CN114778580A - 一种样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法 - Google Patents

一种样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于放射化学分析技术领域，涉及一种样品中Fe‑55和Fe‑59各自活度的分析方法。所述的分析方法包括如下步骤：(1)LSC测量；(2)55Fe猝灭校正曲线获得；(3)59Fe猝灭校正曲线获得；(4)59Fe计数校正曲线获得；(5)比活度计算。利用本发明的样品中Fe‑55和Fe‑59各自活度的分析方法，能够准确解析得到含有55Fe和59Fe的样品的液闪谱图中55Fe和59Fe各自的准确活度。

Description

一种样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法
技术领域
本发明属于放射化学分析技术领域，涉及一种样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法。
背景技术
铁是建造核反应堆所使用的各种金属材料的重要组成成分，核反应堆运行过程中产生的中低水平固体废物和流出液中一般都含有铁的活化产物。
从含量和半衰期来看，铁最重要的放射性同位素是55Fe和59Fe。这两种核素主要是通过(n,γ)反应由反应堆组件中的54Fe和58Fe活化产生。
59Fe(t1/2＝44.5d)可以用γ谱仪测量其1099kev和1291kev的特征γ射线，也可化学分离后用液体闪烁计数器(LSC)测量。
55Fe(t1/2＝2.7y)通过电子俘获发射出俄歇电子和低能X射线(5.89kev，16.9％)衰变成稳定55Mn，可用低能γ和X射线探测器测量，但是测量效率一般很低(＜1％)。用LSC测量55Fe更为灵敏，测量效率可达到30％以上，是更加适合的测量方法。但是液体闪烁计数的能量分辨率较差，55Fe必须与样品中可能存在的β-γ干扰核素完全分离才能测量。
由于55Fe和59Fe的化学行为一致，在化学分离的过程中无法彼此分离，因此对于同时含有55Fe和59Fe的样品，通过化学分离除去可能存在的β-γ干扰核素后，最终制得的样品用LSC测量会得到55Fe和59Fe部分重叠的双核素谱图，无法准确计算55Fe和59Fe各自的活度，必须要建立适当的方法对双核素谱图进行解析，才能同时得到样品中55Fe和59Fe各自的准确活度。
发明内容
本发明的目的是提供一种样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法，以能够准确解析得到含有55Fe和59Fe的样品的液闪谱图中55Fe和59Fe各自的准确活度。
为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法，所述的分析方法包括如下步骤：
(1)LSC测量：分别制备一系列55Fe标准猝灭源和一系列59Fe标准猝灭源，分别用液体闪烁计数器进行测量；
(2)55Fe猝灭校正曲线获得：在步骤(1)所得的55Fe的测量谱图中，在区域A计算55Fe的测量效率EFe55，并绘制EFe55与猝灭参数QPE的函数关系，得到55Fe的猝灭校正曲线；
(3)59Fe猝灭校正曲线获得：在步骤(1)所得的59Fe的测量谱图中，在区域B计算59Fe的测量效率EFe59，并绘制EFe59与猝灭参数QPE的函数关系，得到59Fe的猝灭校正曲线；
(4)59Fe计数校正曲线获得：在步骤(1)所得的59Fe的测量谱图中，用区域A与区域B的计数之比与QPE建立函数关系，即区域A的59Fe计数校正曲线，通过曲线可得到区域A中与55Fe谱图重叠部分59Fe的计数；
(5)比活度计算：计算样品中Fe-55和Fe-59各自的比活度，
其中：
区域A为测量谱图中的20-230道区域，区域B为测量谱图中的250-780道区域。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法，其中步骤(1)中，55Fe标准猝灭源和59Fe标准猝灭源的个数各自独立的为6-20个。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法，其中步骤(1)中，用有两个光电倍增管或三个光电倍增管，有外照射源的液体闪烁计数器进行测量。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法，其中步骤(1)中，所述的外照射源为152Eu或133Ba。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法，其中步骤(2)-(4)中，所述的QPE由测量用的液体闪烁计数器给出。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法，其中步骤(5)中，55Fe的比活度A(55Fe)的计算公式为：
Figure BDA0003562406760000031
其中：
a为区域A中的净计数；
b为区域B中的净计数；
c为区域A中的计数与区域B中的计数之比；
W为样品质量；
t为样品的测量时间。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法，其中步骤(5)中，59Fe的比活度A(59Fe)的计算公式为：
Figure BDA0003562406760000032
其中：
b为区域B中的净计数；
W为样品质量；
t为样品的测量时间。
本发明的有益效果在于，利用本发明的样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法，能够准确解析得到含有55Fe和59Fe的样品的液闪谱图中55Fe和59Fe各自的准确活度。
附图说明
图1为实施例1得到的55Fe效率校正曲线。
图2为实施例1得到的59Fe效率校正曲线。
图3为实施例1得到的59Fe在区域A的计数校正曲线。
图4为实施例1得到的55Fe及59Fe双核素液闪联合谱图。
具体实施方式
示例性的本发明的分析方法包括如下步骤：
(1)制备一组(6-20个)55Fe标准猝灭源，选用有两个光电倍增管或三个光电倍增管，有外照射源(152Eu或133Ba)的LSC进行测量。
(2)选定55Fe和59Fe的测量区域A和B(区域A为测量谱图中的20-230道区域，区域B为测量谱图中的250-780道区域)。
(3)55Fe标准猝灭源测量后，在区域A计算55Fe的测量效率EFe55，并绘制EFe55与猝灭参数QPE的函数关系，即55Fe的猝灭校正曲线(曲线Ⅰ)，QPE由仪器给出。
(4)用与55Fe相同的方式(步骤1-3)在区域B绘制59Fe与QPE的函数关系图，得到59Fe猝灭校正曲线(曲线Ⅱ)。
(5)用59Fe标准猝灭溶液在区域A与区域B的计数之比与QPE建立函数关系，即区域A的59Fe计数校正曲线(曲线Ⅲ)，通过曲线可得到区域A中与55Fe谱图重叠部分59Fe的计数。
(6)根据公式(1)计算55Fe的比活度：
Figure BDA0003562406760000041
其中：
a为区域A中的净计数；
b为区域B中的净计数；
c为区域A中的计数与区域B中的计数之比；
W为样品质量；
t为样品的测量时间。
(7)根据公式(2)计算59Fe的比活度：
Figure BDA0003562406760000042
其中：
b为区域B中的净计数；
W为样品质量；
t为样品的测量时间。
仪器窗口设置：
1)在20mL闪烁瓶中分别准备无猝灭的55Fe和59Fe标准溶液10-100Bq，并各加入闪烁液5-20mL，LSC测量10-60分钟。
2)分析55Fe标准溶液测量得到的液闪谱图，目测调整区域A的能量范围(0-7keV，55Fe)，使计数率最大化，能量范围的宽度最小化(注：应在计数率和能量范围之间取得平衡)。
3)分析59Fe标准溶液测量得到的液闪谱图，目测调整区域B的能量范围(8-500keV，59Fe)，使其能量范围的宽度最大化。
上述示例性的本发明的分析方法的应用举例如下。
实施例1：
1、在八个液闪瓶中等份加入大约20Bq的55Fe/59Fe标准溶液，3mL高纯水，14mL LLT闪烁液，以及分别0.05、0.08、0.12、0.16、0.21、0.26、0.32、0.37mL 10％(m/m)硝基甲烷乙醇溶液，振荡0.5h后，在暗处静置12h，用纸巾蘸取乙醇擦拭清洁液闪瓶外部后，放入液闪测量架中，使用Hidex-300SL液体闪烁计数器进行测量，152Eu作为外照射源，每个样品外照射源照射240s，测量1800s。
2、在液闪谱图中，选取20-230道作为55Fe的测量区域A，250-780道作为59Fe的测量区域B，分别绘制如图1所示55Fe效率校正曲线(即55Fe的猝灭校正曲线)、如图2所示59Fe效率校正曲线(即59Fe的猝灭校正曲线)、如图3所示59Fe在区域A的计数校正曲线。
3、测量加入55Fe 48Bq，59Fe 33Bq标准溶液的模拟水样，Hidex-300SL液体闪烁计数器测量1800s，联合谱图如图4所示，其中A区净计数为42648，B区净计数为44343，QPE为711，样品质量为1g。根据图1所示的相关性方程计算得到55Fe在区域A的测量效率，根据图3所示的相关性方程计算得到59Fe在区域A内的计数，根据图2所示的相关性方程计算得到59Fe在区域B的测量效率，由公式(1)、(2)计算得到样品中55Fe的活度AFe55＝44Bq，59Fe的活度AFe59＝35Bq，标准偏差＜±10％。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。

Claims (7)

1.一种样品中Fe-55和Fe-59各自活度的分析方法，其特征在于，所述的分析方法包括如下步骤：
(1)LSC测量：分别制备一系列55Fe标准猝灭源和一系列59Fe标准猝灭源，分别用液体闪烁计数器进行测量；
(2)55Fe猝灭校正曲线获得：在步骤(1)所得的55Fe的测量谱图中，在区域A计算55Fe的测量效率EFe55，并绘制EFe55与猝灭参数QPE的函数关系，得到55Fe的猝灭校正曲线；
(3)59Fe猝灭校正曲线获得：在步骤(1)所得的59Fe的测量谱图中，在区域B计算59Fe的测量效率EFe59，并绘制EFe59与猝灭参数QPE的函数关系，得到59Fe的猝灭校正曲线；
(4)59Fe计数校正曲线获得：在步骤(1)所得的59Fe的测量谱图中，用区域A与区域B的计数之比与QPE建立函数关系，即区域A的59Fe计数校正曲线，通过曲线可得到区域A中与55Fe谱图重叠部分59Fe的计数；
(5)比活度计算：计算样品中Fe-55和Fe-59各自的比活度，
其中：
区域A为测量谱图中的20-230道区域，区域B为测量谱图中的250-780道区域。
2.根据权利要求1所述的分析方法，其特征在于：步骤(1)中，55Fe标准猝灭源和59Fe标准猝灭源的个数各自独立的为6-20个。
3.根据权利要求1所述的分析方法，其特征在于：步骤(1)中，用有两个光电倍增管或三个光电倍增管，有外照射源的液体闪烁计数器进行测量。
4.根据权利要求3所述的分析方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的外照射源为152Eu或133Ba。
5.根据权利要求1所述的分析方法，其特征在于：步骤(2)-(4)中，所述的QPE由测量用的液体闪烁计数器给出。
6.根据权利要求1所述的分析方法，其特征在于，步骤(5)中，55Fe的比活度A(55Fe)的计算公式为：
Figure FDA0003562406750000021
其中：
a为区域A中的净计数；
b为区域B中的净计数；
c为区域A中的计数与区域B中的计数之比；
W为样品质量；
t为样品的测量时间。
7.根据权利要求1所述的分析方法，其特征在于，步骤(5)中，59Fe的比活度A(59Fe)的计算公式为：
Figure FDA0003562406750000022
其中：
b为区域B中的净计数；
W为样品质量；
t为样品的测量时间。
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