CN114203921B - 一种基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结光伏器件的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件的制备方法,属于光伏器件制备技术领域;具体包括以下步骤:在具有氧化物绝缘层的衬底上制备石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层,之后在石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层两端分别制作正负电极,得到所述基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件;本发明的GNR/SWCNT分子内异质结对光子的吸收和转化效率高,使制得的光伏器件具有优异的本征功率转换效率。
Description
技术领域
本发明属于光伏器件制备技术领域,具体涉及一种基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结光伏器件的制备方法。
背景技术
随着不可再生能源的不断消耗,其存量变得越来越稀缺,因此石油、煤炭、天然气等化石能源的价格呈现不断上涨的趋势。但是对这些能源产生电能的需求并没有下降,更准确地说是需求在不断地增加,从而必须寻求不可再生资源的替代品以满足这一需求。太阳能等可再生能源是清洁能源、可持续发展能源,并且获取的方式较为简单,因此成为了用来替代不可再生能源的较佳选择。光伏产业则在这一背景下应运而生并开始发展。光伏器件的研发是光伏产业中的核心技术,研究开发高本征功率转化效率的光伏器件,是能够引领光伏产业大步向前发展的关键。
碳纳米管是由单层或多层石墨烯片围绕中心轴按一定的螺旋角卷曲而成的无缝纳米级管。根据管壁层数的不同可分为单壁碳纳米管(SWCNT)、双壁碳纳米管和多壁碳纳米管。碳纳米管独特的一维石墨结构赋予它许多优良的力学、电学、热学、磁学及化学性能,使其在光伏器件研究中具有广阔的前景。石墨烯是一种目前备受关注的二维材料之一,石墨烯表现出诸多独特的物理特性,比如:较高的迁移率、较好的机械强度,较高的热导和较宽的光学吸收范围等。由于自身优异的性质,石墨烯日益成为制造光伏器件的优选材料,但是本征石墨烯的能带难以打开,使其在光伏器件应用方面不能很好地发挥作用。为此,人们研究采用了不同的方法将石墨烯带隙打开,得到了石墨烯纳米带(GNR)、石墨烯纳米网络等,以提高石墨烯材料在光伏器件中的性能。但是,单纯的碳纳米管或石墨烯纳米带、石墨烯纳米网络应用于光伏器件中时,由于其不能高效地对激子解离产生自由移动的空穴和电子,因此使得碳纳米管及石墨烯材料应用于光伏器件的研究遇到了瓶颈。
发明内容
为解决现有技术中的上述问题,本发明提供了一种基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结光伏器件的制备方法。
为实现上述目的,本发明提供了如下技术方案:
本发明提供了一种基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件的制备方法,包括以下步骤:在具有氧化物绝缘层的衬底上制备石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层,之后在石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层两端分别制作正负电极,得到所述基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件。
进一步地,所述衬底为硅片,所述氧化物绝缘层为在所述硅片上热氧化生长得到的SiO2层。
进一步地,所述石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层的制备方法为:首先将单壁碳纳米管分散液旋涂于有氧化物绝缘层的基片上并加热清洗,接着对基片进行煅烧,之后磁控溅射沉积过渡金属,然后以氢气作为反应气体,氩气为载气,通过微波加热过渡金属催化剂和碳纳米管使其发生解链,即得所述石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层。
进一步地,所述单壁碳纳米管分散液的制备方法为:将单壁碳纳米管、表面活性剂聚(对亚苯基亚乙烯基-共-(2,5-二辛氧基间亚苯基亚乙烯基)(PmPV)溶于1,2-二氯乙烷(DCE)中,并超声处理;所述单壁碳纳米管、表面活性剂及1,2-二氯乙烷的质量体积比为1mg∶(30~40)mg∶(20~25)mL,所述超声处理时间为2h。
进一步地,所述加热清洗为70~90℃加热处理旋涂有单壁碳纳米管分散液的基片2-5min后用DCE涮洗基片2-10min去除大部分的PmPV;所述煅烧温度为300~400℃,时间为15min~1h,从而进一步去除残留的PmPV。
进一步地,所述过渡金属为钯;所述氢气流量50~90sccm,氩气流量为150~350sccm,微波加热解链的温度为180~250℃,时间为5~20min。
本发明通过采用微波加热、过渡金属辅助氢气对单壁碳纳米管进行解链,并控制解链时氢气的用量和解链时间,使得单壁碳纳米管的解链速度和解链长度受到控制,使得单壁碳纳米管可被部分解链,从而形成由单壁碳纳米管与石墨烯纳米带无缝连接的GNR/SWCNT分子内异质结;同时,使用微波加热方式进行解链,使得解链时的环境温度远低于使用管式炉电阻丝加热方式进行解链时的环境温度,可避免高温对基片上其它器件的不良影响。
进一步地,所述正负电极为金属钯或金。
进一步地,所述正负电极采用电子束蒸发法制备,厚度均为15~120nm。
本发明还提供了一种根据上述制备方法制备得到的基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件。
与现有技术相比,本发明具有以下有益效果:
本发明通过采用由单壁碳纳米管与石墨烯纳米带无缝连接的GNR/SWCNT分子内异质结制备得到光伏器件,在太阳光源照射下,异质结层可吸收光子,并产生激子,激子在GNR/SWCNT分子内异质结的作用下进一步解离形成空穴和电子,进而在电场作用下产生电流,且本发明的GNR/SWCNT分子内异质结对光子的吸收和转化效率较高,使制得的光伏器件具有优异的本征功率转换效率。
具体实施方式
现详细说明本发明的多种示例性实施方式,该详细说明不应认为是对本发明的限制,而应理解为是对本发明的某些方面、特性和实施方案的更详细的描述。应理解本发明中所述的术语仅仅是为描述特别的实施方式,并非用于限制本发明。
另外,对于本发明中的数值范围,应理解为还具体公开了该范围的上限和下限之间的每个中间值。在任何陈述值或陈述范围内的中间值以及任何其他陈述值或在所述范围内的中间值之间的每个较小的范围也包括在本发明内。这些较小范围的上限和下限可独立地包括或排除在范围内。
除非另有说明,否则本文使用的所有技术和科学术语具有本发明所述领域的常规技术人员通常理解的相同含义。虽然本发明仅描述了优选的方法和材料,但是在本发明的实施或测试中也可以使用与本文所述相似或等同的任何方法和材料。本说明书中提到的所有文献通过引用并入,用以公开和描述与所述文献相关的方法和/或材料。在与任何并入的文献冲突时,以本说明书的内容为准。
在不背离本发明的范围或精神的情况下,可对本发明说明书的具体实施方式做多种改进和变化,这对本领域技术人员而言是显而易见的。由本发明的说明书得到的其他实施方式对技术人员而言是显而易见的。本发明说明书和实施例仅是示例性的。
关于本文中所使用的“包含”、“包括”、“具有”、“含有”等等,均为开放性的用语,即意指包含但不限于。
以下实施例中所采用的单壁碳纳米管为市售直径为1~5纳米的单壁碳纳米管。
实施例1
基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结光伏器件的制备,包括以下步骤:
(1)采用热氧化生长法在硅片上生长厚度为100nm的SiO2层;
(2)将1mg单壁碳纳米管、35mg表面活性剂聚(对亚苯基亚乙烯基共2,5-二辛氧基间亚苯亚乙烯基)溶于25mL1,2-二氯乙烷中,超声处理2h,得到单壁碳纳米管分散液;
(3)将步骤(2)得到的平均长度为1微米的单壁碳纳米管分散液旋涂于步骤(1)形成的SiO2层上,在80℃加热处理旋涂有单壁碳纳米管分散液的基片3min后用DCE涮洗基片7min去除大部分的PmPV,之后将其置于管式炉中,在空气中在350℃下煅烧60min进一步去除残留的PmPV,冷却至室温后,将其置于磁控溅射机中,调节功率为15W,在单壁碳纳米管表面磁控溅射钯,时间为2s;然后将其置于微波环境下,以氢气为反应气体,氩气为载气进行解链,氢气流量为70sccm,氩气流量为200sccm,微波加热解链的温度为200℃,时间为6min,即得石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结;
(4)在步骤(3)形成的石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层上旋涂一层PMMA,利用电子束光刻在石墨烯纳米带和碳纳米管上分别制作正负电极区域、正负电极间距为200nm(距离石墨烯纳米带和单壁碳纳米管界面处各位100nm),显影后露出沉积正负电极金属的窗口。通过电子束蒸发100nm的钯金属薄膜作为正负电极。随后将样品浸泡在丙酮中,通过lift-off工艺将多余的金属剥离,制得基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件。
实施例2
基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结光伏器件的制备,包括以下步骤:
(1)采用热氧化生长法在硅片上生长厚度为80nm的SiO2层;
(2)将1mg单壁碳纳米管、30mg表面活性剂聚(对亚苯基亚乙烯基共2,5-二辛氧基间亚苯亚乙烯基)溶于20mL1,2-二氯乙烷中,超声处理2h,得到单壁碳纳米管分散液;
(3)将步骤(2)得到的平均长度为1微米的单壁碳纳米管分散液涂于步骤(1)形成的SiO2层上,在70℃加热处理旋涂有单壁碳纳米管分散液的基片5min后用DCE涮洗基片2min去除大部分的PmPV,之后将其置于管式炉中,在空气中在400℃下煅烧20min进一步去除残留的PmPV,冷却至室温后,将其置于磁控溅射机中,调节功率为15W,在单壁碳纳米管表面磁控溅射钯,时间为2s;然后将其置于微波环境下,以氢气为反应气体,氩气为载气进行解链,氢气流量为50sccm,氩气流量为200sccm,微波加热解链的温度为180℃,时间为5min,即得石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层;
(4)在步骤(3)形成的石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层上旋涂一层PMMA,利用电子束光刻在石墨烯纳米带和碳纳米管上分别制作正负电极区域、正负电极间距为200nm(距离石墨烯纳米带和单壁碳纳米管界面处各位100nm),显影后露出沉积正负电极金属的窗口。通过电子束蒸发80nm的钯金属薄膜作为正负电极。随后将样品浸泡在丙酮中,通过lift-off工艺将多余的金属剥离,制得基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件。
实施例3
基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结光伏器件的制备,步骤如下:
(1)采用热氧化生长法在硅片上生长厚度为120nm的SiO2层;
(2)将1mg单壁碳纳米管、40mg表面活性剂聚(对亚苯基亚乙烯基共2,5-二辛氧基间亚苯亚乙烯基)溶于25mL1,2-二氯乙烷中,超声处理2h,得到单壁碳纳米管分散液;
(3)将步骤(2)得到的平均长度为1微米的单壁碳纳米管分散液涂于步骤(1)形成的SiO2层上,在90℃加热处理旋涂有单壁碳纳米管分散液的基片2min后用DCE涮洗基片10min去除大部分的PmPV,之后将其置于管式炉中,在空气中在300℃下煅烧40min进一步去除残留的PmPV,冷却至室温后,将其置于磁控溅射机中,调节功率为10W,在单壁碳纳米管表面磁控溅射钯,时间为4s;然后将其置于微波环境下,以氢气为反应气体,氩气为载气进行解链,氢气流量为90sccm,氩气流量为200sccm,微波加热解链的温度为250℃,时间为8min,即得石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层;
(4)将步骤(3)形成的石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层上旋涂一层PMMA,利用电子束光刻在石墨烯纳米带和碳纳米管上分别制作正负电极区域、正负电极间距为200nm(距离石墨烯纳米带和单壁碳纳米管界面处各位100nm),显影后露出沉积正负电极金属的窗口。通过电子束蒸发120nm的钯金属薄膜作为正负电极。随后将样品浸泡在丙酮中,通过lift-off工艺将多余的金属剥离,制得基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件。
实施例4
基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结光伏器件的制备,步骤如下:
步骤(1)~(3)同实施例3;
(4)在步骤(3)形成的石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层上旋涂一层PMMA,利用电子束光刻在石墨烯纳米带和碳纳米管上分别制作正负电极区域、正负电极间距为200nm(距离石墨烯纳米带和单壁碳纳米管界面处各位100nm),显影后露出沉积正负电极金属的窗口。通过转移技术将厚度为0.3-10nm的石墨烯覆盖在显影后的PMMA上层,再通过电子束蒸发100nm的钯金属薄膜作为正负电极。随后将样品浸泡在丙酮中,通过lift-off工艺将多余的金属和石墨烯剥离,制备得到基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件。
采用拉曼光谱对单壁碳纳米管、石墨烯纳米带及实施例1~4中步骤(3)制备得到的石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结进行表征。分别对拉曼光谱1329cm-1处的D峰和1584cm-1处的G峰进行积分,表示为ID和IG。纯的单壁碳纳米管D峰强度极低,随着石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结中石墨烯纳米带的增加,D峰强度也随之增强,因此,通过计算ID/IG可以得出样品中单壁碳纳米管的解链程度,计算结果见表1:
表1
由表1可得,本发明中通过采用微波加热的方式对单壁碳纳米管进行解链,并控制氢气的流量、时间及解链过程参数,可使得单壁碳纳米管被部分解链为石墨烯纳米带,形成石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结构。
以模拟太阳光源为入射光源,对实施例1~4制备得到的光伏器件的本征功率转换效率进行测试,结果如表2所示。
表2
样品 | 本征功率转换效率/% |
实施例1 | 18.2 |
实施例2 | 17.7 |
实施例3 | 20.6 |
实施例4 | 23.9 |
从表2可以看出,本发明制备得到的基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结光伏器件具有较高的本征功率转化效率。通过对比实施例3和实施例4的数据可知,以石墨烯/金属叠层电极作为正负电极时,所得到的光伏器件的本征功率转化效率更高,这是由于石墨烯/金属叠层电极与碳纳米管和石墨烯纳米带具有更好的接触性能,这将增大光伏器件的短路电流。
以上所述,仅为本发明较佳的具体实施方式,本发明的保护范围并不局限于此,任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明披露的技术范围内,根据本发明的技术方案及其发明构思加以等同替换或改变,都应涵盖在本发明的保护范围内。
Claims (7)
1.一种基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:在具有氧化物绝缘层的衬底上制备石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层,之后在石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层两端分别制作正负电极,得到所述基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件;
所述石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层的制备方法为:首先将单壁碳纳米管分散液旋涂于氧化物绝缘层上并加热清洗、煅烧,之后磁控溅射沉积过渡金属,然后以氢气作为反应气体、氩气为载气,通过微波加热过渡金属催化剂和碳纳米管使单壁碳纳米管在过渡金属催化剂和氢气共同作用下发生部分解链,即得所述石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结层;
所述过渡金属为钯;所述氢气流量50~90sccm,氩气流量为150~350sccm,微波加热解链的温度为180~250℃,时间为5~20min。
2.根据权利要求1所述的基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件的制备方法,其特征在于,所述衬底为硅片,所述氧化物绝缘层为在所述硅片上热氧化生长得到的SiO2层。
3.根据权利要求1所述的基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件的制备方法,其特征在于,所述单壁碳纳米管分散液的制备方法为:将单壁碳纳米管、表面活性剂聚(对亚苯基亚乙烯基共2,5-二辛氧基间亚苯亚乙烯基)溶于1,2-二氯乙烷中,并超声处理;所述单壁碳纳米管、表面活性剂及1,2-二氯乙烷的质量体积比为1mg∶(30~40)mg∶(20~25)mL,所述超声处理时间为2h。
4.根据权利要求1所述的基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件的制备方法,其特征在于,所述加热清洗为70~90℃加热处理旋涂有单壁碳纳米管分散液的基片2-5min后用1,2-二氯乙烷涮洗基片2-10min;所述煅烧温度为300~400℃,时间为15min~1h。
5.根据权利要求1所述的基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件的制备方法,其特征在于,所述正负电极为金属钯或金。
6.根据权利要求5所述的基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件的制备方法,其特征在于,所述正负电极采用电子束蒸发法制备,厚度均为15~120nm。
7.一种根据权利要求1~6任一项所述的制备方法制备得到的基于石墨烯纳米带/单壁碳纳米管分子内异质结的光伏器件。
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Du et al. | 25th anniversary article: carbon nanotube‐and graphene‐based transparent conductive films for optoelectronic devices | |
Guo et al. | Recent development of transparent conducting oxide‐free flexible thin‐film solar cells | |
Li et al. | Anomalous behaviors of graphene transparent conductors in graphene–silicon heterojunction solar cells | |
Wu et al. | Organic solar cells with solution-processed graphene transparent electrodes | |
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Kulkarni et al. | Towards low cost materials and methods for transparent electrodes | |
Selopal et al. | Graphene as transparent front contact for dye sensitized solar cells | |
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Song et al. | Performance-determining factors in flexible transparent conducting single-wall carbon nanotube film | |
Kim et al. | High-efficient Schottky-junction silicon solar cell using silver nanowires covering nitrogen-doped amorphous carbon | |
Kuromatsu et al. | Development of poly (methyl methacrylate)-supported transfer technique of single-wall carbon nanotube conductive films for flexible devices | |
Yavuz et al. | Ag nanowire coated reduced graphene oxide/n-silicon Schottky junction based solar cell |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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