CN114678078A - 一种co2-ch4重整泡沫反应器及其优化设计方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种CO2‑CH4重整泡沫反应器及其优化设计方法，其通过四次响应面模型及多岛遗传算法，对反应器孔隙率Φ、孔径d和长度L进行参数优化，显著提高了泡沫反应器的能量转化效率；当Φ＝0.84、d＝2.5mm和L＝0.08m时，太阳能转化为燃料的效率高达50.4％；进一步将平面泡沫反应器太阳入射端设计成抛物线内凹结构后，在内凹深度h为16mm时，太阳能对燃料的最大效率达到53.33％，进一步提高了能量转化效率，同时还改善了温度均匀分布，提高了多孔泡沫抗热冲击性能。
Description
技术领域
本发明涉及催化反应器，具体涉及一种CO2-CH4重整泡沫反应器及其优化设计方法。
背景技术
CO2和CH4均为温室气体，将CH4和CO2高温重整制成CO和H2可同时消灭两种温室气体，这对于缓解气候变化具有重要意义。CO2-CH4重整反应式如下：
这一重整反应过程需耗费大量的能量，因而将太阳能作为能量来源，依靠光热驱动CO2-CH4重整具有无可比拟的优势。在太阳能驱动热化学转化中，除催化剂开发外，反应器设计也至关重要。现阶段，太阳能驱动CO2-CH4重整反应器多基于密实床结构，存在气体传输阻力大、反应不充分等问题，整体能量转化效率偏低；泡沫陶瓷反应床具有较高的气体渗透性和较好的分散性，更适合规模化生产应用，但针对其床层结构的优化设计少见报道，能量转化效率仍然有限。
发明内容
发明目的：本发明的目的是提出一种能量转化效率高的CO2-CH4重整泡沫反应器，本发明的第二目的是提出一种CO2-CH4重整泡沫反应器的优化设计方法。
技术方案：本发明所述的CO2-CH4重整泡沫反应器，反应器长度L＝0.08m，孔隙率Φ＝0.84，孔径d＝2.5mm。本技术方案中的平面泡沫反应器太阳能转化为燃料的效率高达50.4％。
本发明还保护另一种CO2-CH4重整泡沫反应器，反应器的太阳入射端呈抛物线内凹结构。
进一步地，反应器长度L＝0.08m，孔隙率Φ＝0.85，孔径d＝2.5mm，内凹深度h＝16mm。通过将平面泡沫反应器塑造成凹形结构，太阳能转化为燃料的效率可进一步提高到53.3％。
本发明还保护一种CO2-CH4重整泡沫反应器的优化设计方法，包括如下步骤：
(1)以最大能量转化效率为目标，在给定的参数取值范围内，通过四次响应面模型及多岛遗传算法优化得到最佳均布式平面泡沫反应器，参数包括反应器长度L、孔隙率Φ和孔径d；
(2)将最佳均布式平面泡沫反应器整形为太阳入射端呈抛物线内凹结构，确定能量转化效率最高时的内凹深度h。
进一步地，步骤(1)包括：
(1-1)在给定的参数取值范围内随机抽取若干样本点；
(1-2)建立热非平衡模型，将固体域与流体域空间重叠，通过仿真计算得到不同样本点参数下泡沫反应器的能量转化效率；
(1-3)建立四次响应面模型，以样本点参数作为输入，以仿真计算得到的能量转化效率作为输出进行多项式拟合；
(1-4)通过多岛遗传算法，对四次响应面模型的计算结果进行优化，确定全局最优解。
进一步地，步骤(1-2)中，多孔泡沫的连续性方程为
多孔泡沫的动量守恒方程为
热非平衡模型中流体域的能量守恒方程为
cp,t为流体比热容，Tf为流体温度，λeff,f为流体等效导热系数，hi为流体各组分的换热系数，
为流体各组分的质量扩散通量；Sf表示流体总源项；
热非平衡模型中固体域的能量守恒方程为
ρs表示固体域的密度，cp,s表示固体域的比热容，Ts表示固体域的温度，λeff,s为固体域等效导热系数，Ss表示固体总源项。
进一步地，步骤(1-4)，在多岛遗传算法中，目标函数为
其中x1、x2、x3分别代表Φ、d、L三个设计参数，η表示燃料转化效率，C为常数。
进一步地，
步骤(1-4)中，多岛遗传算法初始参数根据上表进行设置。
进一步地，反应器长度L取值范围为0.04～0.08m，孔隙率Φ取值范围为0.7～0.95，孔径d取值范围为1～5mm。
进一步地，步骤(2)中，确定内凹深度h后，再改变孔隙率Φ，重新确定能量转化效率最高时的孔隙率Φ。
有益效果：本发明与现有技术相比，具有如下显著优点：(1)通过四次响应面模型及多岛遗传算法，对反应器孔隙率、孔径和长度进行参数优化，显著提高了泡沫反应器的能量转化效率；(2)通过将平面泡沫反应器塑造成凹形泡沫反应器，进一步提高了能量转化效率，同时还改善了温度均匀分布，提高了多孔泡沫热抗性。
附图说明
图1是泡沫反应器的结构示意图；
图2是泡沫反应器的截面图；
图3是热力学参数随温度的变化图；
图4是甲烷转化率、能量转化效率随内凹深度和孔隙率的变化图；
图5是泡沫反应器在不同内凹深度时的温度分布图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作进一步详细说明。
首先，考虑设计最佳均布式平面泡沫反应器，如图1和图2，需要优化三个参数，包括反应器长度L，取值范围为0.04～0.08m；孔隙率Φ，取值范围为0.7～0.95；孔径d，取值范围为1～5mm。
然后，采用拉丁超立方法，在上述取值范围中随机抽取50份样本。在SPSSAU在线统计分析平台上对三个参数进行分层抽样，根据所需样本规模确定各目标参数水平数并生成正交表，进而得到相应样本点。得到一定规模样本对应的各参数集合后，在ICEM CFD中画出计算网格，导入FLUENT进行仿真计算，得到不同参数下泡沫反应器的能量转化效率。
具体地，与图2相对应，取泡沫反应器横截面的二分之一，建立大小相同的流体域和固体域，采用双单元法建立热非平衡模型，即多孔固体域与流体域空间上重叠，两个区域同时求解，实现传热耦合。这两个区域具有类似的网格细化级别，在流体区域和实体区域的单元中心之间使用一对一的映射。模型相关控制方程和守恒方程如下：
式(1)和式(2)分别给出了多孔泡沫的连续性方程和动量守恒方程，
表示对应物理量的梯度，ρf表示流体密度，
表示流速，μ表示流体粘性系数，p表示混合气体分压，
表示多孔泡沫的动量源项。
式(3)中，0为孔隙率，d为孔径。
式(4)为热非平衡模型中流体域的能量守恒方程，其中cp,t为流体比热容，Tf为流体温度，λeff,f为流体等效导热系数，hi为流体各组分的换热系数，
为流体各组分的质量扩散通量。
Sf＝Schem+Sconv,f (5)
Sconv,f＝hv(Ts-Tf) (6)
式(5)和式(6)描述了流体域中的源项，其中流体总源项Sf包括化学反应源项Schem和流固域间的换热源项Sconv,f，hv为流固域间的体积对流换热系数，Ts表示固体域的温度。
式(7)为热非平衡模型中固体域的能量守恒方程，其中ρs表示固体域的密度，cp,s表示固体域的比热容，λeff,s为固体域等效导热系数。
Ss＝Sconv,s+Srad (8)
Sconv,s＝-Sconv,f＝-hv(Ts-Tf) (9)
式(8)和式(9)描述了固体域中的源项，其中固体总源项Ss包括流固域间的换热源项Sconv,s和辐射源项Srad。
根据图1和图2，模型的初始条件设置为：入口设为速度入口，流速为0.15m/s，入口温度设为300K。此外，入射辐射采用高斯热流密度分布Q＝1.2×106exp(-4000R2)W/m2。
接着，在Isight软件的近似模块中，以三个参数孔隙率Φ、孔径d和反应器长度L作为输入，以仿真计算得到的能量转化效率作为输出，幂次选择四次响应面模型。误差分析选择交叉验证方法，在近似方法中选择响应面模型方法，响应面模型的近似是通过输出参数到输入参数的最小二乘回归进行多项式拟合。根据多项式初始化的选择顺序，近似需要评估一定数量的设计点，并且可以多次执行被近似的组件来收集所需的数据。拟合计算后通过数据可视化即可查看能量转化效率随三个输入参数的变化情况。
最后，在近似模块上添加优化计算模块，选择算法为多岛遗传算法。在多岛遗传算法中，基于响应面模型确立的目标函数进行优化，目标函数如式(10)所示，其中x1、x2、x3分别代表Φ、d、L三个设计参数，η表示燃料转化效率，C为常数。基于工程设计考虑，泡沫反应器半径R不作优化，将其约束为0.02m。每个通过仿真计算得到的设计点视为具有一定适应度值的个体，传统的遗传操作分别在每个岛屿上进行，包括岛屿之间的个体迁移。优化算法的初始化设置如表1所示，其中岛数、代数和子代规模会影响迭代的次数，确定优化目标输出为最大值。迭代之后即可获得目标参数(L:[0.04,0.08]m；Φ:[0.7,0.95]；d:[1,5]mm)范围下的全局最优解。
表1多岛遗传算法参数设置
根据吉布斯最小自由能原理，当反应接近热平衡时，反应体系的吉布斯自由能最小。使用HSC-chemistry软件进行热力学分析，包括各组分摩尔分数和平衡常数对温度的依赖关系。重整过程的最佳反应温度对泡沫反应器的温度场分布具有重要的指导意义。不同温度T下的摩尔分数ω如图3(a)所示，随着温度T的升高，CO2和CH4反应生成H2、CO和少量的H2O。可以看出，从750K到1000K，CO和H2的摩尔分数ω急剧上升，CO2和CH4的摩尔分数ω则相应下降。当温度超过1000K时，由于RWGS副反应，H2O和CO的摩尔分数ω逐渐增加，H2的摩尔分数ω降低。平衡常数LogK的对数及其一阶导数(LogK)’随温度变化如图3(b)所示。可以清楚地看出，平衡常数LogK随温度T的增加而增加，并逐渐趋于饱和，其导数趋于零。平衡常数LogK越高，反应越完整。初步估计，当温度T达到1000K时，甲烷的重整反应基本完成。因此，为了使反应完成，减少副产物的产生，建议反应物或液相的最佳反应温度在1000K左右。
通过多岛遗传算法，得到平面泡沫反应器的优化参数L＝0.08m，Φ＝0.84，d＝2.5mm。而后，进一步研究将平面泡沫反应器整形为太阳入射端呈抛物线内凹结构，分析内凹深度h分别为10mm、12mm、16mm和20mm时的效果，根据计算流体力学软件的仿真结果，不同内凹深度h的甲烷转化率
和太阳能转化燃料效率η如图4(a)所示。甲烷转化率
和太阳能转化为燃料的效率η随着内凹深度h的增加呈现先上升后下降的趋势。当内凹深度h为16mm时，甲烷转化率
最高，约为60.1％。如图4(b)所示，在此条件下，随着孔隙率Φ的增加，甲烷转化率
逐渐增加。当孔隙率Φ为0.85时，甲烷转化率
达到最大值60.12％，进一步提高后略有下降。太阳能转化为燃料的效率η与甲烷转化率
的趋势相似，当孔隙率Φ为0.85时，太阳能转化为燃料的最大效率达到53.33％。与最佳的均布式平面反应器相比，甲烷转化率
和太阳能转化燃料效率η分别提高了5.62％和5.75％，其基本机理是由于入射辐射分布与凹形泡沫孔隙率梯度相匹配，使得反应区温度更均匀，高温区扩张达49.06％。孔隙率Φ的增加可以提高入射辐射在固相中的吸收，但不利于固液两相之间的传热。综合上述因素，得出最优孔隙率Φ为0.85。
为了揭示内凹深度h影响太阳能-燃料效率的潜在机理，图5(a)～(d)分别显示了h＝10mm、h＝12mm、h＝16mm和h＝20mm四种条件下的温度分布轮廓。由于太阳强度沿轴方向的衰减和太阳辐照的高斯分布特征，固相的最高温度正好发生在抛物面泡沫反应器的顶点处。固相通过传热加热进口反应气体，其温度峰值也在对称轴附近，但离进口处有一定距离。流体相温度在1000K以上的区域用红色曲线标记。对于不同内凹深度h，顶点到1000K流体区距离分别为2.64mm、2.51mm、2.38mm、3.96mm。其中h＝16mm时到达了1000K高温区距离最短达到，这说明此时固体骨架之间的传热特性更为优异。另一个突出特点是，随着内凹深度h的增加，1000K以上的高温流体区域逐渐延伸到多孔泡沫反应器的外边界增加。对于h＝16mm，即使是太阳辐射较弱的泡沫边缘周围的流体，温度也超过1000K。随着h的进一步增大，如图5(d)所示，流体超过1000K的高温范围变窄，导致h＝20mm时太阳能转化为燃料的效率下降。而均反应器的流体最高温度仅为771K，远低于凹式反应器，导致太阳能转化燃料效率较低。平面反应器和凹式反应器前端固体骨架最大温差分别为366.83K和269.68K。这表明，将均布式泡沫反应器设计成内凹形泡沫反应器不仅有助于提高太阳能转化为燃料的效率，而且还可以改善温度均匀分布，从而提高多孔泡沫抗热冲击性能。
Claims (10)
1.一种CO2-CH4重整泡沫反应器，其特征在于：反应器长度L＝0.08m，孔隙率Φ＝0.84，孔径d＝2.5mm。
2.一种CO2-CH4重整泡沫反应器，其特征在于：反应器的太阳入射端呈抛物线内凹结构。
3.根据权利要求2所述的CO2-CH4重整泡沫反应器，其特征在于：反应器长度L＝0.08m，孔隙率Φ＝0.85，孔径d＝2.5mm，内凹深度h＝16mm。
4.一种CO2-CH4重整泡沫反应器的优化设计方法，其特征在于：包括如下步骤：
(1)以最大能量转化效率为目标，在给定的参数取值范围内，通过四次响应面模型及多岛遗传算法优化得到最佳均布式平面泡沫反应器，参数包括反应器长度L、孔隙率Φ和孔径d；
(2)将最佳均布式平面泡沫反应器整形为太阳入射端呈抛物线内凹结构，确定能量转化效率最高时的内凹深度h。
5.根据权利要求4所述的CO2-CH4重整泡沫反应器的优化设计方法，其特征在于：步骤(1)包括：
(1-1)在给定的参数取值范围内随机抽取若干样本点；
(1-2)建立热非平衡模型，将固体域与流体域空间重叠，通过仿真计算得到不同样本点参数下泡沫反应器的能量转化效率；
(1-3)建立四次响应面模型，以样本点参数作为输入，以仿真计算得到的能量转化效率作为输出进行多项式拟合；
(1-4)通过多岛遗传算法，对四次响应面模型的计算结果进行优化，确定全局最优解。
6.根据权利要求5所述的CO2-CH4重整泡沫反应器的优化设计方法，其特征在于：步骤(1-2)中，多孔泡沫的连续性方程为
多孔泡沫的动量守恒方程为
▽(·)表示对应物理量的梯度，ρf表示流体密度，
表示流速，μ表示流体粘性系数，p表示混合气体分压，
表示多孔泡沫的动量源项；
热非平衡模型中流体域的能量守恒方程为
cp,t为流体比热容，Tf为流体温度，λeff,f为流体等效导热系数，hi为流体各组分的换热系数，
为流体各组分的质量扩散通量；Sf表示流体总源项；
热非平衡模型中固体域的能量守恒方程为▽(ρs cp,s Ts)＝▽(λeff,s▽Ts)+Ss
ρs表示固体域的密度，cp,s表示固体域的比热容，Ts表示固体域的温度，λeff,s为固体域等效导热系数，Ss表示固体总源项。
7.根据权利要求5所述的CO2-CH4重整泡沫反应器的优化设计方法，其特征在于：步骤(1-4)，在多岛遗传算法中，目标函数为
其中x1、x2、x3分别代表Φ、d、L三个设计参数，η表示燃料转化效率，C为常数。
8.根据权利要求5所述的CO2-CH4重整泡沫反应器的优化设计方法，其特征在于：
步骤(1-4)中，多岛遗传算法初始参数根据上表进行设置。
9.根据权利要求4所述的CO2-CH4重整泡沫反应器的优化设计方法，其特征在于：反应器长度L取值范围为0.04～0.08m，孔隙率Φ取值范围为0.7～0.95，孔径d取值范围为1～5mm。
10.根据权利要求4至9中任一项所述的CO2-CH4重整泡沫反应器的优化设计方法，其特征在于：步骤(2)中，确定内凹深度h后，再改变孔隙率Φ，重新确定能量转化效率最高时的孔隙率Φ。
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