CN114256475A - 燃料电池气体扩散层的基底层、其制备方法及装置 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种燃料电池气体扩散层的基底层，所述基底层中碳纤维分布方向与x轴夹角a为‑45°≤a<45°范围内的纤维数量较a为45°≤a<135°范围内纤维数量多5％及以上。采用该气体扩散层结构制备出的膜电极以及装配成的燃料电池电堆，其双极板脊下传质极化现象降低，提高膜电极的有效活性面积，提高系统的功率密度。本发明还公开了相关的制备方法、膜电极组件以及燃料电池。本申请还公开了对应的方法和装置。

Description

燃料电池气体扩散层的基底层、其制备方法及装置
技术领域
本发明涉及燃料电池技术领域，更具体的说，涉及一种燃料电池气体扩散层结构、制备方法、膜电极组件以及燃料电池。
背景技术
燃料电池以启动方便、高能量密度、零排放、能量转化效率高的特点成为现在及未来电源系统的重要发展方向。同时燃料电池使用的氢气来源广泛，以太阳能发电，风电，潮汐发电等得到的电能通过电解水制备出的氢气，是全流程无污染的“绿氢”，既是发展储能的一种途径也能降低二氧化碳排放，有助于“碳达峰”和“碳中和”目标的实现。
质子交换膜燃料电池电堆由端板、绝缘板、集流板、双极板、膜电极等组装而成，反应介质氢气和空气经由公共管道、流场流道、气体扩散层传输到催化层表面进行电化学反应。由于催化剂电化学特性、材料本体电阻和接触电阻、气体传输阻力影响，会产生电化学极化、欧姆极化和传质极化。为了有效降低欧姆极化通常会对电堆施加合适的组装压力来降低接触电阻，组装压力会导致气体扩散层孔隙率下降，双极板脊下水汽传输能力降低。如果组装力偏小，又会造成接触电阻偏大，电堆性能下降，发热明显。
通过上述描述可知，如何保证燃料电池中电阻降低并增强水汽传输能力，以保证燃料电池具有较好的性能，是提高燃料电池性能的重要途径。
从燃料电池电堆组装的结构来看，电堆反应需要的氢气和空气(或氧气)经过双极板流道传输到气体扩散层基底层表面，通过浓差扩散或者努森扩散将其传输到催化层进行反应，同时通过浓差扩散或毛细效应等将催化层产生或囤积的液态水传递回双极板流场流道中。但双极板的脊部分需要压缩气体扩散层才能有效降低接触电阻，但这样会造成脊下部分气体扩散层孔隙率大幅降低，孔径变小，造成脊下局部发生传质极化，降低发电效率，严重者会造成局部过热或者发生反极现象，长期下去导致脊下气体扩散层结构坍塌或质子交换膜穿孔，进而导致电堆失效。
但是目前的燃料电池气体扩散层通常采用常规湿法造纸法，也称为抄纸法，即采用碳纤维原料，利用纸样抄片器使碳纤维纸页成型、经平板干燥器干燥，得到碳纤维原纸，或称碳纸前驱体，然后将其浸渍于树脂溶液中，通过固化、碳化、石墨化等工艺制备成符合要求的碳纤维纸，如日本东丽株式会社提交的第CN104981929A号专利申请中明确优选使用可获得较薄的碳纤维无纺布的湿式造纸法。而石油大学提交的第CN1344039A号中国专利申请中也是采用湿式造纸法。然而，碳纤维在湿法抄造中最突出的问题是分散与成型。碳纤维在湿法制备打浆中不易分散，易于絮聚成团，也难抄出匀度好的纸页。同时抄纸过程在碳纤维浆料中，纤维分布成无序状态，根本无法控制纤维有序分布。
发明内容
因此本申请的目的之一是通过制备出有取向的气体扩散层基底层，引导水汽通过气体扩散层面内方向或者横向(in plane)传输，也就是相对于与纸的正面到背面(throughplane)相垂直的方向，来有效降低脊下极化现象产生。
为了解决上述问题，本发明提供了一种燃料电池气体扩散层，其包括气体扩散层基底，所述基底层中碳纤维分布方向与x轴的，即与基底层第一方向的夹角为-45°至145°范围内的碳纤维数量比与基底层第一方向的夹角为45°至135°范围内的碳纤维数量多5％及以上。
将具有较多纤维分布方向的气体扩散层与双极板的脊801定向匹配，例如使得气体扩散层的基底层上具有较多纤维分布的部位，即与基底层第一方向的夹角为-45°至45°的部位与双极板上的脊801的延伸方向呈90度设置，这样的设置可以增强气体扩散层在双极板脊下的结构强度，同时引导气体在气体扩散层内部实现面内传输或横向扩散，降低传质极化。该方法制备出的气体扩散层，基底层中碳纤维分布方向与基底层第一方向的夹角为-45°至145°范围内的气体扩散层区域比与基底层第一方向的夹角为45°至135°的范围内的气体扩散层区域在气体传输效率上高一个数量级以上。
上述的燃料电池气体扩散层的基底层的制备方法，该方法包括以下步骤：
将碳纤维丝束在清洗溶剂中漂洗或进行石墨化处理；将经过处理的碳纤维进行短切成短切碳纤维，并用空气吹散，防止粘连；将得到的短碳纤维在铺网机内沉降，沉降过程中增加单一横向气流吹拂，引导碳纤维顺着所述气流吹拂方向分布，沉降后得到无纺原纸；将得到的无纺原纸均匀喷涂粘结剂，在酚醛树脂或环氧树脂中浸润，热压成基底层原纸，然后经过碳化和石墨化处理，得到所述基底层。
本申请的一些实施例还公开了制备上述气体扩散层的基底层的装置，包括：高速辊筒，配置为将碳纤维原料分散为单根碳纤维状态；气流输纤机，配置为将所述分散的单根碳纤维带入铺网机的顶部竖筒中；所述竖筒被配置为利用重力使得所述分散的单根碳纤维沉降，所述顶部竖筒的侧壁上分布有多个气体喷出孔，通过与喷出孔耦合的吹气单元从喷出孔吹气以从单一方向吹拂分散的单根碳纤维，铺网机传送带配置为承接从顶部竖筒沉降的碳纤维以形成无纺原纸，其中，与所述无纺原纸第一方向的夹角在-45°至45°范围内的碳纤维数量比与所述无纺原纸第一方向的夹角在45°至135°范围内的碳纤维数量多5％及以上。
还包括检测装置，对形成的无纺原纸进行检测以确定所述无纺原纸中的碳纤维的定向并将检测结果反馈给吹气装置以调整所述吹气的速率以使得其中与所述无纺原纸第一方向的夹角在-45°至45°范围内的碳纤维数量比与所述无纺原纸第一方向的夹角在45°至135°范围内的碳纤维数量多5％及以上。
本申请的一些实施例还提供了包括上述气体扩散层的膜电极组件，其包括：依次层叠设置的阴极侧气体扩散层、阴极侧催化剂层、质子交换膜、阳极侧催化剂层以及阳极侧气体扩散层；其中，所述阴极侧气体扩散层或所述阳极侧的气体扩散层包括如上任意一项所述的气体扩散层结构。所述阴极侧或所述阳极侧气体扩散层被设置为使得其基底层上具有较多纤维分布的部位，即与基底层第一方向的夹角为-45°至45°的部位与双极板上的脊的延伸方向呈90度设置。
本申请中的燃料电池气体扩散层的制备方法和系统是通过干法制备原纸，在此过程中引导纤维有序或者有取向的分布，最终达到面内气体传输有方向性，从而可以有效降低脊下极化现象产生。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据提供的附图获得其他的附图。
图1为依据本发明的实施例的一种膜电极组件的结构示意图；
图2为依据本发明的实施例的气体扩散层基底层内纤维分布方向的示意图；
图3为依据本发明的实施例的一种气体扩散层基底层制备方法的流程示意图；
图4为依据本发明的实施例的一种气体扩散层基底层制备装置的结构示意图；
图5A、5B、5C为发明的实施例中的喷出孔的不同的实施形式；
图6为显示基于本申请的基底层的气体扩散层的膜电极与双极板的匹配关系的示意图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
本申请的一些实施例涉及包括上述气体扩散层的膜电极组件E，如图1所示，其包括依次层叠设置的阴极侧气体扩散层3、阴极侧催化剂层21、质子交换膜1、阳极侧催化剂层22以及阳极侧气体扩散层3；其中，所述阴极侧气体扩散层3或阳极侧的气体扩散层3包括的气体扩散层具有基底层和耦合于基底层的微孔层，其中所述基底层中碳纤维分布方向与x轴的，即与基底层第一边L1的方向的夹角a1为-45°≤a1<45°范围内的碳纤维数量较a2为45°≤a2<135°范围内纤维数量多5％及以上。图2、6示出了一种实施例中的基底层的示意图，其中所述夹角a1、a2均指碳纤维在基底层的第一边L1所在的第一方向，即x轴方向，和第二边L1所在的第二方向，即y轴方向定义的平面内的夹角。
具有上述特性的基底层至少可以通过以下方法制备，如图3所示：采用T300-48K碳纤维为原材料，通过2500℃高温石墨化处理后，步骤S11；短切成10mm或10mm左右的短纤维，利用空气为分散介质，采用转速为3000转/分钟的高速辊筒100，将碳纤维原料分散为单根纤维状态，步骤S12；再通过流速为300m/s的气流输纤机200将短切碳纤维带入铺网机300的顶部竖筒310中，利用重力进行短切碳纤维CF沉降，顶部竖筒310侧壁上分布有至少一个优选多个气体喷出孔3110，每个喷出孔以500mL/min(毫升每分钟)速度出气，沉降后可形成0.080mm无纺原纸，步骤S13；经过铺网机300的传送带320输出后，使用粘结剂对所述无纺原纸P进行喷淋并在95℃下进行干燥，成卷卷取，获得气体扩散层基底层原纸BP，步骤S14。
将此原纸四层叠压在一起并滚压后，使用酚醛树脂浸渍和固化，随后进行石墨化和碳化处理得到基底层。所制成气体扩散层基底层原纸：其厚度为180um，体积密度在0.34g/cm3，在进气压力103KPa条件下横向干空气透气率为2.592*10-12m2，纵向干空气透气率为3.184*10-13m2。
应当理解，可以将喷出孔3110提供为单独的喷出孔、喷出孔横列或竖列或任何形状的喷出孔阵列，例如沿竖筒筒壁的二维或三维阵列，如图5A、5B、5C所示。所述喷出孔、喷出孔横列或竖列或喷出孔阵列3110的位置可以位于竖筒310的靠近气流输纤机200的位置，或者更靠近传送带320的位置。
可通过激光成像或扫描电镜(SEM)或透射电镜(TEM)成像等方式获得无纺原纸P的俯视图像，然后根据图像计数，并根据技术结果调整所述气体喷出孔311吹出的气体的速度以使得形成的所述中无纺原纸P的碳纤维分布方向与x轴的，即与基材第一方向平行的方向的，夹角a1为-45°≤a1<45°范围内的碳纤维根数数量较a2为45°≤a2<135°范围内的碳纤维根数数量多5％及以上，在5％及以上，随着该百分比的增加，在与双极板的板脊匹配后，可以更好的引导气体在气体扩散层内部实现面内传输或向x新方向横向扩散，降低传质极化。
此外，应当理解，可以在形成无纺原纸后、形成基底层原纸后或形成基底层后的任意步骤进行上述图像检测并对碳纤维进行计数，以判断形成的基底层是否满足要求。
上述制备基底层用到的设备可以结合构成制备基底层的装置，如图4所示。
可以利用具有上述特性的基底层原纸形成气体扩散层的基底层B，以使得基底层B中的碳纤维分布方向同样与x轴的，即与基底层基材第一方向的夹角a1，其中-45°≤a1<45°范围内的碳纤维根数数量较a2为45°≤a2<135°范围内的碳纤维根数数量多5％及以上。将基底层的气体扩散层与双极板800进行定向匹配，使得基底层具有较多纤维分布的部位，即-45°至45°的部位与双极板上的脊801的延伸方向呈90度设置，例如如图6所示，使得基底层的x轴方向，即45°至45°中的0°方向与双极板上的脊801的延伸方向呈90度设置，这样的设置可以增强气体扩散层在双极板脊下的结构强度，同时引导气体在气体扩散层在脊下内部实现面内传输或横向扩散，降低传质极化。实验表明用本申请中的方法制备出的气体扩散层基底层中碳纤维分布方向与x轴夹角a1为-45°≤a1<45°范围内气体扩散层区域气体扩散速率较a2为45°≤a2<135°范围内气体扩散层区域气体传输效率高一个数量级以上。
应当理解，上述实施例可以根据需要进行改造。例如，可以根据不同的特性要求改变短纤维的长度以及直径。
例如，除T300-48K碳纤维外，本申请的其他实施例可以采用其他碳丝数量的碳纤维。为了获得基本相同的碳纤维方向分布效果，即定向效果，可以调整气流的吹拂速度。
另外，应当理解，除短切成10mm的短切碳纤维外，在其他实施例中还可以短切成3mm、5mm、10mm、20mm、50mm、100mm或中间的任意长度的碳纤维。此外，除基于相同长度的短切碳纤维形成无纺原纸外，本申请的其他实施例可以基于不同长度的碳纤维形成无纺原纸。例如可以向高速辊筒10内输入不同长度的碳纤维，例如3mm、5mm、10mm、20mm、50mm、100mm或中间的任意长度的不同长度的短切碳纤维，或不同长度的小于10mm的短切碳纤维和大于10mm的长切碳纤维。
应当理解，除0.080mm厚的无纺原纸外，也可形成其他合理厚度的无纺原纸。
应当理解，除对碳纤维丝束进行石墨化处理外，在其他实施例中还可以在清洗溶剂中对其漂洗以去除环氧或其他树脂的保护层，从而防止起毛。
所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。

Claims (7)

1.一种燃料电池气体扩散层的基底层，其特征在于：所述基底层由碳纤维制成的无纺原纸形成，在所述基底层中分布方向为与无纺原纸的第一方向的夹角在-45°至45°范围内的碳纤维数量比与无纺原纸的第一方向的夹角为45°至135°范围内碳纤维数量多5％及以上。
2.根据权利要求1所述的燃料电池气体扩散层的基底层，其特征在于：所述无纺原纸的厚度为180um，体积密度在0.34g/cm3，在进气压力103KPa条件下横向干空气透气率为2.592*10-12m2，纵向干空气透气率为3.184*10-13m2。
3.一种燃料电池气体扩散层的基底层的制备方法，用于制备如权利要求1所述的燃料电池气体扩散层的基底层，其特征在于，包括：
将碳纤维丝束在清洗溶剂中漂洗或进行石墨化处理；
将经过处理的碳纤维进行短切形成短碳纤维，并用空气吹散，防止粘连；
将得到的短碳纤维在铺网机内沉降，沉降过程中施加横向气流吹拂所述短碳纤维，引导短碳纤维有取向分布，在沉降后得到无纺原纸；
将得到的无纺原纸均匀喷涂粘结剂，在酚醛树脂或环氧树脂中浸润，热压成纸，然后经过碳化和石墨化处理，得到所述基底层。
4.根据权利要求3的燃料电池气体扩散层的基底层的制备方法，其特征在于：所述短切得到长度为3mm～100mm的短碳纤维。
5.一种燃料电池气体扩散层的基底层的制备装置，其特征在于：包括
高速辊筒，配置为将碳纤维原料分散为单根碳纤维状态；
气流输纤机，配置为将所述分散的单根碳纤维带入铺网机的顶部竖筒中；
所述竖筒被配置为利用重力使得所述分散的单根碳纤维沉降，所述顶部竖筒的侧壁上分布有至少一个气体喷出孔，通过与喷出孔耦合的吹气单元从喷出孔吹气以从单一方向吹拂分散的单根碳纤维；
铺网机传送带配置为承接从顶部竖筒沉降的碳纤维以形成无纺原纸；
其中，与所述无纺原纸第一方向的夹角在-45°至45°范围内的碳纤维数量比与所述无纺原纸第一方向的夹角在45°至135°范围内的碳纤维数量多5％及以上。
6.根据权利要求5的燃料电池气体扩散层的基底层的制备装置，其特征在于：包括多个所述气体喷出孔，所述气体喷出孔被配置为横列或竖列或的喷出孔阵列。
7.一种膜电极组件，其特征在于，所述膜电极组件包括：
依次层叠设置的阴极侧气体扩散层、阴极侧催化剂层、质子交换膜、阳极侧催化剂层以及阳极侧气体扩散层；
其中，所述阴极侧气体扩散层或所述阳极侧的气体扩散层包括如权利要求1或2所述的气体扩散层的基底层；
所述阴极侧或所述阳极侧气体扩散层被设置为使得其基底层上具有较多纤维分布的部位，即与基底层第一方向的夹角为-45°至45°的部位与双极板上的脊的延伸方向呈90度设置。
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