CN114768495A - 基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置 - Google Patents

基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置，包括废气吸收系统、催化型双介质阻挡等离子体反应器和上升流复极性三维电极反应器；低沸点非水溶性有机废气经废气吸收系统吸收后，通过废气引风机依次进入催化型双介质阻挡等离子体反应器和上升流复极性三维电极反应器处理，符合处理标准后进行排放。本发明充分结合催化型双介质阻挡等离子体和复极性三维电极反应器电催化氧化的技术优势，实现了对低沸点非水溶性挥发性有机物的高效降解和矿化；实现有机废气降解‑改性‑吸附‑矿化一体化，且装置在连续运行2000h以后仍可维持较高的净化效率；矿化后产生的废水中COD指标满足化工园区污水处理厂接管标准或污水排入城镇下水道水质标准，无需进一步处理。

Description

基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点 非水溶性有机废气的装置
技术领域
本发明属于环保技术领域，涉及一种基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置。
背景技术
低沸点非水溶性挥发性有机物，是指在标准状态下(温度273K、压强101.325KPa)，沸点低于120℃、按照《化学品水溶解度试验》(GB/T 21845-2008)测定极微溶解或几乎不溶于水(溶解度≤0.1g/100mL水)的参与大气光化学反应的有机化合物，包括非甲烷烃类(C2～C8的烷烃、烯烃和炔烃类)、苯系物(苯、甲苯等)、醚类(二甲醚、乙醚、丙醚、环氧丙烷等)、酯类(甲酸酯类、乙酸酯类等)、C2～C8的烷烃、烯烃和炔烃类卤代烃(氯甲烷、二氯甲烷、二氯乙烷、三氯甲烷等)及其他(硫醇、硫醚等)。低沸点非水溶性挥发性有机物主要产生于石油化工、有机化工、精细化工、农药制造、医药制造、表面涂装、包装印刷等行业，这些污染物对环境、动植物生长和人类健康造成了极大的危害，同时增加对挥发性有机物的管控有助于降低臭氧浓度和PM2.5的质量浓度，减少光化学烟雾发生，提高人类居住空气质量。
VOCs的控制技术基本分为两大类，即回收技术和销毁技术，其中冷凝技术、吸收技术、吸附技术、燃烧技术是应用最为广泛的有机废气治理技术，生物净化技术、低温等离子体技术、光催化技术和膜分离技术是近年来发展的一些新技术并在低浓度有机废气治理中得到了较为广泛的应用。上述方法在处理低沸点非水溶性挥发性有机物均存在各自无法避免的缺陷：
(1)冷凝法主要用于高浓度高沸点VOC去除，但对低浓度低沸点有机物采用冷凝法处理时冷凝效率较低，且冷凝器出口有机物浓度仍然高达几千上万ppm，远远超过现行有机物的排放标准要求，故只能用于有机废气治理的预处理；
(2)采用水作为主要吸收剂来处理低沸点非水溶性挥发性有机物时，由于沸点低(饱和蒸气压大)、水溶性差，处理效果极其有限；采用溶剂油或柴油等特种有机溶剂对其进行吸收处理时，根据相似相容原理，可能会有一定效果，但是涉及到吸收液的后处理问题，导致运行成本很高，同时极易造成尾气中非甲烷总烃的超标，因此在实际应用中，吸收技术只是作为其他治理技术的辅助手段用于废气的前处理工艺和后处理工艺中；
(3)采用吸附法处理有机废气时，常用的吸附剂主要是颗粒活性炭、活性炭纤维、大孔吸附树脂以及沸石分子筛，吸附技术的核心是先将低浓度有机废气进行富集，然后通过脱附解吸生成高浓度有机废气，再通过冷凝技术将气态有机废气转化为液态有机物。采用吸附法处理低沸点非水溶性挥发性有机物时，由于有机物沸点较低导致吸附效率和冷凝效率均较低，无法有效去除污染物，另外吸附剂易受颗粒物堵塞而失效，投资和运行成本都高；
(4)热力氧化法(包括热力焚烧、催化燃烧以及蓄热燃烧)能有效分解有机物，对于催化燃烧温度要求300℃～400℃，对于热力焚烧和蓄热燃烧温度要求在760℃以上，对于低浓度有机废气需要额外补充辅助燃料才能维持热量平衡，故投资和运行费用高。此外含卤素有机废气采用热力焚烧和蓄热燃烧时易产生二噁英等二次污染物以及对设备造成极大的腐蚀，含硫和含卤素有机废气采用催化燃烧时易造成催化剂中毒从而降低净化效率。
(5)大量文献资料及工程实践表明，单独采用低温(或催化型)等离子体净化低沸点非水溶性挥发性有机物时，针对特征污染物可以取得较好的去除率，但是针对特征污染物完全分解生成CO2却很少，通常情况下仅为理论所能产生量的15％～20％，也就是说有相当多的有机物并没有被矿化，即非甲烷总烃(NMHC)的净化效率很低，无法满足现行标准关于NMHC的排放限值要求。根据污染物降解机理研究，在高压电场激发下，低温等离子场内产生大量氧原子、超氧离子(O2-)、羟基自由基、臭氧等强氧化性活性粒子，这些活性粒子与气相污染物发生氧化还原反应生成以醇类、醛类、酸类、有机胺类等易溶于水的有机中间体结构存在。为解决VOCs矿化效率低、矿化不完全、能量利用率低等问题，开始研究低温等离子体与其他工艺联合的组合技术。
近年来，三维电解法因具有传质速率高、氧化降解能力强等优势在水处理方法的研究与应用得到了空前的发展，其主要机理是：三维电解反应器在工作过程中，该法是在外加电场作用下，电极附近的溶液中产生强氧化的基团，包括各种羟基自由基(·OH)、臭氧、H2O2、次氯酸根、氯气、原子氧等，这些强有力的基团将有机物氧化分解。根据降解机理研究，三维电解法产生的强氧化基团绝大部分存在于溶液中，即三维电解法对溶于溶液中的污染物具有较高的净化效果，比如废水中的污染物，对于低沸点非水溶性的气相污染物的净化效率很低；为提高三维电解法处理低沸点非水溶性的气相污染物的净化效率，需要通过预处理工艺，对低沸点非水溶性污染物进行改性处理，使其增加水溶性。
电极板材料与颗粒电极材料的选择是影响三维电解法的传质效率和降解氧化能力的两大基本因素，为此也成为未来的研究热点方向。根据大量文献资料，钛基金属氧化物阳极(DSA)电极板是一种以钛板为基材，在其上涂覆一种或多种金属氧化物的电极。为此，研发一种具有电压强度低、耐腐蚀性好、不易发生钝化、电解制备得到的产物纯度和性能良好的金属钛基涂层阳极在近期得到了广泛关注和研究。
颗粒活性炭粒子群电极作为三维电极反应器的重要组成部分，其电催化活性的好坏直接影响三维电极反应器处理效率，由于纯活性炭颗粒电极的电催化活性低下，因此在活性炭颗粒表面负载一些廉价金属及其化合物或掺杂少量贵金属以此来提高颗粒活性炭的电催化活性也成为近期的研究热点问题。
发明内容
针对上述现有技术中存在的问题，本发明所要解决的技术问题是提供一种能够有效处理低沸点非水溶性挥发性有机物且成本较低的装置，结合了催化型等离子体氧化技术与复极性三维电极反应器矿化技术，即为基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置。
为了解决上述技术问题，本发明采用的技术方案为：
一种基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置，包括废气吸收系统、催化型双介质阻挡等离子体反应器和上升流复极性三维电极反应器；低沸点非水溶性有机废气经废气吸收系统吸收后，通过废气引风机依次进入催化型双介质阻挡等离子体反应器和上升流复极性三维电极反应器处理，符合处理标准后进行排放；所述的催化型双介质阻挡等离子体反应器包括从前端到尾端依次布局的多级过滤装置、双介质阻挡型等离子体和后置式催化单元；所述的上升流复极性三维电极反应器为圆筒形反应器，沿圆筒形反应器器体的垂直方向上间隔交替排列多组阴极组件和阳极组件。
所述催化型等离子体是由双介质阻挡型等离子体和后置式催化单元组成。所述的双介质阻挡型等离子体是内外两组石英玻璃或刚玉陶瓷介质管组成同轴式结构，在大间距中产生均匀的低温等离子体放电，所述的石英玻璃或刚玉陶瓷介质外管套在石英玻璃或刚玉陶瓷介质内管的外部，所述的石英玻璃或刚玉陶瓷介质外管内壁与石英玻璃或刚玉陶瓷介质内管外壁形成低温等离子体放电区域，所述的石英或刚玉陶瓷介质外管外壁覆盖一层金属层或网作为高压电极，所述的石英玻璃或刚玉陶瓷介质内管的内部充满填充铜棒、铝棒、铁棒等导电金属作为接地电极，所述的高压电极与接地电极与直流或脉冲等离子体电源相连。
所述的催化剂包括载体和催化组分；所述载体为孔内涂有Al2O3涂层的堇青石蜂窝陶瓷载体；所述催化组分包括复合金属氧化物、贵金属和纳米颗粒；SnO2-MnO2、CeO2-TiO2的其中一种，所述复合金属氧化物的摩尔比接近1∶1；所述的贵金属或过渡金属为Ru、Pd、Pt、Rh中的一种；所述的纳米颗粒为羟基多壁碳纳米管(MWCNT-OH)，所述复合金属氧化物负载量占载体的为10Wt.％；所述贵金属或过渡金属掺杂量占载体的百分比为1Wt.％；所述羟基多壁碳纳米管掺杂量占载体的百分比为0.5Wt.％。
所述的上升流复极性三维电极反应器为圆筒形反应器，包括正极导电板、负极导电板、有机玻璃筛网和负载型粒子群电极，在两层有机玻璃筛网之间夹有负极导电板形成阴极组件，在两层有机玻璃筛网之间夹有正极导电板形成阳极组件，在正极导电板和负极导电板上均匀开有大量微孔，沿圆筒形反应器器体的垂直方向上间隔交替排列多组阴极组件和阳极组件，相邻的阴极组件与阳极组件之间形成反应单元，在每个反应单元中填充有负载型粒子群电极。
所述圆筒形反应器靠进气口的一端设有微孔气体分布器；废气从进气口经气体分布器可以分布更均匀；所述圆筒形反应器靠出气口的一端设有除雾器；除雾器可以有效的去除夹杂在废气中的雾沫。
所述正极导电板为钛基复合金属氧化物电极(DSA)，DSA是由Ti电极层-中间层-表层结构组成；所述中间层、表层为复合金属氧化物层。
所述表层复合金属氧化物为SnO2-PbO2和TiO2-RuO2的其中一种，所述SnO2与PbO2的摩尔比为1∶1；所述TiO2与RuO2的摩尔比为1∶1；所述表层复合金属氧化物负载量占正极导电板的为8Wt.％。
所述中间层复合金属氧化物为SnO2-RuO2、SnO2-Sb2O5的其中一种，所述SnO2与RuO2的摩尔比为1∶1；所述SnO2与Sb2O5的摩尔比为1∶1；所述中间层复合金属氧化物占正极导电板的负载量为5Wt.％。设置中间层能进一步提高电极的导电性和抗氧化性，降低电极电位，增强吸除效果。
所述负极导电板为外面包裹绝缘膜的不锈钢网。正极导电板和负极导电板呈竖直放置，不锈钢网围绕在正极导电板周围。
所述粒子群电极为负载型颗粒活性炭(GAC)，所述GAC包括颗粒活性炭和负载体；所述颗粒活性炭为定型颗粒状椰壳、果壳或煤质活性炭，所述颗粒活性炭碘吸附值≥1000mg/g、四氯化碳吸附率≥80％，所述的颗粒活性炭直径为3.5～4.5mm，所述的颗粒活性炭比表面积≥1100cm2/g，所述的颗粒活性炭体积密度0.40～0.50g/cm2，所述的颗粒活性炭水分≤0.5％，所述的颗粒活性炭强度≥95％。
所述负载体包括复合金属氧化物为CeO2-TiO2、SnO2-MnO2的其中一种，所述CeO2与TiO2的摩尔比为1∶1；所述SnO2-MnO2的摩尔比为1∶1；所述复合金属氧化物负载量占颗粒活性炭的为15Wt.％。
所述复合金属氧化物进行了过渡金属Pd和羟基多壁碳纳米管(MWCNT-OH)掺杂，所述过渡金属Pd掺杂量占颗粒活性炭的百分比为2Wt.％，所述羟基多壁碳纳米管掺杂量占颗粒活性炭的百分比为1Wt.％。
有益效果：与现有技术相比，本发明的显著优点包括：
1)本发明充分结合催化型双介质阻挡等离子体和复极性三维电极反应器电催化氧化的技术优势，实现了对低沸点非水溶性挥发性有机物的高效降解和矿化；
2)本发明双介质阻挡等离子的催化剂活性高，催化能力强，起燃温度低，更高效节能，催化剂成本较常规催化剂低；
3)本发明的上升流复极性三维电极反应器正极导电材料低电阻率、高析氧电位，负载型颗粒活性炭粒子群电极极大地提高了电解槽单位体积有效反应表面积，传质效果、电流效率相应提高；
4)本发明优选的双介质阻挡低温等离子体催化单元(堇青石蜂窝陶瓷/Al2O3/SnO2-MnO2/Pd-MWCNT-OH)，上升流复极性三维电极反应器正极导电板(Ti/SnO2-Sb2O5/SnO2-PbO2)，负载型粒子群电极(GAC/SnO2-MnO2/Pd-MWCNT-OH)对1，3-丁二烯、甲苯、乙酸乙酯的降解率高达99.1％、98.2％、99.1％，对非甲烷总烃的矿化率高达99.3％；对于特征污染物浓度≤300mg/m3，NMHC浓度≤1000mg/m3，的有机废气能满足现行各类大气污染物相关排放标准中的特征污染物和非甲烷总烃的排放限值要求；
5)有机废气在催化型双介质阻挡等离子体内进行降解及水溶性改性，在上升流复极性三维电极反应器的负载型粒子群电极表面吸附后即刻被矿化，实现有机废气降解-改性-吸附-矿化一体化，且装置在连续运行2000h以后仍可维持较高的净化效率；
6)矿化后产生的废水中COD指标满足化工园区污水处理厂接管标准或污水排入城镇下水道水质标准，无需进一步处理；
7)本发明装置可根据废气量和处理要求配备适当数量的单元反应器，设备投资和运行成本较低，处理效率和安全性高，无二次污染。
附图说明
图1是基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置的结构示意图；
图2是废气吸收系统的结构示意图；
图3是催化型双介质阻挡等离子体反应器的结构示意图；
图4是上升流复极性三维电极反应器的结构示意图。
具体实施方式
下面附图和具体实施例对本发明进一步说明。
如图1所示，本申请基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置，主要设备包括废气吸收系统2、催化型双介质阻挡等离子体反应器4和上升流复极性三维电极反应器5。低沸点非水溶性有机废气经废气吸收系统2吸收后，通过废气引风机3依次进入催化型双介质阻挡等离子体反应器4和上升流复极性三维电极反应器5处理，符合处理标准后进行排放。
如图2所示，废气吸收系统2包括废气吸收塔21、循环液排液口22、循环泵23和加药罐24，在废气吸收塔21的下部设废气进口1和循环液排液口22，加药罐24通过管路向废气吸收塔21内加入吸收药液；在废气吸收塔21设吸收药液循环管路并通过循环泵23进行吸收药液循环，吸收的药液通过循环液排液口22排出。
如图3所示，催化型双介质阻挡等离子体反应器4包括从前端到尾端依次布局的多级过滤装置41、双介质阻挡型等离子体42和后置式催化单元43。双介质阻挡型等离子体42是内外两组石英玻璃或刚玉陶瓷介质管组成同轴式结构421，在大间距中产生均匀的低温等离子体放电，石英玻璃或刚玉陶瓷介质外管套在石英玻璃或刚玉陶瓷介质内管的外部，石英玻璃或刚玉陶瓷介质外管内壁与石英玻璃或刚玉陶瓷介质内管外壁形成低温等离子体放电区域，所述的石英或刚玉陶瓷介质外管外壁覆盖一层金属层或网作为高压电极422，石英玻璃或刚玉陶瓷介质内管的内部充满填充铜棒、铝棒、铁棒等导电金属作为接地电极423，高压电极422与接地电极423与直流或脉冲等离子体电源相连。
在后置式催化单元43中设置催化剂，该催化剂包括载体和催化组分，载体为孔内涂有Al2O3涂层的堇青石蜂窝陶瓷载体，催化组分包括复合金属氧化物、贵金属和纳米颗粒；SnO2-MnO2、CeO2-TiO2的其中一种，复合金属氧化物的摩尔比接近1∶1，贵金属或过渡金属为Ru、Pd、Pt、Rh中的一种或多种，纳米颗粒为羟基多壁碳纳米管(MWCNT-OH)，复合金属氧化物负载量占载体的为10Wt.％，贵金属或过渡金属掺杂量占载体的百分比为1Wt.％，羟基多壁碳纳米管掺杂量占载体的百分比为0.5Wt.％。
如图4所示，上升流复极性三维电极反应器5为圆筒形反应器，包括正极导电板53、负极导电板54、有机玻璃筛网52和负载型粒子群电极55；在两层有机玻璃筛网52之间夹有负极导电板54形成阴极组件；在另两层有机玻璃筛网之间夹有正极导电板53形成阳极组件；沿圆筒形反应器器体的垂直方向上间隔交替排列多组阴极组件和阳极组件，相邻的阴极组件与阳极组件之间形成反应单元，在每个反应单元中填充有负载型粒子群电极55。圆筒形反应器靠进气口的一端设有微孔气体分布器55；废气从进气口经微孔气体分布器55可以分布更均匀；在正极导电板和负极导电板上均匀开有大量微孔；圆筒形反应器靠出气口的一端设有除雾器56；除雾器56可以有效的去除夹杂在废气中的雾沫。
正极导电板53为钛基复合金属氧化物电极(DSA)，DSA是由Ti电极层-中间层-表层结构组成。中间层、表层为复合金属氧化物层；表层复合金属氧化物为SnO2-PbO2和TiO2-RuO2的其中一种，SnO2与PbO2的摩尔比为1∶1；TiO2与RuO2的摩尔比为1∶1；表层复合金属氧化物负载量占正极导电板的为8Wt.％。中间层复合金属氧化物为SnO2-RuO2、SnO2-Sb2O5的其中一种，SnO2与RuO2的摩尔比为1∶1；SnO2与Sb2O5的摩尔比为1∶1；中间层复合金属氧化物占正极导电板的负载量为5Wt.％。设置中间层能进一步提高电极的导电性和抗氧化性，降低电极电位，增强吸除效果。
负极导电板54为外面包裹绝缘膜的不锈钢网。正极导电板和负极导电板呈竖直放置，不锈钢网围绕在正极导电板周围。
负载型粒子群电极55为负载型颗粒活性炭(GAC)，GAC包括颗粒活性炭和负载体；颗粒活性炭为定型颗粒状椰壳、果壳或煤质活性炭，颗粒活性炭碘吸附值≥1000mg/g、四氯化碳吸附率≥80％，颗粒活性炭直径为3.5～4.5mm，颗粒活性炭比表面积≥1100cm2/g，颗粒活性炭体积密度0.40～0.50g/cm2，颗粒活性炭水分≤0.5％，颗粒活性炭强度≥95％。负载体复合金属氧化物为CeO2-TiO2、CoO2-Sb2O5的其中一种，CeO2与TiO2的摩尔比为1∶1；CoO2与Sb2O5的摩尔比为1∶1；复合金属氧化物负载量占颗粒活性炭的为15Wt.％。采用过渡金属Pd和羟基多壁碳纳米管(MWCNT-OH)，其中过渡金属Pd掺杂量占颗粒活性炭的百分比为2Wt.％，羟基多壁碳纳米管掺杂量占颗粒活性炭的百分比为1Wt.％。
以下实施例采用的催化型双介质阻挡等离子体反应器4的同轴式结构长度为1.0m，内管直径为2mm，外管石英玻璃厚度为2mm，内管和外管的空隙间距为6mm，放电区域的截面积为0.00015m2，截面气体流速为5m/s，每一个同轴式结构的气体通量为2.7Nm3/h，停留时间为0.2s，一组共有10个同轴式结构，即气体通量为27Nm3/h。后置式催化单位填充量为0.0027m3，催化剂空速为10000h-1，堇青石蜂窝陶瓷载体参数为孔数300孔/口寸2，壁厚0.3mm，开孔率63％，容重0.6g/cm3，气孔率45～150％，比表面积5～10cm2/cm3，催化剂床层温度设置为200℃。输入功率为20W～80W可调。
以下实施例采用的上升流复极性三维电极反应器5的圆筒直径为800mm，高度为2m，阴极组件和阳极组件间隔20mm，负载型粒子群电极填充高度为15mm，组件数量为6组；电解质溶液采用质量浓度为5％硫酸钠溶液，采用脉冲供电，供电电压为1～30V可调。
反应装置进出口1，3-丁二烯、甲苯、乙酸乙酯浓度测定采用国标方法《固定污染源废气挥发性有机物的测定固相吸附-热脱附/气相色谱-质谱法》(HJ734-2014)；反应装置进出口非甲烷在总烃(NMHC)浓度测定采用国标方法《固定污染源废气总烃、甲烷和非甲烷总烃的测定气相色谱法》(HJ38-2017)。
Figure BDA0003638932740000091
式中：C0(mg/m3)和Ct(mg/m3)分别为反应装置进口与出口处的污染物浓度，Q0(Nm3/h)和Qt(Nm3/h)分别为反应装置进口与出口处的气体流量。
实施例1
考察不同复合金属氧化物(SnO2-MnO2、CeO2-TiO2)催化型双介质阻挡低温等离子体对低沸点非水溶性挥发性有机物的降解效果与NMHC的矿化效果。实验条件如下：①配置混合有机气体，其中1，3-丁二烯浓度为205mg/m3、甲苯浓度为426mg/m3、乙酸乙酯浓度为448mg/m3、NMHC浓度为816mg/m3；②气体流量为27Nm3/h，气体温度为25℃、相对湿度为60％；③反应装置进口取样点位于催化型双介质阻挡等离子体反应器(4)进口，废气吸收系统(2)出口；反应装置出口取样点位于催化型双介质阻挡等离子体反应器(4)出口；④催化剂床层温度设置为200℃；⑤DBD输入功率设置为60W。
实验结果如表1所示，负载复合金属氧化物的催化剂对有机物的降解效果和NMHC的矿化效果均由于单独使用双介质阻挡低温等离子体，负载SnO2-MnO2金属氧化物的降解和矿化效果更优。但采取更优的催化剂时，其NMHC矿化率也仅为19.8％，不满足NMHC-40mg/m3的排放标准要求。根据降解机理分析大部分被降解的有机物转变成为醇类、酸类等中间产物。
表1负载不同复合金属氧化物(SnO2-MnO2、CeO2-TiO2)的催化剂耦合DBD对有机物降解和NMHC矿化效果
Figure BDA0003638932740000092
Figure BDA0003638932740000101
实施例2
从实施例1可以看出，负载SnO2-MnO2复合金属氧化物的催化剂与双介质阻挡等离子耦合效果更优，为此在实施例1基础上进一步考察不同贵金属/过渡金属(Ru、Pd、Pt、Rh)掺杂对对低沸点非水溶性挥发性有机物的降解效果与NMHC的矿化效果。实验条件与实施例1相同。
实验结果如表2所示，相比于不掺杂，掺杂贵金属/过渡金属后，反应装置对有机物的降解率和NMHC的矿化率均有不同程度的提高，同时掺杂金属Pd效果更优。同时可以看出，即便采用最优的催化剂，其NMHC的矿化率也仅为38.5％，不满足NMHC-40mg/m3的排放标准要求。
表2掺杂不同贵金属/过渡金属(Ru、Pd、Pt、Rh)的催化剂耦合DBD对有机物降解和NMHC矿化效果
Figure BDA0003638932740000102
Figure BDA0003638932740000111
实施例3
从实施例2可以看出，掺杂Pd的催化剂与双介质阻挡等离子耦合效果最优，为此在实施例2基础上进一步考察掺杂羟基多壁碳纳米管(MWCNT-OH)对低沸点非水溶性挥发性有机物的降解效果与NMHC的矿化效果。实验条件与实施例2相同。
实验结果如表3所示，掺杂羟基多壁碳纳米管(MWCNT-OH)后，反应装置对有机物的降解率提高到90％，也就是说对有机物具有较好的降解效率；但对NMHC的矿化率也只上升至45.2％，仍然不满足NMHC-40mg/m3的排放标准要求。
表3负载MWCNT-OH的催化剂耦合DBD对有机物降解和NMHC矿化效果
Figure BDA0003638932740000112
实施例4
根据实施例1～实施例3的研究，后置式催化剂为堇青石蜂窝陶瓷/Al2O3/SnO2-MnO2/Pd-MWCNT-OH，SnO2-MnO2负载量占载体的为10Wt.％，Pd掺杂量占载体的百分比为1Wt.％，MWCNT-OH掺杂量占载体的百分比为0.5Wt.％。
为此在实施例1～实施例3基础上进一步考察三维电极反应器正极导电板表层不同复合氧化物(SnO2-PbO2和TiO2-RuO2)对低沸点非水溶性挥发性有机物的降解效果与NMHC的矿化效果。实验条件如下：①配置混合有机气体，其中1，3-丁二烯浓度为205mg/m3、甲苯浓度为426mg/m3、乙酸乙酯浓度为448mg/m3、NMHC浓度为816mg/m3；②气体流量为27Nm3/h，气体温度为25℃、相对湿度为60％；③反应装置进口取样点位于催化型双介质阻挡等离子体反应器(4)进口；反应装置出口取样点位于上升流复极性三维电极反应器(5)出口；④后置式催化剂为堇青石蜂窝陶瓷/Al2O3/SnO2-MnO2/Pd-MWCNT-OH，催化剂床层温度设置为200℃2，DBD输入功率设置为60W；⑤三维电极反应器供电电压设置为20V，未改性颗粒活性炭作为粒子群电极。
实验结果如表4所示，催化型DBD耦合复极性三维电极反应器对低沸点非水溶性挥发性有机物的降解率均超过90％，正极导电板表层复合氧化物采用Ti/SnO2-PbO2时，有机物降解率超过95％，三维电极反应器中循环液COD浓度低于单纯采用Ti电极或Ti/TiO2-RuO2，而NMHC矿化率高于单纯采用Ti电极或Ti/TiO2-RuO2，但仍然不满足NMHC-40mg/m3的排放标准要求。
表4催化型DBD耦合三维电极反应器(正极导电板表层不同复合氧化物)对有机物降解和NMHC矿化效果
Figure BDA0003638932740000121
实施例5
从实施例4可以看出，正极导电板表层复合氧化物采用Ti/SnO2-PbO2更优，为此在实施例4基础上进一步考察正极导电板中间层不同复合氧化物(SnO2-RuO2、SnO2-Sb2O5)对NMHC矿化效果。实验条件与实施例4相同。
实验结果表明，当正极导电板采用Ti/SnO2-Sb2O5/SnO2-PbO2时，其NMHC矿化率(78.3％)高于Ti/SnO2-RuO2/SnO2-PbO2(70.9％)；三维电极反应器中循环液COD浓度(1730mg/L)也低于Ti/SnO2-RuO2/SnO2-PbO2(2385mg/L)，说明设置中间层能进一步提高电极的导电性和抗氧化性，降低电极电位。即便采用Ti/SnO2-Sb2O5/SnO2-PbO2仍然不满足NMHC-40mg/m3的排放标准要求。
实施例6
从实施例5可以看出，正极导电板为Ti/SnO2-Sb2O5/SnO2-PbO2更优。为此在实施例5基础上进一步考察不同负载型粒子群电极(CeO2-TiO2和SnO2-MnO2)对NMHC矿化效果。实验条件如下：①配置混合有机气体，其中1，3-丁二烯浓度为205mg/m3、甲苯浓度为426mg/m3、乙酸乙酯浓度为448mg/m3、NMHC浓度为816mg/m3；②气体流量为27Nm3/h，气体温度为25℃、相对湿度为60％；③反应装置进口取样点位于催化型双介质阻挡等离子体反应器(4)进口；反应装置出口取样点位于上升流复极性三维电极反应器(5)出口；④后置式催化剂为堇青石蜂窝陶瓷/Al2O3/SnO2-MnO2/Pd-MWCNT-OH，催化剂床层温度设置为200℃，DBD输入功率设置为60W；⑤三维电极反应器供电电压设置为20V，正极导电板为Ti/SnO2-Sb2O5/SnO2-PbO2。
实验结果表明，采用CeO2-TiO2负载时系统NMHC矿化率为86.1％，循环液COD为1050mg/L；采用SnO2-MnO2负载时系统NMHC矿化率为94.2％，循环液COD为540mg/L；结果表明，通过符合金属氧化物负载颗粒活性炭能进一步提高电极的导电性和抗氧化性，降低电极电位。
同时，实验结果还表明，当同时掺杂Pd和MWCNT-OH时，对1，3-丁二烯、甲苯、乙酸乙酯和非甲烷总烃的降解和矿化率高达99.1％、98.2％、99.1％、99.3％，循环液COD低至85mg/L，尾气满足NMHC-40mg/m3的排放标准要求，废水中COD指标满足化工园区污水处理厂接管标准或污水排入城镇下水道水质标准。
实施例7
在上述实施例5～6基础上，获得了实施条件下上升流复极性三维电极反应器较优的实验参数，上升流复极性三维电极反应器正极导电板为Ti/SnO2-Sb2O5/SnO2-PbO2，负载型粒子群电极为GAC/SnO2-MnO2/Pd-MWCNT-OH。考察单独采用上升流复极性三维电极反应器对低沸点非水溶性挥发性有机物的降解和矿化效果。实验条件如下：①配置混合有机气体，其中1，3-丁二烯浓度为205mg/m3、甲苯浓度为426mg/m3、乙酸乙酯浓度为448mg/m3、NMHC浓度为816mg/m3；②气体流量为27Nm3/h，气体温度为25℃、相对湿度为60％；③反应装置进口取样点位于上升流复极性三维电极反应器(5)进口；反应装置出口取样点位于上升流复极性三维电极反应器(5)出口；④正极导电板为Ti/SnO2-Sb2O5/SnO2-PbO2，负载型粒子群电极为GAC/SnO2-MnO2/Pd-MWCNT-OH；⑤三维电极反应器供电电压设置为20V。
实验结果如表5所示，单独使用复极性三维电极反应器时有机物的降解效率及NMHC矿化效率均很低，其原因是目标污染物的沸点比较低，负载型颗粒活性炭对其吸附效率较低，同时由于其水溶性差，使得目标污染物无法溶于电解液中，故无法与电解液中的高能活性粒子发生氧化还原反应。
表5单独使用复极性三维电极反应器对有机物的降解和NMHC的矿化效果
Figure BDA0003638932740000141
实施例8
在上述实施例1～7基础上，获得了实施条件下较优的实验参数，考察系统运行时间对对低沸点非水溶性挥发性有机物的降解和矿化效果。实验条件如下：①配置混合有机气体，其中1，3-丁二烯浓度为205mg/m3、甲苯浓度为426mg/m3、乙酸乙酯浓度为448mg/m3、NMHC浓度为816mg/m3；②气体流量为27Nm3/h，气体温度为25℃、相对湿度为60％；③双介质阻挡低温等离子体催化单元为堇青石蜂窝陶瓷/Al2O3/SnO2-MnO2/Pd-MWCNT-OH，催化剂操作温度为200℃；④上升流复极性三维电极反应器正极导电板为Ti/SnO2-Sb2O5/SnO2-PbO2，负载型粒子群电极为GAC/SnO2-MnO2/Pd-MWCNT-OH；⑤DBD输入功率设置为60W，三维电极反应器供电电压设置为20V；⑥反应装置进口取样点位于催化型双介质阻挡等离子体反应器(4)进口，反应装置出口取样点位于上升流复极性三维电极反应器(5)出口。
实验结果如表6所示，在系统运行2000h以上还能保持良好的降解(95.6％、96.5％、97.3％)和矿化(96.6％)效果，说明该系统寿命较长。同时循环液中COD指标(＜200mg/L)满足化工园区污水处理厂接管标准或污水排入城镇下水道水质标准，无需进一步处理。
表6较优条件下不同系统运行时间下有机物的降解和NMHC的矿化效果
Figure BDA0003638932740000151

Claims (10)

1.一种基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置，其特征在于，包括废气吸收系统(2)、催化型双介质阻挡等离子体反应器(4)和上升流复极性三维电极反应器(5)；低沸点非水溶性有机废气经废气吸收系统(2)吸收后，通过废气引风机(3)依次进入催化型双介质阻挡等离子体反应器(4)和上升流复极性三维电极反应器(5)处理，符合处理标准后进行排放；所述的催化型双介质阻挡等离子体反应器(4)包括从前端到尾端依次布局的多级过滤装置(41)、双介质阻挡型等离子体(42)和后置式催化单元(43)；所述的上升流复极性三维电极反应器(5)为圆筒形反应器，沿圆筒形反应器器体的垂直方向上间隔交替排列多组阴极组件和阳极组件；在所述的后置式催化单元(43)中设置催化剂，所述的催化剂包括载体和催化组分，载体为孔内涂有Al2O3涂层的堇青石蜂窝陶瓷载体，催化组分包括复合金属氧化物、贵金属或过渡金属、和纳米颗粒；其中，复合金属氧化物为SnO2-MnO2或CeO2-TiO2，贵金属或过渡金属选自为Ru、Pd、Pt、Rh。
2.根据权利要求1所述的基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置，其特征在于，所述的双介质阻挡型等离子体(42)是内外两组石英玻璃或刚玉陶瓷介质管组成同轴式结构(421)，在大间距中产生均匀的低温等离子体放电，石英玻璃或刚玉陶瓷介质外管套在石英玻璃或刚玉陶瓷介质内管的外部，石英玻璃或刚玉陶瓷介质外管内壁与石英玻璃或刚玉陶瓷介质内管外壁形成低温等离子体放电区域，所述的石英或刚玉陶瓷介质外管外壁覆盖一层金属层或网作为高压电极(422)，石英玻璃或刚玉陶瓷介质内管的内部充满填充铜棒、铝棒、铁棒等导电金属作为接地电极(423)，高压电极(422)与接地电极(423)与直流或脉冲等离子体电源相连。
3.根据权利要求1所述的基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置，其特征在于，复合金属氧化物中的两种金属氧化物的摩尔比为1∶1；复合金属氧化物负载量占载体的为10Wt.％；贵金属或过渡金属掺杂量占载体的百分比为1Wt.％；所述的纳米颗粒为羟基多壁碳纳米管，掺杂量占载体的百分比为0.5Wt.％。
4.根据权利要求1所述的基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置，其特征在于，所述的上升流复极性三维电极反应器(5)包括正极导电板(53)、负极导电板(54)、有机玻璃筛网(52)和负载型粒子群电极(55)；在两层有机玻璃筛网(52)之间夹有负极导电板(54)形成阴极组件；在另两层有机玻璃筛网之间夹有正极导电板(53)形成阳极组件；沿圆筒形反应器器体的垂直方向上间隔交替排列多组阴极组件和阳极组件，相邻的阴极组件与阳极组件之间形成反应单元，在每个反应单元中填充有负载型粒子群电极(55)；所述的正极导电板(53)为钛基复合金属氧化物电极，由Ti电极层-中间层-表层结构组成；其中，中间层、表层均为复合金属氧化物层，表层复合金属氧化物为SnO2-PbO2或TiO2-RuO2，中间层复合金属氧化物为SnO2-RuO2或SnO2-Sb2O5。
5.根据权利要求1所述的基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置，其特征在于，所述的圆筒形反应器靠进气口的一端设有微孔气体分布器(51)，在正极导电板和负极导电板上均匀开有微孔，圆筒形反应器靠出气口的一端设有除雾器(56)。
6.根据权利要求4所述的基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置，其特征在于，复合金属氧化物中的两种金属氧化物的摩尔比为1∶1；表层复合金属氧化物负载量占正极导电板的为8Wt.％，中间层复合金属氧化物占正极导电板的负载量为5Wt.％。
7.根据权利要求4所述的基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置，其特征在于，负极导电板(54)为外面包裹绝缘膜的不锈钢网；正极导电板和负极导电板呈竖直放置，不锈钢网围绕在正极导电板周围。
8.根据权利要求4所述的基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置，其特征在于，负载型粒子群电极(55)为负载型颗粒活性炭，包括颗粒活性炭和负载体；颗粒活性炭为定型颗粒状椰壳、果壳或煤质活性炭，颗粒活性炭碘吸附值≥1000mg/g、四氯化碳吸附率之80％，颗粒活性炭直径为3.5～4.5mm，颗粒活性炭比表面积≥1100cm2/g，颗粒活性炭体积密度0.40～0.50g/cm2，颗粒活性炭水分≤0.5％，颗粒活性炭强度≥95％。
9.根据权利要求8所述的基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置，其特征在于，负载体的复合金属氧化物为CeO2-TiO2或SnO2-MnO2，复合金属氧化物中的两种金属氧化物的摩尔比为1∶1；复合金属氧化物负载量占颗粒活性炭的为15Wt.％。
10.根据权利要求9所述的基于催化型等离子体耦合复极性三维电极反应器矿化低沸点非水溶性有机废气的装置，其特征在于，复合金属氧化物进行了过渡金属Pd和羟基多壁碳纳米管掺杂，过渡金属Pd掺杂量占颗粒活性炭的百分比为2Wt.％，羟基多壁碳纳米管掺杂量占颗粒活性炭的百分比为1Wt.％。
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