CN114324438B - 一种室温纳米谷极化荧光的等离激元激发方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种室温纳米谷极化荧光的等离激元激发方法，使无自旋注入的电子束激发可通过金属纳米结构支持的等离激元共振由能量转移的方式激发单层过渡金属硫族化合物(MTMDs)谷极化荧光，极大地降低了能谷自由度的使用尺度，通过电子束纳米尺度移动精确改变激发位置进而改变金属纳米结构电磁模式，实现对谷极化度的亚波长尺度操控。此方法可运用于谷赝自旋与金属等离激元耦合研究、谷极化荧光远场光学结构设计、谷电子器件集成，具有尺度小、灵敏度高、鲁棒性高等特点。

Description

一种室温纳米谷极化荧光的等离激元激发方法

技术领域

本发明涉及室温纳米谷极化荧光的激发，具体涉及一种利用电子束轰击金属产生等离激元进而激发二维层状过渡金属硫族化合物的谷极化荧光的方法，可以对谷极化荧光等离激元激发进行分析以及面向谷电子器件运用进行指导。

背景技术

谷赝自旋，作为与材料能带结构中极值点(能谷)相关的一种内禀属性，为操控材料中某一能谷内载流子的行为提供了额外的、独特的自由度，这一研究领域被称为谷电子学，要求材料本身具有通过外界控制能够选择性激发特定能谷的激子复合发光的性质，为未来的二元信息化处理和传输提供了新的途径。单层过渡金属硫族化合物(MonolayerTransition Metal Dichalcogenides，简称MTMDs)，极大推动了谷电子学的发展。MTMDs具有由两种不同原子构成的蜂窝状晶格，天然具有破缺的晶格反转对称性，其较强的自旋-轨道耦合使价带发生劈裂，载流子自旋退简并，在时间反转对称下发生自旋-能谷耦合，产生通过圆偏振光进行的谷依赖的载流子选择性激发现象，辐射出圆偏振荧光，该现象被称为谷极化现象。这种全光过程引起了人们对谷电子学的研究兴趣，包括谷极化激元、层间自旋-能谷耦合效应、谷依赖的载流子定向传播以及谷依赖的拓扑光子学研究等。此外，对谷极化程度的调控也十分重要。由于谷间散射的存在，谷极化度受温度影响十分强烈，通常在液氦或液氮温度下进行谷极化的研究。单层二硒化钨(Monolayer tungsten diselenide，简称MWSe₂)作为MTMDs中的一种材料，具有直接带隙、较大的结合能和较高的载流子迁移率。此外，其还具有较大的自旋-轨道耦合强度(0.46eV)，因此它具有长寿命的谷极化现象，是谷电子学研究和未来量子信息传输的理想材料之一。基于二硒化钨能谷的光子学现象不断出现，诸如自旋-能谷锁定现象、谷相干现象以及空穴谷极化现象。此外，基于二硒化钨实现的光波谷电子学研究也为量子尺度下电子的超快控制提供了新方案。因此，对小尺度下谷极化程度的有效操控亟待解决。但受限于光学衍射极限，对于亚波长尺度谷极化的激发和操控十分困难。

金属纳米结构广泛运用于现代光子学研究中，能够根据其等离激元共振模式设计电磁场分布，产生强烈的局域场增强，进而在纳米尺度操控光场，并具有宽频响应的优点。这些显著特征使金属纳米结构能够通过能量转移操控半导体材料的自发辐射等性质。MWSe₂在金属纳米结构的增强和调控下，在场效应晶体管、强耦合效应、单光子发射以及暗激子等研究中具有重要潜力。由于金属纳米结构产生的局域等离激元共振趋近于原子/分子的量子波函数尺度，同时其支持圆偏振电磁模式，对应于光子自旋，因此金属纳米结构有望在亚波长尺度实现谷极化荧光的激发与调控。

阴极荧光显微成像技术，是一种基于扫描电子显微镜或透射电子显微镜的非侵入式探测手段，利用电子束激发并收集样品的阴极荧光信号，具有纳米级空间分辨能力和精准激发的优点，广泛应用于金属等离激元电磁模式研究，同时也可实现对半导体材料的探测，通过形成六方氮化硼/单层二硒化钨/六方氮化硼(hexagonal boron nitride/MWSe₂/hexagonal boron nitride，简称h-BN/MWSe₂/h-BN)的异质结构可克服MWSe₂单位面积内电子-空穴对激发数量少荧光信号弱的问题，实现对MWSe₂阴极荧光的探测。

发明内容

本发明的目的在于提供一种室温纳米谷极化荧光的激发方法，使无自旋注入的电子束激发可通过金属纳米结构支持的等离激元共振由能量转移的方式激发单层过渡金属硫族化合物(MTMDs)谷极化荧光。

本发明的技术方案如下：

一种室温纳米谷极化荧光的激发方法(见图1)，用于无自旋注入的MTMDs谷极化荧光的激励，该方法包括金属纳米结构和h-BN/MTMDs/h-BN异质结的复合结构加工制备、复合结构电子束激发谷极化荧光辐射、复合结构谷极化度纳米尺度操控。其中h-BN代表六方氮化硼，MTMDs代表单层过渡金属硫族化合物；所述金属纳米结构为长方形，位于h-BN/MTMDs/h-BN异质结构的上层六方氮化硼之上；通过电子束轰击金属纳米结构产生等离激元共振，经能量转移激发单层过渡金属硫族化合物的谷极化荧光。

所述h-BN/MTMDs/h-BN异质结构中，优选的，下层六方氮化硼的厚度为100～200nm，上层六方氮化硼的厚度为5～20nm。

所述单层过渡金属硫族化合物的化学式可以表示为MX₂，其中M代表过渡金属元素，X代表硫族元素；优选的，M为Mo、W、Ta、Ti或Re，X为S或Se。最优选的，所述单层过渡金属硫族化合物是单层二硒化钨(MWSe₂)。

所述金属纳米结构优选为长70～140nm，宽50～120nm的长方形，该长方形金属纳米结构的厚度优选为20～50nm。金属纳米结构的材料优选为金、银和铝等贵金属。

所述复合结构的加工制备可以分为两步：1、h-BN/MTMDs/h-BN异质结的制备：通过机械剥离的方法得到一定厚度的上、下层六方氮化硼薄片，结合化学生长得到的单层二硒化钨，利用干/湿法精确转移最终制备出h-BN/MTMDs/h-BN异质结；2、通过电子束刻蚀与电子束蒸镀的方法在h-BN/MTMDs/h-BN异质结之上加工出长方形金属纳米结构。

所述复合结构的基底优选为SiO₂/Si基底，在Si衬底上依次为SiO₂间隔层、h-BN/MTMDs/h-BN异质结和金属纳米结构。

参见图2，复合结构谷极化荧光辐射通过电子束轰击金属纳米结构产生，电子束轰击金属纳米结构产生等离激元共振，由于激发区域小，精准激发在长方形的角落可形成由两个方向垂直，相位相差90°的偶极电磁模式叠加形成的圆偏振偶极电磁模式。通过产生圆偏振偶极电磁模式(左手性或右手性)以满足MTMDs中能谷载流子跃迁需满足的跃迁选择定则，通过金属纳米结构与h-BN/MWSe₂/h-BN异质结之间的近场相互作用，金属等离激元共振以共振能量转移的形式转移至异质结内，由于六方氮化硼的直接带隙能量高于金属等离激元共振能量，因此金属能量不会转移至六方氮化硼内，而是转移至单层二硒化钨，选择性激发能谷(K或K’)中电子-空穴对，复合辐射出谷极化阴极荧光。

复合结构谷极化荧光的操控通过电子束激发位置纳米尺度的移动来实现，电子束轰击长方形金属纳米结构平行于长边的对称轴镜面对称的两个顶角角落(左上角和右上角，或者左下角和右下角)可产生手性相反的两个圆偏振偶极电磁模式，改变电子束激发位置可实现圆偏振偶极电磁模式的手性切换，通过近场相互作用激发相反能谷的载流子跃迁，进而产生相反圆偏振态的谷极化阴极荧光。电子束轰击长方形金属纳米结构边缘的中心点则会产生线偏振偶极电磁模式，不满足能谷载流子选择跃迁定则，从而不会产生圆偏振谷极化阴极荧光。因此移动电子束改变激发区域即可实现单层过渡金属硫族化合物谷极化荧光有-无以及圆偏振态的切换，从而实现操控(见图2)。

本发明所提出的电子束室温纳米谷极化荧光激发是首个利用电子束激发等离激元通过近场相互作用实现的MTMDs室温谷极化荧光，在无自旋注入下通过金属纳米结构圆偏振电磁模式满足能谷载流子跃迁选择定则，实现亚波长尺度下谷极化荧光激发，极大地降低了能谷自由度的使用尺度，通过电子束纳米尺度移动精确改变激发位置进而改变金属纳米结构电磁模式实现对谷极化度的亚波长尺度操控。本发明着眼于纳米光子学新一代信息载体的研究中，对谷赝自旋自由度的操控从传统的远场激光激发转变为利用金属等离激元通过近场相互作用激发，突破光学衍射极限。此方法可运用于谷赝自旋与金属等离激元耦合研究、谷极化荧光远场光学结构设计、谷电子器件集成，具有尺度小、灵敏度高、鲁棒性高等特点。在目前普遍应用远场光学方式大尺度下激发谷极化荧光的前提下，本发明电子束激励等离激元室温诱导纳米谷极化荧光将具有广阔的市场前景。

附图说明

图1显示了本发明具体实施方式的样品结构与现象示意图。

图2以具体实施方式的样品结构为例显示本发明的原理图。

图3显示了本发明具体实施方式中长方形金属纳米结构数值模拟的x和y偏振光激发下两种偶极电磁模式。

图4显示了本发明具体实施方式中长方形金属纳米结构数值模拟的圆偏振光入射下圆偏振偶极模式及其随时间变化趋势。

图5显示了本发明具体实施方式中长方形金属纳米结构数值模拟的电子束激发下圆偏振偶极模式及其随时间变化趋势。

图6显示了本发明具体实施方式中长方形金属纳米结构在30keV、2.3nA电子束激发下数值模拟与实验的阴极荧光光谱。

图7显示了本发明具体实施方式中长方形金属纳米结构数值模拟的左旋圆偏振和右旋圆偏振阴极荧光光谱分量，其中(a)为长方形右上角激发下左、右旋圆偏振阴极荧光光谱分量对比，(b)为长方形左上角激发下左、右旋圆偏振阴极荧光光谱分量对比，(c)为两个激发位置光谱圆二色性对比。

图8显示了本发明具体实施方式中金属纳米结构和六方氮化硼/单层二硒化钨/六方氮化硼异质结构电子显微镜图像。

图9显示了本发明具体实施方式中单独金属纳米结构和单独六方氮化硼/单层二硒化钨/六方氮化硼异质结5keV、0.6nA电子束激发下阴极荧光光谱。

图10显示了本发明具体实施方式中电子束不同激发位置单层二硒化钨谷极化阴极荧光光谱和谷极化度，其中(a)电子束激发位置位于长方形右上角时得到的谷极化阴极荧光光谱，(b)电子束激发位置位于长方形短边中点时得到的谷极化阴极荧光光谱，(c)电子束激发位置位于长方形左上角时得到的谷极化阴极荧光光谱，(d)电子束激发位置位于长方形长边中点时得到的谷极化阴极荧光光谱。

图11显示了本发明具体实施方式中单独金属纳米结构以及金属纳米结构和六方氮化硼/单层二硒化钨/六方氮化硼异质结构。

具体实施方式

下面结合附图，通过具体实例对本发明作进一步详细描述，以使本领域技术人员能够更加清楚地理解本发明。

基于电子束的室温纳米谷极化荧光激发的实验样品结构如图1所示，具有六层结构，包括：Si基底1，SiO₂间隔层2，下层六方氮化硼(h-BN)3，单层二硒化钨(MWSe₂)4，上层六方氮化硼(h-BN)5，金属纳米结构6，其中所述SiO₂间隔层2位于Si基底1之上，所述下层h-BN3位于SiO₂间隔层2之上，所述MWSe₂ 4位于下层h-BN 3之上，所述上层h-BN 5位于MWSe₂ 4之上，所述金属纳米结构6位于上层h-BN 5之上。

本发明中电子束对于金属等离激元共振的激发基于电子束激发与圆偏振光照射的互易原理：在x和y偏振光激发下，长方形金属纳米结构可支持沿长短边方向振荡的两种基本偶极电磁模式，对应的数值模拟得到的电磁模式分布见图3。切换为圆偏振光入射下，这两种偶极电磁模式都能被有效激发，模式间相位差约为90°，左(右)圆偏振光入射引入额外的90°(-90°)，最终两种偶极电磁模式之间的相位差为180°(0°)，偶极矩沿长方形对角线方向，在左上(右上)、右下(左下)角产生等离激元热点，形成圆偏振偶极电磁模式(图4)。当电子束轰击不同圆偏振光照射所产生的等离激元热点对应的位置时，长方形金属纳米结构能够产生与圆偏振光入射时类似的圆偏振偶极电磁模式(图5)，并辐射出对应于入射圆偏振态的圆偏振出射光。为增强长方形金属纳米结构与MWSe₂的圆偏振近场相互作用，通过数值模拟优化方法使金属等离激元共振能量靠近MWSe₂的直接带隙能量，得到电子束激发下与MWSe₂直接带隙能量匹配的等离激元共振信号(图6)与光学圆二色信号(图7)，光学圆二色远场信号计算公式如下：

CD＝(CL^LCP-CL^RCP)/(CL^LCP+CL^RCP)

上式中，CD代表圆二色性光谱，CL^LCP代表长方形金属纳米结构辐射的左旋阴极荧光，CL^RCP代表长方形金属纳米结构辐射的右旋阴极荧光。

下面进一步给出所述用于电子束室温纳米谷极化荧光激发的实验样品的制备方法，包括以下步骤：

步骤一、使用等离子体增强化学的气相沉积法(PECVD)对Si基底1沉积SiO₂间隔层2，得到SiO₂/Si基底；

步骤二、对SiO₂/Si基底使用有机溶剂进行超声清洗，按照丙酮(清洗时间10-15min)→乙醇(清洗时间10-20min)→去离子水(清洗时间20-30min)的顺序进行超声清洗，最后用氮气枪吹干残留在基底上的去离子水，得到洁净的SiO₂/Si基底；

步骤三、使用胶带对h-BN块体进行机械剥离，经过多次剥离后将胶带粘在上述准备好的SiO₂/Si基底上，将胶带上的h-BN薄层转移至SiO₂/Si基底，通过光学显微镜以及原子力显微镜(atomic force microscope，简称AFM)筛选出平整度良好，合适厚度的h-BN薄层作为下层h-BN 3；

步骤四、将在SiO₂/Si基底化学生长得到的MWSe₂ 4上表面旋涂PMMA A7胶(5000rad/s，55s)，并在180℃下烘干5分钟；将上述表面涂有PMMA A7胶的SiO₂/Si基底泡入配好的浓氢氧化钠溶液(60％氢氧化钠)，静置一天使氢氧化钠溶液溶解SiO₂间隔层，使MWSe₂ 4附着于PMMA A7胶上从SiO₂/Si基底脱落，随后用步骤三制备的有下层h-BN 3的SiO₂/Si基底捕捞起悬浮在氢氧化钠溶液中的PMMA A7胶形成的薄膜，并在50℃下烘干5分钟；之后210°加热丙酮溶液，使用丙酮溶液蒸发形成的丙酮蒸汽去除PMMA A7胶，使原先附着于PMMA A7胶的MWSe₂ 4存留在有下层h-BN 3的SiO₂/Si基底上，位于下层h-BN 3之上，形成双层异质结构；

步骤五、按照步骤一和二准备另一片SiO₂/Si基底，重复步骤三，筛选出平整度良好，合适厚度的h-BN薄层作为上层h-BN 5；

步骤六、使用聚二甲硅氧烷(polydimethylsiloxane，简称PDMS)将上层h-BN 5吸附，使上层h-BN 5脱离其SiO₂/Si基底，使用精确转移平台将粘附上层h-BN 5的PDMS与具有下层h-BN 3和MWSe₂ 4双层异质结构的SiO₂/Si基底贴合，并50℃加热5分钟使PDMS失去粘性，随后使PDMS脱离SiO₂/Si基底，将粘附在PDMS上的上层h-BN 5转移至具有下层h-BN 3和MWSe₂ 4双层异质结构的SiO₂/Si基底，覆盖在h-BN 3和MWSe₂双层异质结构之上，构成三层异质结构；

步骤七、在上一步骤得到的具有三层异质结构的SiO₂/Si基底的上表面旋涂PMMAA2胶(3000rad/s，51s)，并在180℃下烘干5min，然后利用电子束曝光(EBL)系统将设计好的结构形状刻蚀出来，并放入显影液(MIBK)中显影(约50s)，显影后立即放入异丙醇溶液中定影(约5min)，随后取出样品用氮气枪将残留的异丙醇溶液吹干；接着，利用电子束蒸发镀膜蒸镀上所选择的金靶材；最后将整个样品放入丙酮溶液中约5小时，通过丙酮溶液冲洗的方法，最终剥离得到长方形金属纳米结构阵列，如图8所示。

下面给出所述电子束室温纳米谷极化荧光激发的测量流程：本发明中电子束室温纳米谷极化荧光激发在基于扫描电镜的阴极荧光显微成像系统中进行，电子束穿过样品上方抛物面镜的小孔激发样品，辐射出的阴极荧光由样品上方的抛物面镜收集，通过收集光路最终被光电倍增管(photomultiplier,简称PMT)捕获，样品阴极荧光的圆偏振分量通过放置于收集光路的四分之一波片和线偏振片进行提取，四分之一波片的长轴与线偏振片偏振方向成±45°，可分别提取左旋与右旋圆偏振分量。阴极荧光探测中，在Pan模式下收集样品的阴极荧光光谱，在Mono模式下通过在收集光路放置滤波片探测样品选定波长范围的阴极荧光图像。

实施例1

按照上述步骤加工制备一个六层异质样品，如图1所示，自下而上Si基底1、100nmSiO₂间隔层2、172.7nm下层h-BN 3、MWSe₂ 4、11.2nm上层h-BN 5，以及127nm长、105nm宽和30nm高的长方形金属纳米结构。数值模拟中长方形金属纳米结构电子束激发产生的等离激元共振峰位为746nm(图6)，与实验探测得到的阴极荧光光谱一致，光学圆二色信号峰值位于730nm(图7)。实验测量在扫描电子显微镜(FEI Quanta 450 FEG)中的阴极荧光显微成像系统(Gatan MonoCL4 Plus)进行，使用四分之一波片(AQWP10M-980，THORLABS)和线偏振片(LPVIS100，THORLABS)通过Pan模式对700nm至800nm波长范围内探测样品阴极荧光信号，在Mono模式通过在光路中放置中心波长732nm的陷波滤波片收集732nm波长处样品的阴极荧光图像。

样品送入真空腔内，在室温下用5keV，束流0.6nA的电子束轰击无金属纳米结构覆盖的h-BN/MWSe₂/h-BN三层异质结构，收集得到MWSe₂对应直接带隙能量的A激子阴极荧光信号(见图9)，荧光信号峰值位于751nm，与金属纳米结构等离激元共振峰位及光学圆二色性峰位相匹配。用相同条件电子束轰击下方无h-BN/MWSe₂/h-BN三层异质结构的金属纳米结构(金属纳米结构位于SiO₂间隔层2之上)，其阴极荧光光谱中未见有效信号，可知金属纳米结构的远场阴极荧光信号不会对h-BN/MWSe₂/h-BN三层异质结构的阴极荧光信号产生影响(图9)。

将电子束移至覆盖有金属纳米结构的h-BN/MWSe₂/h-BN三层异质结构之上，使用5keV，束流0.6nA电子束分别轰击长方形金属纳米结构的右上角、短边中点、左上角、长边中点位置，收集四个位置激发下产生的左旋圆偏振与右旋圆偏振阴极荧光信号(见图10)。可以看到，当电子束激发金属结构I和III位置处，即长方形的角落处，发生了左旋圆偏振分量和右旋圆偏振分量强度不一致的现象，分别为左旋圆偏振分量大于右旋圆偏振分量以及右旋圆偏振分量大于左旋圆偏振分量，即激发这两个位置产生了MWSe₂对应直接带隙跃迁的A激子的谷极化阴极荧光信号，谷极化度可用CD值表征，激发I和III位置处对应的室温下A激子谷极化阴极荧光信号CD值分别为0.112和0.109，可认为产生了有效的谷极化现象。当电子束轰击II和IV位置时，A激子左旋圆偏振分量与右旋圆偏振分量强度基本一致，A激子阴极荧光信号CD值分别为0.003和0.004，可认为未产生有效的谷极化现象。考虑电子束束斑约为10nm×10nm大小，电子束从I位置移动约50nm到II位置即可实现谷极化现象从有到无，从I位置移动约100nm到III位置可实现谷极化现象的反转。

为进一步验证MWSe₂的谷极化阴极荧光信号是通过金属纳米结构圆偏振电磁模式由近场相互作用导致，我们收集了732nm波长处六层异质结构的阴极荧光图像。由于介电环境的变化，覆盖有金属纳米结构的h-BN/MWSe₂/h-BN三层异质结构，MWSe₂的A激子阴极荧光信号峰位移动至约760nm处，732nm处的h-BN/MWSe₂/h-BN三层异质结构的阴极荧光信号强度远低于峰值，对金属纳米结构的阴极荧光图像影响较小，因此可对比无h-BN/MWSe₂/h-BN三层异质结构(金属纳米结构位于SiO₂间隔层之上)和有h-BN/MWSe₂/h-BN三层异质结构(六层异质结构，即包括h-BN/MWSe2/h-BN和Si、SiO₂及金属纳米结构这三层结构的完整六层结构)之间金属纳米结构阴极荧光图像的变化。图11展示了上述两种情况下金属纳米结构的阴极荧光图像，无h-BN/MWSe₂/h-BN三层异质结构时，金属纳米结构可见明显等离激元共振，在长方形左上角与右下角有明显等离激元热点分布，而在有h-BN/MWSe₂/h-BN三层异质结构时，金属纳米结构未见明显等离激元共振以及热点分布，因此可判断金属纳米结构等离激元共振能量转移至下方h-BN/MWSe₂/h-BN三层异质结构，由于h-BN直接带隙能量远高于金属纳米结构等离激元共振能量，因此等离激元共振能量转移至MWSe₂内，通过近场的圆偏振相互作用最终导致了MWSe₂的A激子谷极化荧光辐射。

本发明首次利用电子束入射产生MWSe₂谷极化荧光信号，通过电子束超高空间分辨突破光学衍射极限，精准激发金属纳米结构产生圆偏振偶极电磁模式，满足能谷内载流子跃迁选择定则，通过金属纳米结构与MWSe₂的近场圆偏振相互作用使不携带单一自旋态的电子束能够与携带单一自旋态的圆偏振光入射产生一致的谷极化现象，同时有别于传统研究谷极化的远场光学激发方式，凭借电子束纳米尺度束斑的优势，激发金属纳米结构圆偏振偶极电磁模式从而在亚波长尺度下产生谷极化现象，在百纳米电子束移动范围内实现对谷极化度的有效操控。本发明是一种纳米尺度、高灵敏、鲁棒性强的新型室温谷极化信号激发和操控方法，除了MWSe₂之外还适用于其他MTMDs材料，当今纳米光子学器件飞速发展，对于操控信息载体的新自由度需求愈发强烈，本发明对其今后的发展具有极强的支持动力和参考价值。

最后需要注意的是，公布实施例的目的在于帮助进一步理解本发明，本领域的技术人员应当理解：在不脱离本发明及所附的权利要求的精神和范围内，各种替换和修改都是可能的。因此，本发明不应局限于实施例所公开的内容，本发明要求保护的范围以权利要求书界定的范围为准。

Claims (9)

1.一种室温纳米谷极化荧光的激发方法，首先制备包括金属纳米结构和h-BN/MTMDs/h-BN异质结构的复合结构，其中h-BN代表六方氮化硼，MTMDs代表单层过渡金属硫族化合物；所述金属纳米结构为长方形，位于h-BN/MTMDs/h-BN异质结构的上层六方氮化硼之上；然后通过电子束轰击金属纳米结构产生等离激元共振，经能量转移激发单层过渡金属硫族化合物的谷极化荧光，其中，电子束轰击长方形金属纳米结构平行于长边的对称轴镜面对称的两个顶角角落产生手性相反的两个圆偏振偶极电磁模式，进而激发产生两种相反圆偏振态的谷极化荧光，从而通过移动电子束，使其轰击位置在长方形金属纳米结构上镜面对称的两个顶角角落之间切换，实现谷极化荧光圆偏振态的手性切换。

2.如权利要求1所述的激发方法，其特征在于，所述h-BN/MTMDs/h-BN异质结构中，下层六方氮化硼的厚度为100~200nm，上层六方氮化硼的厚度为5~20nm。

3.如权利要求1所述的激发方法，其特征在于，所述单层过渡金属硫族化合物的化学式为MX₂，其中M为Mo、W、Ta、Ti或Re，X为S或Se。

4.如权利要求3所述的激发方法，其特征在于，所述金属纳米结构为长70~140nm，宽50~120nm的长方形，该长方形金属纳米结构的厚度为20~50nm。

5.如权利要求1所述的激发方法，其特征在于，所述金属纳米结构的材料为金、银和铝。

6.如权利要求1所述的激发方法，其特征在于，所述复合结构的制备包括：

1）通过机械剥离的方法得到一定厚度的上、下层六方氮化硼薄片，通过化学生长得到单层二硒化钨，利用干法和/或湿法精确转移制备出h-BN/MTMDs/h-BN异质结；

2）通过电子束刻蚀与电子束蒸镀的方法在h-BN/MTMDs/h-BN异质结之上加工出长方形金属纳米结构。

7.如权利要求1所述的激发方法，其特征在于，所述复合结构的基底为SiO₂/Si基底，在Si衬底上依次为SiO₂间隔层、h-BN/MTMDs/h-BN异质结和金属纳米结构。

8.如权利要求1所述的激发方法，其特征在于，通过改变电子束轰击金属纳米结构的位置来操控谷极化荧光。

9.如权利要求8所述的激发方法，其特征在于，当电子束轰击长方形金属纳米结构的顶角角落时产生圆偏振谷极化荧光，当电子束轰击长方形金属纳米结构边缘的中点时不能产生谷极化荧光，从而通过移动电子束来控制谷极化荧光的有-无。