CN114852961A - 一种用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器 - Google Patents

一种用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器，该反应器能够使煤颗粒与超临界水充分接触，实现高浓度煤的高效气化；同时高操作气速使得单个反应器具有较高的效率和处理能力；床层近似无气泡，可以减轻几何结构的影响，使装置容易放大。

Description

一种用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器
技术领域
本发明属于煤及可再生资源洁净转化利用领域，特别涉及一种用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器及煤炭超临界热化学还原制氢方法。
背景技术
近年来我国水电、风电、光伏、核电以及地热等清洁能源的开发得到快速发展，但由于清洁能源的总量无法满足快速增长的经济发展需求以及成本较高等原因，煤在可预见的未来仍会是我国最主要的能源。因此研发洁净煤技术对于实现经济发展与环境保护具有重要的战略意义。
目前，煤的大规模清洁利用技术主要包括煤洁净发电技术和煤气化技术等。前者为传统的煤燃烧过程，从根源上不可避免地会产生大量粉尘、NOx、SOx等气体污染物以及重金属污染。为了解决这些问题，需要耗费大量的设备以及资金来进行脱硫、脱销。而传统的煤气化技术除了对煤种要求高外，气化过程仍然会不可避免地产生NOx、SOx等气体污染物，并不能从根本上解决煤炭利用过程中污染物的排放问题，因此，需要开发新的煤炭洁净转化利用技术。
超临界水(温度大于374℃，压力大于22.1MPa)具有优良的物理化学性质，这使得煤的超临界热化学还原制氢具有反应速率快、氢气含量高及原料适应性强等优点。同时，煤中的N、S化合物以液相形式排出，不会产生NOx、SOx等气体污染物。本实验室长期从事煤、生物质等有机废弃物超临界水气化制氢研究，于2002年发明了有机固态原料的超临界水气化制氢方法和装置(ZL02114529.6)，解决了高浓度物料高压多相连续输送的关键技术难题，在管流式反应器中实现了煤、生物质等原料的完全气化。但管流反应器容易出现壁面结渣堵塞，导致系统停机。进一步的，又于2007年发明了一种煤、生物质超临界水流化床气化/部分氧化制氢装置和方法(ZL200710017691.6)，解决了管式反应器存在的物料升温速率低、传热传质效率较低、催化剂搭载困难以及反应器结渣堵塞等难题，实现了高浓度生物质的高效气化。
但该反应器操作流速较低，单位时间内煤、生物质的处理量低。同时两相流动处于鼓泡流态化，反应器内一些重要参数，比如气固混合、传热特性以及反应气体的传质特性等，强烈依赖反应器的尺寸。气泡行为也带来了反应器效率的降低和反应器不易放大的难题。此外，超临界水煤气化的操作温度一般在650℃以上，压力在23～30MPa，随着气化炉内径变大，所需材料的厚度将快速增加，反应器成本快速增加，这使得气化炉的尺寸放大受到制约。因此超临界水的特殊性使得通过气化炉几何尺寸的放大以实现系统放大的传统方法不再适用。
发明内容
本发明的目的在于克服上述难题，提供一种用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器。该反应器能够使煤颗粒与超临界水充分接触，实现高浓度煤的高效气化；同时高操作气速使得单个反应器具有较高的效率和处理能力；床层近似无气泡，可以减轻几何结构的影响，使装置容易放大。
本发明通过以下技术方案实现：
一种用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器，包括提升管和旋风分离器；提升管上端的提升管出口与旋风分离器上端的进气口连接，旋风分离器底部的排料口与提升管下端的返料口连接；提升管底部连接有下端盖，顶部连接有上端盖；
下端盖包括第一连接器、第一螺柱以及上下相对设置的下端盖上部分和下端盖下部分；下端盖上部分具有台阶面，该台阶面与第一连接器内表面接触；下端盖下部分具有台阶面，该台阶面上设置有第一半圆片，第一螺柱穿过第一连接器顶紧第一半圆片；
上端盖包括第二连接器、第二螺柱以及上下相对设置的上端盖上部分和上端盖下部分；上端盖下部分具有台阶面，该台阶面与第二连接器内表面接触；上端盖上部分具有台阶面，该台阶面上设置有第二半圆片，第二螺柱穿过第二连接器顶紧第二半圆片；
旋风分离器包括第三连接器、第三螺柱以及上下相对设置的分离器上部分和分离器下部分；分离器上部分具有台阶面，该台阶面与第三连接器内表面接触；分离器下部分具有台阶面，该台阶面上设置有第三半圆片，第三螺柱穿过第三连接器顶紧第三半圆片。
优选的，下端盖还包括第一石墨缠绕垫片、布风板和套筒；下端盖上部分内部同轴设置有三级阶梯孔，包括直径依次增大的一级孔段、二级孔段和三级孔段，套筒同轴安装在下端盖上部分的二级孔段中，套筒与二级孔段的台阶面之间设置布风板和第一石墨缠绕垫片，布风板位于第一石墨缠绕垫片和套筒之间。
进一步的，下端盖下部分为三级阶梯轴设置，上部的一级轴段插入下端盖上部分的三级孔段中，二级轴段位于第一连接器内的空间内，三级轴段伸出第一连接器并连接有超临界水入口管。
优选的，旋风分离器还包括第三石墨缠绕垫片和分离器圆锥段；分离器上部分内部为中空结构，构成圆筒段；分离器上部分和分离器下部分之间设置有两个第三石墨缠绕垫片，分离器圆锥段的顶部设置有水平外沿，水平外沿夹设在两个第三石墨缠绕垫片之间，分离器圆锥段的圆锥段位于分离器下部分内，圆锥段的底部连接一排料管，排料管伸出分离器下部分，排料管外表面与分离器下部分之间呈间隙设置。
进一步的，分离器上部分上端设置进气口，进气口通过连接管与提升管上端的提升管出口连接；连接管的流道与分离器上部分的内壁面相切。
优选的，分离器上部分顶部连接有分离器排气管。
优选的，提升管上由下而上依次设有排渣导管、返料斜管、加料喷嘴和提升管出口，提升管通过返料斜管与旋风分离器底部的排料口连接。
进一步的，还包括立管和返料阀；返料斜管一端通过返料阀与立管底部连接，立管顶部与旋风分离器底部的排料口连接。
优选的，下端盖上部分顶部与提升管底部焊接，上端盖下部分与提升管顶部焊接。
一种煤炭超临界热化学还原制氢方法，基于所述的循环流化床反应器，包括：将石英砂颗粒作为床料加入到提升管1中，超临界水由超临界水入口管进入提升管，并由下而上经过提升管，流化石英砂颗粒；待达到相对稳定的流动状态后，将煤浆加入到提升管中发生反应；在上升的超临界水流作用下，石英砂颗粒和未反应完的煤颗粒被带出提升管1，进入到旋风分离器中，经过旋风分离器的分离，超临界水和反应生成的气体混合物由旋风分离器顶部的分离器排气管排出；石英砂颗粒和未反应完的煤颗粒由旋风分离器排料口返回到提升管中继续参与流化或反应。
与现有技术相比，本发明具有如下的有益效果：
本发明超临界水循环流化床反应器，相比于鼓泡流化床，循环流化床的操作气速更高，可以实现高气速、高的煤通量和高的煤浓度的转化，大大提高了反应器的效率和能力。同时，床层近似无气泡，减轻了反应器几何结构的影响，使装置易于大型化。相对于现有的循环流化床反应器，本发明反应器采用连接器压紧端盖和旋风分离器的设计，使得循环流化床反应器能承受高温高压，从而能适用于超临界工况，且结构简单，拆卸、清洗方便。
进一步的，布风板和套筒用于产生均匀的上升超临界水流。
进一步的，分离器圆锥段与分离器下部分的间隙设计，使得圆锥段两侧压力平衡，圆锥段不用承压，相比于承压的设计方案更易加工制造，且更加轻便。
本发明煤炭超临界热化学还原制氢方法，采用超临界水处理煤，超临界水优良的物理化学性质使得本发明具有反应速率快、产气含氢量高及原料适应性强等优点，可以实现煤的高效、洁净转化。
附图说明
图1是本发明煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器的结构图；
图2是图1的提升管下端盖的结构图；
图3是图1的提升管上端盖的结构图；
图4(a)是图1的旋风分离器的结构图；(b)是分离器上部分在A-A处的截面图。
图中标号为：1-提升管、2-旋风分离器、3-立管、4-返料阀，11-超临界水入口管、12-提升管下端盖、13-排渣导管、14-返料斜管、15-加料喷嘴、16-提升管上端盖、17-连接管；121-第一连接器、122-下端盖上部分、123-下端盖下部分、124-第一半圆片、125-第一螺柱、126-第一石墨缠绕垫片、127-布风板、128-套筒；161-第二连接器、162-上端盖上部分、163-上端盖下部分、164-第二半圆片、165-第二螺柱、166-第二石墨缠绕垫片；21-第三连接器、22-分离器上部分、23-分离器下部分、24-第三半圆片、25-第三螺柱、26-第三石墨缠绕垫片、27-分离器圆锥段、28-分离器排气管。
具体实施方式
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明进行描述，这些描述只是进一步解释本发明的特征和优点，并非用于限制本发明的权利要求。
如图1所示，本发明这种用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器，包括提升管1、旋风分离器2、立管3和返料阀4。其中提升管1作为制氢反应发生的主要场所，由下而上分别设有排渣导管13、返料斜管14、加料喷嘴15和提升管出口。提升管1底部连接有下端盖12，顶部连接有上端盖16。返料斜管14一端通过返料阀4与立管3底部连接，立管3顶部与旋风分离器2的底部排料口连接，提升管出口与旋风分离器2上端的进气口连接。加料喷嘴连接加料器。
参见图2，提升管的下端盖12包括第一连接器121、下端盖上部分122、下端盖下部分123、第一半圆片124、第一螺柱125、第一石墨缠绕垫片126、布风板127和套筒128。下端盖下部分123沿轴向设置有通孔，通孔底部设有定位槽，下端盖下部分123通过焊接同轴连接有超临界水入口管11。下端盖上部分122沿轴向设置有通孔并直接与提升管底部焊接。下端盖上部分122的通孔为三级阶梯孔，包括直径依次增大的一级孔段、二级孔段和三级孔段，套筒128同轴安装在下端盖上部分122的二级孔段中，套筒128与二级孔段的台阶面之间设置布风板127和第一石墨缠绕垫片126，布风板127位于第一石墨缠绕垫片126和套筒128之间。布风板127和套筒128用于产生均匀的上升超临界水流。下端盖下部分123为三级阶梯轴，上部的一级轴段插入下端盖上部分122的三级孔段中，二级轴段位于第一连接器内的空间内，三级轴段伸出第一连接器与超临界水入口管11连接。上下配合时，下端盖上部分122和下端盖下部分123通过第一连接器121、第一半圆片124和第一螺柱125连接，下端盖上部分122具有台阶面，该台阶面与第一连接器121内表面接触；下端盖下部分123具有台阶面，该台阶面上设置第一半圆片124，第一螺柱125穿过第一连接器121顶紧第一半圆片124。通过第一螺柱125压紧第一半圆片124给下端盖12施加压紧力，进而压紧第一石墨缠绕垫片126完成密封。
参见图3，提升管上端盖16包括第二连接器161、上端盖上部分162、上端盖下部分163、第二半圆片164、第二螺柱165和第二石墨缠绕垫片166。上端盖下部分163直接与提升管顶部焊接。上端盖上部分162为实心，密封方式跟下端盖类似，上端盖上部分162和上端盖下部分163通过第二连接器161、第二半圆片164、第二螺柱165连接在一起，上端盖下部分163具有台阶面，该台阶面与第二连接器161内表面接触；上端盖上部分162具有台阶面，该台阶面上设置有第二半圆片164，第二螺柱165穿过第二连接器161顶紧第二半圆片164。对于提升管1，出口开在提升管上端侧面，本发明在提升管上端采用这种端盖设计，方便对提升管完成拆卸、清洗工作。
参见图4，旋风分离器2包括第三连接器21、分离器上部分22、分离器下部分23、第三半圆片24、第三螺柱25、第三石墨缠绕垫片26、分离器圆锥段27和分离器排气管28。分离器上部分22内部为中空结构，构成圆筒段；分离器圆锥段27的顶部设置有水平外沿，水平外沿通过第三石墨缠绕垫片26夹设在分离器上部分22、分离器下部分23之间，分离器圆锥段27的圆锥段位于分离器下部分23内，圆锥段的底部连接一排料管，排料管伸出分离器下部分23。排料管外表面与分离器下部分23内表面之间呈间隙设置，排料管与分离器下部分23的间隙设计，使得圆锥段两侧压力平衡，圆锥段不承压，可以由厚薄均匀的扇形制成。分离器上部分22上端设置有进气口，进气口采用圆形入口，进气口通过连接管17与提升管出口相连，连接管17的流道与分离器上部分22的内壁面相切。分离器下部分23底部设有定位槽，与立管3直接焊接，排料管与立管3连通。分离器排气管28直接按照设计插入深度插入分离器上部分22并焊接连接。旋风分离器的密封方式跟下端盖类似。分离器上部分22和分离器下部分23通过第三连接器21、第三半圆片24、第三螺柱25连接，分离器上部分22具有台阶面，该台阶面与第三连接器21内表面接触；分离器下部分23具有台阶面，该台阶面上设置有第三半圆片24，第三螺柱25穿过第三连接器21顶紧第三半圆片24。旋风分离器工作在高温、高压的超临界水工况下。
提升管还设有外部电加热炉，提升管1通过外部加热炉维持反应所需温度，用热电偶测量不同高度处的流体温度。提升管外壁面焊有电偶丝监控壁面温度，采用压力传感器监控反应器压力，并安装多个压差表测量提升管1不同部位间的压差。
本发明所述的一种用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器，工作过程如下：实验前，将石英砂颗粒作为床料加入到提升管1中。实验时，超临界水由超临界水入口管进入反应器，经过布风板127整流，形成均匀的上升水流。超临界水由下而上经过提升管，流化石英砂颗粒。待达到相对稳定的流动状态后，打开加料系统阀门，将煤浆从加料喷嘴15加入到反应器中发生反应。在上升的超临界水流作用下，石英砂颗粒和未反应完的煤颗粒被带出提升管1，进入到旋风分离器2中。经过旋风分离器2的分离，超临界水和反应生成的气体混合物由排气管排出，进入下游装置；绝大部分石英砂颗粒和未反应完的煤颗粒由旋风分离器排料管下落，经立管、返料阀，被送回到提升管中继续参与流化或反应，完成颗粒的循环。
本发明采用超临界水循环流化床作为反应器，结合了超临界水热化学还原制氢和循环流化床的优点，能够实现煤的高效、高通量、高浓度洁净转化。同时床层近似无气泡，减轻了气化炉几何结构的影响，使装置易于大型化放大。
本发明中的制氢原料可以是煤，也可以是原生生物质或者生物质模型化合物。
以上实例仅为本发明的举例说明，并不用于限制本发明。凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器，其特征在于，包括提升管(1)和旋风分离器(2)；提升管(1)上端的提升管出口与旋风分离器(2)上端的进气口连接，旋风分离器(2)底部的排料口与提升管(1)下端的返料口连接；提升管(1)底部连接有下端盖(12)，顶部连接有上端盖(16)；
下端盖(12)包括第一连接器(121)、第一螺柱(125)以及上下相对设置的下端盖上部分(122)和下端盖下部分(123)；下端盖上部分(122)具有台阶面，该台阶面与第一连接器(121)内表面接触；下端盖下部分(123)具有台阶面，该台阶面上设置有第一半圆片(124)，第一螺柱(125)穿过第一连接器(121)顶紧第一半圆片(124)；
上端盖(16)包括第二连接器(161)、第二螺柱(165)以及上下相对设置的上端盖上部分(162)和上端盖下部分(163)；上端盖下部分(163)具有台阶面，该台阶面与第二连接器(161)内表面接触；上端盖上部分(162)具有台阶面，该台阶面上设置有第二半圆片(164)，第二螺柱(165)穿过第二连接器(161)顶紧第二半圆片(164)；
旋风分离器(2)包括第三连接器(21)、第三螺柱(25)以及上下相对设置的分离器上部分(22)和分离器下部分(23)；分离器上部分(22)具有台阶面，该台阶面与第三连接器(21)内表面接触；分离器下部分(23)具有台阶面，该台阶面上设置有第三半圆片(24)，第三螺柱(25)穿过第三连接器(21)顶紧第三半圆片(24)。
2.根据权利要求1所述的用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器，其特征在于，下端盖(12)还包括第一石墨缠绕垫片(126)、布风板(127)和套筒(128)；下端盖上部分(122)内部同轴设置有三级阶梯孔，包括直径依次增大的一级孔段、二级孔段和三级孔段，套筒(128)同轴安装在下端盖上部分(122)的二级孔段中，套筒(128)与二级孔段的台阶面之间设置布风板(127)和第一石墨缠绕垫片(126)，布风板(127)位于第一石墨缠绕垫片(126)和套筒(128)之间。
3.根据权利要求2所述的用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器，其特征在于，下端盖下部分(123)为三级阶梯轴设置，上部的一级轴段插入下端盖上部分(122)的三级孔段中，二级轴段位于第一连接器内的空间内，三级轴段伸出第一连接器并连接有超临界水入口管(11)。
4.根据权利要求1所述的用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器，其特征在于，旋风分离器(2)还包括第三石墨缠绕垫片(26)和分离器圆锥段(27)；分离器上部分(22)内部为中空结构，构成圆筒段；分离器上部分(22)和分离器下部分(23)之间设置有两个第三石墨缠绕垫片(26)，分离器圆锥段(27)的顶部设置有水平外沿，水平外沿夹设在两个第三石墨缠绕垫片(26)之间，分离器圆锥段(27)的圆锥段位于分离器下部分(23)内，圆锥段的底部连接一排料管，排料管伸出分离器下部分(23)，排料管外表面与分离器下部分(23)之间呈间隙设置。
5.根据权利要求4所述的用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器，其特征在于，分离器上部分(22)上端设置进气口，进气口通过连接管(17)与提升管(1)上端的提升管出口连接；连接管(17)的流道与分离器上部分(22)的内壁面相切。
6.根据权利要求1所述的用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器，其特征在于，分离器上部分(22)顶部连接有分离器排气管(28)。
7.根据权利要求1所述的用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器，其特征在于，提升管(1)上由下而上依次设有排渣导管(13)、返料斜管(14)、加料喷嘴(15)和提升管出口，提升管(1)通过返料斜管(14)与旋风分离器(2)底部的排料口连接。
8.根据权利要求7所述的用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器，其特征在于，还包括立管(3)和返料阀(4)；返料斜管(14)一端通过返料阀(4)与立管(3)底部连接，立管(3)顶部与旋风分离器(2)底部的排料口连接。
9.根据权利要求1所述的用于煤炭超临界热化学还原制氢的循环流化床反应器，其特征在于，下端盖上部分(122)顶部与提升管(1)底部焊接，上端盖下部分(163)与提升管(1)顶部焊接。
10.一种煤炭超临界热化学还原制氢方法，其特征在于，基于权利要求1-9任一项所述的循环流化床反应器，包括：将石英砂颗粒作为床料加入到提升管1中，超临界水由超临界水入口管进入提升管(1)，并由下而上经过提升管(1)，流化石英砂颗粒；待达到相对稳定的流动状态后，将煤浆加入到提升管(1)中发生反应；在上升的超临界水流作用下，石英砂颗粒和未反应完的煤颗粒被带出提升管1，进入到旋风分离器(2)中，经过旋风分离器(2)的分离，超临界水和反应生成的气体混合物由旋风分离器(2)顶部的分离器排气管(28)排出；石英砂颗粒和未反应完的煤颗粒由旋风分离器排料口返回到提升管(1)中继续参与流化或反应。
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