CN114667320A - 一种可固化组合物及其应用方法 - Google Patents
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Abstract
描述了一种包含硅烷改性聚合物的可固化组合物；环氧末端基团封端的环氧树脂；具有至少一个硅烷基团和至少一个环氧端基或至少一个含氮基团的增容剂；和任选的固化剂；其中，所述组合物还任选地包含含氮不饱和杂环化合物催化剂和含氮苯酚催化剂中的至少一个。该可固化组合物表现出高气密性、快速固化、快速粘合、干燥表面和强粘合强度。还提供了一种将可固化组合物施加到基材表面上的方法。
Description
发明领域
本公开涉及一种可固化组合物，特别是快干组合物以及将其应用于基材表面的方法。该可固化组合物表现出优异的特性，例如高气密性、快速固化、快速粘合、干燥表面和强粘合强度。
背景技术
硅烷改性聚合物(SMP)，也称为硅烷化聚合物，是一种用途广泛、高价值的工业树脂，广泛用于各种应用。基于硅烷改性聚合物(SMP)的粘合剂/密封剂由于具有诸如VOC低、无异无气泡、性能特性与耐久性的良好平衡等诸多优点，故越来越受到人们的欢迎。特别是基于SMP的粘合剂优于基于有机硅的粘合剂，因为前者表现出更高的粘合强度，并且可以用额外的油漆或涂层材料进行复涂。此外，基于SMP的粘合剂在耐久性方面优于使用聚氨酯预聚物配制的粘合剂。
基于SMP的粘合剂/密封剂已用于各种应用，包括预制施工(PC)、家居装饰、运输业[车辆、船舶、汽车、飞机和高速铁路(HSR)]、工业装配和家用电器等。这些应用通常需要快速的干燥/固化速度，同时仍保持良好的机械强度，例如高粘合强度、剪切强度、断裂伸长率、弹性等，特别是对于运输业、工业装配和家用电器。例如，相当多的客户一直要求基于SMP的粘合剂具有5分钟到20分钟的结皮时间(skin formation time)，在20分钟内建立可接受的粘合强度，一周后的剪切强度大于2MPa，良好的表面特性(例如，干燥表面)以及在整个使用寿命期间的可靠气密性。
对固化速度和机械强度的如此高要求通常被认为是对基于SMP的粘合剂的巨大挑战，因为市场上销售的大多数基于SMP的粘合剂只能实现30分钟以上的干燥时间，并且即使在24小时后或1周后，将会表现出较差的机械强度和气密性。许多研究人员已经做出了许多努力来修改诸如填料、树脂比例、助粘剂和催化剂等因素，但是现有技术的这些研究都不能成功地满足上述要求。
现有的基于SMP的粘合剂都不能达到可接受的固化速度，同时在最终粘合涂层中保持优异的机械强度。不受任何特定理论的限制，可以怀疑之所以现有基于SMP的粘合剂的机械强度较低，至少部分是由于SMP相和与之结合使用的其他相之间没有任何化学键。现有技术的粘合剂组合物如图1所示，其中，加入各种添加剂(如固化剂、催化剂、反应促进剂、表面活性剂等)和增容剂不会在SMP相和环氧相(epoxy phase)之间建立任何化学键。因此所得共混物包含化学分离的SMP相和环氧相，因此表现出较差的机械强度。此外，现有技术基于SMP的粘合剂固化速度慢是由于配方中缺乏合适的催化剂包装(catalyst packaging)和水。此外，增塑剂广泛应用于现有的基于SMP的密封剂中，油性表面或粘性表面是一个需要解决的大问题。
在持续的探索之后，发明人已经令人惊讶地开发了一种环氧-SMP混合可固化组合物，其可实现上述一个或多个目标。特别是，发现在环氧-SMP混合配方中加入特定的催化剂包装和水成功地实现了高固化速度，添加特定的增容剂可以进一步将机械强度提高到理想的水平，并且可以通过特别设计上述添加剂的相对量来实现理想的表面感。
发明内容
本公开提供了一种独特的可固化组合物，特别是一种快干组合物以及将该可固化组合物应用于基材表面的方法。
在本公开的第一方面，本公开提供了一种可固化组合物，特别是一种快干组合物，其包含
至少一种硅烷改性聚合物；
至少一种环氧基团封端的环氧树脂；
至少一种增容剂，其在同一分子中具有至少一个硅烷基团和至少一个环氧末端基团，或者具有至少一个硅烷基团和至少一个含氮基团，例如胺基或亚胺基；
任选地，至少一种固化剂；
任选地，至少一种含氮不饱和杂环化合物催化剂；和
任选地，至少一种含氮苯酚催化剂。
在本公开的第二方面，本公开提供一种将所述可固化组合物施涂到基材表面上的方法，其包括以下步骤：将硅烷改性聚合物、环氧树脂、增容剂和任选的任选的固化剂结合、含氮不饱和杂环化合物催化剂和含氮苯酚催化剂混合以形成前体共混物；(2)将前体共混物施加到基材表面上；(3)固化前体共混物，或使前体共混物固化。
应当理解，前面的一般性描述和以下的详细描述均仅为示例性和解释性的，而非对如所要求保护的本发明的限制。
附图说明
图1是现有技术的可固化组合物的示意图；
图2是本文所述的可固化组合物的一个实施方式的示意图；
图3示出了根据本公开的一个实施方式的制备基于多元醇的SMP的硅烷化反应的反应机理；
图4示出了根据本公开的另一个实施方式的制备基于多元醇的SMP的硅氢化反应的反应机理；
图5示出了根据本公开的一个实施方式的制备基于聚氨酯的SMP的硅烷化反应的反应机理；
图6示出了根据本公开的几个实施方式的SMP/环氧重量比对搭接剪切强度的影响；
图7示出了根据本公开的一个实施方式的可固化组合物在不同基材上的搭接剪切强度；
图8示出了根据本公开的几个实施方式的可固化组合物的配方对搭接剪切强度的影响；和
图9示出了根据本公开的几个实施方式的可固化组合物的配方对搭接剪切强度的影响。
具体实施方式
除非另外定义，否则本文所用的所有技术和科学术语具有与本发明所属领域中的普通技术人员通常所理解相同的含义。此外，本文所提及的所有公开案、专利申请、专利以及其它参考文献均以引用的方式并入。
如本文所公开的，“和/或”意指“以及，或作为替代方案”。除非另外指示，否则所有范围均包含端点。除非另有指示，否则所有百分比和比例均按重量计算，并且所有分子量均为数均分子量。
根据本公开的一个优选实施方式，本公开的可固化组合物是一种“双组分”、“两部分”或“双包装”组合物，其包含组分(A)，其具有硅烷改性聚合物、环氧树脂、具有至少一个硅烷基团和至少一个环氧末端基团的增容剂；和组分(B)，其具有固化剂、含氮不饱和杂环化合物催化剂和含氮苯酚催化剂。
根据本公开的另一个优选实施方式，本公开的可固化组合物为“双组分”、“两部分”或“双包装”组合物，其包含组分(A)，其具有硅烷改性聚合物、在同一分子中具有至少一个硅烷基团和至少一个含氮基团(如胺基或亚胺基)的增容剂，任选地，含氮不饱和杂环化合物催化剂；和组分(B)，其包含环氧树脂。
根据本公开的另一个优选实施方式，本公开的可固化组合物为“三组分”、“三部分”或“三包装”组合物，其包含组分(A1)，其具有硅烷改性聚合物；组分(A2)，其包含环氧树脂；和组分(B)，其具有固化剂、含氮不饱和杂环化合物催化剂和含氮苯酚催化剂。增容剂可以包含在组分(A1)或组分(A2)中，但它不能包含在组分(B)中。
上述组分(A)、(A1)、(A2)和(B)还可以包含任选的添加剂，例如催化剂、填料、颜料、增塑剂、触变剂、抗氧化剂、光稳定剂、除湿剂等。此外，上述成分和添加剂中的一种或多种可以作为一种或多种附加的单独组分提供，因此上述二组分或三组分组合物可以分为“三组分”、“四组分”甚至“五组分”。所有这些变化都在本公开的保护范围之内。
为方便起见，本公开最优选的实施方式是“双组分”组合物。一旦混合，每个组分中的反应性基团(例如环氧树脂或增容剂中的环氧末端基团、SMP或增容剂中的硅烷/硅氧烷基团、增容剂或固化剂中的胺和亚胺基团、包含在增容剂中的环氧末端基团/硅烷/硅氧烷基团和包含在其它添加剂或反应物中的任何其它反应性基团)相互反应以建立SMP-环氧树脂的化学整合结合(chemically integrated combination)。根据本公开的各种实施方式，一旦混合，SMP相通过增容剂和任选的固化剂(当存在时)与环氧树脂化学连接。不限于任何特定理论，本公开的示例性实施方式示于图2中。需要说明的是，虽然图2中表明SMP相和环氧树脂相已经整合成环氧-SMP相，但这并不意味着分子SMP和环氧树脂通过直接共价键连接，并且假设两相的整合可以通过增容剂和任选的固化剂(当存在时)的作用(例如协同作用)来实现。图1和图2之间的比较清楚地显示了本公开的化学整合混合(chemicallyintegrated combination)与现有技术的化学隔离体系(chemically isolated system)之间的差异。不受任何特定理论的限制，怀疑在本公开的组合物中加入特别设计的增容剂和任选的固化剂可以有效地实现SMP-环氧树脂的化学整合混合，从而成功地提高所得组合物的机械强度和气密性。不受任何特定理论的限制，两种催化剂(即，含氮不饱和杂环化合物催化剂和含氮苯酚催化剂)的结合显着提高了所得组合物的固化速度。
根据本公开的多个实施方式，本公开的可固化组合物为双组分组合物，其可以是粘合剂、密封剂、涂料或混凝土，优选为2K粘合剂或2K密封剂。因此，本公开的可固化组合物可应用于基材表面形成涂膜、混凝土层或密封剂层，以实现物理/化学保护、声波/热/辐射阻隔、填充材料、支撑/承载/施工结构、装饰层或密封/气密/防水层的功能。此外，当本公开的可固化组合物用作粘合剂时，它可以用于将两个或多个相同或不同的基材粘合在一起。根据本公开的一个实施方式，基材是选自由以下所成的组中的至少一种：金属、砖石、混凝土、纸、棉、纤维板、纸板、木材、织造或非织造织物、弹性体、聚碳酸酯、苯酚树脂(phenolresins)、环氧树脂、聚酯、聚碳酸乙烯酯、合成和天然橡胶、硅和有机硅聚合物。根据本公开的另一个实施方式，基材是选自由以下组成的组的聚合物基材：聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸丙烯酯、聚碳酸丁烯酯、聚苯乙烯、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯树脂、丙烯酸树脂、聚氯乙烯、聚乙烯醇、聚碳酸酯、聚对苯二甲酸乙二酯、聚氨酯、聚酰亚胺及其共聚物。根据本公开的另一个实施方式，基材选自木材、聚苯乙烯、尼龙和丙烯腈-丁二烯-苯乙烯组成的组。根据本公开的另一个实施方式，基材是选自由以下组成的组的金属基材：铝、铝合金、不锈钢、镀锌钢、铸铁、黄铜、青铜、钛、钛合金、镁合金、锌合金及其任何组合。
硅烷改性聚合物(SMP)
根据本公开的各种实施方式，硅烷改性聚合物(SMP)可以是具有硅烷基团的聚合物。例如，SMP可以用式I表示：
R1 m(R2O)(3-m)Si-R7-(聚合物主链)-R8-SiR3 n(R4O)(3-n)式I
其中，聚合物主链衍生自多元醇，或衍生自至少一种多异氰酸酯和至少一种多元醇，并且任选地用至少一种-R9-SiR5 s(R6O)(3-s)官能化，R1、R2、R3、R4、R5和R6各自独立地表示氢原子或C1-C6烷基，m、n和s各自表示0、1或2的整数，R7、R8和R9各自独立地表示直接键(direct bond)、-O-、二价(C1至C6亚烷基)基团、-O-(C1至C6亚烷基)基团、(C1至C6亚烷基)-O-基团、-O-(C1至C6亚烷基)-O-基团、-N(RN)-(C1至C6亚烷基)基团或-C(＝O)-N(RN)-(C1至C6亚烷基)基团，其中，RN代表氢原子或C1-C6烷基。
根据本公开的一个实施方式，聚合物主链可以衍生自聚醚多元醇或聚酯多元醇。
在本公开的上下文中，“硅烷改性”或“硅烷化反应”是指基团“R1 m(R2O)(3-m)Si-R7-”、“-R8-SiR3 n(R4O)(3-n)”和“-R9-SiR5 s(R6O)(3-s)”与SMP中的聚合物主链连接，以及所有上述含有机硅的取代基团(无论基团R1-、R2O-、R3-、R4O-、R5-和R6O-实际上是指氢、羟基、烷基或烷氧基基团)统称作为“硅烷基团”。上述“R1 m(R2O)(3-m)Si-R7-”和“-R8-SiR3 n(R4O)(3-n)”表示连接到SMP末端的末端基团，而-R9-SiR5 s(R6O)(3-s)代表至少一个连接到聚合物主链的中间重复单元的侧面基团。
在本公开的上下文中，C1-C6烷基包括甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、叔戊基、新戊基和正己基；C1至C6亚烷基包括亚甲基、亚乙基、亚丙基、亚丁基、五亚甲基和六亚甲基。
根据本公开的一个实施方式，聚合物主链衍生自多元醇，由式I表示的SMP可以通过硅烷化反应或硅氢化反应，使连接到多元醇(即，聚合物主链)的至少一个反应性封端基团(reactive capping group)(例如，羟基或烯丙基基团等)与三烷氧基硅烷基团反应来制备，或通过使多异氰酸酯与多元醇反应形成聚氨酯中间体，即聚合物主链，然后用硅烷化剂对其进行官能化来制备。
根据本公开的一个优选实施方式，所述聚氨酯中间体为具有异氰酸酯末端基团的聚氨酯链，硅烷化剂在一端包含硅烷基团并且在另一端包含异氰酸酯反应性基团(如羟基基团、氨基基团或胺基基团)。在本公开的上下文中，胺基可以是伯胺基或仲胺基基团。
根据本公开的另一个优选实施方式，聚氨酯中间体为具有羟基末端基团的聚氨酯链，硅烷化剂在一端包含硅烷基团并且在另一端包含异氰酸酯基团。
在各种实施方式中，用于制备聚合物主链(聚氨酯链)的多异氰酸酯化合物是具有至少两个异氰酸酯基团的脂族、脂环族、芳族或杂芳基化合物。在优选实施方式中，多异氰酸酯化合物可以选自由以下组成的组：包含至少两个异氰酸酯基团的C4-C12脂族多异氰酸酯、包含至少两个异氰酸酯基团的C6-C15脂环族或芳族多异氰酸酯、包含至少两个异氰酸酯基团的C7-C15芳脂族多异氰酸酯和其组合。在另一个优选实施方式中，合适的多异氰酸酯化合物包含间苯二异氰酸酯、2,4-甲苯二异氰酸酯和/或2,6-甲苯二异氰酸酯(TDI)、二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)的各种异构体、碳化二亚胺改性的MDI产物、六亚甲基-1,6-二异氰酸酯、四亚甲基-1,4-二异氰酸酯、环己烷-1,4-二异氰酸酯、六氢甲苯二异氰酸酯、氢化MDI、萘基-1,5-二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)或其混合物。通常，多异氰酸酯化合物的量可以基于SMP和所得的可固化组合物的实际需求而有所不同。例如，作为一个说明性实施方式，基于SMP的总重量，多异氰酸酯化合物的含量可为15wt％至60wt％、或20wt％至50wt％、或23wt％至40wt％、或25wt％至38wt％。
根据本公开的一个实施方式，聚合物主链的或用于制备聚氨酯主链的多元醇可以选自由以下组成的组：包含至少两个羟基的C2-C16脂族多羟基醇、包含至少两个羟基的C6-C15脂环族或芳族多羟基醇、包含至少两个羟基的C7-C15芳脂族多羟基醇、具有分子量为100至5,000并且平均羟基官能度为1.5至5.0的聚酯多元醇、聚醚多元醇，其是分子量为100至5,000的聚(C2-C10)亚烷基二醇或聚(C2-C10)亚烷基二醇的共聚物、具有分子量为100至5,000的聚碳酸酯二元醇及其组合；和也可以使用选自以下组成的组的附加共聚单体：包含至少两个氨基的C2至C10聚胺、包含至少两个硫醇基的C2至C10多硫醇和包含至少一个羟基和至少一个氨基的C2-C10烷醇胺。根据优选的实施方式，多元醇是聚醚多元醇。在各种实施方式中，用作多元醇的聚醚多元醇具有100至5,000g/mol的分子量，并且可以具有在通过组合以下端点值中的任何两个获得的数值范围内的分子量：120、150、180、200、250、300、350、400、450、500、550、600、700、800、900、1000、1100、1200、1300、1400、1500、1600、1700、1800、1900、2000、2100、2200、2300、2400、2500、2600、2700、2800、2900、3000、3100、3200、3300、3400、3500、3600、3700、3800、3900、4000、4100、4200、4300、4400、4500、4600、4700、4800、4900和5000g/mol。在各种实施方式中，聚醚多元醇具有1.5至5.0的平均羟基官能度，并且可以具有在通过组合以下端点值中的任何两个获得的数值范围内的平均羟基官能度：1.6、1.7、1.8、1.9、2.0、2.1、2.2、2.3、2.4、2.5、2.6、2.7、2.8、2.9、3.0、3.1、3.2、3.3、3.4、3.5、3.6、3.7、3.8、3.9、4.0、4.1、4.2、4.3、4.4、4.5、4.6、4.7、4.8、4.9和5.0。根据一个优选实施方式，多元醇具有500至1,200cSt，或600至1,100cSt，或700至1,000cSt，或800至950cSt，或850至920cSt的平均运动粘度；并且具有10至100mg KOH/g，或12至90mg KOH/g，或15至80mgKOH/g，或16至70mg KOH/g，或17至60mg KOH/g，或18至50mg KOH/g，或19至40mg KOH/g，或20至30mg KOH/g，或25至28mg KOH/g的OH值。根据本公开的优选实施方式，聚醚多元醇选自由以下组成的组：聚乙二醇、聚丙二醇、聚丁二醇(polytetramethylene glycol)、聚(2-甲基-1,3-丙二醇)以及其任何共聚物，例如聚(环氧乙烷-环氧丙烷)二醇。根据本公开的另一个优选实施方式，聚醚多元醇可以包含至少一种聚(C2-C10)亚烷基二醇或其共聚物，例如，聚醚多元醇可以选自由以下组成的组：(甲氧基)聚乙二醇(MPEG)、聚乙二醇(PEG)、聚(丙二醇)、聚丁二醇，聚(2-甲基-1,3-丙二醇)或具有伯羟基末端基团或仲羟基末端基团的环氧乙烷和环氧丙烷的共聚物(聚乙二醇-丙二醇)。
根据本公开的一实施方式，聚醚多元醇可以通过在存在催化剂的情况下使选自环氧丙烷(PO)、环氧乙烷(EO)、环氧丁烷、四氢呋喃、2-甲基-1,3-丙烷二醇和其混合物的一种或多种直链或环状氧化烯与适当的起始分子聚合来制备。典型的起始分子包括在分子中具有至少1个、优选地1.5到3.0个羟基或者具有一个或多个伯胺基的化合物。在分子中具有至少1个和优选地1.5到3.0个羟基的合适的起始分子例如选自包含以下的组：乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁烯二醇、1,4-丁炔二醇、1,5-戊二醇、新戊二醇、1,4-双(羟甲基)-环己烷、1,2-双(羟甲基)环己烷、1,3-双(羟甲基)-环己烷、2-甲基丙烷-1,3-二醇、甲基戊二醇、二甘醇、三甘醇、四甘醇、聚乙二醇、二丙二醇、聚丙二醇、二丁二醇、聚丁二醇、三羟甲基丙烷、甘油、季戊四醇、蓖麻油、糖化合物，例如葡萄糖、山梨糖醇、甘露糖醇和蔗糖、多元酚、甲阶酚醛树脂，如苯酚和甲醛的低聚缩合产物和苯酚、甲醛和二烷醇胺的曼尼希缩合物(Mannichcondensates)以及三聚氰胺。在分子中具有一个或多个伯胺基的起始分子可以选自由以下组成的组：例如苯胺、EDA、TDA、MDA和PMDA，更优选地选自包含TDA和PMDA的组，最优选TDA。当使用TDA时，所有异构体可以单独使用或以任何期望的混合物使用。例如，可以使用2,4-TDA、2,6-TDA、2,4-TDA和2,6-TDA的混合物、2,3-TDA、3,4-TDA、3,4-TDA和2,3-TDA的混合物以及所有上述异构体的混合物。用于制备聚醚多元醇的催化剂可以包括用于阴离子聚合的碱性催化剂，如氢氧化钾，或用于阳离子聚合的路易斯酸催化剂(Lewisacidcatalyst)，如三氟化硼。合适的聚合催化剂可以包含氢氧化钾、氢氧化铯、三氟化硼或双氰化物络合物(DMC)催化剂，如六氰基钴酸锌或季磷腈鎓化合物。在本公开的优选实施方式中，起始材料聚醚多元醇包含聚乙烯、(甲氧基)聚乙二醇(MPEG)、聚乙二醇(PEG)、聚(丙二醇)、聚丁二醇、聚(2-甲基-1,3-丙烷二醇)或具有伯羟基封端基团或仲羟基封端基团的环氧乙烷和环氧丙烷的共聚物(聚乙二醇-丙二醇)。
根据本公开的优选实施方式，适当地选择多异氰酸酯的量，使得异氰酸酯基以相对于多元醇和任何附加的添加剂或改性剂中所包含的羟基的总摩尔量的化学计量的摩尔量存在。根据本公开的实施方式，聚氨酯中间体(PU主链)具有NCO含量为2至50wt％，优选地6至49wt％，优选地8至25wt％，优选地10至20wt％，更优选地11至15wt％，最优选地12至13wt％。
多异氰酸酯与多元醇之间的反应可以在一种或多种可以促进异氰酸酯基与羟基之间的反应的催化剂存在下发生。不受理论限制，催化剂可以包含例如甘氨酸盐；叔胺；叔膦，如三烷基膦和二烷基苄基膦(dialkylbenzylphosphine)；吗啉衍生物；哌嗪衍生物；各种金属的螯合物，如可以由乙酰丙酮、苯甲酰丙酮、三氟乙酰丙酮、乙酰乙酸乙酯等与如Be、Mg、Zn、Cd、Pd、Ti、Zr、Sn、As、Bi、Cr、Mo、Mn、Fe、Co和Ni等金属获得的那些；强酸的酸性金属盐，如氯化铁和氯化锡；有机酸与如碱金属、碱土金属、Al、Sn、Pb、Mn、Co、Ni、Cu等各种金属的盐；有机锡化合物，如有机羧酸的锡(II)盐，例如二乙酸锡(II)、二辛酸锡(II)、二乙基己酸锡(II)和二月桂酸锡(II)，以及有机羧酸的二烷基锡(IV)盐，例如二乙酸二丁基锡、二月桂酸二丁基锡、马来酸二丁基锡和二乙酸二辛基锡；有机羧酸的铋盐，例如辛酸铋；三价和五价As、Sb和Bi的有机金属衍生物以及铁和钴的金属羰基化合物；或其混合物。通常，基于组分(A)的总重量，本文使用的催化剂的含量大于零并且为至多3.0wt％，优选地至多2.5wt％，更优选地至多2.0wt％。
用于将硅烷基团(特别是“R1 m(R2O)(3-m)Si-R7-”、“-R8-SiR3 n(R4O)(3-n)”和“-R9-SiR5 s(R6O)(3-s)”)引入SMP的硅烷化剂可以用硅烷-X的式表示，其中，所述X基团可以是氢、羟基、胺基，亚胺基、异氰酸酯基、卤素原子(例如氯、溴或碘)、酮肟基、氨基、酰氨基(amido)、酰胺(acid amide)、氨氧基、巯基或烯氧基基团。合适的硅烷化剂的实施例包括γ-氨丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-氨丙基甲基二乙氧基硅烷、γ-氨丙基三甲氧基硅烷、γ-氨丙基三乙氧基硅烷、γ-氨苯基三甲氧基硅烷、氨乙基氨丙基三甲氧基硅烷、氨乙基氨丙基三乙氧基硅烷、氨乙基氨乙基氨丙基三甲氧基硅烷、氨乙基氨甲基甲基二乙氧基硅烷、(3-氨丙基)-二乙氧基-甲基硅烷、(3-氨丙基)-二甲基-乙氧基硅烷、(3-氨丙基)-三甲氧基硅烷、N-((β-氨乙基)-γ-氨丙基三乙氧基硅烷、γ-氨丙基二甲基甲氧基硅烷、N-((β-氨乙基)-γ-氨丙基三甲氧基硅烷、N-苯基-γ-氨丙基三甲氧基硅烷、(氨乙基氨甲基)苯乙基三甲氧基硅烷、N-((β-氨乙基)-γ-氨丙基甲基二甲氧基硅烷、N-(6-氨己基)-3-氨丙基三甲氧基硅烷、N-(2-氨乙基)-11-氨基十一烷基三甲氧基硅烷、N-((β-氨乙基)-γ-氨丙基乙基二乙氧基硅烷及其混合物。
根据本公开的一个优选实施方式，聚合物主链单独衍生自多元醇，优选为聚醚多元醇或聚酯多元醇。聚合物主链可以被两个或更多个末端基团如羟基、缩水甘油基、烯丙基或其组合封端。上述多元醇链的末端基团与硅烷化剂的X基团之间可发生硅氢化反应以形成SMP。硅烷化反应和硅氢化反应的机械方案(mechanical scheme)在图3和图4中示出，它们其中的硅烷化剂分别为异氰酸酯-丙烯-Si(OCH3)3和SiH(OCH3)3。
根据本公开的另一个优选实施方式，聚合物主链为由多异氰酸酯与多元醇的反应中衍生的聚氨酯主链。聚合物主链可以用两个或多个诸如羟基或异氰酸酯基团的末端基团封端。上述聚氨酯主链的末端基团与硅烷化剂的X基团可发生硅烷化反应以形成SMP。图5说明了这种聚氨酯基SMP的反应机理，其中，图5所示的R代表氢原子或C1-C6烷基，且z为5至5,000或10至4,500、或30至4,300、或50至4,000、或80至3,800、或100至3,500、或200至3,000、或300至2,500、或400至2,000、或500至1,500、或600至1,200、或700至1,000、或800至900的整数。
根据本公开的一个实施方式，选择硅烷化剂的摩尔含量使得SMP的硅烷官能度为1.2-4.0，优选1.5至3.0，更优选1.8至2.5，更优选2.0至2.2。
通常，SMP的量可根据所得可固化组合物的实际要求而变化。例如，作为一个说明性实施方式，基于所述可固化组合物的总重量，SMP的含量为10wt％至70wt％、或15wt％至70wt％、或10wt％至65wt％、或20至65wt％、或20wt％至60wt％、或12wt％至50wt％、或14至40wt％、或15wt％至30wt％、或17wt％至25wt％、或18wt％至24wt％、或20wt％至24wt％。
环氧树脂
在本公开的各种实施方式中，组分(B)包含具有至少一个、优选两个环氧末端基团的环氧树脂。
环氧树脂可以是任何含有环氧官能度的聚合物材料。含有反应性环氧官能度的化合物可以有很大的不同，并且它包括含有环氧官能度的聚合物或两种或多种环氧树脂的共混物。环氧树脂可以是饱和的或不饱和的、脂族的、脂环族的、芳族的或杂环的并且可被取代。在一些实施方式中，环氧树脂可以包含聚环氧化物。聚环氧化物是指含有多于一个环氧部分的化合物或化合物的混合物。聚环氧化物包括部分高级环氧树脂，即聚环氧化物和扩链剂的反应产物，其中该反应产物平均每个分子具有多于一个的未反应的环氧化物单元。脂族聚环氧化物可由表卤代醇(epihalohydrin)和聚乙二醇的反应制备。脂族环氧化物的其他具体实施例包括三甲基丙烷环氧化物和环己烷-1,2-二羧酸二缩水甘油酯。其他化合物包括环氧树脂，例如多元酚的缩水甘油醚(即，每分子平均具有多于一个的芳族羟基的化合物)。
在一个实施方式中，用于本公开的可固化组合物中的环氧树脂包括由表卤代醇和苯酚或酚类化合物制备的那些树脂。酚类化合物包含每分子平均具有多于一个的芳族羟基的化合物。酚类化合物的实施例包含二羟基苯酚、联苯酚、双酚、卤代联苯酚、卤代双酚、氢化双酚、烷基化联苯酚、烷基化双酚、三酚、酚-醛树脂、线性酚醛树脂(novolac resin)(其为苯酚和诸如甲醛的简单醛的反应产物)、卤代酚-醛线性酚醛树脂、取代的酚-醛线性酚醛树脂、酚-烃树脂、取代的酚-烃树脂、酚-羟基苯甲醛树脂、烷基化的酚-羟基苯甲醛树脂、烃-酚树脂、烃-卤代酚树脂、烃-烷基化酚树脂或其组合。具体地，酚类化合物包括间苯二酚、邻苯二酚、对苯二酚、双酚A、双酚AP(1,1-双(4-羟基苯基)-1-苯基乙烷)、双酚F、双酚K、四溴双酚A、苯酚-甲醛线性酚醛树脂、烷基取代的苯酚-甲醛树脂、甲酚-羟基苯甲醛树脂、双环戊二烯-苯酚树脂、双环戊二烯-取代的苯酚树脂、四甲基联苯酚、四甲基-四溴联苯酚、四甲基三溴联苯酚和四氯双酚A。在一些实施方式中，本发明的组合物的环氧树脂可具有至少1.5、至少3或甚至至少6的官能度。
在一些实施方式中，用于环氧组分(B)的环氧树脂包括由表卤代醇和胺制备的那些树脂。合适的胺包括二氨基二苯甲烷、氨基苯酚、二甲苯二胺(xylene diamine)、苯胺或其组合。
在一些实施方式中，用于环氧组分的环氧树脂包含由表卤代醇和羧酸制备的那些树脂。合适的羧酸包含邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、四氢和/或六氢邻苯二甲酸、内亚甲基四氢邻苯二甲酸、间苯二甲酸、甲基六氢邻苯二甲酸或其组合。
在一些实施方式中，环氧树脂是高级环氧树脂，其是如上所述的一种或多种环氧树脂与一种或多种酚类化合物和/或一种或多种每分子平均具有多于一个的脂族羟基的化合物的反应产物。或者，环氧树脂可以与羧基取代的烃反应，该烃是具有烃主链，优选C1-C40烃主链和一个或多个羧基部分，优选多于一个，最优选两个的化合物。C1-C40烃主链可以是直链或支链烷烃或烯烃，任选地包含氧。脂肪酸和脂肪酸二聚体皆属于有用的羧酸取代烃。包含在脂肪酸中的是己酸、辛酸、癸酸、月桂酸、肉豆蔻酸、棕榈酸、硬脂酸、棕榈油酸、油酸、亚油酸、亚麻酸、芥子酸、十五烷酸、十七烷酸、花生酸及其二聚体。
在一些实施方式中，环氧树脂是聚环氧化物和含有多于一个异氰酸酯部分或多异氰酸酯的化合物的反应产物。例如，在这种反应中产生的环氧树脂可以是环氧封端的聚恶唑烷酮。
在一个具体实施方式中，环氧树脂组分是溴化环氧树脂和酚醛线性环氧树脂(phenolic novolac epoxy resin)的共混物。
根据本申请的各种实施方式，环氧树脂的分子量为100至20,000克每摩尔(g/mol)，或500至15,000g/mol，或800至12,000g/mol，或1,000至10,000g/mol，或2,000至9,000g/mol，或3,000至8,000g/mol，或4,000至7,000g/mol，或5,000至6,000g/mol。根据本申请的各种实施方式，环氧树脂具有1.2至10、或2至9、或3至8、或4至7、或5至6的环氧官能度。一般而言，环氧树脂的量可基于所得的可固化组合物的实际需求而变化。例如，作为一个说明性实施方式，基于所述可固化组合物的总重量，环氧树脂的含量为2.5wt％至65wt％、或4wt％至65wt％、或5wt％至65wt％、或6wt％至60wt％、或7wt％至50wt％、或8wt％至40wt％、或9至30wt％、或10wt％至25wt％、或11wt％至24wt％、或12wt％至22wt％、或15wt％至22wt％、或18wt％至22wt％。
固化剂
根据本申请的一个实施方式，当增容剂为包含至少一个硅烷基团和至少一个环氧端基的化合物时，固化剂是必要的组分。根据本申请的另一个实施方式，固化剂是任选组分，并且当增容剂是在同一个分子中包含至少一个硅烷基团和至少一个含氮基团(例如胺基团或亚胺基团)的化合物时，更优选为没有固化剂。
根据本公开的各种实施方式，可用于实施本公开的固化剂包括脂族胺、脂环族胺、芳族胺、聚氨基酰胺、咪唑、双氰胺、环氧改性的胺、曼尼希改性的胺、迈克尔加成改性的胺、酮亚胺、酸酐、醇和苯酚等。根据本申请的一个最优选的实施方式，固化剂为三乙烯四胺(TETA)。作为一个示例性实施方式，当增容剂为包含至少一个硅烷基团和至少一个环氧端基的化合物时，固化剂为必要成分，并且基于可固化组合物的总重量，该固化剂的含量为0.1至8wt％、或0.125wt％至7wt％、或0.2wt％至6wt％、或0.25wt％至5wt％、或0.3wt％至4wt％、或0.4至3wt％、或0.5wt％至2.5wt％、或0.6wt％至2wt％、或0.7wt％至1wt％、或0.75wt％至0.9wt％。固化剂可以作为独立于组分A和B的组分供应和输送，也可以包含在组分B中。根据本公开的优选实施方式，固化剂包含在与SMP和环氧树脂物理分离的组分中。根据本公开的另一优选实施方式，固化剂包含在包含两种催化剂的组分中，所述催化剂特别选择用于加速固化过程。
作为一个示例性实施方式，当增容剂为包含至少一个硅烷基团和至少一个含氮基团(例如，胺基团和/或亚胺基团)的化合物时，固化剂为任选成分，并且基于可固化组合物的总重量，该固化剂的含量为零、或0.1至8wt％、或0.125wt％至7wt％、或0.2wt％至6wt％、或0.25wt％至5wt％、或0.3wt％至4wt％、或0.4至3wt％、或0.5wt％至2.5wt％、或0.6wt％至2wt％、或0.7wt％至1wt％、或0.75wt％至0.9wt％。当存在时，固化剂可以作为独立于组分A和B的组分供应和输送，或者包含在组分A中。例如，固化剂可包含在包含至少一个硅烷基团和至少一个含氮基团(例如胺基团和/或亚胺基团)的增容剂的相同组分中。
增容剂
可用于本公开的可固化组合物的增容剂的特征特别在于，它包含如上所述的硅烷基团和环氧基团，其将被称为“环氧-硅烷”或“环氧-硅烷增容剂”，或在同一分子中具有至少一个硅烷基团和至少一个含氮基团(例如，胺基团或亚胺基团)，其将称为“氨基-硅烷”或“氨基-硅烷增容剂”。根据本公开的一个优选实施方式，可固化组合物仅选择环氧-硅烷增容剂和氨基-硅烷增容剂中的一种。
根据本公开的一个实施方式，环氧-硅烷增容剂由式II表示，或者可以是其缩合低聚物或缩合聚合物：
其中R10选自由以下组成的组
R11选自由以下组成的组：C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基、-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷基)2-C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷基)2-C2-C6亚烷基、-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷氧基)2-C2-C6亚烷基，-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷氧基)2-C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷基)2-C2-C6亚烷基-(O-CH2)-CH(OH)-CH2-NH-C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷氧基)2-C2-C6亚烷基-(O-CH2)-CH(OH)-CH2-NH-C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷基)2-[O-Si(C1-C6烷基)2]x-C2-C6亚烷基-(O-CH2)-CH(OH)-CH2-NH-C2-C6亚烷基，-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷氧基)2-[O-Si(C1-C6烷氧基)2]x-C2-C6亚烷基-(O-CH2)-CH(OH)-CH2-NH-C2-C6亚烷基，
其中，R12和R13各自独立地表示氢原子或任选被C1-C6烷基、C1-C6烷氧基、卤素原子、C2-C6烯基、C2-C6炔基、-Si(C1-C4烷基)4、-Si(C1-C4烷氧基)3、-Si-{O-[Si(C1-C4烷氧基)4]3、-(C1-C6)亚烷基-Si(C1-C4烷基)3、-(C1-C6)亚烷基-Si(C1-C4烷氧基)3或-(C1-C6)亚烷基-Si-{O-[Si(C1-C4烷氧基)3]3取代的C1-C6烷基，
t表示0、1或2的整数，且x表示1至100的整数。例如，x可以是2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28、29、30、31、32、33、34、35、36、37、38、39、40、41、42、43、44、45、46、47、48、49、50、51、52、53、54、55、56、57、58、59、60、61、62、63、64、65、66、67、68、69、70、71、72、73、74、75、76、77、78、79、80、81、82、83、84、85、86、87、88、89、90、91、92、93、94、95、96、97、98、99或100的整数。
如本文所指出的，术语“缩合低聚物”和“缩合聚合物”是指通过缩合两种或更多种由式II表示的化合物，特别是通过硅烷基团的缩合而获得的低聚或聚合化合物。例如，增容剂可以是由式III表示的缩合低聚物或缩合聚合物，
其中，R10、R11和R13如上所述，且r代表1至50的整数，例如2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28、29、30、31、32、33、34、35、36、37、38、39、40、41、42、43、44、45、46、47、48、49或50的整数。
根据本公开的一个最优选的实施方式，所述环氧-硅烷增容剂选自以下任意一种化合物：
作为一个示例性实施方式，基于可固化组合物的总重量，环氧-硅烷增容剂的含量为0.5wt％至15wt％、或0.6wt％至14wt％、或0.7wt％至13wt％、或0.8至12wt％、或0.9wt％至11wt％、或1wt％至10wt％、或1.1wt％至9wt％、或1.2wt％至8wt％、或1.25wt％至7wt％、或1.3wt％至6wt％、或1.2wt％至5wt％、或1.2wt％至4wt％、或1.2wt％至3wt％、或1.2wt％至2wt％、或1.2wt％至1.75wt％、或1.2wt％至1.5wt％。环氧-硅烷增容剂可以作为独立于组分A和B的组分供应和输送，或者包含在组分A中，或者作为与SMP、环氧树脂或两者的共混物供应和传输。根据本公开的一个优选实施方式，固化剂包含在组分A中，即，作为与SMP、环氧树脂和任何任选添加剂的共混物。
根据本公开的一个实施方式，氨基-硅烷增容剂为式IV表示的化合物：
其中R14选自由以下组成的组：NH2-、吡啶基、吡咯基、NH2(C1-C6亚烷基)-、NH2(C1-C6亚烷基)-NH-、NH2(C1-C10亚烷基-O)-NH-、(NH2)2CH-、(NH2)3C-、(NH2-C1-C6亚烷基)2CH-、(NH2-C1-C6亚烷基)3C-、(NH2)2CH(C1-C6亚烷基)-、(NH2)3C(C1-C6亚烷基)-、(NH2-C1-C6亚烷基)2CH(C1-C6亚烷基)-、(NH2-C1-C6.亚烷基)3C(C1-C6亚烷基)-、苯基NH-、(C1-C6烷基)NH-、(C1-C6烷基)2N-、(C1-C6环烷基)NH-、(C1-C6环烷基)2N-、(C1-C6烯基)NH-、(C1-C6烯基)2N-、(羟基C1-C6烷基)NH-、(羟基C1-C6烷基)2N-；
R15选自由以下组成的组直接键、亚苯基、-(C1-C6亚烷基)-、亚苯基-(C1-C6亚烷基)-、-NH-(C1-C6亚烷基)-、-NH-NH-(C1-C6亚烷基)-、-NH-(C1-C6亚烷基)-NH-、-NH-(C1-C6亚烷基)-NH-(C1-C6亚烷基)-和-NH-(C1-C6亚烷基)-NH-(C1-C6亚烷基)-NH-；其中，R16和R17各自独立地表示氢原子或任选被C1-C6烷基、C1-C6烷氧基、-(C1-C6)亚烷基-O-C1-C6烷基，-(C1-C6)亚烷基-O-(C1-C6)亚烷基-O-C1-C6烷基，卤素原子，C2-C6烯基，C2-C6炔基、-Si(C1-C4烷基)3、-Si(C1-C4烷氧基)3、-Si-{O-[Si(C1-C4烷氧基)3]3、-(C1-C6)亚烷基-Si(C1-C4烷基)3、-(C1-C6)亚烷基-Si(C1-C4烷氧基)3或-(C1-C6))亚烷基-Si-{O-[Si(C1-C4烷氧基)3]3取代的C1-C6烷基；其中，q代表0、1或2的整数；并且条件是式IV表示的化合物中至少有两个氮原子。需要特别说明的是，氨基-硅烷增容剂可以包含至少一个伯胺基团，或至少两个仲胺基团，或一个或多个伯胺基团和至少一个仲胺基团，或其组合。根据本公开的实施方式，该增容剂所含的含氮基团可以是氨基、胺、亚胺、吡啶基或吡咯基，但该式IV所示的增容剂仍可称为“氨基-硅烷”，因为所有的不同含氮基团中的氮原子表现出与氨基相似的化学功能和特性。
根据本公开的一个实施方式，氨基-硅烷增容剂选自：
作为一个示例性实施方式，其中，基于可固化组合物的总重量，由式IV表示的氨基-硅烷增容剂的含量为0.5wt％至20wt％、或0.8wt％至18wt％、或1wt％至16wt％、或1.2至14wt％、或1.5wt％至12wt％、或2wt％至10wt％、或2.5wt％至9wt％、或3wt％至8.8wt％、或3.5wt％至8.5wt％、或4wt％至8wt％、或4.5wt％至7.5wt％、或5wt％至7wt％、或5.5wt％至6.5wt％、或5.5wt％至6wt％。
氨基-硅烷增容剂可以作为独立于成分A和B的组分供应和输送，也可以包含在组分A或B中。根据本公开的优选实施方式，氨基-硅烷增容剂包含在组分A中，即，作为与SMP的共混物。
根据本公开的优选实施方式，特别地选择SMP、环氧树脂和氨基-硅烷增容剂的量使得总胺官能度与总环氧官能度的摩尔比可以在0.8:1至4:1的范围内；或从0.9:1至3:1；或从1.0:1至2.5:1；或从1.1:1至2.0:1；或从1.2:1至1.4:1。
固化促进/加速催化剂
不受任何特定理论的限制，本公开的一个技术突破在于在可固化组合物中加入两种催化剂以提高固化速度，并且这两种催化剂也将被称为固化促进/加速催化剂，以便将它们与其他催化剂区分开来，例如催化聚氨酯和环氧树脂的制备。
一种固化促进/加速催化剂是含氮不饱和杂环化合物催化剂。优选地，含氮不饱和杂环化合物催化剂包含至少两个氮原子和至少两个杂环基团。更优选地，所述含氮不饱和杂环化合物催化剂选自由以下组成的组：1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯、1,5-二氮杂双环[4.3.0]壬-5-烯(1,5-diazabicyclo[4.3.0]non-5-ene)、2,3-二氮杂双环[2.2.0]己-1-烯(2,3-diazabicyclo[2.2.0]hex-1-ene)和1,3-二氮杂双环[3.1.0]己-3-烯(1,3-diazabicyclo[3.1.0]hex-3-ene)。最优选地，含氮不饱和杂环化合物催化剂为1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)。
含氮不饱和杂环化合物催化剂既可以作为独立于组分A和B的组分供应和输送，也可以包含在组分B中。根据本公开的一个优选实施方式，所述增容剂为环氧-硅烷增容剂，含氮不饱和杂环化合物催化剂包含在与环氧-硅烷增容剂或环氧树脂物理分离的组分中。根据本公开的另一个优选实施方式，含氮不饱和杂环化合物催化剂包括在包含固化剂、其他固化促进/加速催化剂和任何任选添加剂的组分中。
作为一种示例性实施方式，当增容剂为环氧-硅烷增容剂时，基于可固化组合物的总重量，含氮不饱和杂环化合物催化剂的含量为0.5至20wt％、或0.55wt％至15wt％、或0.6wt％至10wt％、或0.65wt％至8wt％、或0.7wt％至7wt％、或0.75至6wt％、或0.8wt％至5wt％、或0.9wt％至4wt％、或1wt％至3wt％、或1.1wt％至2wt％、或1.2wt％至1.8wt％、或0.75wt％至1.5wt％。
根据另一个示例性实施方式，当增容剂是氨基-硅烷增容剂时，含氮不饱和杂环化合物催化剂是作为与SMP的混合物包含的任选成分。作为一种示例性实施方式，当增容剂为氨基-硅烷增容剂时，基于可固化组合物的总重量，含氮不饱和杂环化合物催化剂的含量为零，或0至20wt％、或0.05wt％至15wt％、或0.08wt％至10wt％、或0.1wt％至8wt％、或0.2wt％至7wt％、或0.25至6wt％、或0.28wt％至5wt％、或0.3wt％至4wt％、或0.35wt％至3wt％、或0.4wt％至2wt％、或0.45wt％至1.8wt％、或0.5wt％至1.5wt％。
另一种固化促进/加速催化剂是含氮苯酚催化剂。优选地，含氮苯酚催化剂包含至少一个氨基。更优选地，含氮苯酚催化剂选自由以下组成的组：2,4,6-三(R0)苯酚、2,4-双(R0)苯酚、2,3-双(R0)苯酚、3,4-双(R0)苯酚、2,6-双(R0)苯酚、2,5-双(R0)苯酚和3,5-双(R0)苯酚，其中，每个R0是独立地选自以下组成的组：氨基(C1-C6)烷基、(C1-C6)烷氨基(C1-C6)烷基和二(C1-C6)烷氨基(C1-C6)烷基。最优选地，含氮苯酚催化剂是2,4,6-三(二甲基氨基甲基)苯酚(DMP-30)。
作为一个示例性实施方式，增容剂是环氧-硅烷增容剂，含氮苯酚催化剂是必要成分。含氮苯酚催化剂可以作为独立于组分A和B的组分供给和输送，也可以包含在成分B中。根据本公开的优选实施方式，含氮苯酚催化剂包含在与环氧官能化增容剂或环氧树脂物理分离的组分中。根据本公开的另一个优选的实施方式，含氮苯酚催化剂包含在包含固化剂、其他固化促进/加速催化剂和任何任选的添加剂的组分中。
作为一种示例性实施方式，基于可固化组合物的总重量，含氮苯酚催化剂的含量为0.001至5wt％、或0.002wt％至4wt％、或0.005wt％至3wt％、或0.007wt％至2wt％、或0.080wt％至1.5wt％、或0.010至1.25wt％、或0.012wt％至1wt％、或0.015wt％至0.75wt％、或0.017wt％至0.6wt％、或0.020wt％至0.5wt％、或0.022wt％至0.4wt％、或0.025wt％至0.3wt％。
水
根据本公开的一个优选实施方式，本公开的可固化组合物是无水的，即其中没有有意地掺入水或水分。换言之，本公开的无水可固化组合物可包含由一种或多种原材料或空气引入的痕量水分。例如，本公开的无水可固化组合物可以具有低于500ppm、或低于400ppm、或低于300ppm、或低于100ppm、或低于50ppm、或低于10ppm、或低于5ppm、或低于1ppm、或低于500ppb、或低于100ppb、或低于50ppb、或低于10ppb、或低于5ppb、或低于1ppb的水量(作为杂质)。
根据本公开的另一优选实施方式，本公开的可固化组合物为水基系统，其包含有意添加的水，优选添加在组分B中。不限于任何特定理论，估计使用水作为加速固化过程的促进剂。例如，基于可固化组合物的总重量，本公开的水基可固化组合物可具有0.1wt％至6wt％、或0.2wt％至5.5wt％、或0.5wt％至4wt％、或0.6wt％至3.8wt％、或0.65wt％至3.5wt％、或0.68至3.2wt％、或0.7wt％至3wt％、或0.72wt％至2.8wt％、或0.74wt％至2.6wt％、或0.75wt％至2wt％、或0.8wt％至1.5wt％、或0.9wt％至1.2wt％、或1.0wt％至1.1wt％的水量。
添加剂
在本公开的各种实施方式中，可固化组合物可以进一步包含一种或多种添加剂，所述添加剂选自除上述固化促进/加速催化剂之外的催化剂组成的组，其包括用于催化聚氨酯、聚酯多元醇的制备或SMP与环氧树脂、固化剂、增容剂之间的反应；水分清除剂，例如乙烯基-Si[O-(C1-C4)烷基]，尤其是乙烯基三甲氧基硅烷；扩链剂；交联剂；增粘剂；增塑剂，例如邻苯二甲酸酯、非芳族二元酸酯和磷酸酯、二元酸与二元醇的聚酯、聚丙二醇及其衍生物、聚苯乙烯；流变改性剂；抗氧化剂，例如液体空间受阻酚类抗氧化剂；填料，如碳酸钙、高岭土、滑石、二氧化硅、二氧化钛、硅酸铝、氧化镁、氧化锌和炭黑；着色剂；颜料；表面活性剂；溶剂，例如烃类、乙酸酯类、醇类、醚类和酮类；稀释剂；阻燃剂；防滑剂；抗静电剂；防腐剂；生物杀灭剂；紫外线稳定剂；触变剂；抗流挂剂，如氢化蓖麻油、有机膨润土、硬脂酸钙；光稳定剂，如液体受阻胺类光稳定剂；以及其中两种或更多种的组合。这些添加剂以已知的方式和量使用。这些添加剂可以作为独立的组分运输和储存，并在组分(A)和组分(B)组合之前不久或立即掺入可固化组合物中。或者，当这些添加剂对环氧基、氨基和硅烷基等反应性基团具有化学惰性时，它们可以包含在组分(A)或(B)中。
上述除固化促进/加速催化剂以外的催化剂是指能够进一步增强环氧基、氨基、硅烷基等反应性基团之间的相互作用的催化剂物质。它也被称为固化催化剂，可以单独使用，也可以两种或多种组合使用。代表性的催化剂包含二新癸酸二甲基锡、二月桂酸二丁基锡、乙酰乙酸二丁基锡、乙酰乙酸钛、乙酰乙酸乙酯钛络合物(titanium ethyl acetoacetatecomplex)和钛酸四异丙酯、羧酸铋、辛酸锌、封端的叔胺、锆络合物、以及胺与锡组合物和硅酸的路易斯酸催化剂加合物的组合。根据本公开的一个优选实施方式，基于可固化组合物的总重量，上述除固化促进/加速催化剂以外的催化剂的含量为0.01-20wt％、或0.02-15wt％、或0.03-10wt％、或0.04-8wt％、或0.05-6wt％、或0.06-5wt％、或0.07-4wt％、或0.07-3wt％、或0.08-2wt％、或0.09-1wt％、或0.1-0.8wt％。
根据本公开的一个实施方式，本公开的可固化组合物仅包含环氧-硅烷增容剂，不包含氨基-硅烷增容剂。根据本公开的另一个优选实施方式，本公开的可固化组合物仅包含氨基-硅烷增容剂，不包含环氧-硅烷增容剂。
一旦混合，硅烷改性聚合物、环氧树脂、任选的固化剂和增容剂在任选的固化促进/加速催化剂存在下彼此反应并快速固化以形成目标层或结构。例如，固化过程可以在0℃或更高、优选10℃或更高、更优选20℃或更高、更优选15℃至30℃，同时在300℃或更低，优选100℃或更低，更优选50℃或更低，更优选40℃或更的低温度下进行。例如，固化过程可以在理想的0.01巴或更高、优选0.1巴或更高、更优选0.5巴或更高、更优选0.9巴或更高并且同时在理想的1000巴或更低、优选100巴或更低、更优选10巴或更低、更优选5巴或更低，更优选1.5巴或更低的压力下进行。根据本公开的示例性实施方式，固化过程在环境温度和压力下进行。固化过程可以足以固化SMP-环氧组合物的预定时间段来进行。例如，固化时间可以理想地在两小时内、或一小时内、或50分钟内、或40分钟内、或30分钟内、或20分钟内、或15分钟内、或10分钟内、或5分钟、或3分钟内。
组分A和组分B的未固化共混物可以通过分批或连续工艺施加到一个或多个基材上。未固化的共混物可以通过诸如重力浇铸、真空浇铸、自动压力胶凝(APG)、真空压力胶凝(VPG)、浸泡、缠绕成型、注射(例如，叠层注射)、传递模塑、预成型、浸渍、涂覆、灌封、封装(encapsulation)、喷涂、刷涂等技术来施加。
根据本公开的一个实施方式，所述可固化组合物为双组分组合物，其包含：组分(A)，基于组分A的总重量，其包含35-80wt％的SMP、5-70wt％的环氧树脂、1-10wt％的环氧-硅烷增容剂、0.1-1.5wt％的除固化促进/加速催化剂外的催化剂和余量的添加剂；和组分(B)，基于所述组分B的总重量，其包含0.5-5wt％的含氮不饱和杂环化合物催化剂、0.05-1wt％的含氮苯酚催化剂、0.5-4wt％的固化剂、0-10wt％的水和余量的添加剂；组分A与组分B的重量比为1:5至5:1、或1:2至2:1、或1.1:1至1:1.1，例如1:1。
优选地，可固化组合物是双组分组合物，其包含：组分(A)，基于组分A的总重量，其包含35-80wt％的SMP、5-70wt％的环氧树脂、1-10wt％的环氧-硅烷增容剂、0.1-1.5wt％的除固化促进/加速催化剂外的催化剂、0-30wt％的填料、0.2-1.5wt％的除湿剂、0-30wt％的增塑剂、0-10wt％的颜料、0-1wt％的抗氧化剂、0-1wt％的光稳定剂、0-5wt％的触变剂；组分(B)，基于组分B的总重量，其包含0.5-5wt％的含氮不饱和杂环化合物催化剂、0.05-1wt％的含氮苯酚催化剂、0.5-4wt％的固化剂、0-6wt％的水、0-60wt％的增塑剂、0-60wt％的填料和0-5wt％的颜料；组分A与组分B的重量比为1:5至5:1、或1:2至2:1、或1.1:1至1:1.1，例如1:1。
根据本公开的另一个实施方式，可固化组合物为双组分组合物，其包含：组分(A)，基于组分A的总重量，其包含35-80wt％的SMP、5-70wt％的环氧树脂、1-10wt％的环氧-硅烷增容剂、0.1-1.5wt％的除固化促进/加速催化剂外的催化剂和余量的添加剂；组分(B)，基于所述组分B的总重量，其包含0.5-5wt％的含氮不饱和杂环化合物催化剂、0.05-1wt％的含氮苯酚催化剂、0.5-4wt％的固化剂、0-6wt％的水和余量的添加剂；组分A与组分B的重量比为1:5至5:1、或1:2至2:1、或1.1:1至1:1.1，例如1:1。
优选地，可固化组合物是双组分组合物，其包含：组分(A)，基于组分A的总重量，其包含35-80wt％的SMP、5-70wt％的环氧树脂、1-10wt％的环氧-硅烷增容剂、0.1-1.5wt％的除固化促进/加速催化剂外的催化剂、0-30wt％的填料、0.2-1.5wt％的除湿剂、0-30wt％的增塑剂、0-10wt％的颜料、0-1wt％的抗氧化剂、0-1wt％的光稳定剂、0-5wt％的触变剂；组分(B)，基于组分B的总重量，其包含0.5-5wt％的含氮不饱和杂环化合物催化剂、0.05-1wt％的含氮苯酚催化剂、0.5-4wt％的固化剂、0-60wt％的增塑剂、0-60wt％的填料、0-5wt％的颜料和0-6wt％的水；组分A与组分B的重量比为1:5至5:1、或1:2至2:1、或1.1:1至1:1.1，例如1:1。
根据本公开的另一个实施方式，可固化组合物为双组分组合物，其包含：组分(A)，基于组分A的总重量，其包含10-90wt％的SMP、1-20wt％的氨基-硅烷增容剂、0-10wt％，优选0-3wt％的含氮不饱和杂环化合物催化剂和余量的添加剂；组分(B)，基于组分B的总重量，其包含1-70wt％，优选1-50wt％的环氧树脂、0.1-6wt％的除固化促进/加速催化剂(例如含锡催化剂，特别是二新癸酸二甲基锡)之外的催化剂，以及余量的添加剂；并且，组分A与组分B的重量比为1:5至5:1，或1:2至2:1，或1.1:1至1:1.1，例如1:1。
优选地，本公开的可固化组合物具有的氮(例如，胺、氨基、亚胺、吡啶基和吡咯基的总摩尔量)与环氧的摩尔比为0.7至1.8，优选为0.8至1.5，更优选为0.9至1.3。根据本公开的另一实施方式，SMP与环氧树脂的重量比为6/1至1/3，优选为5/1至1/1。
优选地，可固化组合物为双组分组合物，其包含：组分(A)，基于组分A的总重量，其包含10-90wt％的SMP、1-20wt％的氨基-硅烷增容剂、0-3wt％的含氮不饱和杂环化合物催化剂、0.1-2wt％的水分清除剂(如VTMS)、0-50wt％的填料、0-30wt％的增塑剂(如DINP)、0-5wt％的触变剂(如SLT)、0-1wt％的抗氧化剂(如Irganox1135)、0-1wt％的光稳定剂(如Tinuvin765)、0-10wt％的颜料(如TiO2)；和组分(B)，基于组分B的总重量，其包含1-50wt％的环氧树脂、0.1-6wt％的除固化促进/加速催化剂(如DMT)、0-60wt％的增塑剂(如DINP)、0-60wt％的填料，0-1wt％的颜料；并且，组分A与组分B的重量比为10:1至1:10、或1:5至5:1、或1:2至2:1、或1.1:1至1:1.1，例如1:1。
根据本申请的另一个优选实施方式，SMP与环氧树脂的重量比为20:1至1:10、或15:1至1:8、或10:1至1:7、或8:1至1:6、或7:1至1:5、或6:1至2:9、或5:1至2:9、或3:1至2:9、或2:1至2:9、或1:1至2:9、或1:2至2:9、或1:3至2:9。
根据本公开的一个优选实施方式，本公开的可固化组合物至少表现出以下性能特性：可以非常快地干燥(例如具有小于20分钟(例如，小于18分钟、或少于15分钟、或少于13分钟、或少于12分钟、或少于10分钟、或少于8分钟、或少于6分钟、或少于5分钟、或少于3分钟)的结皮时间)；达到可接受的气密性；通过例如96小时的防雾测试；快速粘合积聚(adhesion build-up)(可在24小时、或20小时、或16小时、或12小时、或10小时、或8小时、或6小时、或4小时、或2小时、或1小时、或30分钟、或20分钟后达到可接受的粘合强度)；和高粘合力(例如，表现出1小时后大于0.5MPa、6小时后大于1.5MPa，24小时后大于2.5MPa，一周后大于2MPa或大于3MPa的搭接剪切强度)。
实施例
现在将在以下实施例中描述本公开的一些实施方式。然而，本公开的范围当然不限于这些实施例中所述的配方。相反，所述实施例仅仅是本公开的说明。
下表1中列出了实施例中使用的原材料的信息：
表1.实施例所用的原材料
制备实施例：SMP(SPUR-4000-12000)的制备
在室温下，将VoranolTM4000LM(4000g)添加到具有N2保护的三颈烧瓶中，并在氮气气流下于110℃下加热4小时。将烧瓶中的物质冷却至80℃，然后加入T12(2.0g)和IPDI(296.4g)，再将烧瓶在80℃下加热4小时。然后将SCA-3303(156.93)添加到烧瓶中并将混合物在80℃下加热4小时。反应结束后，将生成的SMP转移到密封瓶中，用于进一步表征、配制和测试。
发明实施例
根据表2至表7所列配方制备不同的双组分可固化组合物，其中，研究了各成分的相对量与所得技术效果之间的关系，所述SMP树脂是按上述制备实施例(SPUR-4000-12000)制备的或市售的(SPUR+1015LM)。
根据表2至7中所示的配方，部分A和部分B是单独地通过在分开的高速混合器中以2,000rpm/min的搅拌速率混合其成分而制备的。将部分A和部分B组合并在高速混合器中以1,000rpm/min的搅拌速度搅拌20秒，在1,500rpm/min的搅拌速度下搅拌20秒，然后在压力为0.2KPa的真空混合器中进一步混合在1,000rpm/min下搅拌2分钟，最后在高速混合器中以2,000rpm/min搅拌20秒。在上述混合步骤之后，所得的共混物或者直接表征或者施加到基材表面上以产生膜样品。
实施例中制备的样品用以下技术表征。
A.上述制备实施例中制备的SMP(SPUR-4000-12000)采用凝胶渗透色谱法(GPC)进行表征，条件和参数如下：使用配有两个混合D柱(7.8×300mm)和安捷伦折光率检测器的Agilent 1200型色谱仪进行GPC；柱温35℃，检测器温度35℃，流速1.0mL/min，流动相为四氢呋喃，进样量50μL；使用安捷伦GPC软件基于校准曲线收集和分析检测数据，该校准曲线通过使用分子量范围为316,500至316,580g/mol的PL聚苯乙烯窄标准(零件号：2010-0101)获得。
测得SMP的Mn为21,662，Mw为41,081，因此，可以计算出它的PDI为1.90。
B.无粘性时间/结皮时间通过以下程序表征：将两部分2k粘合剂样品混合，将共混物涂覆在镀锌钢表面上，然后将样品弄平并按GB/T13477.5-2002进行结皮时间测试。
C.根据ASTMD1708-06A测量样品的机械特性。根据ASTMD1708-06A中介绍的程序，将任何实施例的固化膜模切成狗骨形的试样。将试样固定在Instron5566仪器上并以50mm/min的恒定速度拉伸。记录屈服点的载荷(如果有的话)、试验期间试样承受的最大载荷、断裂时的载荷和断裂时的伸长率(夹具之间的伸长)。试样的搭接剪切强度也在Instron5566仪器上测量，粘附面积为2.5cm x2.5cm。具体而言，将试样在室温(22-25℃)下固化，然后在1、4、7、12、24或168小时等不同时间后测试搭接剪切强度。测量结果也总结在表2至表7中。
可以看出，表2至表5所示的实施例和比较例含有环氧-硅烷增容剂，并且含有含氮不饱和杂环化合物催化剂和含氮苯酚催化剂作为主要成分。
表2实施例1-10的配方和特征
从上表2中可以看出，部分A含有SMP、环氧、环氧硅烷和DMT，部分B含有水、DBU和DMP-30。通过调整固化加速催化剂的相对量，可将结皮时间显著缩短至约5分钟。
表3实施例11-16和比较例1的配方和特征
在表2和图6所示的实施例中研究了SMP/环氧树脂重量比对机械特性的影响。
表4实施例17制备的样品在不同基材上的搭接剪切
使用上述配方制备实施例17，然后将部分A和部分B共混，并将共混物施涂在不同的基材上。一周后测量这些样品的机械特性。样品的断裂伸长率为226.2％，拉伸强度为2.0MPa，模量为2.6MPa，这些样品的搭接剪切强度如图7所示。
表5实施例18至22的配方和特征
在表5所示的实验中，研究了诸如填料、增塑剂、增容剂和固化加速剂等不同成分的相对用量对结皮时间和机械特性的影响。
进行了三个额外的比较实验来研究搭接剪切强度随时间的变化。具体而言，这三个比较实验通过重复实施例22的配方和程序进行，不同之处在于省略了KH560、DMP-30或“填料和增塑剂”。一周后测量每个样品的搭接剪切强度，实施例22和这三个对比实验的实验结果如图8所示。实施例23是通过将由上述制备实施例得到的SMP(SPUR-4000-12000)替换为市售的SMP Momentive SPUR+1015LM来执行，实施例23的样品也显示出7分钟左右的结皮时间。
另一方面，表6至表7中所示的实施例和比较例包含氨基-硅烷增容剂和任选的含氮不饱和杂环化合物催化剂。表6至表7所示的实施例和比较例中不含含氮苯酚催化剂和水。
在表6所示的发明实施例和比较例中，部分A/部分B的重量比固定为1/1，SPUR/Epoxy的重量比固定在约3/1，部分A中SPUR的剂量固定在48％，部分B中环氧树脂的剂量在部分B中保持在16％，部分A中DBU的剂量由0％增加到0.5％、1％、2％和3％，同时B部分中DMT的剂量从0％增加到1％。实验数据显示，当DBU和DMT的剂量均为0％时，可以获得干燥的表面，结皮时间约为27分钟，这不能满足客户的要求，客户有时需要结皮时间不到20分钟。当DMT的剂量保持在1wt％且DBU用量变化在0、0.5％和1％时，其可分别地达到17分钟、15分钟和14分钟的结皮表面，并且该表面形态和结皮时间可以满足客户的需求。根据比较例3和4，在DMT的剂量保持在1wt％的情况下，进一步增加DBU的剂量至2％或3％，可以进一步减少结皮时间至13分钟或9分钟。遗憾的是，这两个比较例表现出不理想的表面特性(包括油性表面或粘性表面)，这不能满足客户的需要。
表6实施例24至26和比较文件2至4的配方和特征
在表6所示的实验结果中，“油性表面”是指表现出粘性、油腻和油状感觉的劣化和不理想的表面形态，而“干燥表面”是指没有上述不理想的性能的表面。从上表6可以看出，只有使用优化的配方才能实现较短的结皮时间和良好的表面特性。
在表7所示的发明实施例和比较例中，DBU和DMT的剂量固定在1％，部分A/部分B的重量比固定在1/1，SMP/Epoxy重量比固定在大约3/1，部分A中SPUR的剂量固定为48％，部分B中环氧树脂的剂量在部分B中保持在16％。在表7所示的这些实施例中，部分A中Z6020的剂量在6％、7％、8％、10％和14％变化，相应的NH/环氧摩尔比分别为0.86、1.00、1.15、1.43和2.00。从表7和图9可以看出，当NH/环氧摩尔比过低或过高时，所得可固化组合物将表现出不理想的特性，例如降低的分子量和缓慢的粘合积聚(adhesion build up)。
表7实施例27至28和比较文件5至7的配方和特征
上述表7和图9研究了可固化组合物的配方与镀锌钢搭接剪切强度之间的关系。
不受任何特定理论的限制，本公开的可固化组合物表现出优异的特性，其包括低至20至5分钟的较短结皮时间、2.5至5MPa的良好搭接剪切强度、100％～300％的断裂伸长率，2.0至3.5MPa的抗拉强度和2.0～3.5MPa的模量。
Claims (14)
1.一种可固化组合物，其包含：
至少一种硅烷改性聚合物；
至少一种环氧基团封端的环氧树脂；
至少一种增容剂，其在同一分子中具有至少一个硅烷基团和至少一个环氧末端基团，或者具有至少一个硅烷基团和至少一个含氮基团；
任选地，至少一种固化剂；
任选地，至少一种含氮不饱和杂环化合物催化剂；和
任选地，至少一种含氮苯酚催化剂。
2.根据权利要求1所述的可固化组合物，其中，所述可固化组合物中没有有意地添加水；或者
基于所述可固化组合物的总重量，所述可固化组合物包含0.1wt％至6wt％的水。
3.根据权利要求1所述的可固化组合物，其中，所述可固化组合物为包含组分A和组分B的双组分可固化组合物，
其中，所述组分A包含所述硅烷改性聚合物、所述环氧树脂和具有至少一个硅烷基团和至少一个环氧端基的所述增容剂，并且所述组分B包含所述固化剂、所述含氮不饱和杂环化合物催化剂和所述含氮苯酚催化剂；或者
其中，所述组分A包含所述硅烷改性聚合物、在同一分子内具有至少一个硅烷基团和至少一个含氮基团的所述增容剂以及可选地所述含氮不饱和杂环化合物催化剂，并且所述组分B包含所述环氧基树脂。
4.根据权利要求1所述的可固化组合物，其中，所述含氮不饱和杂环化合物催化剂选自由以下组成的组：1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯、1,5-二氮杂双环[4.3.0]壬-5-烯、2,3-二氮杂双环[2.2.0]己-1-烯和1,3-二氮杂双环[3.1.0]己-3-烯。
5.根据权利要求1所述的可固化组合物，其中，所述含氮苯酚催化剂选自由以下组成的组：2,4,6-三(R0)苯酚、2,4-双(R0)苯酚、2,3-双(R0)苯酚、3,4-双(R0)苯酚、2,6-双(R0)苯酚、2,5-双(R0)苯酚和3,5-双(R0)苯酚，其中，每个R0是独立地选自以下组成的组：氨基(C1-C6)烷基、(C1-C6)烷氨基(C1-C6)烷基和二(C1-C6)烷氨基(C1-C6)烷基。
6.根据权利要求1所述的可固化组合物，其中，所述硅烷改性聚合物由式I表示：
R1 m(R2O)(3-m)Si-R7-(聚合物主链)-R8-SiR3 n(R4O)(3-n) 式I
其中，所述聚合物主链衍生自多元醇，或衍生自至少一种多异氰酸酯和至少一种多元醇，并且任选地用至少一种-R9-SiR5 s(R6O)(3-s)官能化，R1、R2、R3、R4、R5和R6各自独立地表示氢原子或C1-C6烷基，m、n和s各自表示0、1或2的整数，R7、R8和R9各自独立地表示直接键(direct bond)、-O-、二价(C1至C6亚烷基)基团、-O-(C1至C6亚烷基)基团、(C1至C6亚烷基)-O-基团、-O-(C1至C6亚烷基)-O-基团、-N(RN)-(C1至C6亚烷基)基团或-C(＝O)-N(RN)-(C1至C6亚烷基)基团，其中，RN代表氢原子或C1-C6烷基。
7.根据权利要求1所述的可固化组合物，其中，固化剂选自由以下组成的组：脂族胺、脂环族胺、芳族胺、聚氨基酰胺、咪唑、双氰胺、环氧改性的胺、曼尼希改性的胺、迈克尔加成改性的胺和酮亚胺。
8.根据权利要求1所述的可固化组合物，其中，所述增容剂为具有至少一个硅烷基团和至少一个环氧末端基团且由式II表示的化合物或其缩合低聚物/聚合物：
其中，R10选自由以下组成的组
其中*代表连接位点，
R11选自由以下组成的组：C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基、-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷基)2-C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷基)2-C2-C6亚烷基、-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷氧基)2-C2-C6亚烷基，-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷氧基)2-C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷基)2-C2-C6亚烷基-(O-CH2)-CH(OH)-CH2-NH-C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷氧基)2-C2-C6亚烷基-(O-CH2)-CH(OH)-CH2-NH-C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷基)2-[O-Si(C1-C6烷基)2]x-C2-C6亚烷基-(O-CH2)-CH(OH)-CH2-NH-C2-C6亚烷基，-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷氧基)2-[O-Si(C1-C6烷氧基)2]x-C2-C6亚烷基-(O-CH2)-CH(OH)-CH2-NH-C2-C6亚烷基，
其中，R12和R13各自独立地表示氢原子或任选被C1-C6烷基、C1-C6烷氧基、卤素原子、C2-C6烯基、C2-C6炔基、-Si(C1-C4烷基)3、-Si(C1-C4烷氧基)3、-Si-{O-[Si(C1-C4烷氧基)3]3、-(C1-C6)亚烷基-Si(C1-C4烷基)3、-(C1-C6)亚烷基-Si(C1-C4烷氧基)3或-(C1-C6)亚烷基-Si-{O-[Si(C1-C4烷氧基)3]3取代的C1-C6烷基，
t表示0、1或2的整数，且x表示1至100的整数。
9.根据权利要求8所述的可固化组合物，其中，所述增容剂为由式III表示的缩合低聚物或缩合聚合物，
其中，R10选自由以下组成的组
R11选自由以下组成的组：C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基、-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷基)2-C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷基)2-C2-C6亚烷基、-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷氧基)2-C2-C6亚烷基，-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷氧基)2-C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷基)2-C2-C6亚烷基-(O-CH2)-CH(OH)-CH2-NH-C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷氧基)2-C2-C6亚烷基-(O-CH2)-CH(OH)-CH2-NH-C2-C6亚烷基、-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷基)2-[O-Si(C1-C6烷基)2]x-C2-C6亚烷基-(O-CH2)-CH(OH)-CH2-NH-C2-C6亚烷基，-(CH2-O)-C2-C6亚烷基-Si(C1-C6烷氧基)2-[O-Si(C1-C6烷氧基)2]x-C2-C6亚烷基-(O-CH2)-CH(OH)-CH2-NH-C2-C6亚烷基，
R13表示氢原子或任选被C1-C6烷基、C1-C6烷氧基、卤素原子、C2-C6烯基、C2-C6炔基、-Si(C1-C4烷基)3、-Si(C1-C4烷氧基)3、-Si-{O-[Si(C1-C4烷氧基)3]3、-(C1-C6)亚烷基-Si(C1-C4烷基)3、-(C1-C6)亚烷基-Si(C1-C4烷氧基)3或-(C1-C6)亚烷基-Si-{O-[Si(C1-C4烷氧基)3]3取代的C1-C6烷基，
r表示1～50的整数，且x表示1～100的整数。
10.根据权利要求8所述的可固化组合物，其中，所述增容剂选自由以下组成的组：
11.根据权利要求1所述的可固化组合物，其中，所述增容剂为在同一分子中具有至少一个硅烷基团和至少一个含氮基团的化合物，并由式IV表示：
其中，R14选自由以下组成的组：NH2-、吡啶基、吡咯基、NH2(C1-C6亚烷基)-、NH2(C1-C6亚烷基)-NH-、NH2(C1-C10亚烷基-O)-NH-、(NH2)2CH-、(NH2)3C-、(NH2-C1-C6亚烷基)2CH-、(NH2-C1-C6亚烷基)3C-、(NH2)2CH(C1-C6亚烷基)-、(NH2)3C(C1-C6亚烷基)-、(NH2-C1-C6亚烷基)2CH(C1-C6亚烷基)-、(NH2-C1-C6.亚烷基)3C(C1-C6亚烷基)-、苯基NH-、(C1-C6烷基)NH-、(C1-C6烷基)2N-、(C1-C6环烷基)NH-、(C1-C6环烷基)2N-、(C1-C6烯基)NH-、(C1-C6烯基)2N-、(羟基C1-C6烷基)NH-、(羟基C1-C6烷基)2N-，
R15选自由以下组成的组：直接键、亚苯基、-(C1-C6亚烷基)-、亚苯基-(C1-C6亚烷基)-、-NH-(C1-C6亚烷基)-、-NH-NH-(C1-C6亚烷基)-、-NH-(C1-C6亚烷基)-NH-、-NH-(C1-C6亚烷基)-NH-(C1-C6亚烷基)-和-NH-(C1-C6亚烷基)-NH-(C1-C6亚烷基)-NH-，
其中，R16和R17各自独立地表示氢原子或任选被C1-C6烷基、C1-C6烷氧基、-(C1-C6)亚烷基-O-C1-C6烷基，-(C1-C6)亚烷基-O-(C1-C6)亚烷基-O-C1-C6烷基，卤素原子，C2-C6烯基，C2-C6炔基、-Si(C1-C4烷基)3、-Si(C1-C4烷氧基)3、-Si-{O-[Si(C1-C4烷氧基)3]3、-(C1-C6)亚烷基-Si(C1-C4烷基)3、-(C1-C6)亚烷基-Si(C1-C4烷氧基)3或-(C1-C6))亚烷基-Si-{O-[Si(C1-C4烷氧基)3]3取代的C1-C6烷基，
q表示0、1或2的整数，
条件是由式IV表示的化合物中至少有一个氮原子。
12.根据权利要求11所述的可固化组合物，其中，所述增容剂选自由以下组成的组：
13.根据权利要求1所述的可固化组合物，其中，所述硅烷改性聚合物占所述可固化组合物的15至70wt％，所述环氧树脂占所述可固化组合物的2.5至65wt％，所述固化剂占所述可固化组合物的0至8wt％，所述增容剂占所述可固化组合物的0.5至20wt％，所述含氮不饱和杂环化合物催化剂占所述可固化组合物的0至20wt％，以及所述含氮苯酚催化剂占所述可固化组合物的0至5wt％。
14.一种将根据权利要求1至权利要求13中任一项所述的可固化组合物施加到基材表面上的方法，其包含以下步骤：
(1)将所述硅烷改性聚合物、所述环氧树脂、所述增容剂和所述任选的固化剂、含氮不饱和杂环化合物催化剂和含氮苯酚催化剂混合形成前体共混物；
(2)将所述前体共混物施加到基材表面上；以及
(3)固化所述前体共混物，或使所述前体共混物固化。
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