CN114720511A - 一种验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，包括TiO2晶体模型的建立、TiO2晶面的建立及掺杂和气体感应特性的试验；所述TiO2晶体模型为八个锐钛矿相TiO2晶胞构的超晶胞；所述TiO2晶面的建立是对超晶胞进行切面获得TiO2(101)面，所述TiO2晶面的掺杂是对TiO2(101)面进行水分子的吸附和/或金属离子的掺杂；所述气体感应特性的试验是用带有金电极的氧化铝板和加热层作为气敏传感器基底，并将分子的吸附和/或金属离子的掺杂的TiO2作为气敏材料，记录不同湿度下，金属离子掺杂种类及水分子含量对气敏传感器响应值的影响。本发明的实验限制小，可大大缩短试验周期，能够减少不必要的实验成本，并能有效提高了试验效果。
Description
技术领域
本发明涉及TiO2材料领域，具体涉及一种验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法。
背景技术
人们日常生产生活离不开气体环境，随着工业的发展，由于废气的乱排乱放，当今世界的环境污染日益严重，因此人们愈发关注有毒有害气体。中国经济的飞速发展使得人们安全意识得到了进一步的提升，检测气体安全的气体传感器仪器正处于工业快速增长的时期。研究气敏传感器性能对于解决人体健康问题及环境污染问题有重大的意义。
TiO2是一种稳定的金属氧化物，同时价格低廉、无毒无污染，稳定性好、耐光化学腐蚀以及相当强的氧化还原能力，常被用于气敏传感器的制备。气敏传感器的性能常受到不同因素的影响，包括气敏材料制备方法、目标气体种类及浓度、检测环境中湿度变化等。以上这些因素造成气敏传感器检测机理不明确，从而难以从机理角度提升气敏传感器的检测性能。同时，TiO2掺杂改性是当前TiO2气敏材料的研究热点，可从气敏材料制备角度提升气敏传感器性能。但传统的研究采用实物进行，容易受到实验的限制，试验周期长，实验成本高，试验效果差。
发明内容
本发明的目的在于，提供一种验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法。本发明的实验限制小，可大大缩短试验周期，能够减少不必要的实验成本，并能有效提高了试验效果。
为解决上述技术问题，本发明提供的技术方案如下：一种验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，包括TiO2晶体模型的建立、TiO2晶面的建立及掺杂和气体感应特性的试验；
所述TiO2晶体模型为八个锐钛矿相TiO2晶胞构的超晶胞；
所述TiO2晶面的建立是对超晶胞进行切面获得TiO2(101)面，所述TiO2晶面的掺杂是对TiO2(101)面进行水分子的吸附和/或金属离子的掺杂；
所述气体感应特性的试验是用带有金电极的氧化铝板和加热层作为气敏传感器基底，并将分子的吸附和/或金属离子的掺杂的TiO2作为气敏材料，记录不同湿度下，金属离子掺杂种类及水分子含量对气敏传感器响应值的影响。
上述的验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，所述超晶胞是通过Materials studio软件模拟，晶格常数a0＝b0＝378.4pm，c0＝951.5pm，空间群为D4h19-I41/amd，设置平面波剪切能340eV，K-point为2×3×1；晶胞整体能级优于最小为1×10- 5eV·atom-1，原子之间的距离偏差为0.001°A；利用SCF对Kohn-Sham方程和能量泛函进行求解，使TiO2晶体模型优化。
前述的验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，对超晶胞进行切面获得TiO2(101)面，添加尺寸为
的真空层，使用金属离子在TiO2(101)面进行掺杂，将TiO2(101)面中的Ti原子替换为一个金属离子原子。
前述的验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，所述TiO2晶面的掺杂是在金属离子掺杂的TiO2(101)面通过增加水分子浓度。
前述的验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，所述气体感应特性的试验以H2S作为目标检测气体，试验中的H2S浓度由质量流量控制器控制，试验过程中湿度水平从35％RH-85％RH范围变化，并由湿度计进行校准。
与现有技术相比，本发明通过建立原子层面TiO2晶体模型和TiO2晶面，利用TiO2晶体模型可对其晶体结构、禁带宽度、电子态密度等特性的进行计算实验，通过TiO2晶面可对分子吸附和/或掺杂金属离子后的晶面表结构、能带、态密度、光学和气敏性质进行实验，并可模拟金属离子掺杂改性和环境湿度变化对TiO2特性的影响，同时从气敏响应机理的角度，对气敏传感器性能进行分析，大大缩减了实验时间和成本。本发明的过程不受实验的限制，可大大缩短试验周期，可从原子层面上解释己有的实验现象，并可通过计算设计材料，减少不必要的实验成本，并能有效提高气敏传感器性能，对气敏传感器性能的提升提供了重要的理论指导和技术支持。
附图说明
图1是TiO2(101)面吸附一个水分子模型图。
图2是TiO2(101)面未吸附水分子前禁带宽度图。
图3是TiO2(101)面吸附一个水分子后禁带宽度图。
图4是TiO2(101)面吸附两个水分子后禁带宽度图。
图5是TiO2(101)面吸附三个水分子后禁带宽度图。
图6是TiO2在不同环境湿度下对50ppm H2S的响应值变化曲线。
图7是0.1M铁离子掺杂TiO2(101)面未吸附水分子前禁带宽度图。
图8是0.1M铁离子掺杂TiO2(101)面吸附一个水分子后禁带宽度图。
图9是0.1M铁离子掺杂TiO2(101)面吸附两个水分子后禁带宽度图。
图10是0.1M铁离子掺杂TiO2(101)面吸附三个水分子后禁带宽度图。
图11是未掺杂TiO2(101)面PDOS图。
图12是0.1M铁离子掺杂TiO2(101)面吸附一个水分子后PDOS图。
图13是0.1M铁离子掺杂TiO2(101)面吸附两个水分子后PDOS图。
图14是0.1M铁离子掺杂TiO2(101)面吸附三个水分子后PDOS图。
图15是0.1M铁离子掺杂TiO2在不同环境湿度下对50ppm H2S的响应值变化曲线。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步的说明，但并不作为对本发明限制的依据。
实施例1：一种验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，包括以下步骤：
(1)TiO2晶体模型的建立及优化：
构建八个锐钛矿相TiO2晶胞构的超晶胞。通过Materials studio软件模拟，设置晶格常数a0＝b0＝378.4pm，c0＝951.5pm，空间群为D4h19-I41/amd，所有计算统一采用DFT+GGA+PBE理论模型。设置平面波剪切能340eV，K-point为2×3×1；晶胞整体能级优于最小为1×10-5eV·atom-1，原子之间的距离偏差为0.001°A；利用SCF对Kohn-Sham方程和能量泛函进行求解，使TiO2晶体模型优化。
(2)TiO2晶面的建立及掺杂：
对优化好的超晶胞进行切面，获得TiO2(101)面，添加尺寸为
的真空层。
建立H2O分子模型，如图1所示，在TiO2(101)面通过增加水分子浓度，分析湿度对传感器的影响。如图2-图5所示，图2是TiO2(101)面未吸附水分子前禁带宽度图。图3是TiO2(101)面吸附一个水分子后禁带宽度图。图4是TiO2(101)面吸附两个水分子后禁带宽度图。图5是TiO2(101)面吸附三个水分子后禁带宽度图。从图2-图5中可以看出，未吸附水时，TiO2禁带宽度为2.142eV，吸附一个水分子后，禁带宽度降低为1.761eV，随着水分子数增加，禁带宽度反而增加至2.507eV与2.504eV。
(3)以H2S作为目标检测气体，试验中的H2S浓度由质量流量控制器控制。用带有金电极的氧化铝板和加热层作为气敏传感器基底，并将水分子吸附的TiO2作为气敏材料，试验过程中湿度水平从35％RH-85％RH范围变化，并由湿度计进行校准。记录不同湿度下，水分子含量对气体传感器H2S响应值的影响。如图6所示，随着环境湿度增加，气敏传感器对H2S的响应值逐步增加，但湿度超过70％RH，气敏传感器响应值快速下降。而从TiO2气敏传感器响应机理角度，TiO2禁带宽度越小，越有利于其价带电子跃迁，其气敏响应值越高。结合上述模拟结果，禁带宽度变化趋势与实验结果相符。
实施例2：一种验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，包括以下步骤：
(1)TiO2晶体模型的建立及优化：
构建八个锐钛矿相TiO2晶胞构的超晶胞。通过Materials studio软件模拟，设置晶格常数a0＝b0＝378.4pm，c0＝951.5pm，空间群为D4h19-I41/amd，所有计算统一采用DFT+GGA+PBE理论模型。设置平面波剪切能340eV，K-point为2×3×1；晶胞整体能级优于最小为1×10-5eV·atom-1，原子之间的距离偏差为0.001°A；利用SCF对Kohn-Sham方程和能量泛函进行求解，使TiO2晶体模型优化。
(2)TiO2晶面的建立及掺杂：
对优化好的超晶胞进行切面，获得TiO2(101)面，添加尺寸为
的真空层。使用金属离子Fe在TiO2(101)面进行掺杂，将TiO2(101)面中的Ti原子替换为一个Fe原子，在其他实施例中，也可以使用Co离子或Zn离子。
建立H2O分子模型，在铁掺杂的TiO2(101)面通过增加水分子浓度，分析湿度对传感器的影响。如图7-图10所示，图7是0.1M铁离子掺杂TiO2(101)面未吸附水分子前禁带宽度图。图8是0.1M铁离子掺杂TiO2(101)面吸附一个水分子后禁带宽度图。图9是0.1M铁离子掺杂TiO2(101)面吸附两个水分子后禁带宽度图。图10是0.1M铁离子掺杂TiO2(101)面吸附三个水分子后禁带宽度图。从图7至图10可以看出，未吸附水时，铁掺杂TiO2禁带宽度为1.425eV，吸附一个水分子后，禁带宽度降低为1.325eV，随着水分子数增加至两个，禁带宽度反而增加至1.493eV，当水分子数增加至3个，禁带宽度再次降低为1.307eV。另外，如图11中TiO2电子态密度分布图，可以分析各原子的分布情况。当铁掺杂的TiO2(101)后，如图12所示，二氧化钛费米能级附近出现新的能级，使其禁带宽度减小，因此铁掺杂有利于TiO2气敏性能提升。同时，在-7eV附近出现由氢原子和氧原子组成的新能级，说明由于水分子与二氧化钛之间形成化学吸附，进而影响其气敏性能。当吸附水分子数量增加，如图13-图14所示，水分子形成新能级的峰面积逐渐增大，说明水分子与TiO2间形成的化学键增多。
(3)以H2S作为目标检测气体，试验中的H2S浓度由质量流量控制器控制。用带有金电极的氧化铝板和加热层作为气敏传感器基底，并将金属掺杂的TiO2作为气敏材料，试验过程中湿度水平从35％RH-85％RH范围变化，并由湿度计进行校准。试验过程中湿度水平从35％RH-85％RH范围变化，并由湿度计进行校准。记录不同湿度下，金属离子掺杂种类及含量对气体传感器H2S响应值的影响。如图15所示，随着环境湿度增加，在低湿度下，铁掺杂TiO2气敏传感器对H2S保持较高的响应值，随湿度超过50％RH，气敏传感器响应值快速下降。但当湿度进一步升高，气敏传感器响应值出现另一个峰值，且在70％RH处响应值出现最高值。结合上述模拟结果，禁带宽度变化趋势及PDOS分析结果与实验结果相符。
综上所述，本发明通过建立原子层面TiO2晶体模型和TiO2晶面，利用TiO2晶体模型可对其晶体结构、禁带宽度、电子态密度等特性的进行计算实验，通过TiO2晶面可对分子吸附和/或掺杂金属离子后的晶面表结构、能带、态密度、光学和气敏性质进行实验，并可模拟金属离子掺杂改性和环境湿度变化对TiO2特性的影响，同时从气敏响应机理的角度，对气敏传感器性能进行分析，大大缩减了实验时间和成本。本发明的过程不受实验的限制，可大大缩短试验周期，可从原子层面上解释己有的实验现象，并可通过计算设计材料，减少不必要的实验成本，并能有效提高气敏传感器性能，对气敏传感器性能的提升提供了重要的理论指导和技术支持。
Claims (6)
1.一种验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，其特征在于：包括TiO2晶体模型的建立、TiO2晶面的建立及掺杂和气体感应特性的试验；
所述TiO2晶体模型为八个锐钛矿相TiO2晶胞构的超晶胞；
所述TiO2晶面的建立是对超晶胞进行切面获得TiO2(101)面，所述TiO2晶面的掺杂是对TiO2(101)面进行水分子的吸附和/或金属离子的掺杂；
所述气体感应特性的试验是用带有金电极的氧化铝板和加热层作为气敏传感器基底，并将分子的吸附和/或金属离子的掺杂的TiO2作为气敏材料，记录不同湿度下，金属离子掺杂种类及水分子含量对气敏传感器响应值的影响。
2.根据权利要求1所述的验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，其特征在于：所述超晶胞是通过Materials studio软件模拟，晶格常数a0＝b0＝378.4pm，c0＝951.5pm，空间群为D4h19-I41/amd，设置平面波剪切能340eV，K-point为2×3×1；晶胞整体能级优于最小为1×10-5eV·atom-1，原子之间的距离偏差为0.001°A；利用SCF对Kohn-Sham方程和能量泛函进行求解，使TiO2晶体模型优化。
3.根据权利要求1所述的验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，其特征在于：对超晶胞进行切面获得TiO2(101)面，添加尺寸为
的真空层，使用金属离子在TiO2(101)面进行掺杂，将TiO2(101)面中的Ti原子替换为一个金属离子原子。
4.根据权利要求3所述的验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，其特征在于：所述TiO2晶面的掺杂是在金属离子掺杂的TiO2(101)面通过增加水分子浓度。
5.根据权利要求1所述的验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，其特征在于：所述气体感应特性的试验以H2S作为目标检测气体，试验中的H2S浓度由质量流量控制器控制，试验过程中湿度水平从35％RH-85％RH范围变化，并由湿度计进行校准。
6.根据权利要求1所述的验证多因素影响TiO2气敏性能机理的模拟方法，其特征在于：所述的金属离子为Co离子、Fe离子和Zn离子。
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| Title |
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| 周康: "过渡金属掺杂 TiO2性质对小分子气体光学气敏传感特性的影响", 优秀硕士论文库, no. 1, 15 January 2018 (2018-01-15), pages 32 - 40 * |
| 张晓星: "锐钛矿型(101)晶面吸附SF6局部放电分解组分的气敏机理分析", 电工技术学报, vol. 32, no. 3, 28 February 2017 (2017-02-28), pages 200 - 209 * |
| 杨英: "H2O分子在锐钛矿型TiO2表面的吸附特性与微观机理", 原子与分子物理学报, vol. 32, no. 4, 31 August 2015 (2015-08-31), pages 695 - 702 * |
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