CN113838588A - 锗材料在检测反应堆热中子平均通量密度中的应用、反应堆热中子平均通量密度的检测方法 - Google Patents

锗材料在检测反应堆热中子平均通量密度中的应用、反应堆热中子平均通量密度的检测方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于核反应堆热中子检测技术领域,尤其涉及锗材料在检测反应堆热中子平均通量密度中的应用、反应堆热中子平均通量密度的检测方法。本发明提供锗材料在检测反应堆热中子平均通量密度中的应用。锗材料受到热中子辐照后,锗材料中的
Figure DDA0003305323720000011
核素转变为其同位素
Figure DDA0003305323720000012
以所述
Figure DDA0003305323720000013
核素作为目标靶核,
Figure DDA0003305323720000014
发生放射性衰变时产生的X射线的能量为9.2keV和10.3keV,具有适宜的射线能量范围,对人体及周围环境危害小,危险系数低;且
Figure DDA0003305323720000015
核素的半衰期为11.42天,无需长时间保存处理,从而本发明提供的锗材料很好的解决了现有技术传统方法遗留的靶核放射性衰变周期长且靶核特征射线能量高的问题。

Description

锗材料在检测反应堆热中子平均通量密度中的应用、反应堆 热中子平均通量密度的检测方法
技术领域
本发明属于核反应堆热中子检测技术领域,尤其涉及锗材料在检测反应堆热中子平均通量密度中的应用、反应堆热中子平均通量密度的检测方法。
背景技术
反应堆中子物理学,尤其是核反应堆中子辐照核嬗变掺杂已经应用到多个领域:生命科学(中子辐照育种)、材料学(中子辐照掺杂生产半导体电子学器件)、粒子物理学(中子辐照人工放射性的生产)等等。主要优点是: (1)反应堆热中子各向同性,辐照均匀;(2)辐照剂量可控。其中,反应堆热中子绝对通量是非常重要的参数。反应堆结构复杂,对中子通量的精确刻度,可以更好的掌握反应堆工作状态,服务反应堆运行;再者,根据反应堆内各辐照点的中子通量,可以针对用户需求确定材料样品的最佳辐照孔道及时间,优化实验设计;此外,还可以为用户提供辐照检测片,经离线分析可以给出辐照掺杂浓度等关键信息。因此,反应堆内热中子通量是保障相关实验运行的核心参数,对该参数的绝对精确测量显得尤为重要。
用来与反应堆内热中子相互作用的器件可称之为检测片,在辐照完成后可以探测其能量或者特征射线放射性活度来计算中子通量。
法国原子能委员会宇宙基础研究中心(CEA-IRFU)Xavier-Francois Navick等人在Journal of Low Temperature Physics杂志发表的文章《Development ofNTD-GeCryogenic Sensors in LUMINEU》中提到用铝钴 AlCo片作为检测片与样品一同辐照,通过测量钴被中子辐照活化后的放射性来确定样品中子辐照通量。此方案是基于活化箔法测量中子通量,采用AlCo 检测片主要有以下两大缺点:(1)活化后目标靶核60Co半衰期较长(5.2年),这种放射性物质不易处理和保存,需要特殊的要求或资质;(2)目标靶核发生放射性衰变后产生的待测特征射线能量较高,分别为1.17MeV和 1.33MeV,对人体及周围环境危害大,危险系数高。
发明内容
有鉴于此,本发明提供了锗材料在检测反应堆热中子平均通量密度中的应用、反应堆热中子平均通量密度的检测方法,本发明以锗材料作为检测反应堆热中子平均通量密度的检测片,目标靶核放射性半衰期相对适中以及待测射线能量适中的优势。
本发明提供了一种锗材料在检测反应堆热中子平均通量密度中的应用。
优选的,所述锗材料作为检测反应堆热中子平均通量密度的检测片。
优选的,所述锗材料的纯度≥99.99999999%。
优选的,所述锗材料的厚度≥1mm。
优选的,所述锗材料的尺寸为10mm×10mm×1mm。
本发明提供了一种反应堆热中子平均通量密度的检测方法,包括以下步骤:
(1)将锗材质的检测片放置到待测热中子平均通量密度的反应堆中辐照,所述锗材质的检测片中的Ge原子核俘获热中子发生核嬗变掺杂,得到掺杂检测片;
(2)采用探测器检测所述掺杂检测片中靶核
Figure BDA0003305323700000021
发生放射性衰变时产生的X射线信号;
(3)采用高能物理模拟软件对所述探测器建模,模拟探测器与所述掺杂检测片的相互作用,分析模拟数据,得到探测器对
Figure BDA0003305323700000022
的放射性衰变产生的X射线的探测效率;
(4)由所述探测效率计算掺杂检测片中
Figure BDA0003305323700000023
核素放射性活度,由所述
Figure BDA0003305323700000024
核素放射性活度计算反应堆待测点热中子平均通量密度。
优选的,步骤(2)中,所述探测器为微结构气体探测器或硅漂移探测器。
优选的,步骤(2)中,所述探测器为微结构气体探测器和硅漂移探测器,所述检测时,所述微结构气体探测器和所述硅漂移探测器交叉检测。
优选的,步骤(3)中,所述物理模拟软件为CERN-GEANT4。
优选的,步骤(2)中,采用探测器检测所述掺杂检测片后,将所述掺杂检测片静置冷却,所述静置冷却的时间为10~20个所述靶核
Figure BDA0003305323700000025
的半衰期。
本发明提供了锗材料在检测反应堆热中子平均通量密度中的应用,本发明以锗材料作为检测反应堆热中子平均通量密度的检测片,在本发明中,锗材料受到热中子辐照后,锗材料中的
Figure BDA0003305323700000031
核素转变为其同位素
Figure BDA0003305323700000032
同位素,以所述
Figure BDA0003305323700000033
核素作为目标靶核,
Figure BDA0003305323700000034
发生放射性衰变时产生的X射线的能量为9.2keV(k-alpha)和10.3keV(k-beta),具有适宜的射线能量范围,对人体及周围环境危害小,危险系数低;且
Figure BDA0003305323700000035
核素的半衰期为11.42天,无需长时间保存处理,从而本发明提供的检测片很好的解决了现有技术传统方法遗留的靶核放射性衰变周期长且靶核特征射线能量高的问题。
本发明提供了一种反应堆热中子平均通量密度的检测方法,包括以下步骤:(1)将锗材质的检测片放置到待测热中子平均通量密度的反应堆中辐照,所述锗材质的检测片中的Ge原子核发生中子俘获核嬗变掺杂,得到掺杂检测片;(2)采用探测器检测所述掺杂检测片中靶核
Figure BDA0003305323700000036
发生放射性衰变时产生的X射线信号;(3)采用高能物理模拟软件对所述探测器建模,模拟探测器与所述掺杂检测片的相互作用,分析模拟数据,得到探测器对
Figure BDA0003305323700000037
的放射性衰变产生的X射线的探测效率;(4)由所述探测效率计算掺杂检测片中
Figure BDA0003305323700000038
核素放射性活度,由所述
Figure BDA0003305323700000039
核素放射性活度计算反应堆待测点热中子平均通量密度。本发明提供的检测方法将锗材质的检测片放置到待测热中子平均通量密度的反应堆中辐照,所述锗材质的检测片中的
Figure BDA00033053237000000310
核素发生中子俘获核嬗变掺杂得到目标靶核
Figure BDA00033053237000000311
从而本发明提供的检测方法很好的解决了现有技术传统方法遗留的靶核放射性衰变周期长且靶核特征射线能量高的问题。
附图说明
图1为微结构气体(MMD)探测器测试平台示意图;
图2是硅漂移(SDD)探测器测试平台示意图;
其中,1-MMD探测器测试平台,2-MMD探测器入射窗,3-MMD探测器漂移区阴极,4-待测掺杂检测片,5-准直孔,6-NIM插件放大器,7-NIM 插件放大成形器,8-多道分析器,9-PC机,10-MMD探测器丝网,11-MMD 气体,12-示波器,13-SDD测试平台,14-SDD探测器铍Be窗,15-SDD探测器多材料准直孔,16-SDD探测器镍Ni外壳,17-SDD探测器硅Si晶体,18-SDD探测器内部电路/信号读出连接;
图3为本发明实施例使用的锗材料的实物图。
具体实施方式
本发明提供了锗材料在检测反应堆热中子平均通量密度中的应用。
在本发明中,所述锗材料包括
Figure BDA0003305323700000041
Figure BDA0003305323700000042
五种核素,其中,在天然丰度锗材料中所述
Figure BDA0003305323700000043
的丰度比为20.57%。在本发明中,所述
Figure BDA0003305323700000044
俘获热中子的截面为3.25巴。
本发明优选以
Figure BDA0003305323700000045
接受热中子辐照后发生中子俘获核嬗变得到
Figure BDA0003305323700000046
作为靶核。
在本发明中,
Figure BDA0003305323700000047
Figure BDA0003305323700000048
核素俘获热中子产生的末态子核
Figure BDA0003305323700000049
Figure BDA00033053237000000410
是稳定核素;
Figure BDA00033053237000000411
Figure BDA00033053237000000412
核素俘获热中子的截面小,且半衰期极短,无法检测射线数据。
在本发明中,所述靶核
Figure BDA00033053237000000413
发生放射性衰变时产生的X射线的能量为 9.2keV和10.3keV,射线能量范围适中,对人体及周围环境危害小,危险系数低;且
Figure BDA00033053237000000414
同位素的半衰期为11.42天,无需较长时间保存处理。
本发明将锗材料应用在检测反应堆热中子平均通量密度中时,本发明优选采用活化箔方法检测反应堆热中子平均通量密度。
在本发明中,所述锗材料优选为检测反应堆热中子平均通量密度的检测片。
在本发明中,所述锗材料的纯度优选≥99.99999999%。
在本发明中,所述锗材料的厚度优选≥1mm,更优选为1mm。本发明对所述检测片的形状和尺寸没有特殊要求,本发明优选根据实际待测反应堆辐照点的要求设计所述检测片的形状和尺寸。
在本发明的具体实施例中,所述锗材料的尺寸为10mm×10mm×1mm。
本发明提供了一种反应堆热中子平均通量密度的检测方法,包括以下步骤:
(1)将锗材质的检测片放置到待测热中子平均通量密度的反应堆中辐照,所述锗材质的检测片中的Ge原子核发生中子俘获核嬗变掺杂,得到掺杂检测片;
(2)采用探测器检测所述掺杂检测片中靶核
Figure BDA0003305323700000051
发生放射性衰变时产生的X射线信号;
(3)采用高能物理模拟软件对所述探测器建模,模拟探测器与所述掺杂检测片的相互作用,分析模拟数据,得到探测器对
Figure BDA0003305323700000052
的放射性衰变产生的X射线的探测效率;
(4)由所述探测效率计算掺杂检测片中
Figure BDA0003305323700000053
核素放射性活度,由所述
Figure BDA0003305323700000054
核素放射性活度计算反应堆待测点热中子平均通量密度。
本发明将锗材质的检测片放置到待测热中子平均通量密度的反应堆中辐照,所述锗材质的检测片中的Ge原子核俘获热中子发生核嬗变掺杂,得到掺杂检测片。
在本发明中,所述锗材质的检测片中的Ge原子核俘获热中子发生核嬗变掺杂,得到掺杂检测片,所述核嬗变掺杂得到的元素为镓、砷和硒。在本发明中,所述掺杂检测片中的元素为锗、镓、砷和硒。
得到掺杂检测片后,本发明采用探测器检测所述掺杂检测片中靶核发生放射性衰变时产生的X射线信号。
所述检测之前,本发明优选将所述掺杂检测片进行冷却,在本发明中,所述冷却优选为静置冷却,本发明对所述冷却的时间没有特殊要求,本发明通过冷却能够使辐照产生的短寿命的放射性核素衰变完全。
在本发明中,所述探测器优选为微结构气体探测器或硅漂移探测器。
在本发明中,所述微结构气体探测器1优选包括入射窗2,漂移区阴极 3,待测掺杂检测片4,准直孔5,NIM插件放大器6,NIM插件放大成形器 7,多道分析器8,PC机9,MMD探测器丝网10,MMD气体11和示波器 12。
在本发明的具体实施例中,所述微结构气体探测器1的尺寸为 15cm×15cm×1cm。所述MMD气体11优选包括氖气和异丁烷的混合气体,所述氖气和异丁烷的体积比优选为19:1。所述MMD气体11厚度为1cm;所述准直孔5优选为铜制准直孔。
在本发明的具体实施例中,所述微结构气体探测器1的计数率为MHz,能量分辨为半高宽885eV@5.9keV;MMD探测器探测到的X射线信号经过NIM插件放大成型,输入到多道谱仪或示波器分析记录。
在本发明中,所述硅漂移探测器13优选包括SDD探测器铍窗14,SDD 探测器多材料准直孔15,SDD探测器镍外壳16,SDD探测器硅晶体17, SDD探测器内部电路/信号读出连接器18和PC机9。
在本发明的具体实施例中,所述硅漂移探测器13优选为Amptek公司生产的SDD探测器,型号为X-123SDD X-Ray Spectrometer。所述SDD探测器硅晶体17的尺寸优选为5mm×5mm×500μm。所述SDD探测器硅晶体17 内含准直孔。
在本发明的具体实施例中,所述硅漂移探测器13的计数率为MHz,能量分辨为半高全宽122eV@5.9keV;通过SDD自带软件包,采集数据录入 PC机分析。
在本发明中,所述探测器优选为微结构气体探测器和硅漂移探测器时,所述检测时,所述微结构气体探测器和所述硅漂移探测器优选交叉检测。本发明对所述交叉检测的具体实施过程没有特殊要求。
本发明采用高能物理模拟软件对所述探测器建模,模拟探测器与所述掺杂检测片的相互作用,分析模拟数据,得到探测器对
Figure BDA0003305323700000061
的放射性衰变产生的X射线的探测效率。
在本发明中,所述物理模拟软件优选为CERN-GEANT4。
在本发明的具体实施例中,本发明采用所述锗材质的检测片,所述靶核优选为
Figure BDA0003305323700000062
所述
Figure BDA0003305323700000063
发生放射性衰变时产生的X射线的能量区为9~10keV 能区的软X射线。在本发明中的具体实施例中,当所述锗材质的检测片厚度具体为1mm时,所述锗材质的检测片存在自吸收,本发明无需进行体积修正,通过模拟结果直接得出探测效率。
本发明由所述探测效率计算掺杂检测片中
Figure BDA0003305323700000064
核素放射性活度,由所述
Figure BDA0003305323700000065
核素放射性活度计算反应堆待测点热中子平均通量密度。
本发明由所述探测效率η和所述探测器的事例率CR计算所述靶核
Figure BDA0003305323700000066
的放射性活度A(tcool),所述放射性活度A(tcool)的计算公式如式I所示:
A(tcool)=CR/η 式I;
式I中,tcool为所述掺杂检测片的冷却时间。
得到放射性活度后,本发明将所述放射性活度代入式II,计算所述反应堆热中子平均通量密度
Figure BDA0003305323700000071
Figure BDA0003305323700000072
式II中,tr为辐照时长,λ为衰减系数,σ(E)为反应堆热中子与
Figure BDA0003305323700000073
相互作用截面,
Figure BDA0003305323700000074
为中子辐照平均通量密度,N0为所述锗材质的检测片内
Figure BDA0003305323700000075
的初始原子数。
所述λ的计算公式如式III所示:
Figure BDA0003305323700000076
所述N0的计算公式如式IV所示:
Figure BDA0003305323700000077
式IV中,Abu为
Figure BDA0003305323700000078
在天然丰度锗中的丰度比。
本发明获得的反应堆热中子平均通量密度的误差率≤5%。
采用探测器检测所述掺杂检测片后,本发明优选将所述掺杂检测片静置冷却后作为半导体电子学器件使用。在本发明中,所述静置冷却的时间优选为10~20个所述靶核
Figure BDA0003305323700000079
的半衰期。
下面将结合本发明中的实施例,对本发明中的技术方案进行清楚、完整地描述。显然,所描述的实施例仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
实施例1
将锗材质的检测片(纯度≥99.99999999%,尺寸为10mm×10mm×1mm) 放置到待测热中子平均通量密度
Figure BDA00033053237000000711
的反应堆中辐照tr=64小时29分钟,得到掺杂检测片,冷却tcool=168天12小时;然后采用微结构气体探测器检测掺杂检测片中靶核
Figure BDA00033053237000000710
发生放射性衰变时产生的X射线信号,利用高能物理模拟软件CERN-GEANT4对探测器建模并分析模拟数据,得到探测效率η,依据公式I计算得到反射性活度A(tcool),利用公式II计算反应堆热中子平均通量密度。计算结果如表1。
实施例2
与实施例1相同,不同之处在于:检测器选用硅漂移探测器。
表1实施例1和2的计算结果
Figure BDA0003305323700000081
*)其中
Figure BDA0003305323700000082
测试例1
测试实施例2的各项误差,其中,误差来源主要为事例率、模拟效率、和输入参数,总误差在5%以内。
表2实施例2测试方法的各项误差
Figure BDA0003305323700000083
以上所述仅是本发明的优选实施方式,应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理的前提下,还可以做出若干改进和润饰,这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.锗材料在检测反应堆热中子平均通量密度中的应用。
2.根据权利要求1所述的应用,其特征在于,所述锗材料作为检测反应堆热中子平均通量密度的检测片。
3.根据权利要求2所述的应用,其特征在于,所述锗材料的纯度≥99.99999999%。
4.根据权利要求2所述的应用,其特征在于,所述锗材料的厚度≥1mm。
5.根据权利要求4所述的应用,其特征在于,所述锗材料的尺寸为10mm×10mm×1mm。
6.一种反应堆热中子平均通量密度的检测方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)将锗材质的检测片放置到待测热中子平均通量密度的反应堆中辐照,所述锗材质的检测片中的Ge原子核俘获热中子发生核嬗变掺杂,得到掺杂检测片;
(2)采用探测器检测所述掺杂检测片中靶核
Figure FDA0003305323690000011
发生放射性衰变时产生的X射线信号;
(3)采用高能物理模拟软件对所述探测器建模,模拟探测器与所述掺杂检测片的相互作用,分析模拟数据,得到探测器对
Figure FDA0003305323690000012
的放射性衰变产生的X射线的探测效率;
(4)由所述探测效率计算掺杂检测片中
Figure FDA0003305323690000013
核素放射性活度,由所述
Figure FDA0003305323690000014
核素放射性活度计算反应堆待测点热中子平均通量密度。
7.根据权利要求6所述的检测方法,其特征在于,步骤(2)中,所述探测器为微结构气体探测器或硅漂移探测器。
8.根据权利要求6所述的检测方法,其特征在于,步骤(2)中,所述探测器为微结构气体探测器和硅漂移探测器,所述检测时,所述微结构气体探测器和所述硅漂移探测器交叉检测。
9.根据权利要求6所述的检测方法,其特征在于,步骤(3)中,所述物理模拟软件为CERN-GEANT4。
10.根据权利要求6所述的检测方法,其特征在于,步骤(2)中,采用探测器检测所述掺杂检测片后,将所述掺杂检测片静置冷却,所述静置冷却的时间为10~20个所述靶核
Figure FDA0003305323690000021
的半衰期。
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