胶。1955年苏联工程师尤特金把液相放电产生的冲击波作为冲击力源，设想用于成形和破碎等机械加工，第一次将液相放电从物理现象的研究应用于工业加工之中。实际上，除了冲击波外，液相放电包含了不同的物理化学效应，比如强电场、活性粒子的生成、紫外辐射等等，这些效应分别在杀毒灭藻、有机物废水处理及制备气体等领域取得了广泛的应用。
液相放电区别于电解过程最明显的特征是等离子体通道的形成。根据放电通道形貌和功率的不同，液相放电通常可以分为流注放电、火花放电和电弧放电三类。一般来说，流注放电功率有限，放电通道半径和发光强度相对较小且具有明显的分叉特征。而火花放电和电弧放电中，放电通道将连接高压电极和地电极，放电通道半径和发光强度均明显强于流注放电，且会产生高强度的瞬态冲击波和紫外辐射。在火花放电和电弧放电中，由于放电通道电导率较高，放电通道连接高压电极和地电极后，放电功率陡增；若电源功率不足以维持放电持续进行，则放电呈现间断式放电特征，此时为火花放电；反之，若电源功率足够，则放电通道转变为连续，则为电弧放电。
然而，对于极不均匀场(通常电极结构为针板电极)下的短脉冲液相流注放电，可能会消耗太多的能量；同时，电场的不均匀降低了处理产物的效率。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的在于提供一种液相放电装置及其应用。本发明提供的液相放电装置能够提供均匀的电场。
为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：
本发明提供了一种液相放电装置，包括长方体箱体1；
位于所述长方体箱体1内底部的第一高压电极2；
以竖直方向计，位于所述第一高压电极2上方的第二高压电极3；所述第二高压电极3的上表面铺设催化剂；
以竖直方向计，位于所述第二高压电极3上方的多片导电电极4；
以竖直方向计，位于所述多片导电电极4上方的接地电极5；
所述接地电极5和所述长方体箱体1的内顶壁不接触；
位于所述长方体箱体1侧壁上的进气口6；
以竖直方向计，所述进气口6位于所述第一高压电极2和第二高压电极3之间；
位于所述长方体箱体1顶壁的出气口7；
填充在所述长方体箱体1中的液体介质8；
所述多片导电电极4中导电电极的个数≥1；
所述第一高压电极2和接地电极5通过外接电源9连通；
所述第二高压电极3、多片导电电极4和接地电极5具有多孔结构。
优选地，所述液体介质8为导电液体；所述导电液体包括水或氯化钠溶液。
优选地，所述液体介质8淹没所述接地电极5。
优选地，所述第二高压电极3、多片导电电极4和接地电极5的材质独立地为导电材料；所述导电材料包括317L含钼不锈钢板、304不锈钢或316不锈钢；所述导电材料为网状导电材料，所述网状导电材料的孔径为40～60目。
优选地，所述催化剂被薄膜封装。
本发明还提供了上述技术方案所述的液相放电装置在降解污水中有机污染物中的应用，包括以下步骤：
以含有有机污染物的污水作为液体介质8，在催化剂的作用下，通电进行降解反应；
所述催化剂包括Fe-Al2O3、Cu-Al2O3和Mn-ZrO2中的一种或多种。
本发明还提供了上述技术方案所述的液相放电装置在气体合成中的应用，包括以下步骤：
待处理气体通过进气口6鼓入到液体介质8中，在催化剂的作用下，通电进行反应；
所述催化剂包括Fe-Al2O3、Cu-Al2O3和Mn-ZrO2中的一种或多种；
所述液体介质8包括水或氯化钠溶液。
本发明提供了一种液相放电装置，包括长方体箱体1；位于所述长方体箱体1内底部的第一高压电极2；以竖直方向计，位于所述第一高压电极2上方的第二高压电极3；所述第二高压电极3的上表面铺设催化剂；以竖直方向计，位于所述第二高压电极3上方的多片导电电极4；以竖直方向计，位于所述多片导电电极4上方的接地电极5；所述接地电极5和所述长方体箱体1的内顶壁不接触；位于所述长方体箱体1侧壁上的进气口6；以竖直方向计，所述进气口6位于所述第一高压电极2和第二高压电极3之间；位于所述长方体箱体1顶壁的出气口7；填充在所述长方体箱体1中的液体介质8；所述多片导电电极4中导电电极的个数≥1；所述第一高压电极2和接地电极5通过外接电源9连通；所述第二高压电极3、多片导电电极4和接地电极5具有多孔结构。本发明的液相放电装置相比现有技术中采用针板电极的液相放电装置，增设了两个高压电极，即第二高压电极和多片导电电极；同时，由于第二高压电极和多片导电电极具有多孔结构，使得反应过程中，气体或者待处理污水中的有机污染物由下自上的过程中，放电更加均匀，提高了处理效率，也能够提高最终产物的产率。
附图说明
图1为本发明提供的液相放电装置的结构示意图，其中，1为长方体箱体，2为第一高压电极，3为第二高压电极，4为多片导电电极，5为接地电极，6为进气口，7为出气口，8为液体介质，9为外接电源。
具体实施方式
本发明提供了一种液相放电装置，包括长方体箱体1；
位于所述长方体箱体1内底部的第一高压电极2；
以竖直方向计，位于所述第一高压电极2上方的第二高压电极3；所述第二高压电极3的上表面铺设催化剂；
以竖直方向计，位于所述第二高压电极3上方的多片导电电极4；
以竖直方向计，位于所述多片导电电极4上方的接地电极5；
所述接地电极5和所述长方体箱体1的内顶壁不接触；
位于所述长方体箱体1侧壁上的进气口6；
以竖直方向计，所述进气口6位于所述第一高压电极2和第二高压电极3之间；
位于所述长方体箱体1顶壁的出气口7；
填充在所述长方体箱体1中的液体介质8；
所述多片导电电极4中导电电极的个数≥1；
所述第一高压电极2和接地电极5通过外接电源9连通；
所述第二高压电极3、多片导电电极4和接地电极5具有多孔结构。
图1为本发明提供的液相放电装置的结构示意图，下面结合图1对本发明提供的放电装置的结构进行详细的描述。
本发明提供的液相放电装置包括长方体箱体1。在本发明中，所述长方体箱体1的材质为绝缘材料；所述绝缘材料优选包括玻璃或云母。
本发明提供的液相放电装置包括位于所述长方体箱体1内底部的第一高压电极2。在本发明中，所述第一高压电极2与所述长方体箱体1的内底部接触。在本发明中，所述第一高压电极的材质优选为不锈钢；所述不锈钢优选为304不锈钢。
以竖直方向计，本发明提供的液相放电装置包括位于所述第一高压电极2上方的第二高压电极3。在本发明中，所述第二高压电极的材质优选为导电材料；所述导电材料优选包括317L含钼不锈钢板、304不锈钢或316不锈钢，进一步优选为317L含钼不锈钢板。在本发明中，所述第二高压电极优选具有多孔结构，所述第二高压电极的孔径优选为40～60目。在本发明中，所述第二高压电极3的上表面铺设催化剂。在本发明中，所述催化剂优选包括Fe-Al2O3、Cu-Al2O3和Mn-ZrO2中的一种或多种。在本发明中，以竖直方向的长度计，所述催化剂的铺设厚度优选为所述长方体箱体1的高度的1～2％。在本发明中，所述催化剂优选被薄膜封装。在本发明中，所述薄膜的材质优选包括GORE-TEX。在本发明中，所述薄膜只允许气体通过，起到固定催化剂的作用。在本发明中，所述第二高压电极具有多孔结构，所述多孔结构的孔径优选为40～60目。
以竖直方向计，本发明提供的液相放电装置包括位于所述第二高压电极3上方的多片导电电极4。在本发明中，所述多片导电电极的材质优选为导电材料；所述导电材料优选包括钛板、304不锈钢或316不锈钢，进一步优选为钛板。在本发明中，所述多片导电电极4中导电电极的个数≥1，优选为1～3个，具体优选为3个。在本发明中，所述多片导电电极4中的导电电极优选具有多孔结构，所述多孔结构的孔径优选为40～60目。
以竖直方向计，本发明提供的液相放电装置包括位于所述多片导电电极4上方的接地电极5。在本发明中，所述接地电极5和所述长方体箱体1的内顶壁不接触。在本发明中，所述接地电极的材质优选为导电材料；所述导电材料优选包括钛板、304不锈钢或316不锈钢，进一步优选为304不锈钢在本发明中，所述接地电极优选具有多孔结构，所述多孔结构的的孔径优选为40～60目。
在本发明中，所述第一高压电极2和第二高压电极3之间的距离、所述第二高压电极3和多片导电电极4之间的距离优选为2～4cm。在本发明中，所述多片导电电极4中各导电电极之间的距离、多片导电电极4和接地电极5之间的距离、接地电极5和长方体箱体1内顶壁之间的距离优选为相同的距离。
本发明提供的液相放电装置包括位于所述长方体箱体1侧壁上的进气口6。在本发明中，以竖直方向计，所述进气口6位于所述第一高压电极2和第二高压电极3之间。在本发明中，所述进气口6的材质优选为绝缘材料，所述绝缘材料优选包括聚四氟乙烯。
本发明提供的液相放电装置包括位于所述长方体箱体1顶壁的出气口7。在本发明中，所述出气口7的材质优选为绝缘材料，所述绝缘材料优选包括聚四氟乙烯。
本发明提供的液相放电装置包括填充在所述长方体箱体1中的液体介质8。在本发明中，所述液体介质优选淹没所述接地电极5。在本发明中，所述液体介质在所述长方体箱体1中的填充率优选为80～90％。在本发明中，所述液体介质8优选为导电液体；所述导电液体优选包括水或氯化钠溶液；所述氯化钠溶液的质量浓度优选为3～6％；所述水优选包括污水；所述污水中优选包括有机污染物，所述有机污染物优选包括染料、洗涤剂和农药中的一种或多种。
本发明提供的液相放电装置包括外接电源9，所述第一高压电极2和接地电极5通过外接电源9连通。
本发明还提供了上述技术方案所述的液相放电装置在降解污水中有机污染物中的应用，包括以下步骤：
以含有有机污染物的污水作为液体介质8，在催化剂的作用下，通电进行降解反应。
在本发明中，所述催化剂优选包括Fe-Al2O3、Cu-Al2O3和Mn-ZrO2中的一种或多种。在本发明中，所述降解反应的参数包括：通电的频率优选为1～30kHz，进一步优选为5～25kHz，更优选为10～20kHz；电压优选≤30kV，进一步优选为9.5～10kV，更优选为9.5～9.8kV。
本发明还提供了上述技术方案所述的液相放电装置在气体合成中的应用，包括以下步骤：
待处理气体通过进气口6鼓入到液体介质8中，在催化剂的作用下，通电进行反应。
在本发明中，所述催化剂优选包括Fe-Al2O3、Cu-Al2O3和Mn-ZrO2中的一种或多种。
在本发明中，所述液体介质8优选包括水或氯化钠溶液。
在本发明中，所述待处理气体优选包括二氧化碳、氨气和氧气中的一种或多种。在本发明中，所述待处理气体的流速优选为10～40mL/min。
在本发明中，所述反应的参数包括：通电的频率优选为1～30kHz，进一步优选为5～25kHz，更优选为10～20kHz；电压优选≤30kV，进一步优选为9.5～10kV，更优选为9.5～9.8kV。
下面结合实施例对本发明提供的液相放电装置及其应用进行详细的说明，但是不能把它们理解为对本发明保护范围的限定。
实施例1
如图1所示的液相放电装置，其中：长方体箱体1为尺寸为15×15×15cm的玻璃箱体；第一高压电极(与长方体箱体的内底部接触)为厚度为1mm、尺寸为15×15cm的304不锈钢板，第二高压电极为厚度为1mm、孔径为50目、尺寸为15×15cm的317L含钼不锈钢板，多片导电电极为3个厚度为1mm、孔径为50目、尺寸为15×15cm的钛板，接地电极为厚度为1mm、孔径为50目、尺寸为15×15cm的304不锈钢板；催化剂铺设于第二高压电极上，催化剂为粒径为1～10nm的Cu-Al2O3催化剂，铺设厚度为2.5mm，并用GORE-TEX封装，玻璃箱体中填充有90％的水；第一高压电极和第二高压电极之间的距离为3.5cm，第二高压电极和多片导电电极之间的距离为3.5cm，3个导电电极和接地电极等距放置。
NH3和O2气体分别以20mL/min、40mL/min的速度通过进气口进入液体介质，通电的电源频率为9.5kHz，电压为9.5kV，最终NH3全部转化为N2。
实施例2
如图1所示的液相放电装置，其中：长方体箱体1为尺寸为15×15×15cm的玻璃箱体；第一高压电极(与长方体箱体的内底部接触)为厚度为2mm、尺寸为15×15cm的304不锈钢板，第二高压电极为厚度为2mm、孔径为60目、尺寸为15×15cm的含钼不锈钢板，多片导电电极为3个厚度为2mm、孔径为60目、尺寸为15×15cm的钛网，接地电极为厚度为1mm、孔径为50目、尺寸为15×15cm的304不锈钢板；催化剂铺设于第二高压电极上，催化剂为粒径为1～10nm的Mn-ZrO2，铺设厚度为3mm，并用GORE-TEX封装，玻璃箱体中填充有90％的含有染料、洗涤剂、农药的污水；第一高压电极和第二高压电极之间的距离为3.5cm，第二高压电极和多片导电电极之间的距离为3.5cm，3个导电电极和接地电极等距放置。
无需通入气体，通电的电源频率为9.5kHz，电压为9.8kV，最终污水中的有机物被降解，大部分细菌被杀死，最终得到较为干净的水。
实施例3
如图1所示的液相放电装置，其中：长方体箱体1为尺寸为15×15×15cm的玻璃箱体；第一高压电极(与长方体箱体的内底部接触)为厚度为1.5mm、尺寸为15×15cm的304不锈钢板，第二高压电极为厚度为1.5mm、孔径为50目、尺寸为15×15cm的含钼不锈钢板，多片导电电极为3个厚度为1.5mm、孔径为50目、尺寸为15×15cm的钛网，接地电极为厚度为1.5cm、孔径为50目、尺寸为15×15cm的304不锈钢板；催化剂铺设于第二高压电极上，催化剂为粒径为1～10nm的Fe-Al2O3，铺设厚度为3mm，并用GORE-TEX封装，玻璃箱体中填充有85％的水；第一高压电极和第二高压电极之间的距离为3.5cm，第二高压电极和多片导电电极之间的距离为3.5cm，3个导电电极和接地电极等距放置。
CO2气体以10mL/min的速度通过进气口进入液体介质，通电的电源频率为9.5kHz，电压为9.5kV，最终甲醇的反应效率为22.3％。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (7)
1.一种液相放电装置，其特征在于，包括长方体箱体(1)；
位于所述长方体箱体(1)内底部的第一高压电极(2)；
以竖直方向计，位于所述第一高压电极(2)上方的第二高压电极(3)；所述第二高压电极(3)的上表面铺设催化剂；
以竖直方向计，位于所述第二高压电极(3)上方的多片导电电极(4)；
以竖直方向计，位于所述多片导电电极(4)上方的接地电极(5)；
所述接地电极(5)和所述长方体箱体(1)的内顶壁不接触；
位于所述长方体箱体(1)侧壁上的进气口(6)；
以竖直方向计，所述进气口(6)位于所述第一高压电极(2)和第二高压电极(3)之间；
位于所述长方体箱体(1)顶壁的出气口(7)；
填充在所述长方体箱体(1)中的液体介质(8)；
所述多片导电电极(4)中导电电极的个数≥1；
所述第一高压电极(2)和接地电极(5)通过外接电源(9)连通；
所述第二高压电极(3)、多片导电电极(4)和接地电极(5)具有多孔结构。
2.根据权利要求1所述的液相放电装置，其特征在于，所述液体介质(8)为导电液体；所述导电液体包括水或氯化钠溶液。
3.根据权利要求1所述的液相放电装置，其特征在于，所述液体介质(8)淹没所述接地电极(5)。
4.根据权利要求1所述的液相放电装置，其特征在于，所述第二高压电极(3)、多片导电电极(4)和接地电极(5)的材质独立地为导电材料；所述导电材料包括317L含钼不锈钢板、304不锈钢或316不锈钢；所述导电材料为网状导电材料，所述网状导电材料的孔径为40～60目。
5.根据权利要求1所述的液相放电装置，其特征在于，所述催化剂被薄膜封装。
6.权利要求1～5任一项所述的液相放电装置在降解污水中有机污染物中的应用，其特征在于，包括以下步骤：
以含有有机污染物的污水作为液体介质(8)，在催化剂的作用下，通电进行降解反应；
所述催化剂包括Fe-Al2O3、Cu-Al2O3和Mn-ZrO2中的一种或多种。
7.权利要求1～5任一项所述的液相放电装置在气体合成中的应用，其特征在于，包括以下步骤：
待处理气体通过进气口(6)鼓入到液体介质(8)中，在催化剂的作用下，通电进行反应；
所述催化剂包括Fe-Al2O3、Cu-Al2O3和Mn-ZrO2中的一种或多种；
所述液体介质(8)包括水或氯化钠溶液。
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