CN1144331C - 准周期结构的介电体超晶格材料及制备方法 - Google Patents

Abstract

准周期介电体超晶格材料及设置方法，用铁电单晶材料制成准周期电畴，其参数的选择是使其倒空间中倒格矢满足耦合光参量过程中准位相匹配条件：该准周期结构是由A、B两个基元按准周期序列排列构成，该序列可以用投影的方法得到，即在一个二维正方点阵中做一条斜率为tanθ的直线，投影区域宽度为sinθ+cosθ，区域内格点向该直线的投影点构成了投影角为θ的二组元准周期序列。本发明将准周期结构材料来实现耦合参量过程的多重准位相匹配。

Description

准周期结构的介电体超晶格材料及制备方法

本发明涉及准周期结构的介电体超晶格材料、设置制备方法，尤其是LiNbO₃(LN)，LiTaO₃(LT)和其他铁电超晶格材料的设置制备(也可以包括非铁电的非线性光学材料)，及其在光学参量过程方面的应用。

现有的介电体微结构材料主要是指周期介电体超晶格材料，特别是周期极化的LiNbO₃(LN)，LiTaO₃(LT)和其他铁电晶体(也可以包括非铁电的非线性光学材料)，既有块状的，也有波导型的。此类材料已经广泛地应用于各种光参量过程，如激光的倍频、和频、光参量振荡和放大等。它能将激光频率从某一固定频率转换至一新频率或转换至可在某一频率范围内调谐，以满足不同应用领域对不同波长激光的需求。专利ZL94111519.4给出了室温条件下对LiTaO₃等晶体的周期极化技术。周期极化介电体超晶格将准位相匹配(QPM)技术应用于激光频率转换非线性光学领域。通过非线性极化率的周期调制可以修正由于色散效应引起的各参量之间的位相失配，使得频率转换效应得以增强。

本发明的目的是将准周期介电体超晶格材料引入非线性光学激光变频领域，通过结构参数的设计从准周期介电体超晶格的倒空间的多组倒格矢中选取所需要的若干倒格矢来同时参与若干光学参量过程，使多个参量过程能同时满足不同的准位相匹配条件而相互耦合，导致高效的高次谐波产生。

本发明的目的是这样实现的：一种准周期介电体超晶格材料的准周期设置方法，用铁电单晶材料的电畴制成准周期结构，对于非铁电晶体则用机械加工的方法来制备所需晶片，然后按准周期序列采用叠片的方法排列，或用MOCVD，PLD，MBE，Sol-Gel等技术制备。

对准周期参数的选择条件是使其倒空间中倒格矢满足耦合光参量过程中准位相匹配条件。准周期结构通常由二组元组成，即由A、B两个基元按准周期序列排列构成，该序列可以用投影的方法得到。即在一个二维正方点阵中做一条斜率为tanθ的直线，投影区域宽度为sinθ+cosθ。区域内的格点向该直线的投影点就构成了一个投影角为θ的二组元准周期序列。本发明所述的准周期介电体超晶格材料即是以上述方法设置的具有微结构的材料。

上述准周期介电体超晶格的设置方法，所适用的参量过程包括倍频、和频、差频以及光参量放大和振荡。

本发明所述准周期结构的介电体超晶格材料是LT和LN为代表的铁电晶体和非铁电非线性光学晶体，并具有上述几何结构。

从物理角度分析，由于周期结构能提供一个倒格矢，这一倒格矢G可以参与光在介质中非线性相互作用，补偿相位失配，使得激光频率转换过程能在准位相匹配条件下得以实现，即Δk+G＝0。因为周期结构只能提供一组倒格矢G＝2mπ/Λ，Λ为周期大小，所以一块周期超晶格往往只能有效地参与一个参量过程(如倍频，和频等)。如果需要实现两个参量过程的级连，如三倍频(即倍频+和频)，则需要使用两块不同周期的超晶格材料，分两步完成：先用一块晶体获得倍频，再用第二块晶体将倍频与基频和频得到三倍频。其他参量过程也可依此类推。

本发明的制备方法是：对于铁电晶体，利用室温高压脉冲极化技术，将铁电晶体的铁电畴按某种预定的准周期序列极化，从而实现材料的非线性系数按准周期调制；对于非铁电晶体则需采用叠片的方法即机械加工的方法来制备所需晶片，然后按准周期序列排列，或用MOCVD，PLD，MBE，Sol-Gel等技术制备。其中准周期结构的结构参数根据实际准位相匹配参量过程的要求进行设置。所述的激光参量过程包括倍频、和频、差频及其结合。

本发明的科学价值在于将准晶、准周期结构材料引入非线性光学，将利用周期介电体超晶格实现单一参量过程的准位相匹配原理推广至利用准周期介电体超晶格晶体来实现耦合参量过程的多重准位相匹配。本发明的应用价值在于通过准周期介电体超晶格的特殊设置能同时满足多个参量过程准位相匹配，将本需要通过若干过程，采用若干晶体完成的激光频率转换过程用单一晶体完成。例如图5是获得三倍频的高效输出效果图，。

以下结合附图和通过实例对本发明作进一步说明：

图1为二组元准周期介电体超晶格结构示意图

图2为耦合三倍频光参量过程示意图

图3为准周期结构中，基波、倍频与三倍频能量转换随超晶格长度的变化曲线(理论值)，Y轴为各次谐波强度，X轴为晶体长度

图4为图一准周期超晶格的倍频谱，即准周期超晶格对不同波长的倍频效率(理论值)

图5为图1准周期超晶格的三倍频实验结果，激光通过一块准周期超晶格产生效率30％的480nm蓝光输出

图6为设置准周期序列的最常用的方法：投影方法。

下面介绍准周期结构，在此基础上说明实现多参量过程准位相匹配的具体设置方法。

一般的二组元准周期结构是由A、B两个基元按准周期序列排列构成，该序列可以用投影的方法得到。如图六所示，在一个二维正方点阵中做一条斜率为tanθ的直线，投影区域宽度为sinθ+cosθ。区域内的格点向该直线的投影点就构成了一个投影角为θ的二组元准周期序列。

其通项公式为：

式中，

$f\left(n\right)=C_0+\frac{n}{\mathrm{\τ}}-[C_0+\frac{n}{\mathrm{\τ}}],$

[x]表示对取整，τ为投影角的正切，即tanθ。C₀为一常数，仅与结构的傅立叶谱中峰的相位有关。当

$\mathrm{\τ}=\frac{\sqrt{5}+1}{2},$

$C_0={\left(\frac{\sqrt{5}-1}{2}\right)}^3$

时，生成的序列即为标准的菲波那契序列。

一般的准周期超晶格结构的倒格矢可以写作如下形式：

$C_{m,n}=2\mathrm{\π}\frac{m+\mathrm{n\τ}}{D}$

$g_{m,n}=2(1+\mathrm{\τ})\frac{1}{D}\sin c\left(\frac{1}{2}{G}_{m,n}l\right)\sin c\left(X_{m,n}\right)$

但其中τ不再是常数，而是可以根据需要设定，反映在超晶格结构上，τ由生成序列所使用的投影角决定。

实现三倍频位相匹配条件：

以往的技术实现三倍频需要使用两块晶体，分两阶段完成。利用第一块晶体实现倍频，再用第二块晶体使倍频与基频和频产生三倍频。这是因为两过程所需的位相匹配条件不同，必须设置两种不同结构加以满足。利用准周期介电体超晶格LT、LN或其它准周期介电体超晶格铁电材料，可以通过结构参数的体超晶格LT、LN或其它准周期介电体超晶格铁电材料，可以通过结构参数的设置，选取不同的倒格矢分别补偿倍频和和频过程的位相失配，使得和频和差频两过程在同一块准周期超晶格中同时准位相匹配，二个过程相耦合，直接从一块晶体中产生三倍频。具体设置方案如下，设倍频和和频过程的位相失配分别为：

Δk₁＝4π/λ(n_2ω-n_ω)

Δk₂＝2π/λ(3n_3ω-2n_2ω-n_ω)

其中λ为基波波长，n_w，n_2w，n_3w分别为基波，倍频与三倍频的折射率。

利用两个倒格矢来分别补偿倍频和和频的位相失配：

G_m，n＝Δk₁

G_m′，n′＝Δk₂

根据这个公式我们可以求出具体的结构参数。对于二组元准周期结构，其长度分别为Da，Db，将其倒格矢公式代入上式，可得

$2\mathrm{\π}\frac{m+\mathrm{n\τ}}{D}=\mathrm{\Δ}{k}_1$

$2\mathrm{\π}\frac{m^{\′}+n^{\′}\mathrm{\τ}}{D}=\mathrm{\Δ}{k}_2$

D＝τDa+Db

对于一个具体的三倍频过程，Δk₁，Δk₂为常量，m，n，m’，n’也可根据需要加以选取，也可认为是常量。代入上式可得-

$\mathrm{\τ}=\frac{m^{\′}\mathrm{\Δ}{k}_1-\mathrm{m\Δ}{k}_2}{\mathrm{n\Δ}{k}_2-n^{\′}\mathrm{\Δ}{k}_1}$

$D=2\mathrm{\π}\frac{{\mathrm{mn}}^{\′}-m^{\′}n}{n^{\′}\mathrm{\Δ}{k}_1-\mathrm{n\Δ}{k}_2}$

通过恰当选取准周期介电体超晶格的结构参数，可以对任一波长实现高效的三倍频。例如，对准周期介电体超晶格LT，当入射波长为1.440um时，倍频和和频的波矢失配分别为Δk₁＝0.356um^-1和Δk₂＝1.004um^-1，通常的菲波那契及推广的菲波那契结构均无法提供倒格矢同时补偿这两个波矢失配。而如采用任意投影角的二组元准周期结构，可以方便地实现这一点。我们用(1，1)倒格矢匹配倍频过程，用(3，2)倒格矢匹配和频过程，即m＝1，n＝1，m’＝3，n’＝2。此时可得τ＝0.2232，D＝21.6um，然后在保持τ和D不变的条件下调节Da，Db，Lc，以获得较大的有效非线性系数。计算表明，当Da＝13.12um，Db＝18.65um，Lc＝9.31um时，有效非线性系数最大，此结构可对1.440um基波产生高效的480nm蓝光三倍频。Lc表示正畴长度。D为平均结构参数。

除了可以直接获得高效的三倍频转换外，由于准周期结构具有丰富的倒格矢，通过调谐基波波长，还可实现多个频率的倍频，并有可观的转换效率。所以此类材料亦可用于制作多色激光倍频器件。

准周期介电体超晶格的制备方法和实施例。

1.对于铁电晶体，可采用“室温外场极化技术”选取大于等于0.2mm厚的Z切晶片，一面镀上准周期电极，另一面镀上平电极，采用电场强度约为20KV/mm-30KV/mm(对于同成份配比的LT和LN晶体)的正向高压脉冲对晶片进行准周期极化。准周期极化的样品可以通过腐蚀在显微镜下进行观测。

2.对于非铁电晶体则用机械加工的方法来制备所需晶片，然后按准周期序列采用叠片的方法排列，或用MOCVD，PLD，MBE，Sol-Gel等技术制备。

准周期介电体超晶格的应用：

(1)制作多波长激光倍频器件，用一块晶体完成不同波长激光的倍频。

(2)完成激光的高次谐波转换和制作多色倍频器件，如三倍频，四倍频等以及倍频和高次倍频的同时输出。

(3)用一块介电体超晶格材料，用一个泵浦光源，即可实现多波长的光参量放大与光参量振荡。

本设置思路可推广至其他的准周期序列如多组元准周期序列以及某些非周期序列，只需该结构能提供相应的倒格矢同时参与多个激光频率转换过程。不同的超晶格结构在光参量过程中表现出各自的特点，不同的非线性晶体材料也有不同的色散特性。但这些材料用于频率转换时的设置思路和方法与以上所述并无本质差异，制备方法也基本一样，因此，这些均未超出本发明所包括的范围。

Claims (4)

1、一种准周期结构的介电体超晶格材料的制备方法，用铁电单晶材料制成准周期电畴结构，对于非铁电晶体则用机械加工的方法来制备所需晶片，然后按准周期序列采用叠片的方法排列，或用MOCVD，PLD，MBE，Sol-Gel工艺制备，其特征是对准周期结构参数的选择是使其倒空间中倒格矢满足耦合光参量过程中准位相匹配条件：该准周期结构是由A、B两个基元按准周期序列排列构成，该序列用投影的方法得到，即在一个二维正方点阵中做一条斜率为tanθ的直线，投影区域宽度为sinθ+cosθ，区域内的格点向该直线的投影点就构成了一个投影角为θ的二组元准周期序列，其通项公式为：

式中，

$f\left(n\right)=C_0+\frac{n}{\mathrm{\τ}}-[C_0+\frac{n}{\mathrm{\τ}}],$

[x]表示对取整，τ为投影角的正切，C₀为常数，n为自然数。

2、由权利要求1所述的准周期结构的介电体超晶格材料的制备方法，其特征是这种超晶格晶体材料是一种被准周期极化的铁电晶体LN、LT或KTP。

3、由权利要求1所述的准周期结构的介电体超晶格材料的制备方法，其特征是三倍频的晶格材料以如下方式设置，即和频过程级连倍频过程，从一块晶体中直接获得三倍频，以如下公式：设置倍频和和频过程的位相失配：

Δk₁＝4π/λ(n_2ω-n_ω)

Δk₂＝2π/λ(3n_3ω-2n_2ω-n_ω)

其中λ为基波波长，n_w，n_2w，n_3w分别为基波，倍频与三倍频的折射率；利用两个倒格矢来分别补偿倍频和和频的位相失配，

G_m，n＝Δk₁

G_m＇，n′＝Δk₂

对于二组元准周期结构，其长度分别为Da，Db，将其倒格矢公式代入上式，且倍频与和频过程同时在一块晶体中发生，可得，

$2\mathrm{\π}\frac{m+\mathrm{n\τ}}{D}=\mathrm{\Δ}{k}_1$

$2\mathrm{\π}\frac{m^{\′}+n^{\′}\mathrm{\τ}}{D}=\mathrm{\Δ}{k}_2$

对于一个具体的三倍频过程，Δk₁，Δk₂为常量，m，n，m’，n’也可根据需要加以选取，也可认为是常量，可得

$\mathrm{\τ}=\frac{m^{\′}\mathrm{\Δ}{k}_1-\mathrm{m\Δ}{k}_2}{\mathrm{n\Δ}{k}_2-n^{\′}\mathrm{\Δ}{k}_1}$

$D=2\mathrm{\π}\frac{{\mathrm{mn}}^{\′}-m^{\′}n}{n^{\′}\mathrm{\Δ}{k}_1-\mathrm{n\Δ}{k}_2},$ D＝τDa+Db

倒格矢匹配倍频过程和倒格矢匹配和频过程，可得τ、D，然后在保持τ和D不变的条件下调节Da，Db，Lc，以获得较大的有效非线性系数。

4、一种准周期介电体超晶格材料，其特征是以LT和LN为代表的铁电晶体和非铁电的非线性光学晶体具有如权利要求1的几何结构，A、B两个基元按准周期序列排列构成，该序列用投影的方法得到，即在一个二维正方点阵中做一条斜率为tanθ的直线，投影区域宽度为sinθ+cosθ，区域内的格点向该直线的投影点就构成了一个投影角为θ的二组元准周期序列，其通项公式为：

式中，

$f\left(n\right)=C_0+\frac{n}{\mathrm{\τ}}-[C_0+\frac{n}{\mathrm{\τ}}],$

[x]表示对取整，τ为投影角的正切，C₀为常数，n为自然数。

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