CN114864699A - 一种认知型赝二极管及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种认知型赝二极管，包括柔性衬底、导电层、绝缘层和电极组件，绝缘层为固态电解质膜，电极组件包括两个电极及连接两个电极的导电界面，导电界面为半导体沟道，两个电极和导电界面的材料均为金属氧化物。该赝二极管采用三端口固态器件，利用导电层的调控作用，可充分发挥固态电解质界面离子调控的优势，实现二极管开启电压的动态调控及器件整流比的调控。该赝二极管具有较好的可编程性和有效的突触权重更新，具备类脑认知行为以及神经形态计算功能，为今后认知型电子芯片的设计提供候选技术方案。该赝二极管可实现低能耗、复杂学习以及模式识别等功能，在绿色环保、生物兼容和柔性可穿戴的神经形态平台的构筑中具有潜在的应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及电子器件及其制备技术领域，具体是一种认知型赝二极管及其制造方法。
背景技术
随着大数据时代的到来，模拟人类大脑的神经形态计算已经取得了长足的发展。在软件层面，基于算法的机器学习和深度学习已使人工智能可以通过软件的方法来实现；在硬件层面，受人脑高效计算的启发，基于两端的忆阻器和三端的晶体管等神经形态器件被提出来用以实现突触仿生和神经形态计算等功能，为构建人工神经网络和神经形态工程提供了新的途径。此外，灵活、可穿戴的仿生神经形态设备在智能电子产品和多功能感知学习系统中也具有广阔的应用前景。
神经形态电子学的快速发展对基于硬件的神经形态器件提出了更高的要求。此外，具有单向电流传导特性的器件在现代电子学中具有极其重要的意义，这种不对称电流通常是通过不对称界面触发，比如p/n结或肖特基结。然而，传统的这种结构一旦制造完成，其在特定偏压下的电流整流特性将不可调节，而且器件的开启电压也被限定。幸运的是，离子调控行为为新功能的电学器件的构建提供了新的策略，比如神经形态电子学器件、凝聚物质新奇界面现象等。因此，构建柔性赝二极管并实现认知行为，对于仿生离子电子学神经形态平台具有重要意义。有鉴于此，本发明提出一种认知型赝二极管及其制造方法。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是，针对现有技术的不足，提供一种认知型赝二极管及其制造方法，既保证了赝二极管的单向整流特性，又可以通过赝二极管的调控端进行可控电信号编程，对固态电解质中可移动的导电离子进行目标性的动态调控，从而为实现单向整流、智能仿生和模式识别多功能一体化的认知型赝二极管提供了技术基础。
本发明解决上述技术问题所采用的技术方案为：一种认知型赝二极管，包括自下而上依次设置的柔性衬底、导电层、绝缘层和电极组件，所述的绝缘层为固态电解质膜，所述的电极组件包括两个电极及连接两个电极的导电界面，所述的导电界面为半导体沟道，所述的两个电极和所述的导电界面的材料均为金属氧化物。
本发明认知型赝二极管以具有离子导电特性的固态电解质膜作为绝缘层，位于柔性衬底之上的导电层可以作为本发明认知型赝二极管的调控端，两个电极作为本发明认知型赝二极管的正极和负极，通过在调控端或正极施加电信号刺激，可以对构成绝缘层的固态电解质中可移动的导电离子进行目标性的动态调控，同时正极和负极可以输入和输出信号，如此，既保证了赝二极管的单向整流特性，又可以通过赝二极管的调控端进行可控电信号编程，对固态电解质中可移动的导电离子进行目标性的动态调控，从而为实现单向整流、智能仿生和模式识别多功能一体化的认知型赝二极管提供了技术基础。
作为优选，所述的固态电解质膜由纳米纤维素、甲基纤维素、海藻酸钠、壳聚糖、氧化石墨烯、蛋清、淀粉中的至少一种组成。
进一步地，所述的固态电解质膜由蛋清和/或淀粉组成。蛋清和淀粉材料具有易于获取、成本低廉、生物兼容和可降解的优点。
作为优选，所述的导电层为金属导电层或氧化物导电层。
进一步地，所述的氧化物导电层的材料为氧化铟锡(ITO)。
作为优选，所述的金属氧化物为氧化铟锡(ITO)、氧化铟钨(IWO)或氧化铟锌(IZO)。
作为优选，所述的柔性衬底的材料为高分子聚合物或纸张。
进一步地，所述的高分子聚合物为聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚酰亚胺(PI)或聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)。
作为优选，所述的绝缘层的厚度为2～10μm，所述的两个电极的厚度分别为100～300nm，所述的导电界面的厚度为10～50nm。
上述认知型赝二极管的制造方法，包括以下步骤：
1)准备带有所述的导电层的柔性衬底，放入干净的烧杯中，再向烧杯中加入适量的电子级酒精溶液，然后将烧杯放入超声清洗仪中清洗10分钟，超声清洗后，将酒精废液倒入废液桶，换用新的电子级酒精溶液重复超声清洗3次；之后向烧杯中加入适量的去离子水，再将烧杯放入超声清洗仪中清洗10分钟，超声清洗后，将废水倒入废液桶，换用新的去离子水重复超声清洗3次；
2)使用氮气枪将清洗好的柔性衬底吹干，并将带有所述的导电层的一面朝上放置；
3)配制固态电解质溶液，并将配制好的固态电解质溶液滴涂到所述的导电层上，再将柔性衬底放入干燥烘箱中，于50℃加热7小时，在所述的导电层的表面得到固态电解质膜，将该固态电解质膜用作绝缘层；
4)利用射频磁控溅射沉积系统，在固态电解质膜上通过一步掩膜法沉积得到图案化的所述的电极组件。
与现有技术相比，本发明具有如下优点：本发明认知型赝二极管采用三端口固态器件，利用导电层的调控作用，可充分发挥固态电解质界面离子调控的优势，实现二极管开启电压的动态调控，并实现器件整流比的调控。同时基于独特的界面离子调控，本发明认知型赝二极管具有较好的可编程性和有效的突触权重更新，因此器件具备类脑认知行为以及神经形态计算功能，这为今后认知型电子芯片的设计提供候选技术方案。此外，本发明认知型赝二极管在神经形态计算中也展示出了巨大优势，可实现低能耗、复杂学习以及模式识别等功能，在绿色环保、生物兼容和柔性可穿戴的神经形态平台的构筑中具有潜在的应用前景。
附图说明
图1为实施例中认知型赝二极管的结构示意图；
图2为实施例中认知型赝二极管的动态整流响应曲线；
图3为实施例中认知型赝二极管在调制终端编程后的I-V曲线；
图4为实施例中认知型赝二极管模拟的人脑“多重记忆”，其中图4a为感觉记忆向短时程记忆的转变，图4b为短时程记忆向长时程记忆的转变；
图5为实施例中认知型赝二极管对MNIST手写数字识别的结果。
具体实施方式
以下结合附图实施例对本发明作进一步详细描述。
实施例的认知型赝二极管100，如图1所示，包括自下而上依次设置的柔性衬底110、氧化物导电层120、绝缘层130和电极组件，绝缘层130为固态电解质膜，电极组件包括两个电极150、160及连接两个电极150、160的导电界面140，导电界面140为半导体沟道，两个电极150、160和导电界面140的材料均为氧化铟锡。
本实施例中，柔性衬底110的材料为聚对苯二甲酸乙二醇酯；氧化物导电层120的材料为氧化铟锡，氧化物导电层120用作认知型赝二极管100的调控端，通过在调控端施加外界电信号刺激，对构成绝缘层130的固态电解质中可移动的导电离子进行目标性的动态调控；绝缘层130的材料采用对电子绝缘但离子导通的固态电解质，具体选择纳米纤维素；两个电极150、160作为认知型赝二极管100的正极和负极，位于绝缘层130之上，通过绝缘层130与作为调控端的氧化物导电层120隔离，通过在调控端或正极施加外界电信号刺激，可以对构成绝缘层130的固态电解质中可移动的导电离子进行目标性的动态调控，同时正极和负极可以输入和输出信号。
本实施例的认知型赝二极管的制造方法包括以下步骤：
1)准备带有氧化物导电层的柔性衬底，用镊子将柔性衬底上的保护膜揭下，放入干净的烧杯中，再向烧杯中加入适量的电子级酒精溶液，然后将烧杯放入超声清洗仪中清洗10分钟，超声清洗后，将酒精废液倒入废液桶，换用新的电子级酒精溶液重复超声清洗3次；之后向烧杯中加入适量的去离子水，再将烧杯放入超声清洗仪中清洗10分钟，超声清洗后，将废水倒入废液桶，换用新的去离子水重复超声清洗3次；
2)使用氮气枪将清洗好的柔性衬底吹干，并将带有氧化物导电层的一面朝上放置；
3)将纳米纤维素和去离子水混合，配制得到质量分数为0.3％的纳米纤维素溶液，将配制好的纳米纤维素溶液滴涂到氧化物导电层上，再将柔性衬底放入干燥烘箱中，于50℃加热7小时，在氧化物导电层的表面得到纳米纤维素电解质膜，将该纳米纤维素电解质膜用作绝缘层，厚度为4.8μm；
4)利用射频磁控溅射沉积系统，在纯氩气氛围中，在纳米纤维素电解质膜上通过一步掩膜法磁控溅射氧化铟锡正负电极，由于自绕射效应，正负电极之间会形成薄的导电界面，最终沉积得到图案化的电极组件，正极和负极的厚度分别为～150nm，导电界面的厚度为～20nm。
将氧化物导电层作为该认知型赝二极管的调控端，在该认知型赝二极管的调控端和正极上进行电刺激编程，实现对绝缘层中可移动的导电离子的目标性动态调控。
可以理解地，基于电场下电解质和导电界面内独特的离子/电子耦合现象，制备本实施例的认知型赝二极管的同时构筑了人工神经网络仿生系统，该认知型赝二极管具有类脑突触响应行为和学习行为，在赝二极管基本特性实现的基础之上探索其在模拟生物突触功能和神经形态计算领域的应用。
相应地，由于较好的可编程性和有效的突触权重更新，本发明认知型赝二极管可以用作神经形态计算中的神经形态器件，从而应用于可穿戴智能平台与人机交互平台。在传统的p/n结二极管中，开启电压是固定不变的。而本发明认知型赝二极管的开启电压可以通过在调控端进行电信号编程，进而实现有效的动态调节。此外，本发明认知型赝二极管在神经形态计算中也展示出了巨大优势，可实现低能耗、复杂学习以及模式识别等功能，在绿色环保、生物兼容和柔性可穿戴的神经形态平台的构筑中具有潜在的应用前景。
图2为本实施例中认知型赝二极在调控端电压为0.1伏时对方波电压的动态整流响应曲线。首先，在本实施例的赝二极管的正极上进行电压编程，施加±1伏的方波电压，周期为30秒(+1伏和-1伏各15秒)，读取的电流取绝对值。结果表明，在-1伏和+1伏电压下，电流分别为～-50.5微安和～7.8微安，定义整流比(R)为|I-1V/I+1V|，估算整流比约为6.5。上述结果说明该赝二极管具备一定的整流特性。
图3为实施例中认知型赝二极管在调制终端编程后的I-V曲线。编程前，在-1.3伏的Vds下，最大电流为～-43.1微安。在调控端电压Vm为0.5伏和2伏时进行电压编程，最大电流分别为～-51.0微安和-78.2微安。负编程电压值将降低最大电流。在-1.5伏的Vm下编程后，最大电流降低至-48.1微安。此外，值得注意的是，赝二极管开启电压Von值也随着编程电压的变化而变化。编程前，Von值估计为～-0.6伏。固定0.5伏的步长，在Vm范围从0.5伏到2.0伏进行编程后，Von值估计从～-0.5伏变化到～0伏。这些特性表明，本实施例的赝二极管的性能可以得到有效的调制，暗示了器件的认知行为。
图4为实施例中认知型赝二极管模拟的人脑“多重记忆”，其中图4a为感觉记忆(SM)向短时程记忆(STM)的转变，图4b为短时程记忆(STM)向长时程记忆(LTM)的转变。
具体地，在图4a中，首先在调控端施加4个间隔为1s的前突触刺激，激发的EPSCs峰值均为～1.11微安。且前序的突触刺激对后续得EPSCs无影响。脉冲结束后，4个EPSC均在几百毫秒内回到初始的静息电流位置。这种行为与人脑“多重记忆”模型中的感觉记忆相似。当不同数量的脉冲间隔(Δt)为10毫秒的前突触刺激施加于赝二极管调控端时，随着脉冲个数从5个增加至50个，因多脉冲的易化效应，导致EPSC峰值从～1.57微安增加至～2.86微安。然而，EPSC仍会在脉冲结束后回到初始约～480纳安的静息电流位置。该过程模拟短时程记忆行为，从而实现感觉记忆向短时程记忆的转变。
同样地，在图4b中，在赝二极管调控端施加的脉冲个数保持50个不变，从4伏到8伏逐渐增加施加的前突触脉冲刺激幅度(沿图4b中箭头方向依次排布的5条曲线分别对应4伏、5伏、6伏、7伏、8伏的前突触脉冲刺激)，导致相应的EPSC峰值增强。当施加50个脉冲幅度为4伏的前突触刺激，EPSC的峰高为～13.73微安，且脉冲结束后仍能衰减回初始静息电流位置。而当施加50个脉冲幅度为8伏的前突触刺激时，EPSC的峰值增加至～22.1微安，而脉冲结束后的呈非易失性的静息电流约为～5.73微安。该过程生动模拟了短时程记忆向长时程记忆的转变。
以上测试结果表明，本发明所制造的赝二极管具有模拟人脑“多重记忆”的认知功能。
图5为实施例中认知型赝二极管对MNIST手写数字识别的结果。具体地，在赝二极管的调控端施加64个正电流峰值(50纳安，10毫秒)后，突触权重从1.18微西门子增加到48.2微西门子，表明有效的增强行为；当施加64个负电流峰值(-40纳安，10毫秒)后，突触权重从46.4微西门子降至1.16微西门子，表明有效的抑制行为。此外，认知型赝二极管具有良好的增强和抑制特性，非线性值分别为～-0.95和～-0.60。本实施例中认知型赝二极管用人工神经网络(ANN)对国家标准与技术研究所(MNIST)手写识别数据集进行监督学习。结果表明，20×20像素手写数字图像在经过125次训练，最高的识别准确率约为91.7％。因此，本发明制造的认知型赝二极管具备模式识别功能，可实现神经形态计算，为构建神经网络提供了候选技术。
由于考虑到以下因素：如果仅使用传统的二极管，其开启电压和整流比是不变的，不具备对开启电压和最大电流值的调控作用，更不具备基础的生物突触模拟和智能感知功能，难以作为神经形态器件应用于神经形态系统的构筑。因此，针对神经形态计算中所需的智能仿生、低功耗的神经形态器件，本发明提出一种认知型赝二极管，从氧化物半导体/固态电解质界面双电层调控与电化学掺杂原理的科学发现出发，在赝二极管调控端进行电信号编程，可以对绝缘层中的可移动导电离子进行调控，进而实现赝二极管的相关认知功能。
具体地，本发明中绝缘层的材料包括具有电子绝缘但离子导电的固态电解质，通过在赝二极管调控端施加电信号脉冲编程，利用界面质子静电调控与电化学掺杂动力学过程，实现了赝二极管开启电压和整流比的动态可调控性；利用固态电解质中可移动质子的弛豫效应，在新型器件认知型赝二极管上实现了重要突触功能，如感觉记忆向短时程记忆的转变、短时程向长时程记忆的转变；由于认知型赝二极管具有可控的突触权重更新和良好线性度，基于该赝二极管创建的人工神经网络实现了一种监督性学习的模式识别功能。
与现有技术中的神经形态器件相比，发明认知型赝二极管实现了开启电压和最大电流值的动态可调控、“多重记忆”的生物突触功能模拟，并且实现了监督学习的手写数字识别功能，拓展了相关器件的功能，同时器件的制作工艺简单，制作成本低廉。这种认知型赝二极管在下一代可穿戴系统、软体机器人和人机交互方面存在潜在的应用。
Claims (10)
1.一种认知型赝二极管，其特征在于，包括自下而上依次设置的柔性衬底、导电层、绝缘层和电极组件，所述的绝缘层为固态电解质膜，所述的电极组件包括两个电极及连接两个电极的导电界面，所述的导电界面为半导体沟道，所述的两个电极和所述的导电界面的材料均为金属氧化物。
2.根据权利要求1所述的一种认知型赝二极管，其特征在于，所述的固态电解质膜由纳米纤维素、甲基纤维素、海藻酸钠、壳聚糖、氧化石墨烯、蛋清、淀粉中的至少一种组成。
3.根据权利要求2所述的一种认知型赝二极管，其特征在于，所述的固态电解质膜由蛋清和/或淀粉组成。
4.根据权利要求1所述的一种认知型赝二极管，其特征在于，所述的导电层为金属导电层或氧化物导电层。
5.根据权利要求4所述的一种认知型赝二极管，其特征在于，所述的氧化物导电层的材料为氧化铟锡。
6.根据权利要求1所述的一种认知型赝二极管，其特征在于，所述的金属氧化物为氧化铟锡、氧化铟钨或氧化铟锌。
7.根据权利要求1所述的一种认知型赝二极管，其特征在于，所述的柔性衬底的材料为高分子聚合物或纸张。
8.根据权利要求7所述的一种认知型赝二极管，其特征在于，所述的高分子聚合物为聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酰亚胺或聚萘二甲酸乙二醇酯。
9.根据权利要求1所述的一种认知型赝二极管，其特征在于，所述的绝缘层的厚度为2～10μm，所述的两个电极的厚度分别为100～300nm，所述的导电界面的厚度为10～50nm。
10.一种权利要求1-9中任一项所述的认知型赝二极管的制造方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)准备带有所述的导电层的柔性衬底，放入干净的烧杯中，再向烧杯中加入适量的电子级酒精溶液，然后将烧杯放入超声清洗仪中清洗10分钟，超声清洗后，将酒精废液倒入废液桶，换用新的电子级酒精溶液重复超声清洗3次；之后向烧杯中加入适量的去离子水，再将烧杯放入超声清洗仪中清洗10分钟，超声清洗后，将废水倒入废液桶，换用新的去离子水重复超声清洗3次；
2)使用氮气枪将清洗好的柔性衬底吹干，并将带有所述的导电层的一面朝上放置；
3)配制固态电解质溶液，并将配制好的固态电解质溶液滴涂到所述的导电层上，再将柔性衬底放入干燥烘箱中，于50℃加热7小时，在所述的导电层的表面得到固态电解质膜，将该固态电解质膜用作绝缘层；
4)利用射频磁控溅射沉积系统，在固态电解质膜上通过一步掩膜法沉积得到图案化的所述的电极组件。
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