CN113871534A - 一种神经纤维状器件，由器件制备的芯片及制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明要求保护一种神经纤维状器件，由器件制备的芯片及制备方法，属于人工神经纤维状芯片技术领域；所要解决的技术问题为：提供一种神经纤维状器件、由器件制备的芯片结构以及制备方法的改进；解决该技术问题采用的技术方案为：包括外壳和纤维，所述外壳设置在纤维外侧，所述纤维为多层结构，所述纤维由内到外依次设置有骨架、第一金丝、有机半导体层、第二金丝、凝胶层、第三金丝；第一金丝螺旋状缠绕在骨架外侧；有机半导体层覆盖在骨架和第一金丝的外侧，第二金丝螺旋状缠绕在有机半导体层的外侧；凝胶层覆盖在有机半导体层和第二金丝外侧，第三金丝螺旋状缠绕在凝胶层外侧；本发明应用于生物传感。

Description

一种神经纤维状器件，由器件制备的芯片及制备方法
技术领域
本发明要求保护一种神经纤维状器件，由器件制备的芯片及制备方法，属于人工神经纤维状芯片技术领域。
背景技术
有机电化学晶体管(OECTs)以其工作电压低、灵活性和好的生物相容性等优点在生物电子学领域有很大的应用潜力；生物神经系统中的基本要素是突触，用于在无数神经元之间传递时空信息；依靠可调节的突触权重，生物神经系统可以高效、低能耗地执行一系列功能，包括感知、传输和响应外部刺激等。受此启发，可以通过人工制备突触实现接收、响应和输出信息。
目前在人工传感系统领域，由研究人员报道了多种电子设备来模拟生物突触的功能，其中，三端有机电化学晶体管(OECTs)，与生物突触有相似之处，有潜力用于制造人工突触装置；在OECTs中，门电极类似突触的前神经元，沟道则起到突触后神经元的作用，通过施加第三金丝偏置后，沟道电导率随有源层掺杂水平变化，而调节沟道的电导率，晶体管可模拟突触的基本行为，例如尖峰时序相关的可塑性(STDP)、短期增强(STP)、长期增强(LTP)和长期抑制(LTD)等；此外由于OECTs具有高峰值跨导、好的生物相容性、低电压驱动和灵活的特性，可与生物传感器（如压敏传感器、光敏传感器和化学传感器等）集成，一起创建复杂的神经形态感觉系统。
目前三端有机电化学晶体管已广泛应用于生物电子学领域，但实景应用对器件性能有独特的要求；例如在记录脑电图的过程中，高瞬时速度至关重要，在半导体沟道中嵌入移动离子可缩短响应时间(τ)，此外几何工程能有效改善OECTs的功能，比如交叉构型的光敏元件最近被用于脱氧核糖核酸(DNA)的高灵敏生物传感；在集成电路中，集成的器件总是需要较小的门电压（VTH）来减少电源供应，特别是对于便携式或可穿戴设备；结构方面，OECTs需要极短的沟道距离，平面结构的器件难以实现，通常会采取垂直分布的结构来缩短沟道的距离，而纤维状的三维OECTs传感器通过交叉的结构很容易就能实现；可穿戴性方面，平面结构的工艺很难使器件集成在衣服和纺织品中，纤维状的三维OECTs传感器通过交叉的结构和柔性的特点很容易就能与纺织品结合到一起，目前的OECTs器件仅能用作模拟突触的功能，但长轴突的神经模拟还没有很好的方案。
发明内容
本发明为了克服现有技术中存在的不足，所要解决的技术问题为：提供一种神经纤维状器件、由器件制备的芯片结构以及制备方法的改进。
为了解决上述技术问题，本发明采用的技术方案为：一种神经纤维状器件，包括外壳和纤维，所述外壳设置在纤维外侧，所述纤维为多层结构，所述纤维由内到外依次设置有骨架、第一金丝、有机半导体层、第二金丝、凝胶层、第三金丝；
所述第一金丝具体呈螺旋状缠绕在骨架的外侧；
所述有机半导体层覆盖在骨架和第一金丝的外侧，所述第二金丝具体呈螺旋状缠绕在有机半导体层的外侧，以便于形成多个交叉点，用于后期调控，所述有机半导体层具体与第一金丝和第二金丝的交界处相连，两金丝交叉易于形成较薄和较均匀的性能稳定的有机半导体层；
所述凝胶层覆盖在有机半导体层和第二金丝的外侧，所述第三金丝具体呈螺旋状缠绕在凝胶层的外侧，所述凝胶层具体与有机半导体层和第三金丝的交界处相连；
所述第三金丝垂直设置在第一金丝与第二金丝交叉点的上方，有利于第三金丝对沟道的调控；
所述有机半导体层分别与第一金丝、第二金丝相连，所述凝胶层分别与有机半导体层、第三金丝相连，同时所述第三金丝分别与第一金丝、第二金丝、有机半导体层均不接触。
所述外壳的制备材料具体为聚乳酸、或为硅橡胶、或为有机硅水凝胶、或为PET管；
所述骨架的制备材料具体为棉线、或为尼龙线；
所述第一金丝、第二金丝、第三金丝的制备材料具体为金、或为铜、或为银、或为碳纤维；
所述有机半导体层的制备材料具体为聚3，4-乙烯二氧噻吩：聚苯乙烯磺酸盐混合溶液、或为聚吡咯、或为碳纳米管、或为聚丙烯酰胺混合溶液；
所述凝胶层的制备材料具体为水凝胶、或为离子凝胶。
一种由神经纤维状器件制备的芯片，包括感光模块组、调控模块和导线，所述调控模块由内到外依次设置有骨架、第一金丝、有机半导体层、第二金丝、凝胶层、第三金丝；
所述第三金丝还外接有用于输入电压调控信号的外接线；
所述调控模块通过导线与感光模块组相连；
所述感光模块组包含多个感光模块，所述感光模块包括基底，在基底上设置有感光模块源极、感光模块漏极、感光模块栅极、源极PAD电极、漏极PAD电极、栅极PAD电极；
所述感光模块源极与源极PAD电极之间、感光模块漏极与漏极PAD电极之间、感光模块栅极与栅极PAD电极之间均通过各自的电极导线相连，且各电极导线相互之间不接触；
所述感光模块源极、感光模块漏极、感光模块栅极相互之间不接触；
所述源极PAD电极、漏极PAD电极、栅极PAD电极相互之间不接触；
所述感光模块源极和感光模块漏极之间还设置有感光模块有机半导体膜；
所述感光模块栅极的上侧被光敏层完全覆盖；
所述感光模块有机半导体膜和光敏层的上侧被感光模块凝胶层完全覆盖。
所述感光模块源极、感光模块漏极、感光模块栅极、源极PAD电极、漏极PAD电极、栅极PAD电极、电极导线的制备材料为金；
所述基底的制备材料为二氧化硅；
所述感光模块有机半导体膜的制备材料为聚3，4-乙烯二氧噻吩：聚苯乙烯磺酸盐混合溶液；
所述光敏层的制备材料为氧化锌纳米线、或为钙钛矿量子点、或为硒化镉/硫化锌量子点、或为二硫化钼量子点；
所述感光模块凝胶层的制备材料为DN水凝胶。
所述基底的制备面积为50-500mm2；
所述感光模块源极、感光模块漏极的制备面积为0.0075-10mm2；
所述感光模块栅极的制备面积为0.75-40mm2；
所述感光模块有机半导体膜的制备面积为0.01-10mm2，能够保证只在感光模块源极和感光模块漏极之间沉积有机半导体膜；
所述源极PAD电极、漏极PAD电极、栅极PAD电极的制备面积为0.1-40mm2；
所述光敏层的制备面积为0.75-40mm2；
所述感光模块凝胶层的制备面积为5-50mm2。
一种神经纤维状器件的制备方法，包括如下制备步骤：
步骤一：制备外壳：
步骤1.1：选用绝缘的5mm内径的PET细管为外壳，截取合适的长度；
步骤1.2：用乙醇和丙酮超声处理10min，去除PET细管表面的污垢和污染物，并用去离子水冲洗，晾干后备用；
步骤二：制备纤维：
步骤2.1：选用绝缘材质尼龙丝作为骨架，将骨架用乙醇和丙酮超声处理10min，去除纤维表面的污垢和污染物，并用去离子水冲洗，50℃烘干后备用；
步骤2.2：选用金线作为第一金丝、第二金丝、第三金丝，将金线用乙醇和丙酮超声处理10min，并用去离子水冲洗，常温晾干后备用；
步骤2.3：将第一金丝金线螺旋状缠绕在尼龙线骨架上并两端固定；
步骤2.4：使用聚3，4-乙烯二氧噻吩：聚苯乙烯磺酸盐混合溶液的垂直流动进行涂层，在重力作用下，覆盖到第一金丝金线的外部，作为有机半导体层；
步骤2.5：将第二金丝金线螺旋状缠绕在有机半导体层上并两端固定；
步骤2.6：将制备好的水凝胶用手术刀切成需要的大小，将其包覆在有机半导体层的外侧，作为凝胶层；
步骤2.7：将第三金丝金线螺旋状缠绕在凝胶层上并两端固定；
步骤三：将外壳和纤维进行组装：
步骤3.1：将制备好的纤维放入到外壳中，并使电极与外壳无接触；
步骤3.2：将制备好的纤维状芯片静置24小时。
本发明相对于现有技术具备的有益效果为：本发明基于三端有机电化学晶体管由人工制备出仿神经纤维器件，并由该器件与感光模块组连接形成控制芯片，使用聚3，4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）能够方便印刷在具有多种图案的柔性基板上，也可通过喷涂或旋涂等方式形成不同的形状，方便芯片的制备；本发明基于纤维状的三维OECTs传感器制备芯片，可以将传统的二维结构转变为三维结构，具有透气性强、稳定性高、灵活性好、灵敏度高、弹性大等优点，该仿生芯片可以模拟生物的神经组织以纤维状轴突实现远距离的信号传输，比如视神经和脊柱长神经等，具备广泛的应用前景。
附图说明
下面结合附图对本发明做进一步说明：
图1为本发明神经纤维状芯片的三维结构图；
图2为本发明神经纤维状芯片的剖面结构图；
图3为本发明实例一神经纤维状器件的三维结构图；
图4为本发明实例一神经纤维状器件的剖面结构图；
图5为本发明实例一神经纤维状器件的测试结果图；
图6为本发明实例二外置仿视神经长轴突的神经纤维状芯片的三维结构图；
图7为本发明实例二外置仿视神经长轴突的神经纤维状芯片的调控模块剖面结构图；
图8为本发明实例二外置仿视神经长轴突的神经纤维状芯片的感光模块三维结构图；
图9为本发明实例二外置仿视神经长轴突的神经纤维状芯片的感光模块剖面结构图；
图10为本发明实例三检测pH的神经纤维状芯片的三维结构图；
图11为本发明实例三检测pH的神经纤维状芯片的剖面结构图；
图12为本发明实例三检测pH的神经纤维状芯片的测试结果图；
图13为本发明实例三检测pH的神经纤维状芯片的功能示意图。
图中：1为外壳、2为纤维、3为骨架、4为第一金丝、5为有机半导体层、6为第二金丝、7为凝胶层、8为第三金丝、9为外接线、10为pH敏感膜、11为窗口；
101为感光模块组、102为调控模块、103为导线、12为感光模块源极、13为感光模块漏极、14为感光模块栅极、15为源极PAD电极、16为漏极PAD电极、17为栅极PAD电极、18为基底、19为感光模块有机半导体膜、20为光敏层、21为感光模块凝胶层、22为电极导线。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面结合本发明附图图1至图8对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，下述实施例仅是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例；基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
本发明的实际应用：
仿神经细胞功能的突触前信号在本发明提供的第三金丝（8）上发生信号变化时，第三金丝（8）的电位发生变化，第三金丝（8）通过调控有机半导体层（5）的电化学掺杂程度，使第一金丝（4）与第二金丝（6）之间的输出电流信号发生变化，可以模拟基本的突触行为，例如尖峰时序相关的可塑性(STDP)，短期增强(STP)、长期增强(LTP)和长期抑制(LTD)。
实施例一：一种新型三维人工神经纤维状器件制备：
结构描述：
图3为本发明实施例一的器件三维结构示意图。所述器件包括外壳（1）和纤维（2），所述外壳（1）设置在纤维（2）外侧。
图4为本发明实施例一的器件剖面示意图。所述纤维（2）包括骨架（3）、第一金丝（4）、有机半导体层（5）、第二金丝（6）、凝胶层（7）、第三金丝（8）和外接线（9）；所述第一金丝（4）螺旋状缠绕在骨架（3）的外侧，有机半导体层（5）设置在骨架（3）和第一金丝（4）的外侧，第二金丝（6）螺旋状缠绕在有机半导体层（5）外侧，凝胶层（7）设置在有机半导体层（5）和第二金丝（6）的外侧，第三金丝（8）环状缠绕在凝胶层（7）的外侧；外接线（9）连接第三金丝（8），用于输入电压调控信号。
所述有机半导体层（5）与第一金丝（4）和第二金丝（6）交界处相连，凝胶层（7）与有机半导体层（5）和第三金丝（8）交界处相连，同时第三金丝（8）不与第一金丝（4）、第二金丝（6）、有机半导体层（5）相接触。
具体地，本实施例所述骨架（3）长度为2~3cm，所述第一金丝（4）和第二金丝（6）长度为3~4cm，直径为0.3~2mm，第一金丝（4）和第二金丝（6）长度应大于骨架（3）长度；所述第一金丝（4）与第二金丝（6）之间的距离为0.01cm，第一金丝（4）与第二金丝（6）之间的距离应小于金丝直径；所述第三金丝（8）与有机半导体层（5）之间的距离设置为0.3cm，所述第三金丝（8）长度为1~2cm，第三金丝（8）长度应小于第一金丝（4）和第二金丝（6）长度，为圆环周长。
制备方法描述：
相应的，一种新型人工神经纤维状器件制备方法，包括以下步骤：
步骤一：制备外壳；
步骤二：制备纤维；
步骤三：组装外壳与纤维；
具体地，步骤一中制备外壳，具体包括：
步骤1.1：选用绝缘的5mm内径的PET细管为外壳（1），截取合适的长度；
步骤1.2：用乙醇和丙酮超声处理10min，去除PET细管表面的污垢和污染物，并用去离子水冲洗，晾干后备用；
具体地，步骤二中制备纤维，具体包括：
步骤2.1：选用绝缘材质尼龙线作为骨架（3），将骨架（3）用乙醇和丙酮超声处理10min，去除纤维表面的污垢和污染物，并用去离子水冲洗，50℃烘干后备用；
步骤2.2：选用金线作为第一金丝（4）、第二金丝（6）和第三金丝（8），将金线用乙醇和丙酮超声处理10min，并用去离子水冲洗，常温晾干后备用；
步骤2.3：将第一金丝（4）金线螺旋状缠绕在尼龙线骨架（3）上两端固定；
步骤2.4：用屏蔽胶将第一金丝（4）和第二金丝（6）交叉点以外的区域覆盖；
步骤2.5：使用聚3，4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）/PAAm（聚丙烯酰胺）混合溶液通过静电纺丝的方法制备出来的PEDOT:PSS/PAAm纳米纤维，转移覆盖到第一金丝（4）金线的外部，作为有机半导体层（5）；
具体地，将PEDOT：PSS溶液通过0.45μm注射过滤器过滤，在−20℃的冰箱中冷冻1天后，放入冷冻干燥机中，在5mTorr真空度下完全干燥3天后，取0.17g的PEDOT：PSS溶质溶解在9mL去离子水中，将混合物在室温下以300rpm的速度搅拌24小时；将0.68g(9.57mmol)的丙烯酰胺，40μL(8μmol)过硫酸铵作为引发剂，3.4μLN，N，N‘，N’-四甲基乙二胺作为促进剂，加入到9mL去离子水中制备聚丙烯酰胺溶液。将混合物在70℃、300rpm下搅拌2小时。丙烯酰胺聚合后，将7.5mL PAAm溶液倒入PEDOT：PSS溶液中，在室温和300rpm下搅拌24小时，以获得足够的均匀性。之后使用聚3，4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）/PAAm（聚丙烯酰胺）混合溶液进行静电纺丝，将制备好的PEDOT:PSS/PAAm纳米纤维机械地转移到第一金丝（4）金线的外部。
更具体地，静电纺丝的条件是：直流电压6kV，进样速度为0.16mL/h，喷嘴直径为5mm，针尖到集电极（硅片）间距为7.5cm，相对湿度为15%，温度为25%。
步骤2.6：将第二金丝（6）金线螺旋状缠绕在有机半导体层（5）上并两端固定；
步骤2.7：将屏蔽胶用镊子小心地从纤维上剥离下来；
步骤2.8：将制备好的水凝胶用手术刀切成需要的大小，将其包覆在有机半导体层（5）的外侧，作为凝胶层（7）；
更具体地，水凝胶的配置方法为：将16wt%的聚乙烯醇(PVA)在95℃的去离子水中溶解，制得PVA水凝胶。为使PVA溶液凝胶化，将溶液浇铸在玻璃培养皿上，在常温下冷冻3小时，解冻18小时。制备的凝胶用剃须刀片切割成所需大小，在去离子水或0.1mNaCl溶液中膨胀24小时后使用。
步骤2.9：将第三金丝（8）金线环绕在凝胶层（7）上并固定；
具体地，步骤三中组装外壳与纤维，具体包括：
步骤3.1：将制备好的纤维小心放入到外壳中，并使电极与外壳无接触；
步骤3.2：将制备好的纤维状器件静置24小时；
结果分析：
一种新型人工神经纤维状器件制备完毕，由OECT测试设备进行数据处理，施加第一金丝（4）和第二金丝（6）之间电压为-0.6V~0.6V时，测第一金丝（4）和第二金丝（6）之间的电流，分析测得的OECT器件的伏安特性曲线（IV曲线），判断该器件是否正常。通常在突触晶体管中，施加在第三金丝上的电压被认为是突触前刺激，第一金丝、第二金丝之间的沟道电流被认为是突触后活动，当在第三金丝（8）上施加正脉冲时，阳离子从电解质中注入到聚3，4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）沟道中，导致沟道的去掺杂，沟道电流减少，在移除脉冲之后，注入的阳离子返回电解质，PEDOT：PSS沟道去掺杂，沟道电流增加。对第三金丝（8）（类突触前神经元）施加一段正的双电压脉冲信号，测第一金丝、第二金丝之间Ids是否出现双脉冲抑制（PPD）的电流，如图5所示，即在短时间内施加两个突触前刺激，如果两个刺激之间的时间比第一个特征的保留时间短，那么第二个刺激引起的突触后反应就会减少，这意味着该设备将第一个脉冲的“记忆”保留一段时间，同理还有双脉冲促进（PPF）。对第三金丝（8）（类突触前神经元）施加一段长连续电压脉冲信号，检测第一金丝、第二金丝之间的电流，看是否实现类突触的长期增强（LTP）功能。对第三金丝（8）（类突触前神经元）施加不同类型的脉冲，检测第一金丝（4）和第二金丝（6）之间（类突触后神经元）输出的电流是否有模拟突触的行为，例如尖峰时序相关的可塑性(STDP)，短期增强(STP)和长期抑制(LTD)等。
实施例二：一种外置仿视神经长轴突的人工神经纤维状芯片制备：
结构描述：
图6为本发明实施例二的芯片三维结构示意图。所述芯片包括感光模块组（101）、调控模块（102）和导线（103）。
图7为本发明实施例二的调控模块剖面结构示意图。所述调控模块（102）包括外壳（1）、骨架（3）、第一金丝（4）、有机半导体层（5）、第二金丝（6）、凝胶层（7）、第三金丝（8）和外接线（9）；
具体地，所述第一金丝（4）螺旋状缠绕在骨架（3）的外侧，有机半导体层（5）设置在骨架（3）和第一金丝（4）的外侧，第二金丝（6）螺旋状缠绕在有机半导体层（5）外侧，凝胶层（7）设置在有机半导体层（5）和第二金丝（6）的外侧，第三金丝（8）环状缠绕在凝胶层（7）的外侧；外接线（9）连接第三金丝（8），用于输入电压调控信号。
所述有机半导体层（5）与第一金丝（4）和第二金丝（6）交界处相连，凝胶层（7）与有机半导体层（5）和第三金丝（8）交界处相连，同时第三金丝（8）不与第一金丝（4）、第二金丝（6）、有机半导体层（5）相接触。
具体地，本实施例所述骨架（3）长度为2~3cm，所述第一金丝（4）和第二金丝（6）长度为3~4cm，直径为0.3~2 mm，第一金丝（4）和第二金丝（6）长度应大于骨架（3）长度；所述第一金丝（4）与第二金丝（6）之间的距离为0.01cm，第一金丝（4）与第二金丝（6）之间的距离应小于金丝直径；所述第三金丝（8）与有机半导体层（5）之间的距离设置为0.3cm，所述第三金丝（8）长度为1~2 cm，第三金丝（8）长度应小于第一金丝（4）和第二金丝（6）长度，为圆环周长。
图8为本发明实施例二的感光模块三维结构示意图，所述感光模块组（101）的其中一个模块包括感光模块源极（12）、感光模块漏极（13）、感光模块栅极（14）、源极PAD电极（15）、漏极PAD电极（16）、栅极PAD电极（17）、基底（18）、感光模块有机半导体膜（19）、光敏层（20）、感光模块凝胶层（21）和电极导线（22）。
所述基底（18）上侧设置有感光模块源极（12）、感光模块漏极（13）、感光模块栅极（14）、源极PAD电极（15）、漏极PAD电极（16）、栅极PAD电极（17）和电极导线（22）。
具体地，感光模块源极（12）、感光模块漏极（13）、感光模块栅极（14）、源极PAD电极（15）、漏极PAD电极（16）、栅极PAD电极（17）和电极导线（22）的材料是金，基底（18）材料为二氧化硅，感光模块有机半导体膜（19）的材料是聚3，4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）混合溶液，光敏层（20）的材料是氧化锌纳米线（ZnONW），感光模块凝胶层（21）的材料是DN水凝胶。
具体地，基底（18）面积为50mm2、感光模块源极（12）和感光模块漏极（13）面积为1mm2，感光模块栅极（14）面积为2mm2，感光模块有机半导体膜（19）面积为0.1mm2，源极PAD电极（15）、漏极PAD电极（16）和栅极PAD电极（17）面积为1mm2，光敏层（20）面积为1mm2，感光模块凝胶层（21）面积为10mm2。
具体地，感光模块源极（12）和源极PAD电极（15）之间通过电极导线（22）相连，感光模块漏极（13）和漏极PAD电极（16）之间通过电极导线（22）相连，感光模块栅极（14）和栅极PAD电极（17）之间通过电极导线（22）相连，感光模块源极（12）、感光模块漏极（13）和感光模块栅极（14）之间互不接触，源极PAD电极（15）、漏极PAD电极（16）和栅极PAD电极（17）之间互不接触，感光模块栅极（14）和栅极PAD电极（17）之间的电极导线（22）与感光模块源极（12）和源极PAD电极（15）之间的电极导线（22）以及感光模块漏极（13）和漏极PAD电极（16）之间的电极导线（22）互不接触，所述感光模块组（101）包含9个感光模块。
图9为本发明实施例二的感光模块剖面结构示意图，所述感光模块有机半导体膜（19）设置在感光模块源极（12）和感光模块漏极（13）之间，光敏层（20）完全覆盖于感光模块栅极（14）上侧，感光模块凝胶层（21）完全覆盖于感光模块有机半导体膜（19）和光敏层（20）上侧。
制备方法描述：
相应地，一种外置仿视神经长轴突的人工神经纤维状芯片制备方法，包括以下步骤：
步骤一：制备调控模块；
步骤二：利用MEMS工艺制备感光模块；
步骤三：组装调控模块和感光模块；
具体地，步骤一中制备调控模块的外壳，具体包括：
步骤1.1：选用绝缘的5mm内径的PET细管为外壳（1），截取合适的长度；
步骤1.2：用乙醇和丙酮超声处理10min，去除PET细管表面的污垢和污染物，并用去离子水冲洗，晾干后备用；
具体地，步骤一中制备调控模块的纤维，具体包括：
步骤1.3：选用绝缘材质尼龙线作为骨架（3），将骨架（3）用乙醇和丙酮超声处理10min，去除纤维表面的污垢和污染物，并用去离子水冲洗，50℃烘干后备用；
步骤1.4：选用金线作为第一金丝（4）、第二金丝（6）和第三金丝（8），将金线用乙醇和丙酮超声处理10min，并用去离子水冲洗，常温晾干后备用；
步骤1.5：将第一金丝（4）金线螺旋状缠绕在尼龙线骨架（3）上两端固定；
步骤1.6：用屏蔽胶将第一金丝（4）和第二金丝（6）交叉点以外的区域覆盖；
步骤1.7：使用聚3，4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）/PAAm（聚丙烯酰胺）混合溶液通过静电纺丝的方法制备出来的PEDOT:PSS/PAAm纳米纤维，转移覆盖到第一金丝（4）金线的外部，作为有机半导体层（5）；
具体地，将PEDOT：PSS溶液通过0.45μm注射过滤器过滤，在−20℃的冰箱中冷冻1天后，放入冷冻干燥机中，在5mTorr真空度下完全干燥3天后，取0.17g的PEDOT：PSS溶质溶解在9mL去离子水中，将混合物在室温下以300rpm的速度搅拌24小时；将0.68g(9.57mmol)的丙烯酰胺，40μL(8μmol)过硫酸铵作为引发剂，3.4μLN，N，N‘，N’-四甲基乙二胺作为促进剂，加入到9mL去离子水中制备聚丙烯酰胺溶液。将混合物在70℃、300rpm下搅拌2小时。丙烯酰胺聚合后，将7.5mLPAAm溶液倒入PEDOT：PSS溶液中，在室温和300rpm下搅拌24小时，以获得足够的均匀性。之后使用聚3，4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）/PAAm（聚丙烯酰胺）混合溶液进行静电纺丝，将制备好的PEDOT:PSS/PAAm纳米纤维机械地转移到第一金丝（4）金线的外部。
更具体地，静电纺丝的条件是：直流电压6kV，进样速度为0.16mL/h，喷嘴直径为5mm，针尖到集电极（硅片）间距为7.5cm，相对湿度为15%，温度为25%。
步骤1.8：将第二金丝（6）金线螺旋状缠绕在有机半导体层（5）上并两端固定；
步骤1.9：将屏蔽胶用镊子小心地从纤维上剥离下来；
步骤1.10：将制备好的水凝胶用手术刀切成需要的大小，将其包覆在有机半导体层（5）的外侧，作为凝胶层（7）；
更具体地，水凝胶的配置方法为：将16wt%的聚乙烯醇(PVA)在95℃的去离子水中溶解，制得PVA水凝胶。为使PVA溶液凝胶化，将溶液浇铸在玻璃培养皿上，在常温下冷冻3小时，解冻18小时。制备的凝胶用剃须刀片切割成所需大小，在去离子水或0.1mNaCl溶液中膨胀24小时后使用。
步骤1.11：将第三金丝（8）金线环绕在凝胶层（7）上并固定；
具体地，步骤一中组装调控模块外壳与纤维，具体包括：
步骤1.12：将制备好的纤维小心放入到外壳中，并使电极与外壳无接触；
步骤1.13：将制备好的纤维状芯片静置24小时；
具体地，步骤二中利用MEMS工艺制备感光模块，具体包括：
步骤2.1：在基底（18）上沉积电极导线（22），图案化形成电极导线（22）；
具体地，在进行步骤2.1之前，选用石英玻璃作为基底，将基底浸泡于铬酸溶液中24小时，利用去离子水清洗，烘干备用，再利用光刻和lift-off工艺加工电极导线；
更具体地，所述光刻和lift-off工艺为：在石英玻璃片上匀胶并烘干，使用掩膜版进行光刻显影，然后溅射厚度为30nm的钛（Ti）作为玻璃片与金属的粘附层，再溅射厚度为200nm的金（Au），最后将晶圆放入装有丙酮的超声槽30min，完成lift-off，实现电极导线（22）的图形化；
步骤2.2：沉积绝缘层并刻蚀，露出电极窗口形成通孔；
具体地，采用PECVD再在基底（18）与电极导线（22）上生长厚度为300nm的二氧化硅绝缘层，使用光刻板进行曝光，并用氢氟酸与氟化铵的混合溶液腐蚀绝缘层，使其形成通孔，漏出电极窗口。
步骤2.3：沉积微电极层，形成感光模块源极（12）、感光模块漏极（13）、感光模块栅极（14）、源极PAD电极（15）、漏极PAD电极（16）、栅极PAD电极（17）；
具体地，采用光刻和lift-off工艺进行微电极层的加工制备，具体采用厚度为30nm的钛和厚度为400nm的金。
步骤2.4：沉积感光模块有机半导体膜（19），感光模块有机半导体膜通过旋涂的方法将聚3，4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）混合溶液覆盖在感光模块源极（12）和感光模块漏极（13）上侧，通过匀胶机旋涂，转速设置为3000rad/s。
更具体地，聚3，4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）混合溶液的配置方法为：先将聚3，4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）溶液通过0.45μm过滤器过滤，随后向PEDOT:PSS溶液中加入1vol.%~10vol.%乙二醇(EG)、0.1vol.%~1vol.%十二烷基苯磺酸(DBSA)、0.1vol.%~1vol.%(3-环氧丙基)三甲氧基硅烷(GOPS)，不断搅拌至均匀，并在旋涂前进行超声处理。
步骤2.5：沉积感光模块光敏层（20），光敏层通过滴涂的方式覆盖在感光模块栅极（14）上，用微量注射器将1mL氧化锌纳米线（ZnONW）溶液（5mg/mL）滴加在感光模块栅极（14）上侧。
步骤2.6：将制备好的DN水凝胶用手术刀切成需要的大小，将其包覆在感光模块源极（12）、感光模块漏极（13）、感光模块栅极（14）、感光模块有机半导体膜（19）和光敏层（20）的外侧，作为感光模块凝胶层（21）；
具体地，DN水凝胶的配置方法为：将卡拉胶（Carrageenan）、丙烯酰胺单体（acrylamide）、N,N’-亚甲基双丙烯酰胺（N,N’-methylenebisacrylamide）（交联剂）、氯化钾和去离子水加入烧瓶中，在95℃下搅拌4小时，形成均一溶液。然后，将得到的溶液冷却到75℃后，向溶液中加入过硫酸铵(引发剂)，搅拌1分钟。然后，将混合物倒入密封的锡箔杯中，在85℃下聚合1小时，得到DN水凝胶。将样品冷却到室温，然后在盐溶液(NaCl、KCl或LiCl)中浸泡数小时，以增加水凝胶的离子浓度。最后将所得水凝胶浸泡在乙二醇溶液中以提高稳定性。
具体地，步骤三中组装调控模块和感光模块，具体包括：
步骤3.1：将感光模块源极PAD电极（15）和调控模块第一金丝（4）用金线连接，将感光模块漏极极PAD电极（16）和调控模块第二金丝（6）用金线连接。
结果分析：
一种外置仿视神经长轴突的人工神经纤维状芯片制备完毕，由OECT测试设备进行数据处理。分析OECT器件的输出特性，判断该芯片是否正常。在该感光模块芯片中，光敏层可以将光信号转换为电压信号，并作为第三金丝电压来调节感光模块源极（12）和感光模块漏极（13）之间的电流（Ids）。在暗状态下，在感光模块的栅极上加载很小的偏置电压，感光模块源极和感光模块漏极之间的沟道具有很高的导电性。一旦施加光照，由于光敏层（20）的电阻升高，施加在栅节点上的电压增加，从而导致Ids的减少。此外，通过施加更高强度的照明可以获得更低的Ids。将光强度从1mW增加到3mW逐渐增强了输出图像。然后，延长光照时间，这类似于学习行为，随着照明时间的增加，输出图像变得清晰，这表明刺激强度不同会影响成像效果，同样地增加输入信号的频率时，可以观察到类似的行为，这表明可以通过减小脉冲间隔来提高检测精度。
实施例三：一种检测pH的人工神经纤维状芯片制备：
结构描述：
图10为本发明实施例三的芯片结构示意图。所述芯片包括外壳（1）和纤维（2），所述外壳（1）设置在纤维（2）外侧。
图11为本发明实施例三的芯片剖面结构示意图。所述纤维（2）包括骨架（3）、第一金丝（4）、有机半导体层（5）、第二金丝（6）、凝胶层（7）、第三金丝（8）、pH敏感膜（10）和窗口（11），其中，pH敏感膜（10）可以为溴百里酚蓝（BTB）膜。
所述第一金丝（4）螺旋状缠绕在骨架（3）的外侧，有机半导体层（5）设置在骨架（3）和第一金丝（4）的外侧，第二金丝（6）螺旋状缠绕在有机半导体层（5）外侧，凝胶层（7）设置在有机半导体层（5）和第二金丝（6）的外侧，第三金丝（8）螺旋状缠绕在凝胶层（7）的外侧并垂直于第一金丝（4）和第二金丝（6）的交叉点上方，pH敏感膜（10）设置在第三金丝（8）外侧；
所述有机半导体层（5）与第一金丝（4）和第二金丝（6）相连，凝胶层（7）与有机半导体层（5）和第三金丝（8）相连，同时第三金丝（8）不与第一金丝（4）、第二金丝（6）、有机半导体层（5）和pH敏感膜（10）相连。
具体地，本实施例所述骨架（3）长度为1~2cm，所述第一金丝（4）和第二金丝（6）长度为3~4cm，直径为0.3~2 mm，第一金丝（4）和第二金丝（6）长度应大于骨架（3）长度；所述第一金丝（4）与第二金丝（6）之间的距离为0.01cm，第一金丝（4）与第二金丝（6）之间的距离应小于金丝直径；所述第三金丝（8）与有机半导体层（5）之间的距离设置为0.3cm，pH敏感膜（10）厚度为0.3cm。
制备方法描述：
相应的，一种检测pH的人工神经纤维状芯片制备方法，包括以下步骤：
步骤一：制备外壳；
步骤二：制备纤维；
步骤三：切除部分外壳；
步骤四：组装外壳与纤维；
具体地，步骤一中制备外壳，具体包括：
步骤1.1：选用绝缘的5mm内径的PET细管为外壳（1），截取合适的长度；
步骤1.2：用乙醇和丙酮超声处理10min，去除PET细管表面的污垢和污染物，并用去离子水冲洗，晾干后备用；
具体地，步骤二中制备纤维，具体包括：
步骤2.1：选用绝缘材质尼龙线作为骨架（3），将骨架（3）用乙醇和丙酮超声处理10min，去除纤维表面的污垢和污染物，并用去离子水冲洗，50℃烘干后备用；
步骤2.2：选用金线作为第一金丝（4）、第二金丝（6）和第三金丝（8），将金线用乙醇和丙酮超声处理10min，并用去离子水冲洗，常温晾干后备用；
步骤2.3：将第一金丝（4）金线螺旋状缠绕在尼龙线骨架（3）上并两端固定；
步骤2.4：使用PEDOT:PSS混合溶液的垂直流动进行涂层，在重力作用下，覆盖到第一金丝（4）金线的外部，作为有机半导体层（5）；
更具体地，PEDOT:PSS混合溶液的配置方法为：先将聚3，4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）溶液通过0.45μm过滤器过滤，随后向PEDOT:PSS溶液中加入1vol.%~10vol.%乙二醇(EG)、0.1vol.%~1vol.%十二烷基苯磺酸(DBSA)、0.1vol.%~1vol.%(3-环氧丙基)三甲氧基硅烷(GOPS)，不断搅拌至均匀，并在涂覆前进行超声处理。
步骤2.5：将第二金丝（6）金线螺旋状缠绕在有机半导体层（5）上并两端固定；
步骤2.6：将制备好的水凝胶用手术刀切成需要的大小，将其包覆在有机半导体层（5）的外侧，作为凝胶层（7）；
更具体地，水凝胶的配置方法为：将16wt%的聚乙烯醇(PVA)在95℃的去离子水中溶解，制得PVA水凝胶。为使PVA溶液凝胶化，将溶液浇铸在玻璃培养皿上，在常温下冷冻3小时，解冻18小时。制备的凝胶用剃须刀片切割成所需大小，在去离子水或0.1mNaCl溶液中膨胀24小时后使用。
步骤2.8：使用制备好的溴百里酚蓝（BTB）溶液通过电沉积的方法覆盖到第三金丝（8）金线的外部，作为pH敏感膜（10）；
更具体地，溴百里酚蓝（BTB）溶液的配置方法为：
将1mM磷酸盐缓冲盐溶液（PBS）、10mM3,4-乙烯二氧噻吩（EDOT）、1mM溴百里酚蓝（BTB）、0.1M硝酸钾（KNO3）混合在一起并用涡旋仪搅拌均匀，通过电化学工作站使用循环伏安法在三电极电池中进行PEDOT：BTB的电沉积（Pt---对电极，SCE---参比电极）。将金电极浸入BTB溶液中，并以0.1Vs-1的扫描速率施加0至1V对SCE的电位波，持续18个周期。
步骤2.9：将制备好的覆盖有pH敏感膜（10）的第三金丝（8）金线螺旋状缠绕在凝胶层（7）上并两端固定；
具体地，步骤三中切除部分外壳，具体包括：
用手术刀将第三金丝（8）外侧的外壳切除部分窗口（11），将pH敏感膜（10）露出。
具体地，步骤四中组装外壳与纤维，具体包括：
步骤4.1：将制备好的纤维小心放入到外壳中，并使电极与外壳无接触；
步骤4.2：将制备好的纤维状芯片放置24小时；
结果分析：实验结果
一种检测pH的人工神经纤维状芯片制备完毕，由OECT测试设备进行数据处理，施加第一金丝（4）和第二金丝（6）之间电压为-0.6V~0.6V时，测第一金丝（4）和第二金丝（6）之间的电流，分析测得的OECT器件的伏安特性曲线（IV曲线），判断该芯片是否正常。将纤维状芯片浸泡入pH溶液中，为了实时监测pH的变化，采用恒电位的测试模式，通过添加1M氢氧化钾（KOH）的方法来动态改变电解质溶液的pH，并实时观测第一金丝（4）和第二金丝（6）之间的电流（Ids）变化，如图12。在此方法中，芯片应在耗尽模式下运行，第三金丝（8）电压设置为-0.1V，即允许在不同pH中记录的传输特性之间进行最有效的分离。在搅拌的同时向pH溶液中添加氢氧化钾（KOH）会导致第三金丝电压的增加，阳离子从电解质中注入到聚3，4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）沟道中，导致沟道的去掺杂，沟道电流减少，从而达到调制备用。最后通过在通用缓冲液中连续添加1M氢氧化钾（KOH）或1M盐酸（HCl）来评估我们的检测pH的芯片对酸性和碱性溶液的响应，并记录可逆信号，从而证明器件的稳定性。一种检测pH的人工神经纤维状芯片制备完成后可应用于纺织品和衣服里用于检测pH，如图13所示。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。

Claims (6)

1.一种神经纤维状器件，包括外壳（1）和纤维（2），所述外壳（1）设置在纤维（2）外侧，其特征在于：所述纤维（2）为多层结构，所述纤维（2）由内到外依次设置有骨架（3）、第一金丝（4）、有机半导体层（5）、第二金丝（6）、凝胶层（7）、第三金丝（8）；
所述第一金丝（4）具体呈螺旋状缠绕在骨架（3）的外侧；
所述有机半导体层（5）覆盖在骨架（3）和第一金丝（4）的外侧，所述第二金丝（6）具体呈螺旋状缠绕在有机半导体层（5）的外侧，所述有机半导体层（5）具体与第一金丝（4）和第二金丝（6）的交界处相连；
所述凝胶层（7）覆盖在有机半导体层（5）和第二金丝（6）的外侧，所述第三金丝（8）具体呈螺旋状缠绕在凝胶层（7）的外侧，所述凝胶层（7）具体与有机半导体层（5）和第三金丝（8）的交界处相连；
所述第三金丝（8）垂直设置在第一金丝（4）与第二金丝（6）交叉点的上方；
所述有机半导体层（5）分别与第一金丝（4）、第二金丝（6）相连，所述凝胶层（7）分别与有机半导体层（5）、第三金丝（8）相连，同时所述第三金丝（8）分别与第一金丝（4）、第二金丝（6）、有机半导体层（5）均不接触。
2.根据权利要求1所述的一种神经纤维状器件，其特征在于：所述外壳（1）的制备材料具体为聚乳酸、或为硅橡胶、或为有机硅水凝胶、或为PET管；
所述骨架（3）的制备材料具体为棉线、或为尼龙线；
所述第一金丝（4）、第二金丝（6）、第三金丝（8）的制备材料具体为金、或为铜、或为银、或为碳纤维；
所述有机半导体层（5）的制备材料具体为聚3，4-乙烯二氧噻吩：聚苯乙烯磺酸盐混合溶液、或为聚吡咯、或为碳纳米管、或为聚丙烯酰胺混合溶液；
所述凝胶层（7）的制备材料具体为水凝胶、或为离子凝胶。
3.一种由神经纤维状器件制备的芯片，包括感光模块组（101）、调控模块（102）和导线（103），其特征在于：所述调控模块（102）由内到外依次设置有骨架（3）、第一金丝（4）、有机半导体层（5）、第二金丝（6）、凝胶层（7）、第三金丝（8）；
所述第三金丝（8）还外接有用于输入电压调控信号的外接线（9）；
所述调控模块（102）通过导线（103）与感光模块组（101）相连；
所述感光模块组（101）包含多个感光模块，所述感光模块包括基底（18），在基底（18）上设置有感光模块源极（12）、感光模块漏极（13）、感光模块栅极（14）、源极PAD电极（15）、漏极PAD电极（16）、栅极PAD电极（17）；
所述感光模块源极（12）与源极PAD电极（15）之间、感光模块漏极（13）与漏极PAD电极（16）之间、感光模块栅极（14）与栅极PAD电极（17）之间均通过各自的电极导线（22）相连，且各电极导线（22）相互之间不接触；
所述感光模块源极（12）、感光模块漏极（13）、感光模块栅极（14）相互之间不接触；
所述源极PAD电极（15）、漏极PAD电极（16）、栅极PAD电极（17）相互之间不接触；
所述感光模块源极（12）和感光模块漏极（13）之间还设置有感光模块有机半导体膜（19）；
所述感光模块栅极（14）的上侧被光敏层（20）完全覆盖；
所述感光模块有机半导体膜（19）和光敏层（20）的上侧被感光模块凝胶层（21）完全覆盖。
4.根据权利要求3所述的一种由神经纤维状器件制备的芯片，其特征在于：所述感光模块源极（12）、感光模块漏极（13）、感光模块栅极（14）、源极PAD电极（15）、漏极PAD电极（16）、栅极PAD电极（17）、电极导线（22）的制备材料为金；
所述基底（18）的制备材料为二氧化硅；
所述感光模块有机半导体膜（19）的制备材料为聚3，4-乙烯二氧噻吩：聚苯乙烯磺酸盐混合溶液；
所述光敏层（20）的制备材料为氧化锌纳米线、或为钙钛矿量子点、或为硒化镉/硫化锌量子点、或为二硫化钼量子点；
所述感光模块凝胶层（21）的制备材料为DN水凝胶。
5.根据权利要求4所述的一种由神经纤维状器件制备的芯片，其特征在于：所述基底（18）的制备面积为50-500mm2；
所述感光模块源极（12）、感光模块漏极（13）的制备面积为0.0075-10mm2；
所述感光模块栅极（14）的制备面积为0.75-40mm2；
所述感光模块有机半导体膜（19）的制备面积为0.01-10mm2；
所述源极PAD电极（15）、漏极PAD电极（16）、栅极PAD电极（17）的制备面积为0.1-40mm2；
所述光敏层（20）的制备面积为0.75-40mm2；
所述感光模块凝胶层（21）的制备面积为5-50mm2。
6.一种神经纤维状器件的制备方法，其特征在于：包括如下制备步骤：
步骤一：制备外壳（1）：
步骤1.1：选用绝缘的5mm内径的PET细管为外壳，截取合适的长度；
步骤1.2：用乙醇和丙酮超声处理10min，去除PET细管表面的污垢和污染物，并用去离子水冲洗，晾干后备用；
步骤二：制备纤维（2）：
步骤2.1：选用绝缘材质尼龙丝作为骨架（3），将骨架（3）用乙醇和丙酮超声处理10min，去除纤维表面的污垢和污染物，并用去离子水冲洗，50℃烘干后备用；
步骤2.2：选用金线作为第一金丝（4）、第二金丝（6）、第三金丝（8），将金线用乙醇和丙酮超声处理10min，并用去离子水冲洗，常温晾干后备用；
步骤2.3：将第一金丝（4）金线螺旋状缠绕在尼龙线骨架（3）上并两端固定；
步骤2.4：使用聚3，4-乙烯二氧噻吩：聚苯乙烯磺酸盐混合溶液的垂直流动进行涂层，在重力作用下，覆盖到第一金丝（4）金线的外部，作为有机半导体层（5）；
步骤2.5：将第二金丝（6）金线螺旋状缠绕在有机半导体层（5）上并两端固定；
步骤2.6：将制备好的水凝胶用手术刀切成需要的大小，将其包覆在有机半导体层（5）的外侧，作为凝胶层（7）；
步骤2.7：将第三金丝（8）金线螺旋状缠绕在凝胶层（7）上并两端固定；
步骤三：将外壳（1）和纤维（2）进行组装：
步骤3.1：将制备好的纤维放入到外壳中，并使电极与外壳无接触；
步骤3.2：将制备好的纤维状芯片静置24小时。
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Application publication date: 20211231

Assignee: Shanxi Beikaixin Technology Co.,Ltd.

Assignor: Taiyuan University of Technology

Contract record no.: X2023140000016

Denomination of invention: A neural fiber like device, chip prepared by the device and preparation method

Granted publication date: 20220517

License type: Common License

Record date: 20230717