CN114335646B - 一种全钒液流电池折角式电堆结构 - Google Patents
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Abstract
本发明属于液流电池领域，公开了一种全钒液流电池折角式电堆结构，由端板、绝缘垫、集流板和1节以上的单电池几部分叠加组装而成，且各部分均沿对边中心线在一致的方向上弯曲成弧度相同的折角；其中单电池部分由双极板、电极、电极框和离子传导膜组成，电极填充在电极框内部。两端板间通过螺杆和螺母拉紧的方式进行装配和固定，其余各个部件间采用密封垫密封。本发明解决了全钒液流电池电堆电解液在各单电池内部流量分布不均，电压均一性差的问题，减缓了负极析氢副反应发生，进一步提高电解液利用率。
Description
技术领域
本发明属于液流电池领域，本发明涉及一种全钒液流电池折角式电堆结构。
背景技术
全钒液流电池作为新型的绿色环保储能电池，与其他电池类型相比具有不可燃、无爆炸、使用寿命长、可实现规模化、报废可回收等优势，目前已在国内外的大型风能、太阳能、热电等储能领域有所应用，但与此同时全钒液流电池也有其弊端，如电解液在单电池内流量分布不均、离子膜与双极板间电解液充放电反应的程度不同而存在电位梯度、高SOC状态下负极容易产生析氢副反应等，这些现象的发生都可能造成电压分配不均、电解液利用率低、加速电解液失衡等问题，从而降低电池性能和寿命。
欧洲发明专利EP1143546公开了一种全钒液流电池的运行方式，其中通过对正负极溶液储罐上端增加联通管路，来减缓正负极钒溶液相互迁移导致的系统短期容量下降，但这种做法并不能有效应对负极析氢副反应发生带来的不可逆容量下降，况且对系统长期运行致使的放电容量大幅衰减问题改善有限。
高新亮等人的发明专利CN103367785A通过始终保持正极电解液与负极电解液中的总钒比例为1:1.5～1:1.2，来降低析氢副反应的发生，但需要对电解液钒浓度进行经常性检测，并使用磷酸、磷酸盐、硫酸盐等添加剂进行钒浓度的调节，过程较为繁琐。
综上所述，在现行全钒液流电池应用领域内，如何使电堆内部电解液分配更加均匀，保证电池电压均一性，以及在提高电解液利用率的同时减缓负极析氢副反应发生，成为进一步提高电池使用性能和延长使用寿命在技术上急需解决的难点。
发明内容
为解决全钒液流电池电堆电解液在各单电池内部流量分布不均，电压均一性差，以及减缓负极析氢副反应发生和进一步提高电解液利用率的问题，本发明提供一种全钒液流电池折角式电堆结构，其技术方案如下：
一种全钒液流电池折角式电堆结构，由端板、绝缘垫、集流板和单电池四个部分叠加组装而成，且各部分均沿对边中心线在一致的方向上弯曲成弧度相同的折角；其中单电池部分由双极板、电极、电极框和离子传导膜组成，电极填充在电极框内部。
进一步的，所述单电池的结构组成包括双极板、电极、电极框和离子传导膜；其中，端板、绝缘垫、集流板、双极板、电极和离子传导膜均沿对边中心线在一致的方向上呈弧度相同的折角。
进一步的，所述电堆结构按以下顺序叠加：以单电池为中心，分别在两侧从内至外依次对称加装集流板、绝缘垫和端板，两端板间通过螺杆和螺母拉紧的方式进行装配和固定，其余各个部件间采用密封垫密封。
进一步的，所述电堆结构中，单电池的数量至少为1节。
进一步的，所述端板、绝缘垫、集流板、双极板、电极、电极框和离子传导膜在折角的顶点处具有相同的倒圆角；倒圆半径综合各个部件所能承受的最小值，并不得小于单条折角边长的20％。
进一步的，所述折角的范围在90～150°之间，电堆电解液流道采用底进上出的方式，折角边与电解液流向平行；电堆放置时折角顶点所在的平面与地面平行。
进一步的，所述单电池的正负极为：离子传导膜内角侧通正极电解液，为电池正极，离子传导膜外角侧通负极电解液，为电池负极。
本发明与现有技术相比的有益效果是：
(1)该结构可以使电解液流经折角处因流向发生改变而进一步的充分混合，消除在流经折角前由于充放电反应的不均匀产生的局部电位差，使电解液在电极内部更加均匀分布，提高电池电压的均匀性和电解液利用率，进而提高电池性能。
(2)该结构的设计致使电极在电池内部发生弯曲，尤其在折角处使其内、外角的压缩比不同，此时将电极压缩比较大的部位贴近离子传导膜外角侧并通负极电解液，与另一侧的正极相比减小了充放电过程钒离子反应的极化内阻，有效降低过电位，缓解析氢副反应的发生。
附图说明
图1是试验电堆及内部电解液流路结构图。
图中：1.端板，2.绝缘垫，3.集流板，4.双极板，5.电极，6.离子传导膜，7.电极框。
具体实施方式
下面通过具体实施例详述本发明，但不限制本发明的保护范围。如无特殊说明，本发明所采用的实验方法均为常规方法，所用实验器材、材料、试剂等均可从商业途径获得。
为更好地指导本发明所提供的一种全钒液流电池折角式电堆结构的实施，在电堆材料筛选和装配过程中可参考以下原则：端板1是在装配过程起挤压和固定作用的部件，应在电堆组装前预处理，使其具有一定折角；集流板3多是金属材料，柔韧性较好，可在装配过程中使其达到一定程度的弯折；双极板4的选择类型应为柔韧性较好的碳素复合板，材质较脆的硬质石墨板很容易在组装过程发生断裂，而对于碳含量较高柔韧性较差的碳素复合板，可在生产过程中直接加工成具备要求弧度的弯曲板面。电极框7一般为塑料高分子材料，大多能承受一定程度的弯曲或者采用热处理的方法使其达到要求的弯曲程度；其他材料：绝缘垫2、离子传导膜6、电极5都属于柔韧性材料，很容易满足使用要求。
本发明将电堆折角的范围限定在90～150°之间，原因为折角大于150°时，电堆弯曲弧度小，电解液流向的变化对其在折弯处互混的影响不大，达不到应有的效果；而折角小于90°时，一方面对各个装配部件，尤其是双极板4柔韧性的要求较高，在保证导电性良好的情况下很难找到满足要求的双极板材料，另一方面对电解液的流动产生阻力较大，不利于电堆大流量设计的需求，且在折角处对离子传导膜6也会造成一定的损害性冲击。
本发明在电堆折角倒圆半径的确定上，优先选择综合各个部件所能承受的最小值，并且不得小于单条折角边长的20％。理由为：第一，折角存在的优势在于能够在电堆内部改变电解液流向，使电解液产生涌动，同时，倒圆角处电极弯曲产生了截面上压缩比从大到小的排列，其带来的液阻变化将使电解液发生横向流动；上面两种情况都将促使电解液进一步混合均匀，倒圆半径太大，电解液涌动不明显，并且倒圆处电极截面上的压缩比也将变化不大，导致电解液发生稳定的层流，不利于混合。第二，由于所有电极都发生了相同方向的弯曲，按照本发明提供的电解液进入方案，对于单节电池而言，倒圆处负极电极压缩比偏大的一侧贴近离子交换膜，在充放电反应中能够提供较大的反应效率，而且倒圆处是电解液的混合区，能将反应后的电解质迅速带离，降低了极化内阻和过电位；而正极则正好相反，相同过程下会提高极化内阻和过电位，如此可以提升高SOC状态下负极的反应电势，避免析氢反应的发生；而当倒圆半径小于单条折角边长20％时，正、负极间不足以产生足够的极化内阻差，起不到充放电过程重新分配正负极电位，提升负极反应电势的作用。
试验电堆及内部电解液流路结构如图1所示，其中端板为较厚的铁板，绝缘垫选择高密度橡胶材质，以铜板作为集流板，双极板使用柔韧性较好的自产PP碳素复合板，选择PE材质的电极框7并在其上下两边分别设有电解液流道，电极5为聚丙烯腈基碳毡，离子传导膜为Nafion212型。
实施例1
电堆由10节单电池串联而成，电解液钒浓度1.65mol/L，充放电流密度80mA/cm2，电堆折角150°，倒圆半径占单条折角边长20％，充电截止电压15.5V，放电截止电压10V，充放电过程中记录电堆充电总电压达到15.5V时，各单电池的单节电压数据。
实施例2
本实施例与实施例1的区别在于将电堆折角改变为120°，倒圆半径占单条折角边长23％，放电过程中记录电堆充电总电压达到15.5V时，各单电池的单节电压数据。并且在负极电解液储罐安装温度、气压、液位检测装置。电堆连续充放电100个循环，记录每个循环的放电瓦时数据，每10个循环采用气相色谱仪对负极电解液储罐做一次抽气检测，分析其氢气浓度，并根据即时的温度、气压及体积将结果折算成标准状况下的氢气含量。实验所使用的气相色谱仪为Agilent GC 490便携型。
实施例3
本实施例与实施例1的区别在于将电堆折角变为90°，倒圆半径占单条折角边长25％。充放电过程中记录电堆充电总电压达到15.5V时，各节单电池的电压数据。
对比例1
组装由10节单电池串联而成的平面式电堆，各个装配部件除不存在折角外，其他参数完全相同，电解液钒浓度1.65mol/L，充放电流密度80mA/cm2，充电截止电压15.5V，放电截止电压10V，充放电过程中记录电堆充电总电压达到15.5V时，各单电池的单节电压数据。同时在负极电解液储罐安装温度、气压、液位检测装置，电堆连续充放电100个循环，记录每个循环的放电瓦时数，每10个循环采用Agilent GC 490便携式气相色谱仪对负极电解液储罐做一次抽气检测，分析其氢气浓度，并根据即时的温度、气压及体积将结果折算成标准状况下的氢气含量。
以上实施例及对比例的单电池电压数据采集情况如下表1所示。为验证本发明对电解液利用率的改善，将实施例2与对比例1进行的100个充放电循环，以每十个循环为一组得出放电瓦时数的平均值，然后再以平均值计算出电堆的电解液利用率，具体的数据信息已收集在表2中。同时，实施例2与对比例1进行的100个充放电循环过程负极储罐氢气含量数据详尽统计在表3中。
表1各实施例与对比例单电池电压分布(V)
表2电堆100个循环内电解液利用率(％)
| 电堆循环数 | 1～10 | 10～20 | 20～30 | 30～40 | 40～50 | 50～60 | 60～70 | 70～80 | 80～90 | 90～100 |
| 实施例2 | 89.7 | 89.3 | 89.0 | 88.2 | 87.5 | 87.0 | 85.8 | 84.4 | 83.2 | 81.5 |
| 对比例1 | 89.5 | 89.2 | 88.7 | 87.9 | 87.2 | 86.7 | 85.4 | 84.0 | 82.7 | 81.0 |
表3电堆100个循环内负极氢气含量(g)
注：相对变化量＝(对比例1-实施例2)/对比例1
如表1所示，相较对比例1的平面式电堆，折角式电堆随着折角角度的增大单电池电压的极差逐渐减小，当电堆折角为90时(实施例3)单电池电压的极差是11mV，比平面式电堆下降了20mV，可见单电池电压均匀性明显提高。上表2提供了电解液利用率数据，从中不难看出，折角式电堆(实施例2)的电解液利用率比平面式电堆有所提高，到100个循环时高出0.5％。而在电堆负极析氢副反应方面，折角式电堆也表现出了明显的减缓效果，如表3中所示数据，在电堆运行的100个循环内，平均每10个循环的负极累积析氢量比平面式电堆降低40％以上。
以上所述实施方式仅为本发明的优选实施例，而并非本发明可行实施的全部实施例。对于本领域一般技术人员而言，在不背离本发明原理和精神的前提下对其所作出的任何显而易见的改动，都应当被认为包含在本发明的权利要求保护范围之内。
Claims (7)
1.一种全钒液流电池折角式电堆结构，其特征是，由端板(1)、绝缘垫(2)、集流板(3)和单电池四个部分叠加组装而成，且各部分均沿对边中心线在一致的方向上弯曲成弧度相同的折角，折角的角度范围在90～150°之间；其中单电池部分由双极板(4)、电极(5)、电极框(7)和离子传导膜(6)组成，电极(5)填充在电极框(7)内部。
2.如权利要求1所述的一种全钒液流电池折角式电堆结构，其特征是，所述单电池的结构组成包括双极板(4)、电极(5)、电极框(7)和离子传导膜(6)；其中，端板(1)、绝缘垫(2)、集流板(3)、双极板(4)、电极(5)和离子传导膜(6)均沿对边中心线在一致的方向上呈弧度相同的折角。
3.如权利要求1所述的一种全钒液流电池折角式电堆结构，其特征是，所述电堆结构按以下顺序叠加：以单电池为中心，分别在两侧从内至外依次对称加装集流板(3)、绝缘垫(2)和端板(1)，两端板间通过螺杆和螺母拉紧的方式进行装配和固定，其余各个部件间采用密封垫密封。
4.如权利要求1所述的一种全钒液流电池折角式电堆结构，其特征是，所述电堆结构中，单电池的数量至少为1节。
5.如权利要求1所述的一种全钒液流电池折角式电堆结构，其特征是，所述端板(1)、绝缘垫(2)、集流板(3)、双极板(4)、电极(5)、电极框(7)和离子传导膜(6)在折角的顶点处具有相同的倒圆角；倒圆半径综合各个部件所能承受的最小值，并不得小于单条折角边长的20％。
6.如权利要求1所述的一种全钒液流电池折角式电堆结构，其特征是，折角的边与电解液流向平行，电解液流道采用底进上出的方式；折角的顶点所在的平面与地面平行。
7.如权利要求1所述的一种全钒液流电池折角式电堆结构，其特征是，所述单电池的正负极为：离子传导膜内角侧通正极电解液，为电池正极，离子传导膜外角侧通负极电解液，为电池负极。
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