CN114354290B - 一种动态测量水体温室气体排放通量的装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种动态测量水体温室气体排放通量的装置及方法，涉及环境保护领域。该装置包括箱体、浮台、进气管、出气管、进气泵、进气管采样气泵、出气管采样气泵。本发明有效避免了箱体内由于水体强释放引起温室气体过度积累而导致排放通量测定失真；可以捕获任意时刻气泡和水气界面释放的温室气体，从而可解决静态浮箱技术无法同步实现水体气泡温室气体释放和水‑气界面温室气体交换通量测量的技术问题；可精细反映水体温室气体排放的时间变异性，并且可实现水体温室气体排放通量的长时间不间断测量，从而有效避免静态浮箱技术低频次测量水体温室气体排放通量所导致测定结果的不确定性，同时能极大节省人力和仪器测试资源。
Description
技术领域
本发明涉及环境保护技术领域，具体涉及一种动态测量水体温室气体排放通量的装置及方法。
背景技术
工业革命以来，大气中二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)等温室气体的浓度呈现逐年显著增加趋势，并导致了全球变暖、冰川融化、海平面上升等一系列全球环境问题，已对人类赖以生存的生态环境构成严重威胁。目前人们对温室气体的来源估算仍存在很大不确定性，仍需发展和完善现有监测技术以降低温室气体源排放估算的不确定性。
水体是甲烷的重要排放源，其排放量占到甲烷总排放量的50％以上。目前水体甲烷排放通量的测量主要采用静态浮箱技术、倒置漏斗气泡收集技术、涡度相关法、薄边界层法、通量-梯度法等，其中静态浮箱技术已被广泛应用于水体甲烷排放通量测定，并用于水体甲烷排放总量的估算。
静态浮箱技术主要采用一个具有开口端和封闭端的箱体进行测量，并通过浮台使该箱体漂浮在待测水体的表面，使箱体与水面形成一个封闭体系，水体释放的甲烷会在箱体内随时间增加而积累，从而根据箱体内甲烷浓度随时间增加的线性增量获得水体甲烷排放通量。
采用静态浮箱技术在测定水体甲烷排放通量过程中，往往存在如下缺陷：第一，气泡是水体甲烷排放的主要途径之一，具有很大随机性。静态浮箱技术在测量水体甲烷排放通量时，往往由于随机气泡的产生而导致箱体内甲烷浓度不随时间的增加而线性增加，由此会产生大量无效数据。因此，该技术仅能在水体不存在气泡情况下实现水体甲烷排放通量的可靠测量，从而无法反映水体气泡甲烷的释放情况。第二，水体甲烷排放具有很大时间变异性，往往存在数量级差别。静态浮箱技术只能采用间歇方式实现水体甲烷通量测量，无法获得水体甲烷排放通量的连续观测，从而会导致水体甲烷排放量估算的极大不确定性。第三，静态浮箱技术每测量一个水体交换通量，需要采集箱体内5个气体样品，并对其中甲烷进行定量分析，占用较大人力和仪器资源，从而也局限了其在水体多地点同步测定的应用。第四，静态浮箱技术由于水体释放气体在箱体不断累积，从而会极大改变实际水体气-液界面的浓度梯度，导致气-液交换亨利平衡发生变化，特别是在水体气体释放较高时，容易造成气体交换通量的低估。
发明内容
因此，本发明要解决的技术问题在于克服以静态浮箱技术为代表的水体温室气体排放通量测量技术存在的如下缺陷：无法实现同步测量通过气泡形式释放的温室气体通量和通过扩散过程释放的温室气体通量；无法实现连续通量测量；不得不改变水面上方空气的浓度导致影响扩散过程。为此，本发明提供了一种动态测量水体温室气体排放通量的装置及方法。
第一方面，本发明提供一种动态测量水体温室气体排放通量的装置，包括：
箱体，具有开口端和封闭端；
浮台，设置在所述箱体上以使其漂浮在水面上，所述箱体的开口端与水面接触以在其内部形成采样空间；
进气管，与所述箱体内部连通，其位于所述箱体外部的一端连接有进气管三通阀；
出气管，与所述箱体内部连通，其位于所述箱体外部的一端连接有出气管三通阀；
进气泵和进气管采样气泵，分别与所述进气管三通阀上的两个接口连接；
出气管采样气泵，与所述出气管三通阀的一个接口连接，所述出气管三通阀的另一个接口与大气连通。
进一步地，所述进气管采样气泵的进气端和/或出气端连接有毛细管和/或针型阀。
进一步地，所述出气管采样气泵的进气端和/或出气端连接有毛细管和/或针型阀。
进一步地，所述进气管三通阀的三个接口中，连接所述进气管采样气泵的接口与另外两个接口垂直。
进一步地，所述出气管三通阀的三个接口中，连接所述出气管采样气泵的接口与另外两个接口垂直。
进一步地，所述的动态测量水体温室气体排放通量的装置，还包括：风扇，设置在所述箱体内，以使所述箱体内的气体混合均匀。
进一步地，所述的动态测量水体温室气体排放通量的装置，还包括：温度计，设置在所述箱体内，以测量所述箱体内的气体温度。
进一步地，所述的动态测量水体温室气体排放通量的装置，还包括：流量计，设置在所述进气泵与进气管之间，以测量进入所述箱体内气体的流量。
进一步地，所述的动态测量水体温室气体排放通量的装置，还包括：进气采样气袋，与所述进气管采样气泵连接。
进一步地，所述的动态测量水体温室气体排放通量的装置，还包括：出气采样气袋，与所述出气管采样气泵连接。
进一步地，所述进气泵、进气管采样气泵、出气管采样气泵均设置在所述浮台上。
进一步地，所述温室气体包括甲烷、氧化亚氮和二氧化碳。
进一步地，所述进气管和出气管均设置在所述箱体的封闭端。
第二方面，本发明提供一种动态测量水体温室气体排放通量的方法，使用所述的装置进行测量，包括如下步骤：
(1)将所述装置的箱体开口端朝向待测水体并放置在待测水体的水面上，箱体内部形成采样空间；
(2)开启所述进气泵，使水体表面的气体依次通过所述进气泵、进气管三通阀、进气管进入所述箱体内，形成进气气路，所述箱体内的气体依次通过所述出气管、出气管三通阀排出至所述箱体外，形成出气气路，通过所述进气气路和出气气路置换所述箱体内的气体，其中，调节所述进气气路的气体流量，使箱体内的气体每2～5分钟被完全置换一次；
(3)同时开启所述进气管采样气泵和出气管采样气泵，使所述进气管内的气体经过所述进气管采样气泵排出，形成进气管采样气路，使所述出气管内的气体经过所述出气管采样气泵排出，形成出气管采样气路；
(4)分别在所述进气管采样气泵和出气管采样气泵的出口端采集气体，并分别检测其中温室气体的浓度，得到进气浓度和出气浓度；
(5)按照如下公式计算水体温室气体排放通量：
式中，
Fx为水体温室气体x的排放通量，单位mg/m2/min；C1x为出气浓度，单位ppm；C2x为进气浓度，单位ppm；为进气气路的气体流量，单位L/min；Mx为温室气体x的摩尔分子量，单位g/mol；P为大气压，单位atm；R为气体常数0.082，单位atm·L/(mol·K)；A为箱体内的水面面积，单位m2；T为箱体内的开氏温度，单位K。
进一步地，步骤(3)中，调节所述进气管采样气路和出气管采样气路的气体流量，使其均不超过所述进气气路的气体流量的5％，优选为不超过所述进气气路的气体流量的1％。
进一步地，所述的动态测量水体温室气体排放通量的方法，还包括：通过设置在所述箱体内的风扇使所述箱体内的气体混合均匀。
进一步地，所述的动态测量水体温室气体排放通量的方法，还包括：通过设置在所述箱体内的温度计来测量所述箱体内的开氏温度。
进一步地，所述的动态测量水体温室气体排放通量的方法，还包括：通过设置在所述进气泵与进气管之间流量计来获取所述进气气路的气体流量。
进一步地，分别使用进气采样气袋和出气采样气袋在所述进气管采样气泵和出气管采样气泵的出口端采集气体。
本发明技术方案，具有如下优点：
1.本发明提供的动态测量水体温室气体排放通量的装置，包括箱体、浮台、进气管、出气管、进气泵、进气管采样气泵、出气管采样气泵。通过浮台使箱体的开口端接触待测水体的表面以在箱体内部形成采样空间，通过进气管、出气管形成进气气路和出气气路对箱体内的气体进行置换，通过进气管采样气泵和出气管采样气泵分别采集进气管和出气管内的气体。本发明还提供了一种基于该装置的动态测量水体温室气体排放通量的方法，分别在进气管采样气泵和出气管采样气泵的出口端采集气体，检测其中温室气体的浓度，得到进气浓度和出气浓度后，能够按公式计算得出水体温室气体排放通量。
本发明提供的装置和方法，(1)将水面空气以较大流量连续不断地置换箱体内气体，保证了水体界面大气中的温室气体浓度始终与实际水体周围大气中的浓度接近，从而有效避免了箱体内由于水体强释放引起温室气体过度积累而导致排放通量测定失真(如静态浮箱技术)；(2)水体通过气泡和水气界面两种途径释放的温室气体在箱体内充分与置换气体混合，从而会导致温室气体在箱体出口处的浓度高于进口的浓度，本发明采用远小于进气气路的微小流量分别在箱体进气管和出气管同步连续不断采集气体样品，可以捕获任意时刻气泡和水气界面释放的温室气体，从而可解决静态浮箱技术无法同步实现水体气泡温室气体释放和水-气界面温室气体交换通量测量的技术问题；(3)实现箱体进气管和出气管气体不同频次的连续采集，如数分钟至1天，可精细反映水体温室气体排放的时间变异性，并且可实现水体温室气体排放通量的长时间不间断测量，从而有效避免静态浮箱技术低频次测量水体温室气体排放通量所导致测定结果的不确定性，同时能极大节省人力和仪器测试资源。
总之，本发明为实现水体温室气体排放通量的可靠测定提供了技术支撑，将对进一步科学评估水体温室气体释放量及其全球环境影响产生积极效果。同时，本发明提供的装置及方法也同样适用于陆地生态系统温室气体排放通量的测定。
2.本发明提供的动态测量水体温室气体排放通量的装置，进一步还包括风扇。通过在箱体内设置风扇有助于使箱体内的气体快速混匀，增加测量精度。
3.本发明提供的动态测量水体温室气体排放通量的装置，进一步还包括温度计和流量计。可以通过箱体内温度计的读数直接获得箱体内的气体温度，通过流量计测量进入箱体内气体的流量，便于水体温室气体排放通量的计算。
4.本发明提供的动态测量水体温室气体排放通量的装置，进一步还包括进气采样气袋和出气采样气袋。通过采样气袋有助于长时间连续不断采集气体样品，从而实现排放通量的动态测量。
附图说明
为了更清楚地说明本发明具体实施方式或现有技术中的技术方案，下面将对具体实施方式或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施方式，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明提供的实施例中动态测量水体温室气体排放通量的装置的结构示意图；
图2为本发明提供的实施例中动态测量水体温室气体排放通量的装置中箱体和浮台部分的结构示意图；
图3为本发明实验例中实验装置的主视图；
图4为本发明实验例中实验装置的顶视图；
图5为本发明实验例中静态箱法模拟实验的装置示意图；
图6为本发明实验例中动态累积法模拟实验的装置示意图；
图7为本发明实验例的静态箱法模拟实验和动态累积法模拟实验中甲烷通量的6次实验结果；
图8为本发明实验例的静态箱法模拟实验和动态累积法模拟实验中二氧化碳通量的6次实验结果；
图9为本发明实验例的静态箱法模拟实验和动态累积法模拟实验中氧化亚氮通量的6次实验结果。
附图标记说明：
1-箱体；2-浮台；3-进气管；4-进气管三通阀；5-出气管；6-出气管三通阀；7-进气泵；8-进气管采样气泵；9-出气管采样气泵；10-风扇；11-温度计；12-流量计；13-进气采样气袋；14-出气采样气袋；15-反应器主体；16-盖体；17-胶塞；18-反应器风扇；19-反应器进气管；20-反应器出气管；21-反应器进气泵；22-反应器进气采集气泵；23-反应器出气采集气泵；24-采集气袋。
具体实施方式
下面将结合附图对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中，需要说明的是，术语“上”、“下”、“内”、“外”、“顶”、“底”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。此外，术语“第一”、“第二”、“第三”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性。
在本发明的描述中，需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
此外，下面所描述的本发明不同实施方式中所涉及的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互结合。
如图1和2所示，本发明提供一种动态测量水体温室气体排放通量的装置，包括：
箱体1，具有开口端和封闭端；
浮台2，设置在箱体1上以使其漂浮在水面上，箱体1的开口端与水面接触以在其内部形成采样空间；
进气管3，与箱体1内部连通，其位于箱体1外部的一端连接有进气管三通阀4；
出气管5，与箱体1内部连通，其位于箱体1外部的一端连接有出气管三通阀6；
进气泵7和进气管采样气泵8，分别与进气管三通阀4上的两个接口连接；
出气管采样气泵9，与出气管三通阀6的一个接口连接，出气管三通阀6的另一个接口与大气连通。
箱体1为一端开口，一端封闭的箱式结构，其由侧面和底面组成，顶部形成开口端，底面形成封闭端。本发明对箱体1的具体形状不作出限制，作为本发明的可选实施方式，箱体1可以为圆柱形、正方体形、长方体形、梯台形等。箱体1可以采用亚格力或者不锈钢等材料制成。当将箱体1倒扣在水面上，即开口端接触水面时，箱体1和水面之间形成封闭的采样空间。箱体1的体积可以为10～20L。
浮台2用于产生浮力将箱体1漂浮在水面上以使其开口端与水面接触，进而在箱体1内部形成采样空间。本发明对浮台2的具体形状不作出限制，凡是能够实现前述功能的结构均可。作为本发明的可选实施方式，浮台2为绕箱体1开口端一周形成的浮圈，浮圈一端与箱体1开口端齐平。浮台2也可以是不连续的、绕箱体1开口端间隔排列的多个浮块等。浮台2采用浮力强的材料制成，如充满空气橡胶圈或者泡沫塑料等。在使用该装置进行测量时，通过调节浮台2改变箱体1的吃水深度，使其能漂浮在静态水面上方，此时箱体1与水面之间能够形成目标体积的气体空间。
进气管3用于将待测水体表面的气体导入箱体1内，出气管5用于将箱体1内的气体导出至箱体1外，它们均与箱体1内部连通。作为本发明的一种可选实施方式，进气管3与出气管5均设置在箱体1的封闭端，如图1所示，进气管3和出气管5均设置在位于水面上方的箱体1的底面上。进气管3和出气管5均采用相对惰性的硅胶管、聚四氟乙烯管等。
进气管3和出气管5位于箱体1外部的一端分别连接有进气管三通阀4和出气管三通阀6。进气管三通阀4具有三个接口，分别连接进气管3、进气泵7、进气管采样气泵8。出气管三通阀6同样具有三个接口，其中两个接口分别连接出气管5、出气管采样气泵9，另一个接口与大气连通。作为本发明的一种可选实施方式，进气管三通阀4的三个接口中，连接进气管采样气泵8的接口与另外两个接口垂直；出气管三通阀6的三个接口中，连接出气管采样气泵9的接口与另外两个接口垂直。这种连接方式使进气气路和出气气路的气体流动更加顺畅。
采用相对惰性的硅胶管、聚四氟乙烯管等依次将进气泵7、进气管三通阀4连接，使水体表面的气体依次通过进气泵7、进气管三通阀4、进气管3进入箱体1内，形成进气气路，箱体1内的气体依次通过出气管5、出气管三通阀6排出至箱体1外，形成出气气路，通过进气气路和出气气路置换箱体1内的气体。进气气路和出气气路中气体的流动方向如图1中带箭头的虚线所示。
进气管采样气泵8、出气管采样气泵9分别用于采集进气管3、出气管5内的气体，同时开启进气管采样气泵8和出气管采样气泵9，使进气管3内的气体经过进气管采样气泵8排出，形成进气管采样气路，使出气管5内的气体经过出气管采样气泵9排出，形成出气管采样气路。进气管采样气路和出气管采样气路中气体的流动方向如图1中带箭头的实线所示。为了实现以较小流量进行采集，作为本发明的一种可选实施方式，进气管采样气泵8的进气端和/或出气端连接有毛细管和/或针型阀；出气管采样气泵9的进气端和/或出气端连接有毛细管和/或针型阀。也即，通过设置毛细管和/或针型阀来控制采样气路的流量，确保能够长时间连续采样。对于不设置毛细管和针型阀的部分，均采用硅胶管、聚四氟乙烯管等连接。例如，在进气管采样气泵8、出气管采样气泵9的进气端连接内径0.18毫米、长度1.05米的PEEK管。
本发明对进气泵7、进气管采样气泵8、出气管采样气泵9的型号和设置位置不作出限制。作为本发明的一种可选实施方式，进气泵7、进气管采样气泵8、出气管采样气泵9均设置在浮台2上，选用能够稳定工作的小型真空泵，如进气泵7选择卡默尔KVLVP3微型真空泵，进气管采样气泵8、出气管采样气泵9采用卡默尔KVP04微型真空泵。
作为本发明的一种可选实施方式，该装置进一步还包括风扇10，设置在箱体1内。通过在箱体1内设置风扇10有助于使箱体1内的气体快速混匀，增加测量精度。
作为本发明的一种可选实施方式，该装置进一步还包括温度计11，设置在箱体1内；还包括流量计12，设置在进气泵7与进气管3之间。可以通过箱体1内温度计11的读数直接获得箱体1内的气体温度，通过流量计12测量进入箱体1内气体的流量，便于水体温室气体排放通量的计算。
作为本发明的一种可选实施方式，该装置进一步还包括进气采样气袋13和出气采样气袋14，分别与进气管采样气泵8和出气管采样气泵9连接。通过采样气袋有助于长时间连续不断采集气体样品，从而实现排放通量的动态测量。本发明对进气采样气袋13和出气采样气袋14的容积、材质均不作出限制，例如可以选择容积10-20L、聚四氟乙烯或铝箔材质的气袋。进气采样气袋13和出气采样气袋14可以通过硅胶管或聚四氟乙烯管等与进气管采样气泵8、出气管采样气泵9的出气端连接。
本发明提供的装置可以适用于测量水体甲烷、氧化亚氮、二氧化碳等温室气体的排放通量。
本发明还提供一种动态测量水体温室气体排放通量的方法，使用前述装置进行测量，包括如下步骤：
(1)将装置的箱体1开口端朝向待测水体并放置在待测水体的水面上，箱体1内部形成采样空间；
(2)开启进气泵7，使水体表面的气体依次通过进气泵7、进气管三通阀4、进气管3进入箱体1内，形成进气气路，箱体1内的气体依次通过出气管5、出气管三通阀6排出至箱体1外，形成出气气路，通过进气气路和出气气路置换箱体1内的气体，其中，调节进气气路的气体流量，使箱体1内的气体每2～5分钟被完全置换一次；
(3)同时开启进气管采样气泵8和出气管采样气泵9，使进气管3内的气体经过进气管采样气泵8排出，形成进气管采样气路，使出气管5内的气体经过出气管采样气泵9排出，形成出气管采样气路；
(4)分别在进气管采样气泵8和出气管采样气泵9的出口端采集气体，并分别检测其中温室气体的浓度，得到进气浓度和出气浓度；
(5)按照如下公式计算水体温室气体排放通量：
式中，
Fx为水体温室气体x的排放通量，单位mg/m2/min；C1x为出气浓度，单位ppm；C2x为进气浓度，单位ppm；为进气气路的气体流量，单位L/min；Mx为温室气体x的摩尔分子量，单位g/mol；P为大气压，单位atm；R为气体常数0.082，单位atm·L/(mol·K)；A为箱体内的水面面积，单位m2；T为箱体内的开氏温度，单位K。
本发明提供的动态测量水体温室气体排放通量的方法，为了尽可能减少人为干扰对温室气体在水-气界面交换的影响，箱体1内水面的大气环境应尽可能接近实际情况。因此，进气气路的流量应尽可能保证在短时间内实现箱体1内的气体被周围大气置换。但是置换速度太快会导致进气管3和出气管5内温室气体浓度过于接近使仪器无法分辨，置换速度太慢则会严重干扰箱体1内水-气界面的环境，导致交换通量测定的失真。本发明基于温室气体在水-气界面的交换通量以及温室气体检测仪的分辨率，使箱体1内的气体每2～5分钟被完全置换一次。例如，箱体1体积为10L(底面积和高度无要求)，调节进气气路的气体流量为2～5L/min即可满足上述需求。
对于进气管采样气路和出气管采样气路，其流量应远小于进气气路的气体流量。作为本发明的一种可选实施方式，调节进气管采样气路和出气管采样气路的气体流量，使其均不超过进气气路的气体流量的5％，优选为不超过进气气路的气体流量的1％。例如，调节进气气路的气体流量为2L/min，将进气管采样气路和出气管采样气路的气体流量控制在10mL/min时，采用20L采样气袋可保证连续24小时采样。
作为本发明的可选实施方式，动态测量水体温室气体排放通量的方法还包括：通过设置在箱体1内的风扇10使箱体1内的气体混合均匀；通过设置在箱体1内的温度计11来测量箱体1内的开氏温度；通过设置在进气泵7与进气管3之间流量计12来获取进气气路的气体流量；分别使用进气采样气袋13和出气采样气袋14在进气管采样气泵8和出气管采样气泵9的出口端采集气体。
以下将结合具体实施例进一步说明本发明提供的技术方案。
实施例1
如图1和2所示，本实施例提供一种动态测量水体温室气体排放通量的装置，由以下部分组成：
箱体1，其由侧面和底面组成，顶部形成开口端，底面形成封闭端，箱体1为圆柱形，材质为不锈钢，箱体1的体积为20L；
浮台2，设置在箱体1上以使箱体1的开口端与水面接触，其为绕箱体1开口端一周形成的浮圈，浮圈一端与箱体1开口端齐平，浮台2采用充气的橡胶圈；
进气管3，与箱体1内部连通，其位于箱体1外部的一端连接有进气管三通阀4，进气管3设置在箱体1的封闭端，采用硅胶管；
出气管5，与箱体1内部连通，其位于箱体1外部的一端连接有出气管三通阀6，出气管5设置在箱体1的封闭端，采用硅胶管；
进气泵7和进气管采样气泵8，分别与进气管三通阀4上的两个接口连接(进气管三通阀4具有三个接口，分别连接进气管3、进气泵7、进气管采样气泵8，其中，连接进气管采样气泵8的接口与另外两个接口垂直，采用硅胶管将进气泵7、进气管三通阀4连接起来，在进气管采样气泵8和进气管三通阀4之间设置内径0.18毫米、长度1.05米的PEEK管对气体流量进行限制)，进气泵7选择卡默尔KVLVP3微型真空泵，进气管采样气泵8采用卡默尔KVP04微型真空泵，进气泵7、进气管采样气泵8均设置在浮台2上；
出气管采样气泵9，与出气管三通阀6的一个接口连接，出气管三通阀6的另一个接口与大气连通(出气管三通阀6同样三个接口，其中两个接口分别连接出气管5、出气管采样气泵9，另一个接口与大气连通，并且连接出气管采样气泵9的接口与另外两个接口垂直，在出气管采样气泵9和出气管三通阀6之间设置内径0.18毫米、长度1.05米的PEEK管对气体流量进行限制)，出气管采样气泵9采用卡默尔KVP04微型真空泵，出气管采样气泵9设置在浮台2上；
风扇10，设置在箱体1内，与箱体1的封闭端连接；
温度计11，设置在箱体1内，与箱体1的封闭端连接；
流量计12，设置在进气泵7与进气管3之间；
进气采样气袋13和出气采样气袋14，分别与进气管采样气泵8和出气管采样气泵9连接，选择容积20L、铝箔材质的气袋，进气采样气袋13和出气采样气袋14通过硅胶管与进气管采样气泵8、出气管采样气泵9的出气端连接。
实施例2
本实施例提供一种动态测量水体温室气体排放通量的方法，使用实施例1提供的装置进行测量，步骤如下：
(1)将装置的箱体1开口端朝向待测水体并放置在待测水体的水面上，箱体1内部形成约20L采样空间；
(2)开启进气泵7，使水体表面的气体依次通过进气泵7、进气管三通阀4、进气管3进入箱体1内，形成进气气路，箱体1内的气体依次通过出气管5、出气管三通阀6排出至箱体1外，形成出气气路，同时开启风扇10使箱体1内的气体混合均匀，通过进气气路和出气气路置换箱体1内的气体，其中，调节进气气路的气体流量为2L/min；
(3)同时开启进气管采样气泵8和出气管采样气泵9，使进气管3内的气体经过进气管采样气泵8排出，形成进气管采样气路，使出气管5内的气体经过出气管采样气泵9排出，形成出气管采样气路，其中，调节进气管采样气路和出气管采样气路的气体流量为10mL/min；
(4)分别在进气管采样气泵8和出气管采样气泵9的出口端用进气采样气袋13和出气采样气袋14采集气体，并采用气相色谱法分别检测其中温室气体的浓度，得到进气浓度和出气浓度；
(5)按照如下公式计算水体温室气体排放通量：
式中，
Fx为水体温室气体x的排放通量，单位mg/m2/min；C1x为出气浓度，单位ppm；C2x为进气浓度，单位ppm；为进气气路的气体流量，单位L/min；Mx为温室气体x的摩尔分子量，单位g/mol；P为大气压，单位atm；R为气体常数0.082，单位atm·L/(mol·K)；A为箱体内的水面面积，单位m2；T为箱体内的开氏温度，单位K，其中，T通过温度计读数来获取，/>通过流量计来获取。
实验例本实验例用来验证本发明提供的动态测量水体温室气体排放通量的装置及方法的可靠性。
本实验例采用的实验装置如图3和图4所示，使用亚格力材料的柱反应器，由圆柱形的反应器主体15和盖体16组成，其中，反应器主体15上端侧壁上具有开孔，用于连接进气管或出气管，盖体16上设置有可以打开和闭合的胶塞17，用于使反应器内与大气连通或封闭该反应器。反应器能够通过调整气路实现静态箱法模拟实验和动态累积法模拟实验的切换。具体的，反应器主体的内径为234mm，外径250mm，高度620mm。
如图5和图6所示，采用柱反应器分别进行静态箱法模拟实验和动态累积法模拟实验，其中，动态累积法模拟实验是对本发明提供的装置及方法进行模拟来测量水体温室气体排放通量。
如图5所示，静态箱法模拟实验中，反应器中由下至上依次分布为泥、水和气体，在气体空间安装反应器风扇18，实验过程中通过反应器风扇18将气体空间的气体混合均匀，通过打开/关闭胶塞17使反应器的气体空间与大气连通/隔绝。
如图6所示，动态累积法模拟实验中，反应器中由下至上依次分布为泥、水和气体，在气体空间安装反应器风扇18，并在气体空间反应器相对的两个侧壁上分别连接反应器进气管19和反应器出气管20，反应器进气管19通过三通阀分别与反应器进气泵21和反应器进气采集气泵22连接，反应器出气管20通过三通阀与反应器出气采集气泵23连接，另一接口与大气连通。开启反应器进气泵21后，气体经反应器进气泵21和反应器进气管19进入反应器，形成进气气路，同时开启反应器进气采集气泵22和反应器出气采集气泵23，气体经反应器进气管19、三通阀、反应器进气采集气泵22流动，形成进气采集气路，气体经反应器出气管20、三通阀、反应器出气采集气泵23流动，形成出气采集气路。
具体的，反应器风扇18采用12V电脑机箱内置风扇；反应器进气管19和反应器出气管20采用内径6mm的硅胶软管；反应器进气泵21采用卡默尔KVLVP3微型真空泵；反应器进气采集气泵22和反应器出气采集气泵23均采用卡默尔KVP04微型真空泵；三通阀与反应器进气泵21之间采用内径10mm的硅胶软管连接；三通阀与反应器进气采集气泵22之间采用内径0.18mm，长度1.05m的PEEK管连接；三通阀与反应器出气采集气泵23之间也采用内径0.18mm，长度1.05m的PEEK管连接；反应器进气采集气泵22和反应器出气采集气泵23均采用内径6mm的硅胶软管连接10L的采集气袋24；在反应器进气管19上连接转子流量计，以检测进气气路中气流的稳定性和密闭性；在反应器进气管19靠近进气口的位置、反应器出气管20靠近出气口的位置分别连接皂沫流量计，以对进气口、出气口位置的气体流量进行更为精确的检测；在反应器进气采集气泵22、反应器出气采集气泵23的出气端分别设置赛默飞电子微流量计，以对进气采集气路和出气采集气路的气体流量进行检测。
具体实验方法如下：
污染沉积物采集自江苏宜兴的黑臭底泥，在向反应器中加入污染沉积物后被按照泥水比1：2的比例加入去离子水，静置一周待体系稳定后开始进行实验。
从0时刻开始，半小时进行动态累积法模拟实验，半小时将反应器盖体上的胶塞打开使反应器内部与大气相通，半小时进行静态箱法模拟实验，如此以一个半小时为周期进行循环采样并计算温室气体排放通量。
动态累积法模拟实验和静态箱法模拟实验的具体操作如下：
动态累积法模拟实验：开启反应器进气泵和反应器风扇，外界空气在反应器进气泵的驱动下，以2L/min的流量连续吹扫水面上方的气体空间，并经过反应器风扇与反应器内的气体迅速混合均匀；同时开启反应器进气采集气泵和反应器出气采集气泵，以20mL/min的流量采集反应器进气管和反应器出气管中的气体；采用气相色谱法分别检测进气气体和出气气体中甲烷、二氧化碳、氧化亚氮的浓度。按照如下公式计算相应温室气体的排放通量：
式中，
Fx为水体温室气体x的排放通量，单位mg/m2/min；C1x为出气浓度，单位ppm；C2x为进气浓度，单位ppm；为进气气路的气体流量，单位L/min；Mx为温室气体x的摩尔分子量，单位g/mol；P为大气压，单位atm；R为气体常数0.082，单位atm·L/(mol·K)；A为反应器内的水面面积，单位m2；T为反应器内的开氏温度，单位K。
静态箱法模拟实验：在静态箱法模拟实验前，动态累积法模拟实验后，将反应器盖体上的胶塞打开使反应器内部与大气相通，静置30min，使得水面上方气体中待测气体浓度和周围大气的待测气体浓度相当。静置30min结束后盖好胶塞封闭反应器，并立即通过反应器侧壁上的出气口采集箱体内气体样品，记为0时刻样品，此后，每隔10min采集箱体内的气体样品，共采集4次，采用气相色谱法分别检测各时刻采集的气体样品中甲烷、二氧化碳、氧化亚氮的浓度，由此可以获得箱体内相应温室气体浓度随时间积累的变化速率，记为k，按照如下公式计算相应温室气体的排放通量：
式中，
Fx为水体温室气体x的排放通量，单位mg/m2/min；k为浓度-时间线的斜率，单位ppm/h；P为大气压，单位atm；V为水面上方气体空间的体积，单位L；Mx为温室气体x的摩尔分子量，单位g/mol；A为反应器内的水面面积，单位m2；R为气体常数0.082，单位atm·L/(mol·K)；T为反应器内的开氏温度，单位K。
检测进气气体和出气气体中甲烷、二氧化碳浓度的方法参见《气相色谱法本底大气二氧化碳和甲烷浓度在线观测方法》GB/T31705—2015；氧化亚氮的测定方法参见《Animproved GC-ECD method for measuring at mospheric N2O》Journal ofEnvironmental Sciences 2013,25(3)547–553。
将实验中相近时间动态累积法模拟实验和静态箱法模拟实验得到的排放通量数据记为一组，图7～9给出了6组实验结果。
如图7所示，对于甲烷来说，当静态箱中甲烷浓度与时间的线性相关系数(r2)大于0.8时，静态箱法与动态累积法所测甲烷排放通量具有高度吻合性；但当静态箱中甲烷浓度与时间的线性相关系数较小时，静态箱法比动态累积法所测甲烷排放通量低或高一个数量级以上。水体气泡可导致静态箱中甲烷浓度与时间的线性相关性变差，甚至出现无相关性情况。由于水体气泡具有很强随机性，并且是甲烷主要排放途径，因此，静态箱法测量水体甲烷排放通量存在很大不确定性，基于静态箱法所获得的甲烷排放通量有可能极大高估或低估水体甲烷的真实排放通量。本发明提供的装置及方法(动态累积法)可弥补静态箱法受气泡影响的缺陷，可以全部捕获水体－大气界面和水体气泡两种途径释放的甲烷，从而可以客观反映水体甲烷总体释放情况。
如图8所示，对于二氧化碳来说，当静态箱中二氧化碳的浓度与时间之间的线性相关系数比较高时(n＝1，2，3)，静态箱法和动态累积法测得的排放通量基本吻合，而当相关系数较低时，二者测得的排放通量存在很大差异。需要指出的是，前三组实验(n＝1，2，3)排放通量的测定是在上午开展的，水体受实验室北部窗户投射室外光线的影响较小，水体表现为CO2的排放源；而后三组试验(n＝4，5，6)排放通量的测定是在下午开展的，水体受室外光线影响显著，由于藻类光合作用对CO2的强吸收，导致水体表现为CO2的吸收源。
如图9所示，对于氧化亚氮来说，当静态箱中氧化亚氮的浓度与时间之间的线性相关系数比较高时，静态箱法与动态累积法测得的氧化亚氮的排放通量总体上具有很好的吻合性，但也有个别例外情况，例如第4组实验静态箱中氧化亚氮与时间之间的线性相关系数虽然高达0.99，但其测得的氧化亚氮排放通量比动态累积法测得的结果低约一个数量级，这主要是因为氧化亚氮的排放具有随机性。因此，本发明提供的装置及方法(动态累积法)可克服水体氧化亚氮排放随机性的影响，能够更客观反映水体氧化亚氮的排放。
显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围之中。
Claims (9)
1.一种动态测量水体温室气体排放通量的装置，其特征在于，包括：
箱体，具有开口端和封闭端；
浮台，设置在所述箱体上以使其漂浮在水面上，所述箱体的开口端与水面接触以在其内部形成采样空间；
进气管，与所述箱体内部连通，其位于所述箱体外部的一端连接有进气管三通阀；
出气管，与所述箱体内部连通，其位于所述箱体外部的一端连接有出气管三通阀；
进气泵和进气管采样气泵，分别与所述进气管三通阀上的两个接口连接，所述进气管采样气泵的进气端连接有毛细管；
出气管采样气泵，与所述出气管三通阀的一个接口连接，所述出气管三通阀的另一个接口与大气连通，所述出气管采样气泵的进气端连接有毛细管；
进气采样气袋，与所述进气管采样气泵连接；
出气采样气袋，与所述出气管采样气泵连接。
2.根据权利要求1所述的动态测量水体温室气体排放通量的装置，其特征在于，
所述进气管三通阀的三个接口中，连接所述进气管采样气泵的接口与另外两个接口垂直；
所述出气管三通阀的三个接口中，连接所述出气管采样气泵的接口与另外两个接口垂直。
3.根据权利要求1所述的动态测量水体温室气体排放通量的装置，其特征在于，还包括：
风扇，设置在所述箱体内，以使所述箱体内的气体混合均匀；
温度计，设置在所述箱体内，以测量所述箱体内的气体温度；
流量计，设置在所述进气泵与进气管之间，以测量进入所述箱体内气体的流量。
4.根据权利要求1所述的动态测量水体温室气体排放通量的装置，其特征在于，所述进气泵、进气管采样气泵、出气管采样气泵均设置在所述浮台上。
5.根据权利要求1所述的动态测量水体温室气体排放通量的装置，其特征在于，所述进气管和出气管均设置在所述箱体的封闭端。
6.根据权利要求1～5任一项所述的动态测量水体温室气体排放通量的装置，其特征在于，所述温室气体包括甲烷、氧化亚氮和二氧化碳。
7.一种动态测量水体温室气体排放通量的方法，其特征在于，使用权利要求1～6任一项所述的装置进行测量，包括如下步骤：
(1)将所述装置的箱体开口端朝向待测水体并放置在待测水体的水面上，箱体内部形成采样空间；
(2)开启所述进气泵，使水体表面的气体依次通过所述进气泵、进气管三通阀、进气管进入所述箱体内，形成进气气路，所述箱体内的气体依次通过所述出气管、出气管三通阀排出至所述箱体外，形成出气气路，通过所述进气气路和出气气路置换所述箱体内的气体，其中，调节所述进气气路的气体流量，使箱体内的气体每2～5分钟被完全置换一次；
(3)同时开启所述进气管采样气泵和出气管采样气泵，使所述进气管内的气体经过所述进气管采样气泵排出，形成进气管采样气路，使所述出气管内的气体经过所述出气管采样气泵排出，形成出气管采样气路；
(4)分别在所述进气管采样气泵和出气管采样气泵的出口端采集气体，并分别检测其中温室气体的浓度，得到进气浓度和出气浓度；
(5)按照如下公式计算水体温室气体排放通量：
式中，
Fx为水体温室气体x的排放通量，单位mg/m2/min；C1x为出气浓度，单位ppm；C2x为进气浓度，单位ppm；为进气气路的气体流量，单位L/min；Mx为温室气体x的摩尔分子量，单位g/mol；P为大气压，单位atm；R为气体常数0.082，单位atm·L/(mol·K)；A为箱体内的水面面积，单位m2；T为箱体内的开氏温度，单位K。
8.根据权利要求7所述的动态测量水体温室气体排放通量的方法，其特征在于，步骤(3)中，调节所述进气管采样气路和出气管采样气路的气体流量，使其均不超过所述进气气路的气体流量的5％，优选为不超过所述进气气路的气体流量的1％。
9.根据权利要求7所述的动态测量水体温室气体排放通量的方法，其特征在于，还包括：
通过设置在所述箱体内的风扇使所述箱体内的气体混合均匀；
通过设置在所述箱体内的温度计来测量所述箱体内的开氏温度；
通过设置在所述进气泵与进气管之间流量计来获取所述进气气路的气体流量；
分别使用进气采样气袋和出气采样气袋在所述进气管采样气泵和出气管采样气泵的出口端采集气体。
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