CN114295600A - 一种改进的拉曼光谱多元数据分析及成像方法 - Google Patents

一种改进的拉曼光谱多元数据分析及成像方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种拉曼光谱多元数据分析成像方法，包括：S1获取拉曼光谱原始数据后，对原始数据进行预处理；S2对预处理后的数据根据不同分析需求或光谱噪声来源，对光谱数据独立或依次进行归一化、均值中心化和一、二阶导数处理；S3对预处理后的数据，结合分类模型对光谱特征信息进行分类鉴别；S4、利用多种光谱扫描手段获得拉曼光谱数据集后，基于拉曼数据集含有的空间分布信息，重构拉曼光谱特征物理参量的空间分布图像。本发明能有效识别出以生物结构为代表的各类有机与无机样品的化学构成特征，并对其后所构成信息进行定性、定量鉴别和归类分析，可视化重构其空间分布信息。

Description

一种改进的拉曼光谱多元数据分析及成像方法
技术领域
本发明涉及拉曼光谱信息处理及其光谱特征计算机识别领域，特别是涉及一种拉曼光谱多元数据分析及成像方法。
背景技术
拉曼光谱方法是一种利用拉曼效应进行光谱分析的光学分析方法。拉曼散射为一种微弱的光学现象，其所产生的光谱信息(即拉曼光谱)极易受环境及外界因素的干扰；其次，在复杂的生化环境或其他体系内，不同种类的生物大分子含有类似的生化构成，从而导致其拉曼光谱出现谱峰位置交叠、谱峰强度不均及谱峰宽度(半高宽)延展的现象。
基于以上背景，提出一种拉曼光谱多元数据分析及成像方法，在实现不同种类样品原始拉曼光谱预处理的基础上，运用特征提取和分类鉴别以及重构图像的多元数据分析方法，实现不同材料光谱特征信息的提取与判定。
发明内容
本发明的目的是提供一种改进的拉曼光谱多元数据分析及成像方法，应用于各类有机与无机材料的拉曼光谱与光谱数据集预处理与多元分析及成像。
为实现上述目的，本发明提供了如下方案：一种改进的拉曼光谱多元数据分析及成像方法，包括以下步骤：
S1、获取拉曼光谱原始数据后，对所述原始数据进行预处理；
S2、对预处理后的数据根据不同分析需求或光谱噪声来源，对光谱数据独立或依次进行归一化、均值中心化和一、二阶导数处理；
所述归一化包括：当功率扰动和样品不均匀的影响超出预定范围时，进行光谱强度归一化处理；当样品和仪器变化造成的影响超出预定范围时，进行谱峰强度归一化处理；当消除奇异样本数据导致的不良影响超出预定范围时，进行矢量归一化处理；
S3、对处理后的数据，结合分类模型对光谱特征信息进行分类鉴别；
S4、利用多种光谱扫描手段获得拉曼光谱数据集，基于拉曼数据集含有的空间分布信息，重构拉曼光谱特征物理参量的空间分布图像：
利用聚类分析方法对预处理后的光谱数据集进行特征分类并以伪彩色图像的形式重构不同类光谱特征的空间分布；
或利用谱分解算法计算端元光谱在每个像素点的数值贡献并以伪彩色图像的形式重构端元成分的空间分布信息。
优选地，所述分类模型包括：二次判别分析QDA、广义判别分析GDA建立的分类模型。
优选地，所述空间分布图像包括：通过自动寻峰或手动输入功能，选择拉曼光谱特征峰，并根据其峰强的空间分布信息以伪彩色图像的形式，重构拉曼光谱图像。
优选地，所述聚类分析方法包括层次聚类分析HCA和K均值聚类分析KCA，使用前需要输入光谱子集的具体数量，对于同一光谱数据集，根据使用需求并或串行运行两种聚类算法，并对其光谱分析与成像结果进行对比与选择。
优选地，所述谱分解算法包括像素纯度指数算法PPI、顶点成分分析VCA、N-FINDR算法、单纯性增长算法SGA，使用前需要输入光谱子集的端元数量，对于同一光谱数据集，根据样品化学成分的复杂程度选择实现谱分解算法功能，并对其光谱分析与成像结果进行对比与验证。
优选地，重构拉曼光谱特征信息的空间分布图像还包括，主成分分析成像方法PCA，通过主成分PCs，其中s＝1,2,3,…,n-1，在每个像素的得分生成特征丰度图，PCs代表最显著的光谱变量,第一个主成分PC1能够解释数据集中最大的方差，而后续的PC解释的方差逐渐减小，所重构的特征丰度图描述了主成分PCs在样品上的分布。
优选地，重构拉曼光谱特征信息的空间分布图像还包括，多元曲线分辨交替最小二乘MCR-ALS，通过分解样本光谱数据集，得到代表样品所含成分信息的光谱剖面图，以及代表成分浓度分布的浓度剖面图，进而构建不同成分的空间分布图像。
本发明的有益效果为：
1、本发明具有完善的拉曼光谱数据集预处理功能，能够对采集的单个拉曼光谱或光谱数据集进行光处理，以及根据需求选择进行归一化(光谱强度归一化，谱峰面积归一化，峰强归一化，矢量归一化)与均值中心化处理以及一、二阶导数功能；
2、本发明能有效识别出，包括但不限于以生物结构(组织、细胞)为代表的各类有机与无机样品的化学构成特征，并对其后学构成信息进行定性、定量鉴别和归类分析，可视化重构其空间分布信息。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1，为本发明实施例中广义判别分析GDA结果示意图,其中1,2,3分别表示正常组织细胞、癌旁组织和癌变组织光谱；
图2，为本发明实施例中二次判别分析QDA结果示意图，其中1,2,3分别表示正常组织细胞、癌旁组织和癌变组织光谱；
图3，为本发明实施例中VCA结果示意图；
图4，为本发明实施例中MCR-ALS初步估计界面；
图5，为本发明实施例中MCR-ALS成像界面；
图6，为本发明实施例的流程示意图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步详细的说明。
如图1-6所示，本发明实施例公开了一种改进的拉曼光谱多元数据分析及成像方法，包括以下步骤：
S1、获取拉曼光谱原始数据后，对所述原始数据进行背景噪声去除，光谱平滑等操作；本实施例中使用现有的拉曼光谱仪，拉曼光谱仪的大小、性能、适用领域不限；其中原始数据包括：波长/波数、光谱/谱峰强度、谱峰半高宽、谱峰位置等光谱信息，
S2、对预处理后的数据根据不同分析需求或光谱噪声来源，对预处理后的光谱数据独立或依次进行归一化、均值中心化和一、二阶导数处理；
其中所述归一化的需求包括：
当功率扰动和样品不均匀的影响超出预定范围时，进行光谱强度归一化处理；
当样品和仪器变化造成的影响超出预定范围时，进行谱峰强度归一化处理；
当消除奇异样本数据导致的不良影响超出预定范围时，进行矢量归一化处理；
S3、对处理后的数据，结合分类模型对光谱特征信息进行分类鉴别；
S4、本发明采用单变量分析方法和多变量数据分析方法，以拉曼光谱分析与拉曼成像技术为基础，构建谱(拉曼光谱)、图(拉曼光谱图像)分析方式，定量、定性、定位描述样品化学信息，具体包括：
利用多种光谱扫描手段获得拉曼光谱数据集，基于所述拉曼数据集含有的空间分布信息，重构拉曼光谱特征物理参量的空间分布图像；
利用聚类分析方法对预处理后的光谱数据集进行特征分类并以伪彩色图像的形式重构不同类光谱特征的空间分布；
利用谱分解算法计算端元光谱在每个像素点的数值贡献并以伪彩色图像的形式重构端元成分的空间分布信息；
其中，拉曼光谱数据集包含：波长/波数、光谱强度、光谱扫描点空间位置等信息；
进一步优化方案，所述分类模型包括：二次判别分析QDA、广义判别分析GDA建立的分类模型。
其中，二次判别分析QDA原理为：
QDA是LDA的广义形式，QDA中没有考虑到每个类的协方差相同的情况，在QDA中，类条件分布被假定为高斯分布，然而，允许不同的协方差矩阵。在这种情况下，可以形成一个更复杂的二次边界。因此，有理由相信QDA更适合真实的数据结构。然而，由于与基于LDA的解(1个协方差矩阵)相比，需要估计更多的自由参数(C协方差矩阵，其中C表示类的数量)，QDA更容易受到所谓的小样本大小问题的影响，即训练样本的数量更小或与样本空间的维数相当。
广义判别分析GDA原理为：
GDA是对LDA的推广，LDA的基础是将输入空间转换为新的输入空间。这些数据被描述为新坐标值的线性组合，称为主分量，它代表鉴别轴。对于常见的LDA，类可分的经典准则是由类间惯性和类内惯性的商定义的。
当类间惯性较大而类内惯性较小时，此标准应较大。假设这些类具有多元高斯分布，每个观测值可以使用马氏距离分配给具有最大后验概率的类。
GDA就是利用核函数，将LDA推广到在变换空间中，主分量与输入变量非线性相关的情况。
进一步优化方案，所述空间分布图像，包括：通过自动寻峰或手动输入功能，选择拉曼光谱特征峰，并根据其峰强的空间分布信息以伪彩色图像的形式，重构拉曼光谱图像。
进一步优化方案，通过聚类分析方法，将预处理后的光谱数据集分成具有相似光谱特征的多簇光谱子集，并根据每簇光谱子集的空间分布信息构建伪彩色图像。
本实施例中选用两种聚类方法进行分析，所述聚类分析方法具体包括，层次聚类分析(Hierarchical Cluster Analysis,HCA)与K均值聚类分析(K-mean ClusterAnalysis，KCA)。这两种分析方法使用前需要输入光谱子集(即簇数)的具体数量，对于同一光谱数据集，可根据使用需求并或串行运行两种聚类算法，并对其光谱分析与成像结果进行对比与选择。
层次聚类分析HCA：计算数据集的光谱距离(一般使用欧几里得距离)，得到Nr×Nl的距离矩阵。然后，搜索最小距离，将两个最相似的光谱分类为第一个光谱簇，重新计算该光谱簇与剩余光谱的光谱差异。然后，算法再次对最小距离进行新的搜索过程，最小距离可以是聚类与聚类之间，也可以是聚类与谱之间的。这样，经过N-1次迭代得到二维聚类树图，并将所有的谱合并到一个聚类中。确定簇数p后，算法给每个簇分配一个组数。伪彩色图像给相应的簇分配一种颜色，从而生成Nr×Nl×1图像矩阵。
K均值聚类分析KCA：随机选取K个目标作为初始聚类中心。然后，计算每个光谱与每个初始中心的距离，并将每个光谱分配到离它最近的簇中心。对于分配的每个光谱，集群中心将根据集群中现有的光谱重新计算(新的集群中心为集群质心)，这将不断重复，直到集群中心没有变化。由于初始中心为随机选取所以每次运行结果会有所不同，使用误差平方和(SSE)作为聚类的目标函数，多次迭代选择SSE最小值。之后为所有光谱分配K个组号，质心相同的组号一致，通过分组号将假色分配到相应的聚类中，生成Nr×Nl×1的图像矩阵。
进一步优化方案，使用谱分解算法得到端元光谱，通过端元光谱在每个像素点(光谱扫描点)的贡献生成光谱贡献图，描述端元成分在样本中的分布情况。
本实施例中，选用以下几种谱分解算法进行分析，包括像素纯度指数算法(PixelPurity Index，PPI)、顶点成分分析(Vertex Component Analysis，VCA)、N-FINDR算法、单纯性增长算法(Simplex Growing Algorithms，SGA)。这四种分析方法使用前需要输入光谱子集的具体数量(即端元数量)，对于同一光谱数据集，可根据样品化学成分的复杂程度选择实现谱分解算法功能，并对其光谱分析与成像结果进行对比与验证。
一是像素纯度指数算法PPI：将光谱看作N维空间中的点，及N维向量；设置一个足够大的数k，生成k个随机单位向量，将样本向量投影到随机产生的单位向量上时,找到样本向量在每个单位向量投影的极大和极小；最终样本数据集会得到PPI得分，得分的衡量取决于样本向量投影在随机单位向量出现极大极小的次数；选择PPI得分靠前的光谱作为端元；通过非负最小二乘法计算端元在每个像素点的光谱贡献，生成光谱贡献矩阵以此来构件图像。
二是顶点成分分析VCA：当所有光谱都被定义在N维空间中时，它们包含在一个N维单纯形里，由于每个光谱都属于单纯形，而单纯形的顶点代表了数据集中最极端的谱，所以可以描述纯谱。VCA算法在顶点方向查找最大长度来定义次顶点，通过普向量的范数来计算：||y||；通过向量投影迭代计算下一个投影，找到下一个端元；重复上述过程直到找到所有最终成员；通过非负最小二乘法计算端元在每个像素点的光谱贡献，生成光谱贡献矩阵以此来构件图像。
三是N-FINDR算法：在N维空间中，每条光谱看作是一个点，这些点构成一个凸面单纯形，端元就在这些顶点中。在P个顶点构成单纯形中，由P个端元构成的单体体积最大。这里的体积由下式决定：
Figure BDA0003447126930000101
首先选择P个随机光谱为初始端元，通过迭代遍历每一条光谱找到最大体积的端元光谱。当确定最终端元位置后，通过查找原数据集找到作为端元的原始光谱。通过非负最小二乘法计算端元在每个像素点的光谱贡献，生成光谱贡献矩阵以此来构件图像。
四是单纯形增长算法SGA：在N维空间中，每条光谱看作是一个点，这些点构成一个凸面单纯形，端元就在这些顶点中。与N-FINDR一样SGA也要找到时单纯形体积最大的端元，首先随机选择一条光谱e0作为基点，计算e0与ei(i＝2,3…n),组成的二阶行列式(第一行为1)，使其值最大，得到的ei为第一个端元e1，以同样的方法将e1作为基点，求得e2.
当n>2时，以确定端元e1,e2…en-1与ei组成n阶行列式(第一行为1)，计算使其值最大的ei，此为新的端元。计算到预设的n个端元数为止。得到的端元，通过非负最小二乘法计算端元在每个像素点的光谱贡献，生成光谱贡献矩阵以此来构件图像。
进一步优化方案，重构拉曼光谱特征信息的空间分布图像还包括：主成分分析成像方法(Principal Component Analysis，PCA)。该方法主要通过主成分PCs(s＝1,2,3,…,n-1)在每个像素的得分生成特征丰度图，PCs代表最显著的光谱变量,第一个主成分(PC1)能够解释数据集中最大的方差，而后续的PC解释的方差逐渐减小。所重构的特征丰度图描述了主成分PCs在样品上的分布。
进一步优化方案，重构拉曼光谱特征信息的空间分布图像还包括：多元曲线分辨交替最小二乘MCR-ALS，该方法主要通过分解样本光谱数据集，得到代表样品所含成分信息的光谱剖面图，以及代表成分浓度分布的浓度剖面图，进而构建不同成分的空间分布图像。该方法可针对纯物质光谱特征，得到其在样本数据集中的分布信息，从而解释样本所含化学信息。具体过程如下：
首先确定成分数量N，然后用单因子分析EFA进行初步估计，在进行非负约束下的交替最小二乘迭代20次。
D＝CST+E将样本数据集D分解成得到光谱剖面S和浓度剖面C,光谱剖面为成分光谱，浓度剖面为不同成分光谱在每个像素点的浓度，可以利用浓度剖面重构样本图像。
将样本数据集D分解成得到光谱剖面S和浓度剖面C，光谱剖面表明化学成分的特征光谱，浓度剖面表明为不同化学成分在每个像素点的浓度，可以利用浓度剖面重构样本图像。
在上述成像步骤中取样本总量为N＝Nr×Nl，其中Nr，Nl分别为扫描样本的像素行列数。
以上所述的实施例仅是对本发明优选方式进行的描述，并非对本发明的范围进行限定，在不脱离本发明设计精神的前提下，本领域普通技术人员对本发明的技术方案做出的各种变形和改进，均应落入本发明权利要求书确定的保护范围内。

Claims (7)

1.一种改进的拉曼光谱多元数据分析及成像方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、获取拉曼光谱原始数据后，对所述原始数据进行预处理；
S2、预处理后的数据根据不同分析需求或光谱噪声来源，对光谱数据独立或依次进行归一化、均值中心化和一二阶导数处理；
所述归一化包括：当功率扰动和样品不均匀的影响超出预定范围时，进行光谱强度归一化处理；当样品和仪器变化造成的影响超出预定范围时，进行谱峰强度归一化处理；当消除奇异样本数据导致的不良影响超出预定范围时，进行矢量归一化处理；
S3、对处理后的数据，结合分类模型对光谱特征信息进行分类鉴别；
S4、利用多种光谱扫描手段获得拉曼光谱数据集，基于拉曼数据集含有的空间分布信息，重构拉曼光谱特征物理参量的空间分布图像：
利用聚类分析方法对预处理后的光谱数据集进行特征分类并以伪彩色图像的形式重构不同类光谱特征参量的空间分布；
或利用谱分解算法计算端元光谱在每个像素点的数值贡献并以伪彩色图像的形式重构端元成分的空间分布信息。
2.根据权利要求1所述的改进的拉曼光谱多元数据分析及成像方法，其特征在于，所述分类模型包括：二次判别分析QDA、广义判别分析GDA建立的分类模型。
3.根据权利要求1所述的改进的拉曼光谱多元数据分析及成像方法，其特征在于，所述空间分布图像包括：通过自动寻峰或手动输入功能，选择拉曼光谱特征峰，并根据其峰强的空间分布信息以伪彩色图像的形式，重构拉曼光谱图像。
4.根据权利要求1所述的改进的拉曼光谱多元数据分析及成像方法，其特征在于，所述聚类分析方法包括层次聚类分析HCA和K均值聚类分析KCA，使用前需要输入光谱子集的具体数量，对于同一光谱数据集，根据使用需求并或串行运行两种聚类算法，并对其光谱分析与成像结果进行对比与选择。
5.根据权利要求1所述的改进的拉曼光谱多元数据分析及成像方法，其特征在于，所述谱分解算法包括像素纯度指数算法PPI、顶点成分分析VCA、N-FINDR算法、单纯性增长算法SGA，使用前需要输入光谱子集的端元数量，对于同一光谱数据集，根据样品化学成分的复杂程度选择实现谱分解算法功能，并对其光谱分析与成像结果进行对比与验证。
6.根据权利要求1所述的改进的拉曼光谱多元数据分析及成像方法，其特征在于，重构拉曼光谱特征信息的空间分布图像还包括，主成分分析成像方法PCA，通过主成分PCs，其中s＝1,2,3,…,n-1，在每个像素的得分生成特征丰度图，PCs代表最显著的光谱变量,第一个主成分PC1能够解释数据集中最大的方差，而后续主成分PC解释的方差逐渐减小，所重构的特征丰度图描述了主成分在样品上的分布。
7.根据权利要求1所述的改进的拉曼光谱多元数据分析及成像方法，其特征在于，重构拉曼光谱特征信息的空间分布图像还包括，多元曲线分辨交替最小二乘MCR-ALS，通过分解样本光谱数据集，得到代表样品所含成分信息的光谱剖面图，以及代表成分浓度分布的浓度剖面图，进而构建不同成分的空间分布图像。
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