CN114441409B - 获取Pu(IV)在压实粘土柱中动态分配系数的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了获取Pu(IV)在压实粘土柱中动态分配系数的方法，其方法步骤如下：步骤一：Pu(IV)在压实粘土柱中的动态迁移实验；步骤二：含Pu(IV)土柱的精细切片过程；步骤三：含Pu(IV)切片样品的消解与Pu(IV)浓度测量过程；步骤四：Pu(IV)动态分配系数的计算过程，所述步骤一中，Pu(IV)在压实粘土柱中的动态迁移实验包括：①渗流压力加速法实验装置设计与搭建；②粘土样片压制、饱和与渗流速率测定；③Pu(IV)源液注入。本发明建立了Pu(IV)在压实粘土柱中的动态迁移实验方法，确定了含Pu(IV)土柱的精细切片与消解流程，形成了Pu(IV)在压实粘土柱介质中动态分配系数获取方法，并得出Pu(IV)在粘土介质中静态分配系数与动态分配系数比值约为15的重要结论，为填补该领域Pu(IV)动态迁移数据空白提供技术支撑。

Description

获取Pu(IV)在压实粘土柱中动态分配系数的方法
技术领域
本发明涉及放射性废物处置与环境影响评价领域，具体是获取Pu(IV)在压实粘土柱中动态分配系数的方法。
背景技术
吸附分配系数(Kd)表征了介质对核素的吸附能力，是放射性废物处置屏障材料筛选和处置结构设计的重要依据，也是放射性废物处置场地长期安全性评价最为关键的参数之一。
吸附分配系数是指溶液中核素在固相介质上吸附平衡时，固相介质上吸附的核素量与溶液中核素量的比值。根据吸附体系液相的状态(静止和流动)，将核素在介质上的吸附分配系数分为两类，即液相处于静止态时，获取的核素在介质上的吸附分配系数为静态分配系数，此时核素在介质上的吸附达到理论最大值；而液相处于流动状态时，获取的核素在介质上的吸附分配系数为动态分配系数。由于液相流动缩短了核素与介质的相互作用时间，核素在固相介质上的吸附量随之降低，因此动态分配系数比静态分配系数小。在现场地质条件下，固相岩土介质处于流动的液相环境中，因此动态分配系数比静态分配系数更能反映现场实际，近年来逐步受到学者的关注。
目前国际上主要采用美国西北太平洋实验室提出的静态批式法获取静态分配系数，该方法首先在按照一定固液比配制的介质悬浮液中滴入一定量的核素溶液，然后将其恒温振荡一定时间，待核素充分吸附介质上后，将固液分离，测量液体中核素含量，从而计算出静态分配系数。而目前对于动态分配系数唯一有效的办法是通过动态柱法实验测得吸附阻滞系数(Rd)，然后由公式(ρ为介质压实干密度，θ为孔隙度)计算得到。
粘土具有很强的核素吸附能力，在将其压实后渗透性显著降低，利于阻滞水流及核素的运移，因此粘土通常被国内外筛选作为放射性废物处置中重要的人工屏障材料，其压实密度及厚度设计、屏障层的长期安全性评估均以核素动态分配系数为基础指标。
目前国际上已通过静态批式法获得绝大多数放射性核素(如锶、铯、钚、铀等)在粘土介质中的静态分配系数。然而，由于压实粘土的低渗透性和高膨胀性，在较低水头条件下，液相在其孔隙通道中很难流动，常规动态迁移实验通过蠕动泵或喷淋等方式提高液相渗流速率的作用效果极其有限，难以大幅提高水流及核素的运移速率从而在有限的实验周期内获得核素在粘土中的浓度分布，致使动态分配系数获取难度较大。
钚(Pu)是长寿命极毒放射性核素(为2.41×104a)，如何对其进行长期安全可靠处置，是目前国际放射性废物处置领域关注的重要内容之一。Pu具有多种价态：Pu(III)、Pu(IV)、Pu(V)和Pu(VI)。研究显示，在实际场地条件下，Pu主要以Pu(IV)为主，因此，Pu(IV)在粘土上的动态分配系数对于设计Pu回填处置结构、评估Pu在粘土屏障层中的长期迁移趋势至关重要，然而，截止目前，尚未有获取Pu(IV)在粘土上动态分配系数的研究报道。
为解决上述问题，本发明建立了获取Pu(IV)在压实粘土土柱中动态分配系数的方法，并成功得到了Pu(IV)在压实干密度为1.6g/cm3粘土土柱中的动态分配系数，填补该领域数据空白。
发明内容
本发明的目的在于提供获取Pu(IV)在压实粘土柱中动态分配系数的方法，以解决上述背景技术中提出的问题。
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：
获取Pu(IV)在压实粘土柱中动态分配系数的方法，其方法步骤如下：
步骤一：Pu(IV)在压实粘土柱中的动态迁移实验；
Pu(IV)在压实粘土柱中的动态迁移实验包括：①渗流压力加速法实验装置设计与搭建；②粘土样片压制、饱和与渗流速率测定；③Pu(IV)源液注入；
①渗流压力加速法实验装置设计与搭建
为加快压实粘土土柱中水流的渗流速率，缩短Pu(IV)动态迁移周期，提出了渗流压力加速法，即通过提高渗流压力，显著加快土体中水流渗流速度，从而带动Pu(IV)在土体中的快速迁移。设计了渗流压力加速法实验装置，如图1所示，主要由补水箱、渗流压力池、串联渗流压力池、聚碳酸酯样品室和自动部分收集器构成。
渗流压力加速法实验装置各部件操作流程如下：压缩空气经入口进入输气管路，再经精细压力调压阀(量程0～3MPa，精度为0.1kPa)调节后，进入渗流压力池；渗流压力池置于第一支撑架上，其顶部有四个接口，分别接入气体管路、排气管路、气体压力表、第一液体管路，其中排气管路和第一液体管路各设置一个旋塞阀控制管路；渗流压力池底部设有液体流出口，液体从该液体流出口流出后经第二液体管路进入串联渗流压力池；串联渗流压力池顶部除液体入口外还设置有渗透压力表和排液口，排液口设置有旋塞阀；串联渗流压力池底部有出液口，出液口外接液体管路经I号三通阀分成两路，一路经核素源液注射管路和鲁尔接头开关接入II号三通阀，另一路直接接入II号三通阀；液体经II号三通阀流出后经进液管路进入聚碳酸酯样品室；聚碳酸酯样品室为圆柱，主要包括上底座、样品片层、下底座三部分，并通过螺杆连接和固定，下底座外接进液管路和底部排液/气口，上底座外接顶部排液/气口和渗流液流出管路；渗流液最终由自动部分收集器定时收集。
渗流压力加速法实验装置功能特点是：第一，通过压力精细调压阀调控和气体压力表监测，可以精细调节控制渗流压力池渗流液压力；第二，采用串联渗流压力池，在保证样品室渗流压力不变前提下，实现渗流压力池渗流池和串联渗流压力池中渗流液的连续补给；
②粘土样片压制、饱和与渗流流速测定
粘土样品的压制：粘土土柱样片设计直径为2cm、高度为1cm；假设粘土压实干密度为ρ，粘土散料含水率为w％，则压制粘土土柱样片需要的粘土散料质量为M＝π·ρ(1+w/100)。为避免样品与样品片层间出现优先流，故采取将粘土散料直接放置于聚碳酸酯样品室样品片层中(孔径为2cm、高度为1cm)，后将样品片层放入压片机样品托台进行一次成型压制。
粘土样品的固定：样品压制完成后，将样品片层与样品室上、下底座通过固定螺杆固定；在土柱上、下两端放置孔径为300目的尼龙网，以保证液体均匀通过土柱端面以及防止土壤颗粒受冲刷后堵塞液体管路；同时在样品片层与上、下底座间设置O型圈，以有效保证样品室的气/液密封性。
粘土样品的饱和：渗流压力装置各部件连接好后，设定一定的渗流压力(150kPa)，在渗流压力作用下，水体在粘土中快速运移，通过自动部分收集器连续采集单位时间(12h)渗出液，利用质量称重法对各渗出液样品进行测定。当各渗出量质量相等时，样品即达到饱和状态。
渗流速率的测定：样品饱和后，通过自动部分收集器连续采集单位时间(12h)渗出液，利用质量称重法获取单位时间内渗出液质量，液体在土柱中的渗流速度v液可通过v液＝m/s(s为土柱横截面积)计算得到；
③Pu(IV)源液注入
根据质谱检测限以及土壤中钚分析要求，土柱中Pu(IV)总量设计为10ng。
通常Pu(IV)储备液为1mol/L的硝酸体系，其具体实验用量需根据储备液中Pu(IV)浓度确定；采用移液枪移取一定量的Pu(IV)储备液，并将其注入注射器中，再由注射器经鲁尔接头注入源液注射管路，经渗流液的载带进入粘土土柱；
步骤二：含Pu(IV)土柱的精细切片过程；
由于粘土对Pu(IV)的吸附能力很强，致使Pu(IV)难以穿透粘土土柱，因此无法通过收集渗出液的方式获取Pu(IV)的穿透曲线，同时钚在粘土中的迁移速率极低，针对以上问题，需对含Pu(IV)土柱进行精细切片，以获取土柱中Pu(IV)的浓度分布，以此获取粘土中Pu(IV)的动态分配系数；本发明设计采用恒温冷冻切片机(切片厚度可调范围为1～400μm)进行粘土土柱切片，将土柱冷冻温度为-20℃、冷冻时间为10min且切片厚度为100μm、厚度为1cm的粘土土柱切割为100个样片；
步骤三：含Pu(IV)切片样品的消解与Pu(IV)浓度测量过程；
为便于质谱测量切片样品中的Pu(IV)含量，需对土柱切片进行消解处理，其流程是：将样片放入聚四氟乙烯烧杯，依次向烧杯中加入5mL氢氟酸、3mL浓硝酸、1mL浓盐酸和2mL高氯酸，置于200℃电热板上进行平板加热，当由氢氟酸、浓硝酸、浓盐酸和高氯酸组成的混酸体系蒸发浓缩至黄豆粒大小时，向烧杯中加入0.5mL双氧水和2mL8mol/L的硝酸，待烧杯中液体澄清且再次蒸煮至黄豆粒大小时，即完成土样消解；随后用2％硝酸对烧杯内壁进行三次清洗操作，并将清洗液体转移至5mL离心管中，保证样品处理过程中钚完全转移到离心管中。
离心管中液体经0.45μm滤膜过滤后，利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)进行Pu(IV)浓度定量，通过同位素比值法对离心管中的Pu(IV)进行准确定量，RSD％<1％。获取土柱不同位置样片中Pu(IV)的浓度，绘制Pu(IV)在粘土土柱中的浓度分布曲线；
步骤四：Pu(IV)动态分配系数的计算过程；
脉冲源项下核素在土柱中浓度分布数值解如公式(1)所示：
公式(1)中：D—水动力弥散系数，cm2/s；C—土柱中核素浓度，g/mL；m—单位过水面积上注入核素质量，g/cm2；u—核素迁移速度，cm/s；x—轴向距离,渗流方向为正，加源处为0，mm；t—实验时间，s。
采用公式(1)对土柱中Pu(IV)浓度分布曲线进行拟合，可得到Pu(IV)的迁移速率u。一方面，结合水流在土柱中的渗流速度v，依据Rd＝v/u，可计算得到Pu(IV)吸附阻滞系数Rd；另一方面，依据Rd＝1+(ρ/θ)*Kd(其中ρ为土柱干密度、θ为土柱孔隙度)，可计算得到Pu(IV)的动态分配系数Kd。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明设计了渗流压力加速法实验装置，建立了Pu(IV)在压实粘土柱中的动态迁移实验方法，确定了含Pu(IV)土柱的精细切片与消解流程，形成了Pu(IV)在压实粘土柱介质中动态分配系数获取方法，并得出Pu(IV)在粘土介质中静态分配系数与动态分配系数比值约为15的重要结论，为填补该领域Pu(IV)动态迁移数据空白提供技术支撑。
附图说明
图1为获取Pu(IV)在压实粘土柱中动态分配系数的方法的结构示意图。
图2A为渗流压力加速实验中钚在粘土土柱中的第一浓度分布曲线图；
图2B为渗流压力加速实验中钚在粘土土柱中的第二浓度分布曲线图。
图中所示：入口1、压力精细调压阀2、气体管路3、排气管路4、气体压力表5、第一液体管路6、补水箱7、渗流压力池8、液体流出口9、第一支撑架10、第二液体管路11、渗透压力表12、排液口13、串联渗流压力池14、第二支撑架15、出液口16、I号三通阀17、核素源液注射管路18、II号三通阀19、鲁尔接头开关20、进液管路21、底部排液/气口22、聚碳酸酯样品室23、顶部排液/气口24、渗流液流出管路25和自动部分收集器26。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
请参阅图1-2，本发明实施例中，获取Pu(IV)在压实粘土柱中动态分配系数的方法，其方法步骤如下：
步骤一：Pu(IV)在压实粘土柱中的动态迁移实验；
S1：渗流压力加速法实验装置搭建；
按照渗流压力加速法实验装置结构设计，依次将压力精细调压阀2、补水箱7、渗流压力池8、串联渗流压力池14、聚碳酸酯样品室23和[25]自动部分收集器以及气体压力表5、渗透压力表12、旋塞阀等通过管路连接，并行设置两组渗流压力加速实验装置。
S2：粘土样片压制、饱和与渗流液流速测定；
步骤一：采用压片机制备粘土样品片，粘土压实干密度为1.6g/cm3、直径为2cm、高度为1cm，初始含水率为20％。
步骤二：依次将样品片层、300目尼龙网、O型圈以及上、下底座依次固定好后，连接好聚碳酸酯样品室23与进液管路21、渗流液流出管路25。
步骤三：在补水箱7和串联渗流压力池14中加满超纯水(18.2MΩ·cm)；在渗流压力池8中也加入超纯水(18.2MΩ·cm)，其液面高度距离渗流压力池8顶部1cm。向入口1接入压缩空气，经压力精细调压阀2调控后，进入渗流压力池8，通过渗流压力池8顶部的气体压力表5监测渗流压力池8内部压力，压力分别控制为250kPa、200kPa。
步骤四：打开各路阀门，开始粘土土柱的饱和，通过自动部分收集器[25]连续采集单位时间内(12h)土柱渗出液，利用质量称重法对各渗出液样品进行测定。当各渗出量质量相等时，样品即达到饱和状态。粘土土柱饱和时间为4天；
步骤五：粘土土柱饱和后，通过自动部分收集器连续采集单位时间(渗流压力为250kPa时12h、渗流压力为200kPa时20h)渗出液，利用质量称重法获取单位时间内渗出液质量，计算得到渗流液流速分别为25.95m/a(250kPa)、13.62m/a(200kPa)；
S3：Pu(IV)源液注入；
调节I号三通阀17，打开核素源液注射管路18和鲁尔接头开关20，同时关闭I号三通阀17和II号三通阀19之间的液体管路；采用移液枪将5mL Pu(IV)储备液(1mol/L的硝酸体系、Pu(IV)浓度为1ng/g)注入5mL注射器中，采用移液枪移取一定量的Pu(IV)储备液，将其注入注射器中，再由注射器经[20]鲁尔接头注入核素源液注射管路18，在渗流液的载带下将Pu(IV)注入粘土土柱；
步骤二：含Pu(IV)土柱的精细切片过程；
粘土土柱切片采用恒温冷冻切片机，土柱冷冻温度为-20℃、冷冻时间为10min，土柱切片厚度为100μm；为避免切片过程中样品之间的交叉污染，在完成每个样片切割后及时更换刀片；
步骤三：含Pu(IV)切片样品的消解与Pu(IV)浓度测量过程；
将样片放入聚四氟乙烯烧杯，依次向烧杯中加入5mL氢氟酸、3mL浓硝酸、1mL浓盐酸和2mL高氯酸，置于200℃电热板上进行平板加热，当混酸体系蒸发浓缩至黄豆粒大小时，向烧杯中加入0.5mL双氧水和2mL 8mol/L的硝酸，待烧杯中液体澄清且蒸煮至黄豆粒大小时，即完成土样消解；随后用2％硝酸对烧杯内壁进行三次清洗操作，并将清洗液体转移至5mL离心管中，保证样品处理过程中钚完全转移到离心管中。
离心管中液体经0.45μm滤膜过滤后，利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)进行Pu(IV)浓度定量，通过同位素比值法对离心管中的Pu(IV)进行准确定量，RSD％<1％。获取土柱不同位置样片中Pu(IV)的浓度，绘制Pu(IV)在粘土土柱中的浓度分布曲线，结果如图2A、图2B所示；
步骤四：Pu(IV)动态分配系数的计算过程；
采用公式(1)对土柱中Pu(IV)浓度分布曲线(见图2A、图2B所示)进行拟合，可得到Pu(IV)迁移速度u分别为2.23×10-5cm/h(250kPa)、1.03×10-5cm/h(200kPa)。依据Rd＝v/u，计算得到Rd为13452.9(250kPa)、15534.0(200kPa)；
压实干密度为1.6g/cm3的粘土，其孔隙度为0.4。依据Rd＝1+(ρ/θ)*Kd(其中ρ为土柱干密度、θ为土柱孔隙度)，计算得到Pu(IV)的动态分配系数Kd.为3363.0mL/g(250kPa)、3883.2(200kPa)。
静态批式法测得钚在七区粘土上的静态吸附分配系数为5.7×104mL/g，将其与本研究获取的两组动态吸附分配系数相比，比值约为15，即动态条件下吸附分配系数高出静态吸附分配系数1个量级，该认识对于其它流速条件下钚动态分配系数选取具有重要意义。
尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，对于本领域的技术人员来说，其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (1)

1.一种获取Pu(IV)在压实粘土柱中动态分配系数的方法，其方法步骤如下：步骤一：Pu(IV)在压实粘土柱中的动态迁移实验；步骤二：含Pu(IV)土柱的精细切片过程：对含Pu(IV)土柱进行精细切片，获取土柱中Pu(IV)的浓度分布，以此获取粘土中Pu(IV)的动态分配系数；步骤三：含Pu(IV)切片样品的消解与Pu(IV)浓度测量过程；步骤四：Pu(IV)动态分配系数的计算过程；所述步骤二中，采用恒温冷冻切片机，进行粘土土柱切片，该恒温冷冻切片机的切片厚度可调范围为1～400μm，将土柱冷冻温度为-20℃、冷冻时间为10min且切片厚度为100μm、厚度为1cm的粘土土柱切割为100个样片，为避免切片过程中样品之间的交叉污染，在完成每个样片切割后及时更换刀片；所述步骤三中，对土柱切片进行消解处理，其流程是：将样片放入聚四氟乙烯烧杯，依次向烧杯中加入5mL氢氟酸、3mL浓硝酸、1mL浓盐酸和2mL高氯酸，置于200℃电热板上进行平板加热，当由氢氟酸、浓硝酸、浓盐酸和高氯酸组成的混酸体系蒸发浓缩至黄豆粒大小时，向烧杯中加入0.5mL双氧水和2mL8mol/L的硝酸，待烧杯中液体澄清且再次蒸煮至黄豆粒大小时，即完成土样消解；随后用2％硝酸对烧杯内壁进行三次清洗操作，并将清洗液体转移至5mL离心管中，保证样品处理过程中Pu(IV)完全转移到离心管中，离心管中液体经0.45μm滤膜过滤后，利用电感耦合等离子体质谱进行Pu(IV)浓度定量，通过同位素比值法对离心管中的Pu(IV)进行准确定量，RSD％<1％，获取土柱不同位置样片中Pu(IV)的浓度，绘制Pu(IV)在粘土土柱中的浓度分布曲线；所述步骤四中，脉冲源项下核素在土柱中浓度分布数值解如公式(1)所示：
公式(1)中：D—水动力弥散系数，cm2/s；C—土柱中核素浓度，g/mL；m—单位过水面积上注入核素质量，g/cm2；u—核素迁移速度，cm/s；x—轴向距离,渗流方向为正，加源处为0，mm；t—实验时间，s；采用公式(1)对土柱中Pu(IV)浓度分布曲线进行拟合，得到Pu(IV)的迁移速率u；一方面，结合水流在土柱中的渗流速度v，依据Rd＝v/u，计算得到Pu(IV)吸附阻滞系数Rd；另一方面，依据Rd＝1+(ρ/θ)*Kd，计算得到Pu(IV)的动态分配系数Kd；其特征在于：
所述步骤一中，Pu(IV)在压实粘土柱中的动态迁移实验包括：①渗流压力加速法实验装置设计与搭建；②粘土样片压制、饱和与渗流速率测定；③Pu(IV)源液注入；
①渗流压力加速法实验装置设计与搭建：设计渗流压力加速法实验装置，主要由补水箱、渗流压力池、串联渗流压力池、聚碳酸酯样品室和自动部分收集器构成；渗流压力加速法实验装置各部件操作流程如下：压缩空气经入口进入输气管路，再经精细压力调压阀调节后，进入渗流压力池，精细压力调压阀的量程0～3MPa且其精度为0.1kPa；渗流压力池置于第一支撑架上，其顶部有四个接口，分别接入气体管路、排气管路、气体压力表、第一液体管路，其中排气管路和第一液体管路各设置一个旋塞阀控制管路；渗流压力池底部设有液体流出口，液体从该液体流出口流出后经第二液体管路进入串联渗流压力池；串联渗流压力池顶部除液体入口外还设置有渗透压力表和排液口，排液口设置有旋塞阀；串联渗流压力池底部有出液口，出液口外接液体管路经I号三通阀分成两路，一路经核素源液注射管路和鲁尔接头开关接入II号三通阀，另一路直接接入II号三通阀；液体经II号三通阀流出后经进液管路进入聚碳酸酯样品室；聚碳酸酯样品室为圆柱，主要包括上底座、样品片层、下底座三部分，并通过螺杆连接和固定，下底座外接进液管路和底部排液/气口，上底座外接顶部排液/气口和渗流液流出管路；渗流液最终由自动部分收集器定时收集；
②粘土样片压制、饱和与渗流速率测定：粘土样品的压制：粘土土柱样片设计直径为2cm、高度为1cm；假设粘土压实干密度为ρ，粘土散料含水率为w％，则压制粘土土柱样片需要的粘土散料质量为M＝π·ρ(1+w/100)；为避免样品与样品片层间出现优先流，故采取将粘土散料直接放置于聚碳酸酯样品室样品片层中，样品片层的孔径为2cm且其高度为1cm，后将样品片层放入压片机样品托台进行一次成型压制；粘土样品的固定：样品压制完成后，将样品片层与样品室上、下底座通过固定螺杆固定；在土柱上、下两端放置孔径为300目的尼龙网，以保证液体均匀通过土柱端面以及防止土壤颗粒受冲刷后堵塞液体管路；同时在样品片层与上、下底座间设置O型圈，以有效保证样品室的气/液密封性；粘土样品的饱和：渗流压力装置各部件连接好后，设定渗流压力150kPa，在渗流压力作用下，水体在粘土中快速运移，通过自动部分收集器连续采集单位时间12h的渗出液，利用质量称重法对各渗出液样品进行测定；当各渗出量质量相等时，样品即达到饱和状态；渗流速率的测定：样品饱和后，通过自动部分收集器连续采集单位时间12h的渗出液，利用质量称重法获取单位时间内渗出液质量m，液体在土柱中的渗流速度v液通过v液＝m/s计算得到，s为土柱横截面积；
③Pu(IV)源液注入：根据质谱检测限以及土壤中Pu(IV)分析要求，土柱中Pu(IV)总量设计为10ng；Pu(IV)储备液为1mol/L的硝酸体系，其具体实验用量需根据储备液中Pu(IV)浓度确定；调节I号三通阀，打开核素源液注射管路和鲁尔接头开关，同时关闭I号三通阀和II号三通阀之间的液体管路；采用移液枪移取一定量的Pu(IV)储备液，并将其注入注射器中，再由注射器经鲁尔接头注入源液注射管路，经渗流液的载带进入粘土土柱。
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