CN114804514B - 一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法，涉及废水脱氮技术领域。具体是将以硫酸亚铁作为絮凝剂处理后的絮凝工艺的出水，作为Feammox生物脱氮工艺的进水；硫酸亚铁在絮凝过程中消耗水中的氧，能为Feammox生物脱氮反应提供厌氧条件；同时，硫酸亚铁在絮凝过程中氧化形成三价铁，能为Feammox生物脱氮反应提供电子受体，通过Feammox生物脱氮反应对含氮废水进行脱氮处理。本发明提出的铁絮凝与Feammox耦合的方法，可为解决现有技术中Feammox对外源可利用性Fe(III)的需求提供了新的思路；该耦合工艺为全程自养型脱氮过程，操作简单、易于改造升级，尤其适用于低C/N污废水的深度脱氮，应用前景广阔。
Description
技术领域
本发明属于水处理技术领域，具体涉及一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法。
背景技术
碳源缺乏条件下去除水中的氮一直是水处理的难点。传统异养反硝化脱氮需依赖外部碳源投加实现总氮深度去除，运行成本高，降碳需求迫切。近年来发展迅速的厌氧氨氧化(Anammox)受到广泛关注，Anammox是以亚硝酸根(NO2 -)作为电子受体将铵(NH4 +)氧化为氮气(N2)的自氧生物脱氮过程，可大大节省能源消耗。但Anammox功能菌所需环境条件苛刻、世代周期长，且需要NO2 -的提前累积，增加了工艺运行与控制难度，极大地限制了其规模化应用。随着含氮废水排放量的日益增加和排放标准的日益严格，简单、高效、低成本的脱氮技术已经成为水处理领域的迫切需求。
异化铁还原氨氧化反应(Feammox)是一种广泛存在于自然环境中的自氧生物脱氮途径。Feammox是在厌氧条件下由微生物介导的氨氧化协同铁还原的过程，以三价铁Fe(III)为电子受体，以NH4 +为电子供体，将NH4 +氧化为N2、NO2 -或硝酸根(NO3 -)(方程1-3)。该过程无需碳源、污泥产量低、不产生温室气体，且Feammox功能菌对环境的适应能力很强，优势显著。此外，Feammox还可与硝酸盐依赖性铁氧化(NDFO)、Anammox等多种自养生物脱氮途径偶联，实现NH4 +、NO2 -和NO3 -的彻底脱除，构建完全自氧型生物脱氮工艺。
Feammox脱氮过程的核心是Fe(III)及其与NH4 +之间的电子转移效率，Fe(III)的可利用性和还原率直接影响Feammox反应速率。尽管Fe元素在自然环境中含量丰富，但在中性条件下Fe(III)通常都是以不溶或难溶的铁氧化物形态存在，生物可利用性很差，极大地限制了Feammox功能菌丰度活性及脱氮效率。要实现Feammox对NH4 +的持续氧化，需要持续不断的向反应体系中投加生物可利用的Fe(III)，这在实际应用中是不现实的，从而制约了Feammox工艺的规模化应用。
絮凝是水处理工艺流程中必不可少的关键单元，该单元常设置在污废水二级生物处理之后，以去除悬浮物和磷。铁盐絮凝剂具有混凝过程快、絮体沉降性能好、安全无毒等优点，是目前最常用的絮凝剂之一。在实际应用中，由于废水水质的波动、絮凝沉淀过程的不充分、操作条件的变化等因素，铁絮凝处理后的出水中通常会有一定量的絮凝剂残留，这些絮凝剂残留大多为溶解性的Fe(III)水解产物，更易于被微生物利用。如若将铁絮凝过程与Feammox生物脱氮耦合，利用絮凝过程中残留的Fe(III)作为Feammox脱氮过程的电子受体，可在成本及工艺复杂性最小的基础上为Feammox反应提供稳定的底物来源，保持Feammox自养脱氮的持续性；此外，该耦合技术无需碳源，且操作简单、易于改造升级，可放在常规生物处理工艺之后，对污废水生化尾水进行深度脱氮，应用前景广阔。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术中的缺陷，并提供一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法。该方法将铁絮凝与Feammox脱氮工艺耦合，以Feammox为主要脱氮途径，利用铁絮凝过程中的残留Fe(III)为Feammox提供稳定的底物来源，实现Feammox对废水中NH4 +的持续氧化去除。
本发明所采用的具体技术方案如下：
本发明提供了一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法，具体如下：将以硫酸亚铁作为絮凝剂处理后的絮凝工艺的出水，作为Feammox生物脱氮工艺的进水；硫酸亚铁在絮凝过程中消耗水中的氧，能为Feammox生物脱氮反应提供厌氧条件；同时，硫酸亚铁在絮凝过程中氧化形成三价铁离子，能为Feammox生物脱氮反应提供电子受体，通过Feammox生物脱氮反应对含氮废水进行脱氮处理。
作为优选，所述絮凝过程中硫酸亚铁的投加浓度为10-1000mg/L。
作为优选，所述絮凝工艺的出水中，溶解氧浓度≤0.02mg/L，氧化还原电位为-150±50mv。
作为优选，所述絮凝工艺包括搅拌速度为100-250r/min的快搅阶段1.5-2min、搅拌速度为40-80r/min的慢搅阶段13-18min和20-35min的静置沉淀阶段。
作为优选，调节所述Feammox生物脱氮工艺的进水pH为4-6.5。
作为优选，所述Feammox生物脱氮工艺基于厌氧折流板反应器实现；所述厌氧折流板反应器包括沿水流方向依次连通的第一反应室(10)、第二反应室(11)、第三反应室(12)和第四反应室(13)，顶部设有排气阀(14)，位于厌氧折流板反应器尾部的出水口能通过回流管路与第一反应室(10)和第二反应室(11)的底部连通。
进一步的，所述Feammox生物脱氮工艺具体如下：
1)对于絮凝剂投加量<100mg/L且氨氮含量为25-50mg/L的厌氧折流板反应器进水，当所述出水口处的出水总氮去除率持续≥80％时，各反应室中全部保留接种含有Feammox功能菌的活性污泥；同时，调节厌氧折流板反应器进水的Fe(III)/NH4 +当量比≥4；
2)对于絮凝剂投加量<100mg/L且氨氮含量为25-50mg/L的厌氧折流板反应器进水，当第二反应室(11)出水的总氮去除率持续≤50％时，在第一反应室(10)和第二反应室(11)中保留接种含有Feammox功能菌的活性污泥，在第三反应室(12)和第四反应室(13)中改为接种含有NDFO功能菌的活性污泥，在厌氧折流板反应器内形成Feammox-NDFO协同脱氮系统；同时，调节厌氧折流板反应器进水的Fe(III)/NH4 +当量比≥3；
3)对于絮凝剂投加量为100-1000mg/L且氨氮含量＞50mg/L的厌氧折流板反应器进水，在第一反应室(10)和第二反应室(11)中接种含有Feammox功能菌的活性污泥，在第三反应室(12)和第四反应室(13)中接种含有Anammox功能菌的活性污泥，在厌氧折流板反应器内形成Feammox-Anammox协同脱氮系统；同时，调节厌氧折流板反应器进水的Fe(III)/NH4 +当量比≥1.5；当所述出水口处的出水总铁浓度持续≥1mg/L时，通过调节出水pH值将残余铁进一步去除。
更进一步的，对于所述Feammox-NDFO协同脱氮系统，NDFO区出水以200％回流比通过回流管路回流至Feammox区中。
进一步的，所述厌氧折流板反应器中各反应室的污泥浓度为0.3-8.0g/L，水力停留时间为6-24h。
进一步的，所述厌氧折流板反应器中，各反应室均每隔1-3天排出1/10体积的活性污泥，并向其中补充相同体积的活性污泥。
本发明相对于现有技术而言，具有以下有益效果：
(1)本发明将铁絮凝过程与Feammox生物脱氮过程耦合，利用铁絮凝过程中残留的Fe(III)作为Feammox过程提供稳定的底物来源，保持Feammox对NH4 +的持续氧化，并有效减少Feammox对外源Fe(III)的需求；
(2)本发明采用厌氧折流板(ABR)反应器作为生物脱氮反应池，可根据ABR反应器每个反应室进入底物的不同，接种与之相适应的功能菌群。在一个反应器内将Feammox与NDFO、Anammox等生物脱氮过程耦合，提高脱氮效率。
(3)本发明提出的“铁絮凝+Feammox”耦合工艺为完全自养型脱氮工艺，无需碳源、运行成本低，且操作简单、易于改造升级，尤其适用于低C/N污废水的深度脱氮。
(4)本发明提出的一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法，可根据不同的废水水质及污染物去除要求，形成一系列以“铁絮凝+Feammox”为核心的废水脱氮工艺，具有很好的普适性和可操作性，应用前景广阔。
附图说明
图1为本发明处理系统的结构示意图。
图中：1、进水调节池，2、第一进水泵，3、絮凝沉淀池，4、药剂箱，5、计量泵，6、搅拌器，7、第二进水泵，8、回流泵，9、厌氧折流板反应器，10、第一反应室，11、第二反应室，12、第三反应室，13、第四反应室，14、排气阀，15、导流板。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明做进一步阐述和说明。本发明中各个实施方式的技术特征在没有相互冲突的前提下，均可进行相应组合。
本发明提供了一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法，该方法采用“铁絮凝+Feammox生物脱氮”耦合工艺，具体是将以硫酸亚铁作为絮凝剂处理后的絮凝工艺的出水，作为Feammox生物脱氮工艺的进水。硫酸亚铁作为絮凝剂，能去除废水中的悬浮物和磷，此外，硫酸亚铁在絮凝过程中消耗水中的氧，能为Feammox生物脱氮反应提供厌氧条件；同时，硫酸亚铁在絮凝过程中氧化形成三价铁，能为Feammox生物脱氮反应提供电子受体，通过Feammox生物脱氮反应对含氮废水进行脱氮处理。通过以铁絮凝过程中的残留Fe为Feammox脱氮反应提供电子受体，强化Feammox对NH4 +的持续氧化去除，并有效降低Feammox对外源Fe(III)的需求，强化Feammox脱氮效率。
在实际应用时，絮凝过程中硫酸亚铁的投加浓度为10-1000mg/L，通过快搅(100-250r/min)1.5-2min、慢搅(40-80r/min)13-18min，沉淀20-35min，完成絮凝处理。絮凝工艺的出水中，溶解氧浓度≤0.02mg/L，氧化还原电位(ORP)为-150±50mv，该出水水质是保证Feammox生物脱氮工艺顺利有效进行的必要条件。在絮凝工艺的出水进入Feammox生物脱氮工艺前，还需要将水体pH调节至4-6.5。
如图1所示，为本发明基于上述生物脱氮方法的提供的一种处理系统，具体包括依次相连的进水调节池1、絮凝沉淀池3和厌氧折流板反应器9。沿水流方向，进水调节池1的尾端通过设有第一进水泵2的管路与絮凝沉淀池3的首端相连通。絮凝沉淀池3配套有药剂箱4，药剂箱4通过设有计量泵5的管路与絮凝沉淀池3相连通，以实现根据需要给絮凝沉淀池3投加絮凝剂。絮凝沉淀池3内部设有搅拌器6，搅拌器6能够充分混合搅拌污水和絮凝剂。絮凝沉淀池3的尾端出水口通过设有第二进水泵7的管路与厌氧折流板反应器9的首端相连通。厌氧折流板反应器9通过内部设置的若干导流板15，分为沿水流方向依次连通的第一反应室10、第二反应室11、第三反应室12和第四反应室13。在实际应用时，还可以根据实际情况调节反应室的数量。厌氧折流板反应器9顶部设置有排气管道和排气阀14，位于厌氧折流板反应器9尾部的出水口能通过回流管路与第一反应室10和第二反应室11的底部连通，该回流管路上设有回流泵8。
基于厌氧折流板反应器9构建Feammox生物脱氮工艺，首先在各反应室中先统一接种含有Feammox功能菌的活性污泥，随后在污废水处理过程中可根据进水水质和脱氮需求来接种不同功能菌群，进行功能区分，以构建Feammox与Anammox、NDFO等不同脱氮途径耦合的协同脱氮工艺，提高其脱氮效率及应用场景，具体如下：
1)对于絮凝剂投加量<100mg/L且氨氮含量为25-50mg/L(即氨氮含量≥25mg/L且≤50mg/L)(此外，对于本发明其余相同的范围表述方式，若无特殊说明，均包含端点值)的厌氧折流板反应器9进水，当所述出水口处的出水(即第四反应室13的出水)总氮去除率持续≥80％时，各反应室中全部保留接种含有Feammox功能菌的活性污泥；同时，调节厌氧折流板反应器9进水的Fe(III)/NH4 +当量比≥4。
2)对于絮凝剂投加量<100mg/L且氨氮含量为25-50mg/L的厌氧折流板反应器9进水，当第二反应室11出水的总氮去除率持续≤50％时，在第一反应室10和第二反应室11中保留接种含有Feammox功能菌的活性污泥，在第三反应室12和第四反应室13中改为接种含有NDFO功能菌的活性污泥，在厌氧折流板反应器9内形成Feammox-NDFO协同脱氮系统；同时，调节厌氧折流板反应器9进水的Fe(III)/NH4 +当量比≥3。
在实际应用时，对于Feammox-NDFO协同脱氮系统，为了强化去除效果，将NDFO区出水以200％回流比通过回流管路回流至Feammox区中。
3)对于絮凝剂投加量为100-1000mg/L且氨氮含量＞50mg/L的厌氧折流板反应器9进水，在第一反应室10和第二反应室11中接种含有Feammox功能菌的活性污泥，在第三反应室12和第四反应室13中接种含有Anammox功能菌的活性污泥，在厌氧折流板反应器9内形成Feammox-Anammox协同脱氮系统；同时，调节厌氧折流板反应器9进水的Fe(III)/NH4 +当量比≥1.5；当所述出水口处的出水总铁浓度持续≥1mg/L时，通过调节出水pH值将残余铁进一步去除。
在实际应用时，厌氧折流板反应器9中各反应室的污泥浓度为0.3-8.0g/L，水力停留时间为6-24h。各反应室均每隔1-3天排出1/10体积的活性污泥，并向其中补充相同体积的活性污泥。
上述三种情况是常见的含氮废水处理方式，对于未列举在内的其余含氮废水的处理，可以根据实际情况采用上述的三种处理方式之一进行处理。例如，对于絮凝剂投加量<100mg/L且氨氮含量为25-50mg/L的厌氧折流板反应器9进水，当所述出水口处的出水(即第四反应室13的出水)总氮去除率持续＜80％时，采用步骤2)的功能菌接种方式和Fe(III)/NH4 +当量比。
实施例1
本实施例对城市污水进行了深度脱氮处理，具体如下：
取某城市污水厂二级生物处理出水进行试验，其总磷含量为3.12mg/L，氨氮为2.53mg/L，硝酸盐氮含量9.27mg/L，COD为21mg/L。使用本发明提出的生物脱氮方法对其进行深度脱氮，具体如下：
(1)铁絮凝：采用硫酸亚铁为絮凝剂，投加量为90mg/L，通过快搅(200r/min)2min，慢搅(40r/min)15min，沉淀30min，完成絮凝处理过程。混凝处理后，出水溶解氧低于0.02mg/L，ORP为-150±50mv，Fe(III)浓度约8mg/L。
(2)生物脱氮：调节水体pH为5，补充Fe(III)浓度至15-20mg/L。ABR反应器前两室接种Feammox功能菌进行Feammox反应，反应器后两室接种NDFO功能菌进行NDFO反应，构建“Feammox+NDFO”协同脱氮系统进行生物脱氮。各反应室污泥浓度约2-3g/L，水力停留时间为16h，污泥停留时间为10d；NDFO反应区泥水部分回流至Feammox反应区，回流比为200％。经铁絮凝与生物脱氮处理后，出水氨氮、总氮、总磷分别为0.46mg/L、5.33mg/L、0.3mg/L。
实施例2
本实施例对城市污水处理厂污泥消化液进行处理，具体如下：
取某城市污水处理厂污泥消化液，将其稀释后采用本发明提出的脱氮方法对其进行深度脱氮，稀释后废水主要污染指标为氨氮为107mg/L，COD为33mg/L。具体处理流程如下：
(1)铁絮凝：采用硫酸亚铁为絮凝剂，投加量为350mg/L，通过快搅(200r/min)1.5min，慢搅(60r/min)18min，沉淀35min，完成絮凝处理过程。混凝处理后，水中残留Fe(III)浓度约25mg/L，溶解氧浓度低于0.02mg/L，ORP为-150±50mv。
(2)生物脱氮：调节混凝出水pH为4.5，补充Fe(III)浓度至150mg/L左右。ABR反应器前两室接种Feammox功能菌进行Feammox反应，反应器后两室接种Anammox功能菌进行Anammox反应，通过“Feammox+Anammox”协同脱氮系统对废水进行深度脱氮。各反应室污泥浓度约6g/L，水力停留时间为20h，污泥停留时间为14d。经铁絮凝与生物脱氮处理后，系统出水氨氮、总氮分别为6.43mg/L、7.56mg/L。
本发明将铁絮凝过程与Feammox生物脱氮过程耦合，利用铁絮凝过程中的残留Fe(III)为Feammox提供稳定的底物来源，实现Feammox对NH4 +的持续氧化去除；采用厌氧折流板反应器(ABR)构建生物脱氮反应区，根据废水水质及污染物去除要求，在ABR反应器不同反应室接种与之相适应的功能菌群，进一步将Feammox与NDFO、Anammox等多种生物脱氮过程耦合，强化了该方法的脱氮效率及其普适性。本发明提出的铁絮凝与Feammox耦合的方法，可为解决现有技术中Feammox对外源可利用性Fe(III)的需求提供了新的思路；该耦合工艺为全程自养型脱氮过程，操作简单、易于改造升级，尤其适用于低C/N污废水的深度脱氮，应用前景广阔。
以上所述的实施例只是本发明的一种较佳的方案，然其并非用以限制本发明。有关技术领域的普通技术人员，在不脱离本发明的精神和范围的情况下，还可以做出各种变化和变型。因此凡采取等同替换或等效变换的方式所获得的技术方案，均落在本发明的保护范围内。
Claims (8)
1.一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法，其特征在于，将以硫酸亚铁作为絮凝剂处理后的絮凝工艺的出水，作为Feammox生物脱氮工艺的进水；硫酸亚铁在絮凝过程中消耗水中的氧，能为Feammox生物脱氮反应提供厌氧条件；同时，硫酸亚铁在絮凝过程中氧化形成三价铁，能为Feammox生物脱氮反应提供电子受体，通过Feammox生物脱氮反应对含氮废水进行脱氮处理；
所述Feammox生物脱氮工艺基于厌氧折流板反应器（9）实现；所述厌氧折流板反应器（9）包括沿水流方向依次连通的第一反应室（10）、第二反应室（11）、第三反应室（12）和第四反应室（13），顶部设有排气阀（14），位于厌氧折流板反应器（9）尾部的出水口能通过回流管路与第一反应室（10）和第二反应室（11）的底部连通；
所述Feammox生物脱氮工艺具体如下：
1）对于絮凝剂投加量< 100 mg/L且氨氮含量为25-50 mg/L的厌氧折流板反应器（9）进水，当所述出水口处的出水总氮去除率持续≥80%时，各反应室中全部保留接种含有Feammox功能菌的活性污泥；同时，调节厌氧折流板反应器（9）进水的Fe()/NH4 +当量比≥4；
2）对于絮凝剂投加量< 100 mg/L且氨氮含量为25-50 mg/L的厌氧折流板反应器（9）进水，当第二反应室（11）出水的总氮去除率持续≤50%时，在第一反应室（10）和第二反应室（11）中保留接种含有Feammox功能菌的活性污泥，在第三反应室（12）和第四反应室（13）中改为接种含有NDFO功能菌的活性污泥，在厌氧折流板反应器（9）内形成Feammox-NDFO协同脱氮系统；同时，调节厌氧折流板反应器（9）进水的Fe()/NH4 +当量比≥3；
3）对于絮凝剂投加量为100-1000 mg/L且氨氮含量＞50 mg/L的厌氧折流板反应器（9）进水，在第一反应室（10）和第二反应室（11）中接种含有Feammox功能菌的活性污泥，在第三反应室（12）和第四反应室（13）中接种含有Anammox功能菌的活性污泥，在厌氧折流板反应器（9）内形成Feammox-Anammox协同脱氮系统；同时，调节厌氧折流板反应器（9）进水的Fe()/NH4 +当量比≥1.5；当所述出水口处的出水总铁浓度持续≥1 mg/L时，通过调节出水pH值将残余铁进一步去除。
2. 根据权利要求1所述的一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法，其特征在于，所述絮凝过程中硫酸亚铁的投加浓度为10-1000 mg/L。
3. 根据权利要求1所述的一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法，其特征在于，所述絮凝工艺的出水中，溶解氧浓度≤0.02 mg/L，氧化还原电位为-150 ± 50 mv。
4. 根据权利要求1所述的一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法，其特征在于，所述絮凝工艺包括搅拌速度为100-250 r/min的快搅阶段1.5-2 min、搅拌速度为40-80 r/min的慢搅阶段13-18 min和20-35min的静置沉淀阶段。
5.根据权利要求1所述的一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法，其特征在于，调节所述Feammox生物脱氮工艺的进水pH为4-6.5。
6. 根据权利要求1所述的一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法，其特征在于，对于所述Feammox-NDFO协同脱氮系统，NDFO区出水以200 %回流比通过回流管路回流至Feammox区中。
7. 根据权利要求1所述的一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法，其特征在于，所述厌氧折流板反应器（9）中各反应室的污泥浓度为0.3-8.0 g/L，水力停留时间为6-24 h。
8.根据权利要求1所述的一种与铁絮凝过程耦合的生物脱氮方法，其特征在于，所述厌氧折流板反应器（9）中，各反应室均每隔1-3天排出1/10体积的活性污泥，并向其中补充相同体积的活性污泥。
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