CN114639842B - 一种液体燃料电池结构及电池水热平衡控制方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种新型燃料电池系统结构，该结构在原有燃料电池系统上引入了独立的水蒸气膜分离器等器件。包括电堆、液体燃料罐、气液分离器、第一液泵、混合罐、气泵、第二液泵，电堆的阳极入口经第二液泵与混合罐的循环液供液口相连，电堆的阳极出口与混合罐的循环液返回口相连；液体燃料罐经第一液泵与混合罐的燃料入口相连；膜分离器的新鲜空气入口与外界大气相连，膜分离器的新鲜空气出口相连与电堆的阴极入口相连；电堆的阴极出口与膜分离器的尾气入口相连，膜分离器的尾气出口放空。本发明与现有技术相比，可提高液体燃料电池系统中电堆的运行温度、放电功率、燃料效率，同时可提高系统稳定运行的最高环境温度，即提高系统环境适应度。
Description
技术领域
本发明在于提供一种新型直接液体燃料电池系统结构。
背景技术
燃料电池是一种直接将化学能转化为电能的装置。相比于二次电池，燃料电池的结构使其具有功率、容量分离的特性以及更高的比能量；相比于内燃机，燃料电池的工作原理打破了卡诺循环的约束并具有更高的理论效率。基于此，燃料电池在车用动力电源、电站等方面可有广阔的应用前景。液体燃料电池同时又具有燃料携带、储存、转运方便等特性，在便携式电源方面有更高的使用价值。
对于液体燃料电池，为使电堆高功率高效率放电并维持水平衡并，液体燃料电池的工作温度通常为50～80℃。较高的运行温度可提高电池内传质、反应的速率，进而提高电堆的功率、效率，但较高的温度也提高了液体(溶剂,通常为水)的汽化速率，对水热管理模块的要求也更加苛刻。因此，为使液体燃料电池在较高的电堆温度下运行，对水热管理模块的改进与优化就成为了关键问题。
传统维持系统水平衡的方案是在电堆阴极出口后串联一个散热器。使用散热器将尾气中的水蒸气冷凝成液态水，再通过气液分离器回收。德国SFC公司提出一种专利，该专利在系统末端接入一个由毛细管组成的水交换单元，利用毛细力将尾气中的液态水输送至阴极进料中，实现了水的循环利用。按照这种方式，离开系统的气体仍含有饱和水蒸气，这使得该方法在高环境温度以及大流率进料的条件下，无法维持水平衡。
本发明针对液体燃料电池电堆水热管理的问题，引用电动调节阀、水蒸气分离膜、换热器、散热器至系统中。利用水蒸气分离膜，通过压差驱动实现水蒸气的直接回收利用，打破水蒸气冷凝后再回收的模式，并将系统水管理问题与热管理问题分开考虑，进而提高电堆运行温度和稳定运行环境上限温度，实现电堆功率、效率、环境适应度的提高。
发明内容
针对上述问题，本发明的目的是提供一种新的系统结构，引入水蒸气膜分离器，通过电堆尾气中水蒸气分压与进料空气中水蒸气分压的压差驱动，使电堆尾气中的部分水蒸气透过水蒸气分离膜并进入进料的新鲜空气中，实现水蒸气的直接循环利用，同时减少系统的散热负荷，实现了电堆高温运行，提高了系统的环境适应度。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：
一种液体燃料电池结构,包括电堆、液体燃料罐、气液分离器、第一液泵、混合罐、气泵、第二液泵，电堆的阳极入口经第二液泵与混合罐的循环液供液口相连，电堆的阳极出口与混合罐的循环液返回口相连；液体燃料罐经第一液泵与混合罐的燃料入口相连；
膜分离器的新鲜空气入口与外界大气相连，膜分离器的新鲜空气出口相连与电堆的阴极入口相连；
电堆的阴极出口与膜分离器的尾气入口相连，膜分离器的尾气出口放空。
所述电堆的阴极出口与膜分离器的尾气入口之间的连接管路上设有气液分离器，气液分离器的气液混合物料入口与电堆的阴极出口相连，气液分离器的分离后气体出口与膜分离器的尾气入口相连，气液分离器的分离后液体出口与混合罐相连通。
于膜分离器的新鲜空气入口处设置有气泵，或于新鲜空气出口与电堆的阴极入口之间设有气泵。
于液体燃料罐与混合罐的燃料入口之间的管路上设有单向阀及第一液泵。
电堆的阳极出口与混合罐的循环液返回口之间的管路上设有散热器，为电堆的阳极出口流出的物料降温，于散热器上不设有或设有散热风扇。
一换热器，包括第一物料入口和出口，以及第二物料入口和出口；
第一物料新鲜空气经换热器换热后与膜分离器的新鲜空气入口相连，
电堆的阴极出口(的第二物料)经换热器后与气液分离器的气液混合物料入口相连。
膜分离器的尾气出口经电动调节阀后放空。
膜分离器包括第一物料入口和出口，以及第二物料入口和出口；膜分离器内设有水蒸汽分离膜，通入膜分离器内的第一物料和第二物料由水蒸汽分离膜相间隔，新鲜空气和电堆的阴极出口流出物分别作为第一物料第二物料。
当系统运行时，可设定混合罐中含水体积的阈值；其范围为混合罐体积的10％～90％；若混合罐中溶液体积低于该阈值时，则减小电动调节阀的开度，提高水蒸气膜分离器中尾气腔的压力，进而提高水蒸气从水蒸气膜分离器中尾气腔向水蒸气膜分离器中新鲜空气腔的渗透速率，使离开电池系统的水的速率低于电池系统中反应产生水的速率；若混合罐中溶液体积高于该阈值，则增大电动调节阀开度，降低水蒸气膜分离器中尾气腔的压力，进而降低水蒸气在水蒸气分离膜上的渗透速率，使离开电池系统的水的速率高于电池系统中反应产生水的速率。
系统的温度控制主要由散热器中的风扇完成；可人为设定电堆运行温度Trun，Trun的范围为30℃～97℃；当电池系统运行时，若电堆温度高于Trun，开启散热器中的风扇，或提高散热器中的风扇的转速；反之，关闭散热器中的风扇，或降低散热器中的风扇的转速。
与现有技术相比，本发明可提高液体燃料电池系统中电堆的运行温度、放电功率、燃料效率，同时可提高系统稳定运行的最高环境温度，即提高系统环境适应度。
本发明具有以下有益效果及优点：
1.本发明与现有技术相比，可提高电堆的稳定运行温度，提高电堆最大输出功率、提高电堆效率。
2.本发明与现有技术相比，可在更高的环境温度下长期运行。
3.本方案适用于各类液体燃料电池。
4.本发明与现有技术相比，去除了电堆阴极尾气的管路中的散热器，并对阴极的水蒸气直接回收利用。减小(或消除)了阴极尾气的冷凝的热需求。
5.本发明与现有技术相比。实现了燃料电池系统的水平衡控制和热平衡控制的分离，使得燃料电池具有更广阔的运行状态空间，从而提高燃料电池的适用范围。
附图说明
图1本发明一个实施例中，系统结构示意图；
其中，1：燃料罐，2：第一液泵，3：单向阀，4：气液分离器，5：散热器，6：混合罐，7：气泵，8：电堆，9：第二液泵，10：膜分离器，11：换热器，12：电动调节阀；
混合罐内，a：燃料入口，b循环液返回口，c：尾气排出口，d：电堆尾气回收口，e：循环液供液口；
电堆上，f：阳极出口，h：阳极入口，g：阴极入口，i：阴极出口；
膜分离器，j：尾气入口，k：新鲜空气出口，l：尾气出口，m新鲜空气入口。
图2本发明实施例中，阴极计量比为4，不同温度下，出口湿度-电密控制关系图
图3本发明实施例中，阴极计量比为2，不同温度下，出口湿度-电密控制关系图
图4本发明实施例中，本专利水平衡算法控制流程图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明做进一步的详细说明。
燃料电池结构组成：
如图1所示，本实施例，液体燃料电池系统包括燃料罐1、混合罐6、气液分离器4、第一液泵2、单向阀(3)、第二液泵9、散热器5、气泵7、电堆8、膜分离器10、换热器11、电动调节阀12。本实施例方案中，所述气液分离器4处于混合罐6罐体内部、其液体物料出口与混合罐6连通；所述混合罐6(含气液分离器4)内部密封，仅燃料入口a、循环液返回口b、尾气排出口c、电堆尾气回收口d、循环液供液口e五个出(入)口与外界相连；所述混合罐燃料入口a与单向阀的出口相连。所述第一液泵2分别与燃料罐1、单向阀3入口相连，用于将燃料罐1中的燃料经单向阀3注入混合罐6中。
所述第二液泵9分别与混合罐循环液供液口(e口)、电堆阳极入口(h口)相连，用于将混合罐6中溶液供应给电堆；所述电堆阳极出口(f口)与散热器5入口相连；所述散热器)出口与混合罐循环液返回口(b口)相连。
所述水蒸气膜分离器内部包含两个腔体，即新鲜空气腔和尾气腔；两个腔体由水蒸气分离膜隔离。所述水蒸气分离膜具有高水蒸气渗透率和选择性，可使水蒸气在一定的分压压差下快速通过，同时阻挡其他气体透过。目前，该膜可由Nafion膜或SPEEK膜等具有良好的水蒸气选择透过性膜实现。水蒸气膜分离器的新鲜空气腔和尾气腔均包含一个出口和一个入口。
所述换热器11内第一物料入口与大气连通，作为液体燃料电池的进气口。所述换热器11第一物料出口与水蒸气膜分离器中新鲜空气腔入口(m口)相连。系统运行时，新鲜空气经换热器11预热后，从新鲜空气腔入口(m口)进入水蒸气膜分离器中新鲜空气腔。新鲜空气与自尾气腔渗透过来水蒸气混合，形成增湿空气并从膜分离器的新鲜空气腔出口(k口)流出。
所述气泵7的入口与水蒸气膜分离器中新鲜空气腔的出口(k)相连。所述气泵7的出口与电堆阴极入口相连。所述气泵7用于将增湿空气提压并供入电堆阴极；
所述电堆阴极出口与换热器11的第二物料入口相连；所述换热器11第二物料出口与气液分离器4的入口d相连。所述气液分离器4的c口与水蒸气膜分离器中尾气腔的入口(j)相连；所述水蒸气膜分离器中尾气腔的出口I与电动调节阀12相连。系统运行时，离开电堆的尾气在换热器11中与进料新鲜空气换热。而后流入气液分离器4的d口。在气液分离器4中，尾气中的液态水回流至混合罐6中，剩余的尾气(含饱和水蒸气)进入水蒸气膜分离器10的尾气腔。在水蒸气膜分离器10的尾气腔中，离开气液分离器4的尾气中的大部分水蒸气经水蒸气分离膜回到进料新鲜空气中，剩余尾气经电动调节阀12，排入环境中。
所述电动调节阀12用于调控水蒸气膜分离器中尾气腔的气压，进而调节水蒸气膜分离器尾气腔中的水蒸气向新鲜空气腔渗透的通量。
燃料电池系统稳定运行，水热控制策略
在燃料电池平稳运行时，为保证燃料电池系统内部水的平衡，需控制离开电池系统的水蒸汽的速率不高于电池内反应产生水的速率。电池内反应产生水的速率可通过物料衡算，依据电池放电电流计算。对于离开系统的水蒸汽的速率，即水蒸气在系统排气口的流出速率，可通过电动调节阀(12)控制水蒸气膜分离器中尾气腔的压力，进而控制水蒸气通过水蒸气分离膜渗透至进料新鲜空气的速率，进而控制离开电池系统的水蒸气的流出速率。故可基于离开系统的尾气的湿度反馈，通过电动调节阀12来控制离开电池系统的水蒸汽的流出速率。具体控制方案如下：
当系统运行时，可设定混合罐6中含水体积的阈值。该阈值依据电池系统的结构及运行环境人为设定，其范围为混合罐6体积的10％～90％。若混合罐6中溶液体积低于该阈值时，则减小电动调节阀12的开度，提高水蒸气膜分离器中尾气腔的压力，进而提高水蒸气从水蒸气膜分离器10中尾气腔向水蒸气膜分离器10中新鲜空气腔的渗透速率，使得离开系统的尾气的湿度低于RHh2o,balance，即令离开电池系统的水的速率低于电池系统中反应产生水的速率；若混合罐6中溶液体积高于该阈值，则增大电动调节阀12开度，降低水蒸气膜分离器10中尾气腔的压力，进而降低水蒸气在水蒸气分离膜上的渗透速率，使得离开系统的尾气的湿度高于RHh2o,balance，即令离开电池系统的水的速率高于电池系统中反应产生水的速率。
对于系统水平衡条件下，离开系统的气体中水蒸气的湿度RHh2o,balance，可按如下方式计算。首先，进入系统的干空气流量为：
vin,air＝(Icell·ncell·ξO2·R·Tcell)/(4·F·xO2,air·Patm) (1)
式子中:vin,air为进料干空气流量，m3 s-1,F为法拉第常数，96485C·mol-1,ξO2·为氧气相对于燃料的进料计量比，ξO2的范围为1～50，R为气体摩尔常数:8.3145J mol-1K-1,Tcell为电堆运行温度,Tcell的范围为20℃～100℃，xO2,air为氧气在空气中的比例:0.21，Patm为大气压力:101325Pa。
而后，基于电堆反应过程，计算离开系统的气体中干气流量和电堆内反应产生水的速率
vout,air＝vin,air-(Icell·ncell·R·Tcell)/(4·F·Pcell) (2)
vh2o＝(Icell·ncell·R·Tcell)/(2·F·Pcell) (3)
式中:vout,air为离开系统干空气流量,m3 s-1，vh2o为电堆产水速率,m3 s-1，Icell为电堆放电电流,A，ncell为电堆总节数，Pcell为电堆内部压力,Pa。
欲实现电池系统的水平衡，需使得离开电池系统水蒸气的流量不高于电池系统内部反应产生水的速率。按此约束，可计算离开系统水蒸气的摩尔浓度上限和出口湿度上限。
xh2o,out,max＝vh2o/(vh2o+vout,air) (4)
RHbalance＝xh2o,out,max·Pcell/Ph2o,sat (5)
式中，xh2o,out,max为离开系统的尾气中水蒸汽的摩尔浓度的上限值，RHbalance为离开系统的尾气中水蒸汽的相对湿度的上限值，维持系统水平衡条件下，出口相对湿度，Ph2o,sat为电池温度下水的饱和蒸汽压。基于公式1～公式5，可计算不同条件下，电池系统出口尾气湿度的上限值。
如图2为氧气进料计量比(ξO2)设定为4，温度分别为60℃、65℃、70℃、75℃、80℃、85℃、90℃、95℃时、电流密度在30mA cm-2～400mA cm-2的区间内时，基于公式(1)～公式(5)所计算的电池系统出口湿度上限(RHbalance)图。
又如图3为氧气计量比(ξO2)设定为2，温度分别为60℃、65℃、70℃、75℃、80℃、85℃、90℃、95℃时、电流密度在30mA cm-2～400mA cm-2的区间内时，基于公式(1)～公式(5)所计算的电池系统出口湿度上限(RHbalance)图。
本实施例中，系统的温度控制主要由散热器5中的风扇完成。可人为设定电堆运行温度Trun，Trun的范围为30℃～97℃。当电池系统运行时，若电堆温度高于Trun，开启散热器5中的风扇，或提高散热器5中的风扇的转速；反之，关闭散热器5中的风扇，或降低散热器5中的风扇的转速。
图4本发明实施例中，本专利水平衡算法控制流程图
当系统运行时，首先，人为设定混合罐6中含水体积的阈值Vliquid_set。混合罐6中含水体积的控制冗余偏差dVliquid_set，Vliquid_set设定为混合罐6体积的10％～90％，dVliquid_set设定为Vliquid_set值的30％以内。而后，监测混合其中混合液实际体积Vliquid，并做如下判断和操作：
若Vliquid大于Vliquidset+dVliquidset，则需调整电动调节阀开度，增加排出系统的水的速率。即监测电堆电流(Istack)、阴极干气进料计量比(ξO2)、系统尾排出口温度(Tsys),而后，基于(Istack)、(ξO2)、(Tsys)，按照公式(1)～公式(5)计算当前系统水平衡条件所对应的系统尾排出口湿度RHbalance，同时监测系统尾排出口实际湿度RHsys。若RHsys>RHbalance,则说明当前排出系统的水的速率较大，无需调整电动调节阀；若RHsys<＝RHbalance,则说明当前排出系统的水的速率较小，增大电动调节阀的开度(可将电动调节阀的开度转角提高dθ(dθ的范围为0～360°之间)，并等待1s；而后继续监测电流、出口温度、进料干气计量比、系统出口湿度，并计算出口湿度平衡值，再次调节电动调节阀，直至RHsys>RHbalance。而后，进入下一调节周期,监控混合其中实际水含量Vliquid。
若Vliquid小于Vliquidset-dVliquidset，则需减小电动调节阀开度，降低排出系统的水的速率。即监测电堆电流(Istack)、阴极干气进料计量比(ξO2)、系统尾排出口温度(Tsys),而后，基于(Istack)、(ξO2)、(Tsys)，按照公式(1)～公式(5)计算当前系统水平衡条件所对应的系统尾排出口湿度RHbalance，同时监测系统尾排出口实际湿度RHsys。若RHsys<RHbalance,则说明当前排出系统的水的速率较小，无需调整电动调节阀；若RHsys>＝RHbalance,则说明当前排出系统的水的速率较大，减小电动调节阀的开度(可将电动调节阀的开度转角降低dθ(dθ的范围为0～360°之间)，并等待1s；而后继续监测电流、出口温度、进料干气计量比、系统出口湿度，并计算出口湿度平衡值，再次调节电动调节阀，直至RHsys<RHbalance。而后，进入下一调节周期,监控混合其中实际水含量Vliquid。
Claims (8)
1. 一种液体燃料电池结构,包括电堆（8）、液体燃料罐（1）、气液分离器（4）、第一液泵（2）、混合罐（6）、气泵（7）、第二液泵（9），电堆（8）的阳极入口（h）经第二液泵（9）与混合罐（6）的循环液供液口（e）相连，电堆（8）的阳极出口（f ）与混合罐（6）的循环液返回口（b）相连；液体燃料罐（1）经第一液泵（2）与混合罐（6）的燃料入口（a）相连；
其特征在于：
膜分离器(10)的新鲜空气入口（m）与外界大气相连，膜分离器(10)的新鲜空气出口（k）相连与电堆（8）的阴极入口（g）相连；
电堆（8）的阴极出口（i）与膜分离器(10)的尾气入口（j）相连，膜分离器(10)的尾气出口（l）放空；
所述电堆（8）的阴极出口（i）与膜分离器(10)的尾气入口之间的连接管路上设有气液分离器（4），气液分离器（4）的气液混合物料入口（d）与电堆（8）的阴极出口（i）相连，气液分离器（4）的分离后气体出口与膜分离器(10)的尾气入口相连，气液分离器（4）的分离后液体出口与混合罐（6）相连通；膜分离器(10) 包括第一物料入口和出口，以及第二物料入口和出口；膜分离器(10)内设有水蒸气分离膜，通入膜分离器(10)内的第一物料和第二物料由水蒸气分离膜相间隔，新鲜空气和电堆（8）的阴极出口（i）流出物分别作为第一物料第二物料。
2.根据权利要求1所述结构，其特征在于：
于膜分离器(10)的新鲜空气入口（m）处设置有气泵（7），或于新鲜空气出口（k）与电堆（8）的阴极入口（g）之间设有气泵（7）。
3.根据权利要求1所述结构，其特征在于：
于液体燃料罐（1）与混合罐（6）的燃料入口（a）之间的管路上设有单向阀（3）及第一液泵（2）。
4.根据权利要求1所述结构，其特征在于：
电堆（8）的阳极出口（f ）与混合罐（6）的循环液返回口（b）之间的管路上设有散热器（5），为电堆（8）的阳极出口流出的物料降温，于散热器（5）上不设有或设有散热风扇。
5.根据权利要求1所述结构，其特征在于：
一换热器（11），包括第一物料入口和出口，以及第二物料入口和出口；
第一物料新鲜空气经换热器（11）换热后与膜分离器(10)的新鲜空气入口（m）相连，
电堆（8）的阴极出口（i）的第二物料经换热器（11）后与气液分离器（4）的气液混合物料入口（d）相连。
6.根据权利要求1所述结构，其特征在于：膜分离器(10) 的尾气出口（l）经电动调节阀（12）后放空。
7.一种采用权利要求1-6任一一项所述液体燃料电池结构的电池控制方法，其特征在于：
当系统运行时，可设定混合罐（6）中含水体积的阈值；其范围为混合罐(6)体积的10%~90%；若混合罐（6）中溶液体积低于该阈值时，则减小电动调节阀（12）的开度，提高水蒸气膜分离器(10)中尾气腔的压力，进而提高水蒸气从水蒸气膜分离器(10)中尾气腔向水蒸气膜分离器(10)中新鲜空气腔的渗透速率，使离开电池系统的水的速率低于电池系统中反应产生水的速率；若混合罐(6)中溶液体积高于该阈值，则增大电动调节阀(12)开度，降低水蒸气膜分离器(10)中尾气腔的压力，进而降低水蒸气在水蒸气分离膜上的渗透速率，使离开电池系统的水的速率高于电池系统中反应产生水的速率。
8.按照权利要求7所述的电池控制方法，其特征在于：
系统的温度控制主要由散热器（5）中的风扇完成；可人为设定电堆运行温度Trun，Trun的范围为30oC~97oC；当电池系统运行时，若电堆温度高于Trun，开启散热器（5）中的风扇，或提高散热器（5）中的风扇的转速；反之，关闭散热器（5）中的风扇，或降低散热器（5）中的风扇的转速。
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