CN114678086A - 一种低活化高熵合金及其基于机器学习的设计方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种低活化高熵合金,分子式为FeaCrbVcWdMne;其中,a、b、c、d和e分别表示对应元素的原子百分比,且满足以下条件:30≤a≤35,30≤b≤35,10≤c≤15,10≤d≤15,5≤e≤10,a+b+c+d+e=100。本发明提供了一种上述合金的基于机器学习的设计方法。本发明高熵合金具有低活化特性,BCC相结构,较高的硬度;同时,本发明所构建的基于机器学习的设计方法,可以根据结构和性能要求同步快速准确设计新型多主元合金,从而避免传统实验试错法的盲目性,显著提高新材料的设计研发效率。
Description
技术领域
本发明涉及金属材料领域,尤其涉及一种低活化高熵合金及其基于机器学习的设计方法。
背景技术
低活化铁素体/马氏体钢(RAFM)具有良好的热物理、热机械、抗中子辐照等性能,被认为是聚变反应堆理想的候选结构材料。RAFM钢在550℃以上的高温强度和热蠕变性能会显著下降,使得RAFM钢的最高工作温度上限约为550℃。为进一步优化RAFM钢的高温力学性能,研究人员在优化合金成分和改变热处理参数方面进行了大量的研究。但是这种优化途径对于RAFM钢性能的提高是非常有限的,例如在550℃的测试温度下,其抗拉强度提高小于150MPa。想要大幅度提高RAFM的力学性能,以满足未来聚变反应堆更高运行温度的需求是非常困难的。
近年来,高熵合金因其具有高强韧、耐腐蚀、抗氧化和耐磨损等优异性能而备受人们的关注。其中,BCC结构高熵合金的高强度、耐高温软化性与先进聚变堆的应用需求非常吻合。美国橡树岭国家实验室的Kumar等人对FeNiMnCr高熵合金进行了离子辐照实验发现其具有较强的抗辐照性能,这也为高熵合金在聚变堆中的应用提供了依据。然而目前对于聚变堆用的低活化BCC高熵合金的设计和研究却非常缺乏。
传统搜寻新型高熵合金的方法,往往是通过实验、理论或计算等手段,然而高熵合金的组成成分的搜索空间是非常巨大的,通过这些方法来寻找具有目标结构和性能的高熵合金是耗时耗力且十分困难的。数据驱动的机器学习方法无需过多关注具体的物理细节,能够快速构建输入数据和输出目标之间的复杂非线性关系,逐渐被应用于不同材料的搜索问题上。因此,可通过数据驱动的机器学习方法来设计获得聚变堆用的低活化BCC高熵合金。
发明内容
本发明所要解决的技术问题在于提供一种低活化高熵合金及其基于机器学习的设计方法。
本发明采用以下技术方案解决上述技术问题:
一种低活化高熵合金,所述低活化高熵合金的分子式为FeaCrbVcWdMne;其中,a、b、c、d和e分别表示对应元素的原子百分比,且满足以下条件:30≤a≤35,30≤b≤35,10≤c≤15,10≤d≤15,5≤e≤10,a+b+c+d+e=100。
一种上述低活化高熵合金的基于机器学习的设计方法,包括如下步骤:
步骤1、数据收集
收集现有高熵合金的数据信息;
步骤2、特征构建
将高熵合金的原子百分比与元素参数进行数据化处理,形成元素特征;接着,收集与目标性能对应的经验特征,并与所述元素特征共同组成特征变量;
步骤3、特征筛选
筛选关键特征变量;
步骤4、机器学习算法选择
根据不同模型,选择不同机器学习算法;
步骤5、模型构建;
构建识别高熵合金是否为固溶强化的分类模型,识别固溶强化的高熵合金是体心立方BCC、面心立方FCC以及BCC和FCC混合结构的分类模型,以及,预测高熵合金硬度的回归模型;
步骤6、搜索空间设定
将搜索空间设定为从低活化元素中选择4~6种,且每种元素的原子百分比范围为5~35at.%,步长为1at.%;
步骤7、筛选候选成分
将设定的搜索空间按照高熵合金为固溶强化、BCC结构、硬度大于700HV的设计需求进行筛选,最终获得目标所需的低活化高熵合金的元素及其对应的原子百分比;
步骤8、实验验证。
作为本发明的优选方式之一,所述步骤1中,收集的数据信息具体为现有高熵合金的原子百分比、铸态相结构及其对应的硬度信息。
作为本发明的优选方式之一,所述步骤2中,高熵合金的原子百分比与元素参数通过公式(1)~(3)数据化处理,以形成元素特征;
作为本发明的优选方式之一,所述步骤2中,经验特征为现有文献中记载且已经证实与目标性能相关的特征。
作为本发明的优选方式之一,所述步骤3中,采用相关性筛选、递归消除筛选、穷举搜索筛选三步法去筛选影响高熵合金结构和性能的关键特征变量。
作为本发明的优选方式之一,所述步骤4中,对于分类模型的构建,其机器学习算法包括决策树分类DTC、梯度提升分类GBC、径向基函数的支持向量机分类SVC、k近邻分类KNC、随机森林分类RFC、人工神经网络分类ANNC;对于回归模型的构建,其机器学习算法包括决策树回归DTR、梯度提升回归GBR、径向基函数的支持向量机回归SVR、k近邻回归KNR、随机森林回归RFR和人工神经网络回归ANNR。
作为本发明的优选方式之一,所述步骤6中,低活化元素指Fe、Cr、V、Mn、Ti、W、Ta、Zr元素。
作为本发明的优选方式之一,所述步骤8中,按照筛选的成分进行高熵合金熔炼,对其铸态样品进行结构表征和硬度测试;与预测结果进行对比,若实验与预测结果吻合,则设计结束;否则,将实验结果添加到原始数据的训练集中,重新进行设计直到设计出满足需求的高熵合金。
本发明相比现有技术的优点在于:
(1)本发明设计得到的低活化高熵合金的主要组成元素为Fe、Cr、V、W、Mn,具有低活化特性、BCC结构,并且具有强度高、耐高温软化等优势;
(2)本发明所构建的低活化高熵合金的基于机器学习的设计方法可以根据结构和性能要求同步快速准确设计新型多主元合金,从而避免传统实验试错法的盲目性,显著提高新材料的设计研发效率。
附图说明
图1是实施例4中低活化高熵合金基于机器学习的设计方法的设计流程图;
图2是实施例5和6中Fe-Cr-V-W-Mn低活化高熵合金的XRD图。
具体实施方式
下面对本发明的实施例作详细说明,本实施例在以本发明技术方案为前提下进行实施,给出了详细的实施方式和具体的操作过程,但本发明的保护范围不限于下述的实施例。
实施例1
本实施例的一种低活化高熵合金,采用本发明方法进行设计,并严格按照本发明设计的成分进行熔炼。
所述低活化高熵合金包括如下原子百分比含量的化学成分:30%Fe,35%Cr,15%V,15%W,5%Mn。
实施例2
本实施例的一种低活化高熵合金,采用本发明方法进行设计,并严格按照本发明设计的成分进行熔炼。
所述低活化高熵合金包括如下原子百分比含量的化学成分:35%Fe,35%Cr,10%V,15%W,5%Mn。
实施例3
本实施例的一种低活化高熵合金,采用本发明方法进行设计,并严格按照本发明设计的成分进行熔炼。
所述低活化高熵合金包括如下原子百分比含量的化学成分:35%Fe,35%Cr,15%V,10%W,5%Mn。
实施例4
如图1所示,本实施例的一种上述实施例1~3中低活化高熵合金的基于机器学习设计方法,包括如下步骤:
步骤1、数据收集
本实施例收集了611组高熵合金的成分及其对应铸态的相结构;其中,元素成分包括Al、Co、Cr、Cu、Fe、Hf、Mn、Mo、Nb、Ni、Sn、Ta、Ti、V、W和Zr共16种元素;根据相结构是否包含金属间化合物和非晶相,611组样本被分成固溶高熵合金(329组样本)和非固溶高熵合金(282组样本);329组固溶高熵合金样本根据相结构为BCC、FCC及BCC和FCC的混合分成三类,其中BCC样本为159组,FCC样本为99组,BCC和FCC的混合为71组;收集的高熵合金成分及其对应的维氏硬度数据共460组。
步骤2、特征构建
本实施例收集了步骤1所提到的16种元素所对应的64种元素参数。首先是将高熵合金的原子百分比与元素参数按照公式(1)~(3)进行数据化处理,因此共有192种元素特征。接着,收集在文献中已经证实与目标性能相关的经验特征,与元素特征共同组成特征变量。本实施例共收集了11种经验特征,包括混合焓、混合熵、熔化熵、混合吉布斯自由能、Ω参数、Λ参数、Pauling电负性差、γ参数、强化模型的剪切模量失配、强化模型的能量项和功函数的6次方。最终初步生成了203个特征变量。为了消除建模过程中量纲差异对预测结果的影响,将本实施例中的每个特征根据公式(4)进行归一化处理。
式中,δX和D.X分别为平均值,失配值和局部失配值;Ci和Cj分别表示第i个元素和第j个元素的原子百分比;Xi和Xj分别是第i和第j个元素的元素参数;xmin和xmax分别是特征变量的最小值和最大值。
步骤3、特征筛选
在本实施例中,采用相关性筛选、递归消除筛选、穷举搜索筛选三步去筛选影响高熵合金结构和性能的关键特征变量。第一步是相关性筛选,目的是快速去除导致过拟合的高度相关的特征变量。计算任意两个特征变量之间的相关系数(PCC),当|PCC|>0.9时,表示两个特征变量之间存在较强的线性相关。在这种情况下,将分别去除这两个特征变量后剩下的特征作为输入,构建预测模型并计算测试误差,剔除测试误差较大的特征。如果|PCC|<0.9,则保留这两个特性。第二步是递归消除筛选,其目的是去除与研究问题无关的特征变量。依次去除n个特征中的一个,留下n-1个特征,在此基础上构建预测模型来计算测试误差。保留具有最小测试误差所对应的n-1个特征,并继续执行递归消除,直到只剩下一个特征变量。第三步是穷举搜索筛选,即遍历所有可能选择一个最好的子集。本实施例是从第二步的整个递归消除过程中具有最小测试误差所对应的特征变量中选择一个最优子集。
步骤4、机器学习算法选择
对于分类模型的构建,其候选机器学习算法包括决策树分类(DTC)、梯度提升分类(GBC)、径向基函数的支持向量机分类(SVC)、k近邻分类(KNC)、随机森林分类(RFC)、人工神经网络分类(ANNC)。
对于回归模型的构建,其候选机器学习算法包括决策树回归(DTR)、梯度提升回归(GBR)、径向基函数的支持向量机回归(SVR)、k近邻回归(KNR)、随机森林回归(RFR)和人工神经网络回归(ANNR)。
在本实施例中,采用留出法去验证不同机器学习算法所构建的模型的预测能力。在留出法中,80%的归一化后的数据集用于训练集,剩下的20%用于计算测试误差。分类模型的预测能力通过公式(5)所计算失配率(Miss Rate)来评估模型的预测能力。
式中,T和F分别表示正确分类样本数和错误分类样本数。当计算的Miss Rate为0时,表示完美拟合。
回归模型的预测能力通过公式(6)计算的均方根误差(RMSE)和公式(7)计算的决定系数(R2)来评估模型的预测能力。
步骤5、模型构建
构建的模型包括识别高熵合金是否为固溶强化的分类模型(命名为SS-Model),识别固溶强化的高熵合金是体心立方(BCC)、面心立方(FCC)以及BCC和FCC混合结构的分类模型(命名为BCC-Model),预测高熵合金硬度的回归模型(命名为HV-Model)。表1列举了经过步骤3、4后,构建上述三种模型所选择的最优机器学习算法及其对应的关键特征变量。
表1构建SS-Model、BCC-Model和HV-Model的算法及其关键特征变量
步骤6、搜索空间设定
搜索空间设定为从低活化元素中选择4~6种,每种元素的原子百分比范围为5-35at.%,步长为1at.%。在本实施例中所选择的低活化元素为Fe、Cr、V、Mn、W、Ti、Ta和Zr。
步骤7、筛选候选成分
将设定的搜索空间按照高熵合金为固溶强化、BCC结构、硬度大于700HV的设计需求进行筛选。经过100次的重复设计后发现,满足设计需求的低活化高熵合金均为FeaCrbVcWdMne,其中a、b、c、d和e分别表示对应元素的原子百分比,且满足以下条件:30≤a≤35,30≤b≤35,10≤c≤15,10≤d≤15,5≤e≤10,a+b+c+d+e=100。
步骤8、实验验证
按照筛选的成分进行高熵合金熔炼,对其铸态样品进行结构表征和硬度测试,与预测结果进行对比,如果实验与预测结果吻合则设计结束,否则将实验结果添加到原始数据的训练集中,重新进行设计直到设计出满足需求的高熵合金。
实施例5
本实施例的一种上述实施例1~3中低活化高熵合金的具体实验验证。
从本实施例所设计的结果中,挑选出一种低活化高熵合金进行实验验证,这一方面可以验证基于机器学习的设计方法的可靠性,另一方面可以实现设计低活化高熵合金的目的。
根据设计的低活化高熵合金Fe30Cr35V15W15Mn5(实施例1),采用真空电弧熔炼法制备了约200g左右的铸锭。为保证合金成分的均匀性,合金制备过程中翻转重复熔炼至少5次。
其铸态合金的XRD如图2所示,结果表明,该合金由两类BCC相结构组成。这表明该高熵合金为固溶强化,BCC结构,这与预测结果一致,充分说明了SS-Model和BCC-Model模型的有效性。
该高熵合金经实验测得其维氏硬度值为699.3±27.6HV,与703.4±11.4HV的预测结果一致,表明HV-Model对于维氏硬度的预测是非常有效的。
上述实验结果表明,本发明的基于机器学习的设计方法能为低活化高熵合金的设计提供一种快速有效的方法。
实施例6
本实施例的一种上述实施例1~3中低活化高熵合金的具体实验验证。
从本实施例所设计的结果中,挑选出一种低活化高熵合金进行实验验证,这一方面可以验证基于机器学习的设计方法的可靠性,另一方面可以实现设计低活化高熵合金的目的。
根据设计的低活化高熵合金Fe35Cr35V10W15Mn5(实施例2),采用真空电弧熔炼法制备了约200g左右的铸锭。为保证合金成分的均匀性,合金制备过程中翻转重复熔炼至少5次。
其铸态合金的XRD如图2所示,结果表明,该合金由两类BCC相结构组成。这表明该高熵合金为固溶强化,BCC结构,这与预测结果一致,充分说明了SS-Model和BCC-Model模型的有效性。
该高熵合金经实验测得其维氏硬度值为696.2±34.4HV,与701.4±30.3HV的预测结果一致,表明HV-Model对于维氏硬度的预测是非常有效的。
上述实验结果表明,本发明的基于机器学习的设计方法能为低活化高熵合金的设计提供一种快速有效的方法。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种低活化高熵合金,其特征在于,所述低活化高熵合金的分子式为FeaCrbVcWdMne;其中,a、b、c、d和e分别表示对应元素的原子百分比,且满足以下条件:30≤a≤35,30≤b≤35,10≤c≤15,10≤d≤15,5≤e≤10,a+b+c+d+e=100。
2.一种如权利要求1所述的低活化高熵合金的基于机器学习的设计方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤1、数据收集
收集现有高熵合金的数据信息;
步骤2、特征构建
将高熵合金的原子百分比与元素参数进行数据化处理,形成元素特征;接着,收集与目标性能对应的经验特征,并与所述元素特征共同组成特征变量;
步骤3、特征筛选
筛选关键特征变量;
步骤4、机器学习算法选择
根据不同模型,选择不同机器学习算法;
步骤5、模型构建;
构建识别高熵合金是否为固溶强化的分类模型,识别固溶强化的高熵合金是体心立方BCC、面心立方FCC以及BCC和FCC混合结构的分类模型,以及,预测高熵合金硬度的回归模型;
步骤6、搜索空间设定
将搜索空间设定为从低活化元素中选择4~6种,且每种元素的原子百分比范围为5~35at.%,步长为1at.%;
步骤7、筛选候选成分
将设定的搜索空间按照高熵合金为固溶强化、BCC结构、硬度大于700HV的设计需求进行筛选,最终获得目标所需的低活化高熵合金的元素及其对应的原子百分比;
步骤8、实验验证。
3.根据权利要求2所述的低活化高熵合金的基于机器学习的设计方法,其特征在于,所述步骤1中,收集的数据信息具体为现有高熵合金的原子百分比、铸态相结构及其对应的硬度信息。
5.根据权利要求2所述的低活化高熵合金的基于机器学习的设计方法,其特征在于,所述步骤2中,经验特征为现有文献中记载且已经证实与目标性能相关的特征。
6.根据权利要求2所述的低活化高熵合金的基于机器学习的设计方法,其特征在于,所述步骤3中,采用相关性筛选、递归消除筛选、穷举搜索筛选三步法去筛选影响高熵合金结构和性能的关键特征变量。
7.根据权利要求2所述的低活化高熵合金的基于机器学习的设计方法,其特征在于,所述步骤4中,对于分类模型的构建,其机器学习算法包括决策树分类DTC、梯度提升分类GBC、径向基函数的支持向量机分类SVC、k近邻分类KNC、随机森林分类RFC、人工神经网络分类ANNC;对于回归模型的构建,其机器学习算法包括决策树回归DTR、梯度提升回归GBR、径向基函数的支持向量机回归SVR、k近邻回归KNR、随机森林回归RFR和人工神经网络回归ANNR。
8.根据权利要求2所述的低活化高熵合金的基于机器学习的设计方法,其特征在于,所述步骤6中,低活化元素指Fe、Cr、V、Mn、Ti、W、Ta、Zr元素。
9.根据权利要求2所述的低活化高熵合金的基于机器学习的设计方法,其特征在于,所述步骤8中,按照筛选的成分进行高熵合金熔炼,对其铸态样品进行结构表征和硬度测试;与预测结果进行对比,若实验与预测结果吻合,则设计结束;否则,将实验结果添加到原始数据的训练集中,重新进行设计直到设计出满足需求的高熵合金。
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CN116092604A (zh) * | 2022-12-20 | 2023-05-09 | 广东海洋大学 | 基于数据驱动的高强高韧难熔高熵合金及制备方法 |
CN116580795A (zh) * | 2023-05-16 | 2023-08-11 | 燕山大学 | 一种基于熔化熵和金属间化合物的金属玻璃的成分设计方法 |
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2022
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