CN114573078B - 强化电动修复六价Cr污染水体的装置及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于铬污染修复技术领域，具体涉及一种强化电动修复六价Cr污染水体的装置及方法。该装置包括反应室，反应室的两端设置有电极室，所述电极室包括阴极室和阳极室，所述反应室和电极室之间设置有穿孔绝缘隔板，所述阴极室中设置有电极一，阳极室中设置有电极二和电极三，电极一与直流电源一的负极相连，直流电源一的正极连接直流电源二的负极和电极二，直流电源二的正极连接阳极室的电极三。使用时，将含有六价铬的污染水体置于阴极室、反应室和阳极室中，开启直流电源一和直流电源二，阳极室内六价铬向远离反应式的方向迁移，且阳极室内形成完整的电路将六价铬还原为三价铬沉淀。本发明通过大阳极室和三电极体系设计提高修复效率。

Description

强化电动修复六价Cr污染水体的装置及方法
技术领域
本发明属于铬污染修复技术领域，具体涉及一种强化电动修复六价Cr污染水体的装置及方法。
背景技术
铬金属被广泛应用于金属电镀、油漆和颜料、皮革制革、纺织染色、木材防腐及耐火材料等工业领域。涉铬行业众多，铬污染问题具有普遍性，由于重金属自身不可降解性，含铬废渣与废水的不当排放会造成严重的环境污染问题。铬元素在水环境中主要以Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)两种稳定的形态存在，Cr(VI)毒性高、迁移性强，是Cr(III)的100～1000倍。Cr(VI)可干扰生物体内氧化、还原与水解过程，使蛋白质变性，破坏酶的生物功能。Cr(VI)也动物、人类有“三致”作用，同细胞内大分子结合后，引起细胞突变与癌变(KrishnamurthyS,Wilkens M M.Environmental chemistry of chromium[J].Science of the TotalEnvironment,1989,86(1):15-23.；杜良,王金生.铬渣毒性对环境的影响与产出量分析[J].安全与环境学报,2004,4(2):4.；孟凡生,王业耀,汪春香,等.铬污染地下水的PRB修复试验[J].工业用水与废水,2005,36(2):4.)，对人类健康造成潜在威胁。因此，亟需找到高效、经济的修复技术将铬从污染水体中移除。
电动修复又被称为电化学污染治理技术，其原理是将电极放置在受污染水体或土壤的两侧，通入直流电后，在反应区域形成一个电场。在电场力的作用下重金属离子在电迁移、电泳、电渗析等作用下向阴极或阳极附近移动并富集，使受污染区域的污染物含量降低从而达到去除效果(Acar Y B,Alshawabkeh A N.Principles of electrokineticremediation[J].EnViron.sci.technol,1993,27(13):2638-2647.；Reddy,Parupudi.RemoVal of chromium,nickel and Cadmium from clays by in-situelectrokinetic remediaiton[J].J.Soil Contam,1997,6(4):391-407.)。
传统的单电路电动修复装置(TD)如图1所示，长×宽×高为26cm×10cm×12cm，包括反应室，反应室的两端为电极室，其中一个电极室为阳极室、另一个为阴极室，反应室和电极室之间设置有打孔的有机玻璃板和滤纸，两个电极室中均设置有石墨毡电极，阳极室中的石墨毡电极与直流电源的正极相连，阴极室中的石墨毡电极与直流电源的负极相连。其中阴、阳极室为2cm×10cm×12cm，反应室为22cm×10cm×12cm；该电动修复装置有以下缺点：1、阳极室体积较小，导致Cr(VI)迁移到阳极室后，浓度较高，浓差扩散较大，不利于六价Cr的去除；2、Cr(VI)仅仅是迁移到阳极室，不能将其还原为Cr2O3沉淀后完全去除。
授权公告号为CN 206316141 U的中国实用新型专利，公开了一种电动修复重金属污染土壤的处理装置，包括电动修复池、修复电极以及作用在修复电极上的修复电场，所述电动修复池包括土壤填充池、位于填充池一端的阳极电解池和位于填充池另一端的阴极电解池，在所述阳极电解池内设置有主阳极，在所述土壤填充池设置有次阳极，在所述阴极电解池内设置有阴极，所述主阳极与阴极形成第一修复电场，所述次阳极与阴极形成第二修复电场。该实用新型提供的电动修复装置，通过在靠近阴极位置安装次阳极，可以消除电动过程中的聚焦现象，促进重金属向阴极迁移。不过，该处理装置的三电极体系的设置是为了消除因为电聚焦产生的屏障，提高电迁移效率。未考虑利用电还原作用，将重金属形成沉淀后去除。
发明内容
本发明采取大阳极区域设计，旨在提高阳极区域体积，提高阳极区域Cr总量，降低阳极区域平均浓度；本发明采取的三电极串联体系是在电动修复电路基础上，在阳极串联一个电路，利用串联电路阴极的还原性将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)，以降低水体中Cr(Ⅵ)的浓度，提高电动修复技术的效率。
本发明的强化电动修复六价Cr污染水体的装置，包括反应室，反应室的两端设置有电极室，所述电极室包括阴极室和阳极室，所述反应室和电极室之间设置有穿孔绝缘隔板，所述阳极室的容积大于阴极室。所述阴极室中设置有电极一，阳极室中设置有电极二和电极三，电极一与直流电源一的负极相连，直流电源一的正极连接直流电源二的负极和电极二，直流电源二的正极连接阳极室的电极三。
其中，所述穿孔绝缘隔板为穿孔有机玻璃板。所述穿孔有机玻璃板的一侧还设置有滤纸。
在进一步的优化方案中，所述电极一、电极二和电极三均为石墨毡电极。
在进一步的优化方案中，所述直流电源一与直流电源二之间串联有第一电流表，直流电源二与电极三之间串联有第二电流表。
上述的强化电动修复六价Cr污染水体的装置的使用方法，包括以下内容：
将含有六价铬的污染水体置于所述装置的阴极室、反应室和阳极室中，开启直流电源一和直流电源二，阳极室内六价铬向远离反应式的方向迁移，且阳极室内形成完整的电路将六价铬还原为三价铬沉淀。
其中，所述直流电源一和直流电源二开启时间为24h，即所述装置的反应时间为24h，电压为0.5V/cm以上。
本发明的有益效果为：
本发明通过大阳极室和三电极体系设计提高修复效率。具体的，本发明采用大阳极室设计可以降低阳极室内的Cr(VI)浓度，进一步降低阳极室、反应室和阴极室之间由于浓度差异引起的扩散，提高修复效率。
本发明在阳极室内增加电极，构成三电极体系，这一方面可以使得阳极室内Cr(VI)继续向远离反应室的方向迁移，进一步降低反应室-阳极室结合部Cr(VI)浓度，提高修复效率；另一方面，可以在阳极室内形成完整的电路，实现Cr(VI)的同步迁移与还原，将毒性高的Cr2O7 2-还原为Cr2O3沉淀，完成脱毒过程。
附图说明
图1为传统的单电路电动修复装置图。
图2为本发明的双电路强化电动修复装置图。
图3传统的单电路电动修复装置的取样点。
图4为本发明的双电路强化电动修复装置的取样点。
图5为不同电压梯度下(a)0.5V/cm、(b)1V/cm、(c)2V/cm的电流的变化。
图6为不同条件下TD(a)、ED(b)的Cr(Ⅵ)浓度的变化。
图7为不同条件下TD(a)、ED(b)总Cr浓度的变化。
附图1～2中，1为反应室，2为阴极室，3为阳极室，4为穿孔有机玻璃板和滤纸，5为石墨毡电极，51为电极一，52为电极二，53为电极三，6为直流电源，61为直流电源一，62为直流电源二，7为电流表。
TD表示传统的单电路电动修复装置，ED表示本发明的双电路强化电动修复装置。ED1、ED2表示本发明的双电路强化电动修复装置的两个电路。
具体实施方式
下面通过具体实施方式对本发明进行更加详细的说明，以便于对本发明技术方案的理解，但并不用于对本发明保护范围的限制。
1材料与方法
1.1材料
称量0.2829g分析纯的K2Cr2O7试剂，用超纯水在2L容量瓶中定容，配置成50mg/L的受铬污染的水体。
强化电动修复装置箱体为采用有机玻璃制成的电解槽，强化电动修复装置(ED)见图2，长×宽×高为30cm×10cm×12cm，包括反应室1，反应室的两端为电极室，其中一个为阴极室2，另一个为阳极室3，其中阴极室为2cm×10cm×12cm，阳极室为6cm×10cm×12cm，该阳极室的容积大于阴极室，因此也称之为大阳极室，阳极室的容积大于阴极室可以提高六价铬的去除效率。反应室为22cm×10cm×12cm。反应室和电极室之间设置有穿孔有机玻璃板和滤纸4，穿孔有机玻璃板和滤纸可以起到室体分割的作用，另外，滤纸可以防止阳极室中产生的Cr2O3沉淀重新进入反应室。其中阴极室中设置有一个石墨毡电极(电极一51)，阳极室中设置有两个石墨毡电极(电极二52和电极三53)，阴极室的石墨毡电极(电极一)与直流电源一61的负极相连，直流电源一的正极连接直流电源二62的负极和电极二，直流电源二的正极连接阳极室的电极三，电极二和电极三分别通过污染水体与电极一连接形成回路，另外，电极三通过污染水体与电极二连接形成回路。直流电源一与直流电源二之间串联有第一电流表7，直流电源二与电极三之间串联有第二电流表7。强化电动修复装置(ED)的阳极室中的电极二与阴极室中的电极一形成电路ED1，电极三与电极二之间形成电路ED2。
1.2主要仪器及试剂仪器：分光光度计，原子吸收光谱仪(美国Ajilent240FSAA)，分析天平，直流稳定电源。
试剂：优级纯硝酸，优级纯硫酸，分析纯磷酸，二苯基碳酰二肼，分析纯K2Cr2O7。
1.3试验设计
将50mg/L的受铬污染的水体分别置于传统的单电路电动修复装置和本发明双电路强化电动修复装置的反应室和电极室中。
试验采用直流电源，高纯石墨毡做正、负电极材料，电压梯度分别设为0.5V/cm、1V/cm、2V/cm。试验过程中，分别在0h、3h、6h、9h、12h、15h、18h、21h、24h从不同取样点取样，测定水体的Cr(Ⅵ)和总Cr的含量。
传统的单电路电动修复装置的取样点见图3，阴极室中石墨毡电极的外侧即远离反应室的一侧为取样点1、靠近反应室的一侧为取样点2，反应室中设置取样点3，阳极室中石墨毡电极的内侧即靠近反应室的一侧为取样点4、远离反应室的一侧为取样点5，这5个取样点分别标记为S1～S5；本发明的双电路强化电动修复装置的采样点见图4，阴极室中石墨毡电极的外侧即远离反应室的一侧为取样点1、靠近反应室的一侧为取样点2，反应室中设置取样点3，阳极室中电极二的内侧即靠近反应室的一侧为取样点4，电极二和电极三之间为取样点5，电极三的外侧为取样点6，这6个取样点分别标记为S1～S6。
1.4测试方法
(1)水质Cr(Ⅵ)的测定
取适量水样于50mL比色管中，用水稀释至标线，加入1+1硫酸0.5mL和1+1磷酸0.5mL，摇匀。加入2mL显色剂溶液，摇匀。5～10min后，于540nm波长处，用1cm比色皿，以水做参比，测定吸光度。减去空白试验吸光度，从校准曲线上查得Cr(VI)的含量。
(2)水质总Cr的测定
取适量水样于50mL容量瓶中，加2％的硝酸2mL，定容至标线，用原子吸收光谱仪测定总Cr含量。
2结果与分析
2.1不同电压梯度下，电动修复装置电流的变化分析由图5可知，电流大小随时间的变化与电压梯度有关。
在电压梯度为0.5V/cm时，传统的单电路电动修复装置(TD)和本发明的双电路强化电动修复装置两种装置(ED)的三个电路中的电流均呈现出先上升后下降的趋势，其中TD装置电流呈现出比较平稳的变化，在12h出现峰值，反应24h后电流为2.56mA，略高于初始值2.23mA，上升了约16.39％；ED的变化比较明显，ED1在0.5h处出现峰值，反应24h后电流为2.63mA，低于初始值的4.78mA，下降了约31.59％；ED2在1.5h处出现峰值，反应24h后电流为2.66mA低于初始值4.18mA，下降了约21.53％。
在电压梯度为1V/cm时，三个电路中的电流均出现波动上升的趋势，反应24h后TD、ED1、ED2上涨幅度分别为60.82％、22.56％、49.66％。
电压梯度为2V/cm时，三个电路中的电流均呈现先上升后下降的趋势，TD与ED1峰值均出现在4h处，分别为18.82mA与16.31mA，ED2峰值出现在7h处，峰值为10.76mA；反应24h后TD与ED2电流均高于初始值，其中TD上升了约2.75％，ED2上升了86.47％；ED1则低于初始值，下降了约41.42％。
2.2不同电压梯度下整个电动修复装置中Cr(Ⅵ)平均浓度的变化如图6所示，在电压梯度为2V/cm时，反应24h后，TD、ED的Cr(Ⅵ)平均浓度均有明显的下降，其中TD中Cr(Ⅵ)浓度为35.4mg/L，下降了33.48％，ED中Cr(Ⅵ)浓度为22.9mg/L，下降了约57.57％。
反应24h后，TD在电压梯度为0.5V/cm与1V/cm的情况下Cr(Ⅵ)平均浓度变化不明显，分别下降了5.56％与7.07％；反应24h后，ED中Cr(Ⅵ)平均浓度在电压梯度为0.5V/cm时，Cr(Ⅵ)平均浓度变化也不太明显，在电压梯度为1V/cm时，Cr(Ⅵ)平均浓度为35.56mg/L，去除率约31.62％，是TD中的4.47倍。
电压较低时，电动修复装置(TD和ED)主要通过电迁移，将Cr(VI)迁移到阳极室，从而将其从反应室中去除；电压较高时，部分Cr(VI)被还原为Cr2O3，提高了Cr(VI)的去除效率。三种电压梯度下，ED修复装置中Cr(Ⅵ)的下降幅度均高于TD修复装置，说明ED修复装置具有更高的还原效率。
2.3不同电压梯度下整个电动修复装置总Cr的变化
如图7所示，在反应24h后，在不同的电压梯度下水体中总Cr的平均浓度的变化是不同的。
当电压梯度为0.5V/cm与1V/cm时，反应24h后，两种装置中水体总Cr的浓度都变化不大；当电压梯度为2V/cm时，两种装置水体中总Cr的浓度均有显著下降的现象，TD与ED中总Cr浓度分别为36.75mg/L与30.69mg/L，去除率分别为22.09％与41.34％。反应过程中Cr(Ⅵ)还原为Cr2O3后去除。ED修复装置中较高的去除率说明其还原能力更强，可以较好的将Cr(Ⅵ)从水体中完全去除。
2.4电动修复装置的反应室中铬浓度的变化
表1反应24h后不同条件下反应室的Cr(Ⅵ)与总Cr浓度变化
Figure BDA0003508853430000061
在TD、ED两个装置经过不同电压梯度反应24h后，Cr(Ⅵ)与总Cr在反应室中的浓度均有下降的趋势，其中ED在电压梯度为2V/cm时Cr(Ⅵ)为1.31mg/L，下降的尤为显著，去除率为97.55％；TD在电压梯度为2V/cm时反应室Cr(Ⅵ)浓度是最低的；在电压梯度为2V/cm时，经过ED处理的总Cr与Cr(Ⅵ)的去除率都是最高的，见表1。
总体来说，在0.5V/cm、1V/cm、2V/cm三个电压梯度下反应24h后，ED修复装置的Cr(Ⅵ)与总Cr去除效果均好于TD修复装置，在电压梯度为1V/cm或2V/cm时表现的较为明显。电压梯度为1V/cm时，ED的Cr(Ⅵ)与总Cr浓度分别下降了73.60％与50.94％，分别是TD的3.43倍与6.24倍；在电压梯度为2V/cm时，ED的Cr(Ⅵ)与总Cr浓度分别下降了97.55％与77.34％，分别是TD的1.81倍与2.03倍；虽然ED在电压梯度为2V/cm时Cr(Ⅵ)去除效率很显著，但是在电压梯度为1V/cm时，ED的优势才会明显高于TD。
3结论
本发明以增加电路强化电动修复对水体Cr浓度去除率明显高于传统电动修复。
在强化电动修复中，反应24h后，(1)反应装置中Cr(Ⅵ)平均浓度的变化：在电压梯度为1V/cm时，ED中Cr(Ⅵ)为35.56mg/L，去除率约31.62％，是TD中的4.47倍；在电压梯度为2V/cm时，ED中Cr(Ⅵ)为22.9mg/L，去除率约为57.57％，是TD的1.67倍；(2)反应装置中总Cr平均浓度的变化：在电压梯度为2V/cm时，ED修复装置的去除率是41.34％，是TD的1.87倍；(3)反应室中Cr(Ⅵ)平均浓度的变化：在电压梯度为1V/cm时，ED中Cr(Ⅵ)去除率为73.60％，是TD的3.43倍；在电压梯度为2V/cm时，ED反应槽Cr(Ⅵ)浓度为1.31mg/L，去除率为97.55％；(4)反应室中总Cr平均浓度的变化：在电压梯度为1V/cm时，ED对总Cr去除率为50.94％，是TD的6.24倍；在电压梯度为2V/cm时，ED对总Cr去除率为77.34％，是TD的2.03倍；(5)而在ED修复装置中2V/cm的处理下阳极室总铬的浓度先上升后下降，阴极室和反应室中总的浓度依旧在下降，说明在ED修复装置中的电极二有还原的作用。上述结果表明本发明的强化电动修复装置可以提高电动修复效率。
以上所述之实施例，只是本发明的较佳实施例而已，并非限制本发明的实施范围，故凡依本发明专利范围所述的构造、特征及原理所做的等效变化或修饰，均应包括于本发明申请专利范围内。

Claims (7)

1.强化电动修复六价Cr污染水体的装置，其特征在于，包括反应室，反应室的两端设置有电极室，所述电极室包括阴极室和阳极室，所述反应室和电极室之间设置有穿孔绝缘隔板，所述阳极室的容积大于阴极室；所述阴极室中设置有电极一，阳极室中设置有电极二和电极三，电极一与直流电源一的负极相连，直流电源一的正极连接直流电源二的负极和电极二，直流电源二的正极连接阳极室的电极三。
2.根据权利要求1所述的强化电动修复六价Cr污染水体的装置，其特征在于，所述穿孔绝缘隔板为穿孔有机玻璃板。
3.根据权利要求2所述的强化电动修复六价Cr污染水体的装置，其特征在于，所述穿孔有机玻璃板的一侧还设置有滤纸。
4.根据权利要求1所述的强化电动修复六价Cr污染水体的装置，其特征在于，所述电极一、电极二和电极三均为石墨毡电极。
5.根据权利要求1所述的强化电动修复六价Cr污染水体的装置，其特征在于，所述直流电源一与直流电源二之间串联有第一电流表，直流电源二与电极三之间串联有第二电流表。
6.权利要求1～5任一项所述的强化电动修复六价Cr污染水体的装置的使用方法，其特征在于，包括以下内容：
将含有六价铬的污染水体置于所述装置的阴极室、反应室和阳极室中，开启直流电源一和直流电源二，阳极室内六价铬向远离反应室的方向迁移，且阳极室内形成完整的电路将六价铬还原为三价铬沉淀。
7.根据权利要求6所述的使用方法，其特征在于，所述直流电源一和直流电源二开启时间为24h，电压为0.5V/cm以上。
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