CN113800851B - 一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料、制备方法及应用 - Google Patents

一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料、制备方法及应用 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料、制备方法及其应用。包括电气石和水泥，飞灰：电气石：水泥＝300:15～25:20～30。方法为：利用变频行星式球磨机对电气石进行机械球磨改性，料球比为1:6wt，球磨转速为500rpm，球磨时间为45min，然后筛取不大于100目的粉末材料。称取电气石粉末、水泥熟料、生活垃圾焚烧飞灰，添加水，经搅拌后得到半干浆料，利用压力机压制成块。本材料用于固结生活垃圾焚烧飞灰效果显著，重金属固化率提升，材料抗压强度变大，水泥用量大幅降低；在生活垃圾焚烧飞灰固结体安全处置达到同一水平时，本发明所需的材料更节省，因此更具有经济价值。

Description

一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料、制备方法及应用
技术领域
本发明属于环保技术领域，特别涉及一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料、制备方法及应用。
背景技术
2020年底公布的年报显示，近年来生活垃圾产生量有增无减，2019年产生量已经增长至2.4亿吨。焚烧作为我国覆盖面较广的一种生活垃圾处置方式，通过减容、减重等途径可以有效解决占地问题。但是，焚烧发电过程中在反应进行及完成阶段都伴有飞灰产生，产生量为垃圾燃烧总量4％左右，由于其通常含有浓缩重金属成分以及二噁英等有害物质而被归类为危险废物。当飞灰与酸中性液体介质接触时重金属可高度浸出，特别是重金属Pb(II)进入人体后，会对人体器官及功能造成严重损害，所以为了减小对填埋场及周围环境的影响必须对飞灰进行无害化处理。
对于焚烧飞灰，国内外广泛采取固化/稳定化的方法进行处理，较为常见的处理技术主要包括：药剂稳定化、热处理固化、地聚物固化、碱激发材料固化以及水泥固化技术等。其中，经王震等研究表明，药剂稳定化技术投资费用低且固化效果好，但长期稳定性较差容易造成二次污染。朱芬芬等发现热处理固化技术对飞灰中的重金属处理效率很高，但操作流程比较复杂，设备要求较高。ZHAN X等通过地聚化合物对飞灰进行固化后，发现飞灰中重金属的浸出浓度明显降低，同时可以实现以废治废。LI Y C采用赤泥等碱激发原材料制备固化剂，发现可以有效地减少重金属浸出，且形成固结体试块的抗腐蚀性能较好。水泥固化由于具有原料易得、操作简单、二次污染小以及经济效益好等优势，逐渐成为应用最为广泛的固化处理技术，但是仍存在水泥用量大、固化效率不高等缺点，据MANGIALARDI T等研究表明，不掺入添加剂对飞灰进行水泥固化处理时，在符合抗压强度和重金属浸出浓度控制标准前提下，水泥用量需在总物料比的40％左右(质量比)，单一使用水泥进行固化处理容易导致资源的直接消耗和环境的间接污染。
发明内容
针对现有技术中在固化垃圾焚烧飞灰，降低重金属浸出毒性，不掺入添加剂对飞灰进行固化处理时，水泥用量需在总物料比的40％左右，容易导致资源的直接消耗和环境的间接污染的问题，本发明提出了一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料、制备方法及其应用，能有效固结生活垃圾焚烧飞灰，降低重金属浸出毒性，降低水泥熟料用量。
为了解决上述技术问题，本发明的技术方案如下：
一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料，包括电气石和水泥，按重量份计，飞灰：改性电气石：水泥＝300:15～25:20～30。
上述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料，所述水泥为水泥熟料，是制备普通硅酸盐水泥的原料。
上述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料，电气石主要成分为NaMg3Al6(BO3)3Si6O18(OH)3(OH)。
上述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料，所述镁电气石中，NaMg3Al6(BO3)3Si6O18(OH)3(OH)的含量为95wt％，SiO2的含量为5wt％。
上述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料，所述电气石的改性方法为：球磨电气石，得到不大于100目的粉末材料。
上述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料，所述电气石的改性方法具体为：利用变频行星式球磨机，球磨罐在绕转盘轴公转的同时又围绕自身轴心自转，作行星式运动，每3～10分钟顺逆向转动自动交换一次，对电气石进行机械球磨改性，料球比为1:5～6wt，球磨转速为300-500rpm，球磨时间为30～45min，然后筛选不大于100目的粉末材料。
使用上述任一项所述的材料固结生活垃圾焚烧飞灰的方法，利用变频行星式球磨机，对电气石进行机械球磨改性，料球比为1:5～6wt，球磨转速为300-500rpm，球磨时间为30～45min，然后用100目方孔筛获取不大于100目的粉末材料；称取电气石粉末、水泥熟料、生活垃圾焚烧飞灰，添加水，经搅拌均匀后得到半干浆料；将得到的半干浆料利用压力机压制成块。
上述材料的制备方法，利用变频行星式球磨机(XQM-4L)，球磨罐在绕转盘轴公转的同时又围绕自身轴心自转，作行星式运动，每五分钟顺逆向转动自动交换一次，对电气石进行机械球磨改性，料球比为1:5～6wt，球磨转速为300-500rpm，球磨时间为30～45min，然后用100目方孔筛获取不大于100目的粉末材料；优选地，球磨活化后的电气石其颗粒粒径小于20μm。
上述的一种固结生活垃圾焚烧飞灰的方法，第14天固结体的Pb和Cr的浸出量分别为≤0.23和≤0.38mg/L，第14天固结体的抗压强度≥12.8Mpa。
上述任一项所述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料用于固结生活垃圾焚烧飞灰。
上述任一项所述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料用于降低生活垃圾焚烧飞灰中Pb和Cr的浸出毒性，能显著提高重金属Pb，Cr的固结效率，降低他们的浸出毒性并显著提高固结体的抗压强度。
上述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料，所述料球比为1:6wt，球磨转速为500rpm，球磨时间为45min，然后用100目方孔筛获取小于100目的粉末材料。
上述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料，所述变频行星式球磨机的型号为XQM-4L。
上述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料，水的质量分数占飞灰和改性电气石总质量的5-8wt％。
上述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料用于制砖，第3天固结体的抗压强度≥2.9Mpa，第7天固结体的抗压强度≥9.78Mpa，第14天固结体的Pb和Cr的浸出量分别为≤0.23和≤0.38mg/L，第14天固结体的抗压强度≥12.8Mpa。
其机理主要是，球磨活化后的电气石其颗粒粒径大部分颗粒小于20μm，达到了固结反应的临界反应粒径，同时电气石特殊的电负性对重金属具有良好的吸附和固化作用。
与现有技术相比，本发明具有如下的优点和有益效果：
1、本发明采用的电气石基材料，无需高温活化降低了能耗和经济成本；
2、投加了电气石基材料后，重金属固化率提升，材料抗压强度变大，第14天固结体的Pb和Cr的浸出量分别为≤0.23和≤0.38mg/L，第14天固结体的抗压强度≥12.8Mpa；
3、在生活垃圾焚烧飞灰固结体安全处置达到同一水平时，水泥用量大幅降低，本发明所需的材料更节省，因此更具有经济价值。
附图说明
图1为本发明实施例2的改性电气石的粒径分布图。
图2为飞灰、电气石及实施例2的固结体试块的FTIR表征图。
图3中a、b、c分别为飞灰、电气石及实施例2的固结体试块中Al元素表征图，d、e、f分别为飞灰、电气石及实施例2的固结体试块中Si元素表征图，g、h分别为飞灰和实施例2的固结体试块中Pb元素表征图，i为XPS总谱图。
具体实施方式
下面通过实施例进一步阐述本发明。
实施例1
1)利用变频行星式球磨机(XQM-4L)对电气石进行机械球磨改性，料球比为1:6wt，球磨转速为500rpm，球磨时间为45min，然后用100目方孔筛获取不大于100目的粉末材料；
2)称取15g电气石粉末、30g水泥熟料、300g生活垃圾焚烧飞灰，最后添加6％wt的水，经搅拌均匀后得到半干浆料；
3)将步骤2)得到的半干浆料利用压力机以20Mpa的强度压制直径为5cm，高为5cm的圆柱形试块，以同样的方法共制备试块5块；
4)将压制成型的试块置于恒温(15±2℃)恒湿(95±2％)的养护箱中养护。分别于第3、7、14天依据GB/T 50081-2019《混凝土物理力学性能试验方法》测定其抗压强度，并在第14天测定其浸出毒性。将固结体试块依据HJ/T 300-2007《醋酸缓冲溶液法》提取浸出液，并将固结体试块浸出液依据GB 5085.3-2007《电感耦合等离子体原子发射光谱法》(ICP-AES)进行重金属Pb和Cr浸出浓度的测定。结果显示，试块第3、7、14天的抗压强度分别为3.5、10.2、13.1Mpa，第14天固结体的Pb和Cr的浸出量分别为0.21和0.35mg/L。其浸出毒性低于《生活垃圾填埋场污染控制标准》(GB 16889-2008)的浓度限值要求(Pb小于0.25mg/L，Cr小于0.5mg/L)，并且满足固结体抗压强度不低于0.98Mpa的限值要求。
实施例2
1)利用变频行星式球磨机(XQM-4L)对电气石进行机械球磨改性，料球比为1:6wt，球磨转速为500rpm，球磨时间为45min，然后用100目方孔筛获取不大于100目的粉末材料；
2)称取20g电气石粉末、25g水泥熟料、300g生活垃圾焚烧飞灰，最后添加6％wt的水，经搅拌均匀后得到半干浆料；
3)将步骤2)得到的半干浆料利用压力机以20Mpa的强度压制直径为5cm，高为5cm的圆柱形试块，以同样的方法共制备试块5块；
4)将压制成型的试块置于恒温(15±2℃)恒湿(95±2％)的养护箱中养护。分别于第3、7、14天依据GB/T 50081-2019《混凝土物理力学性能试验方法》测定其抗压强度，并在第14天测定其浸出毒性。将固结体试块依据HJ/T 300-2007《醋酸缓冲溶液法》提取浸出液，并将固结体试块浸出液依据GB 5085.3-2007《电感耦合等离子体原子发射光谱法》(ICP-AES)进行重金属Pb和Cr浸出浓度的测定。结果显示，试块第3、7、14天的抗压强度分别为3.3、11.3、13.5Mpa，第14天固结体的Pb和Cr的浸出量分别为0.20和0.38mg/L。其浸出毒性低于《生活垃圾填埋场污染控制标准》(GB 16889-2008)的浓度限值要求(Pb小于0.25mg/L，Cr小于0.5mg/L)，并且满足固结体抗压强度不低于0.98Mpa的限值要求。
由图1可知改性后电气石粒径分布如图1所示，可见粒径<3.3μm的颗粒占10.47％，粒径为3.3～18.5μm的颗粒占49.84％，粒径>18.5μm的颗粒占30.82％，主要分布在1～10μm范围内。
通过傅里叶红外光谱(FTIR)对焚烧飞灰、改性电气石及固结体试块(28d)样品表面的特征官能团进行表征，结果如图2所示，可见整个反应体系中含有大量的活性羟基，且固化后的Si-O键以及Si-O-Si键的衍射峰蓝移，波数变大，键能变强，固结体试块中的SiOχ更加活跃，说明改性电气石与水泥和飞灰混合后有利于激发SiOχ活性。
通过X射线光电子能谱，对焚烧飞灰、改性电气石及固结体试块(28d)样品中主要元素Al、Si、Pb等存在形式进行研究，结果如图3所示，可见在焚烧飞灰和改性电气石中，Al、Si元素主要以Al2O3、SiOχ和硅铝酸盐[SiO2(Al2O3)0.55]等形式存在，固化后有偏铝酸镁[MgAl2O4]、硬硅钙石[Ca6(Si6O17)(OH)2]及硅酸钠铁盐类物质等新矿物晶相生成。另外，固化前焚烧飞灰中Pb元素主要以Pb3O4和PbO等形式存在，固化后生成新的矿物晶相，主要以Pb3(OH)2(CO3)2形式存在，并含有少量PbSO4。改性电气石与水泥和飞灰混合后有利于激发羟基和SiOχ的活性以及水化反应的进行，进一步重金属Pb(II)沉淀，固化后的重金属Pb(II)主要以Pb3(OH)2(CO3)2的形式存在，并含有少量PbSO4；根据重金属Pb(II)固化前后存在形式的变化可知，含Pb的不稳定态物质比例下降，稳定态物质比例上升。另外，反应生成硬硅钙石[Ca6(Si6O17)(OH)2]、偏铝酸镁[MgAl2O4]及硅酸钠铁盐类物质等结晶化合物有利于重金属Pb(II)的固化，且密实了固结体试块结构并改善固结体试块的抗压强度。
实施例3
1)利用变频行星式球磨机(XQM-4L)对电气石进行机械球磨改性，料球比为1:6wt，球磨转速为500rpm，球磨时间为45min，然后用100目方孔筛获取不大于100目的粉末材料；
2)称取25g电气石粉末、20g水泥熟料、300g生活垃圾焚烧飞灰，最后添加6％wt的水，经搅拌均匀后得到半干浆料；
3)将步骤2)得到的半干浆料利用压力机以20Mpa的强度压制直径为5cm，高为5cm的圆柱形试块，以同样的方法共制备试块5块；
4)将压制成型的试块置于恒温(15±2℃)恒湿(95±2％)的养护箱中养护。分别于第3、7、14天依据GB/T 50081-2019《混凝土物理力学性能试验方法》测定其抗压强度，并在第14天测定其浸出毒性。将固结体试块依据HJ/T 300-2007《醋酸缓冲溶液法》提取浸出液，并将固结体试块浸出液依据GB 5085.3-2007《电感耦合等离子体原子发射光谱法》(ICP-AES)进行重金属Pb和Cr浸出浓度的测定。结果显示，试块第3、7、14天的抗压强度分别为2.9、9.78、12.8Mpa，第14天固结体的Pb和Cr的浸出量分别为0.23和0.11mg/L。其浸出毒性低于《生活垃圾填埋场污染控制标准》(GB 16889-2008)的浓度限值要求(Pb小于0.25mg/L，Cr小于0.5mg/L)，并且满足固结体抗压强度不低于0.98Mpa的限值要求。
实施例4
1)利用变频行星式球磨机(XQM-4L)对电气石进行机械球磨改性，料球比为1:5wt，球磨转速为300rpm，球磨时间为30min，然后用100目方孔筛获取不大于100目的粉末材料；
2)称取15g电气石粉末、30g水泥熟料、300g生活垃圾焚烧飞灰，最后添加5％wt的水，经搅拌均匀后得到半干浆料；
3)将步骤2)得到的半干浆料利用压力机以20Mpa的强度压制直径为5cm，高为5cm的圆柱形试块，以同样的方法共制备试块5块；
4)将压制成型的试块置于恒温(15±2℃)恒湿(95±2％)的养护箱中养护。分别于第3、7、14天依据GB/T 50081-2019《混凝土物理力学性能试验方法》测定其抗压强度，并在第14天测定其浸出毒性。将固结体试块依据HJ/T 300-2007《醋酸缓冲溶液法》提取浸出液，并将固结体试块浸出液依据GB 5085.3-2007《电感耦合等离子体原子发射光谱法》(ICP-AES)进行重金属Pb和Cr浸出浓度的测定。
实施例5
1)利用变频行星式球磨机(XQM-4L)对电气石进行机械球磨改性，料球比为1:5.5wt，球磨转速为400rpm，球磨时间为40min，然后用100目方孔筛获取不大于100目的粉末材料；
2)称取20g电气石粉末、25g水泥熟料、300g生活垃圾焚烧飞灰，最后添加8％wt的水，经搅拌均匀后得到半干浆料；
3)将步骤2)得到的半干浆料利用压力机以20Mpa的强度压制直径为5cm，高为5cm的圆柱形试块，以同样的方法共制备试块5块；
4)将压制成型的试块置于恒温(15±2℃)恒湿(95±2％)的养护箱中养护。分别于第3、7、14天依据GB/T 50081-2019《混凝土物理力学性能试验方法》测定其抗压强度，并在第14天测定其浸出毒性。将固结体试块依据HJ/T 300-2007《醋酸缓冲溶液法》提取浸出液，并将固结体试块浸出液依据GB 5085.3-2007《电感耦合等离子体原子发射光谱法》(ICP-AES)进行重金属Pb和Cr浸出浓度的测定。
实施例6
1)利用变频行星式球磨机(XQM-4L)对电气石进行机械球磨改性，料球比为1:6wt，球磨转速为100rpm，球磨时间为30min，然后用50和80目方孔筛获取小于50目大于80目的粉末材料；
2)称取25g电气石粉末、20g水泥熟料、300g生活垃圾焚烧飞灰，最后添加6％wt的水，经搅拌均匀后得到半干浆料；
3)将步骤2)得到的半干浆料利用压力机以20Mpa的强度压制直径为5cm，高为5cm的圆柱形试块，以同样的方法共制备试块5块；
4)将压制成型的试块置于恒温(15±2℃)恒湿(95±2％)的养护箱中养护。分别于第3、7、14天依据GB/T 50081-2019《混凝土物理力学性能试验方法》测定其抗压强度，并在第14天测定其浸出毒性。将固结体试块依据HJ/T 300-2007《醋酸缓冲溶液法》提取浸出液，并将固结体试块浸出液依据GB 5085.3-2007《电感耦合等离子体原子发射光谱法》(ICP-AES)进行重金属Pb和Cr浸出浓度的测定。结果显示，试块第3、7、14天的抗压强度分别为0.3、0.5、1.3Mpa，第14天固结体的Pb和Cr的浸出量分别为0.58和0.38mg/L。发现电气石的粒径变大，对固结体的抗压强度和重金属的固化效果明显下降，说明粒径在这固结体试块的抗压强度和重金属的稳定化过程是一个重要因素。

Claims (6)

1.一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料，其特征在于，通过电气石改性，配以水泥得到，按重量份计，飞灰：改性电气石：水泥=300:15~25:20~30，所述电气石的改性方法为：球磨电气石，得到不大于100目的粉末材料，电气石主要成分为NaMg3Al6(BO3)3Si6O18(OH)3(OH)，所述水泥为水泥熟料，是制备普通硅酸盐水泥的原料。
2.根据权利要求1所述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料，其特征在于，电气石中，NaMg3Al6(BO3)3Si6O18(OH)3(OH)的含量为95wt%，SiO2的含量为5wt%。
3.根据权利要求1所述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料，其特征在于，所述电气石的改性方法具体为：利用变频行星式球磨机，球磨罐在绕转盘轴公转的同时又围绕自身轴心自转，作行星式运动，每3~10分钟顺逆向转动自动交换一次，对电气石进行机械球磨改性，料球比为1: 5~6wt，球磨转速为300-500 rpm，球磨时间为30~45 min，然后筛选不大于100目的粉末材料。
4.一种使用权利要求1-3任一项所述的材料固结生活垃圾焚烧飞灰的方法，其特征在于，利用变频行星式球磨机，对电气石进行机械球磨改性，料球比为1: 5~6wt，球磨转速为300-500 rpm，球磨时间为30~45 min，然后用100目方孔筛获取不大于100目的粉末材料；称取电气石粉末、水泥熟料、生活垃圾焚烧飞灰，添加水，经搅拌均匀后得到半干浆料；将得到的半干浆料利用压力机压制成块。
5.根据权利要求4所述的固结生活垃圾焚烧飞灰的方法，其特征在于，第14天固结体的Pb和Cr的浸出量分别为≤0.23mg/L和≤0.38mg/L，第14天固结体的抗压强度≥12.8Mpa。
6.根据权利要求1-3任一项所述的一种用于固结生活垃圾焚烧飞灰的材料用于降低生活垃圾焚烧飞灰中Pb和Cr的浸出毒性，第7天固结体的抗压强度≥9.78 Mpa，第14天固结体的Pb和Cr的浸出量分别为≤0.23mg/L和≤0.38mg/L。
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