CN113658841A - 实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的方法及系统 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的方法及系统，方法包括：在扫描电子显微镜的极靴下放置抛物面反射镜；外部激光引入扫描电子显微镜入射到抛物面反射镜，通过调节抛物面反射镜的位置和角度，使得激光由抛物面反射镜汇聚到待测样品表面形成圆形光斑，其中，待测样品位于抛物面反射镜的焦点处。本发明提出采用抛物面反射镜来传输和聚焦泵浦激光的方法，抛物面反射镜通过安装在扫描电镜极靴正下方的一个可伸缩的高精度三维电控位移台，可精确调节泵浦飞秒激光到达样品处光斑的直径大小和位置，有效提升超快扫描电子显微镜在微区载流子动力学测量方面的性能。

Description

实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的方法及系统

技术领域

本发明是关于一种采用抛物面反射镜实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的方法及系统，涉及超快扫描电子显微领域。

技术背景

随着微纳米半导体材料在内的多种新型低维光电功能材料的研究与应用不断蓬勃发展，探索材料中激发态能量载流子的动力学过程(比如激发态的电子、空穴和激子的传输、捕获、能量弛豫、复合发光等)在提高服役中的光电功能器件性能方面越来越引起人们的重视。因此，为了能够直观描述这些动力学过程，迫切需要发展超高时空分辨的载流子动力学探测技术，用于理解材料(尤其是一些低维、非均匀光电功能材料)在微纳尺度的结构、界面、缺陷等对其载流子动力学过程产生的影响。

时间分辨超快光谱分析技术(如时间分辨光致发光光谱、瞬态吸收光谱、时间分辨高次谐波谱等)中的激光汇聚光斑大小受波长衍射极限限制只能到微米量级，很大程度上限制了其空间分辨率，通常只能获得材料较大区域内的平均动力学信息。这不利于低维纳米材料在高空间分辨尺度下动力学的研究，特别是对非均匀的光电功能材料在特定位置的能量载流子动力学研究。

近年来迅速兴起的超快扫描电子显微镜技术同时具有超高的时空分辨率，不仅利用基于泵浦-探测原理实现超快皮秒至飞秒量级超高时间分辨扫描二次电子成像，而且能利用飞秒激光脉冲激发电子枪的光阴极产生高能脉冲电子，光电子脉冲波长很短，且经过电磁透镜汇聚后的电子束束斑大小可达几个纳米量级，极大突破传统光学空间分辨限制而实现超高的空间分辨率。尽管如此，针对泵浦激光而言，目前国际上通用的聚焦方式是利用长焦长的透镜在扫描电镜样品室外将泵浦激光聚焦后以一定角度斜入射照射到样品表面上电子束扫描区域的中心位置，得到的聚焦光斑直径较大(>50μm)，且因斜入射到样品表面上而呈现椭圆形光斑，难以保持高斯分布强度或均匀对称激发样品被测区域。即聚焦飞秒泵浦激光光斑仍远大于研究对象尺度范围，无法激发并获得微小区域相应的电子、空穴等电荷载流子的超快动力学信息。另外，现有的超快扫描电子显微镜由于受仪器本身结构的限制，泵浦激光经聚焦透镜汇聚后作用于样品表面上的光斑直径大多都大于50μm，且光斑一般为椭圆形。

发明内容

针对上述问题，本发明的第一发明目的是提供一种实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的方法，能够精确调节泵浦飞秒激光到达样品处光斑直径大小和位置。

本发明的第二发明目的是提供一种实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的系统。

本发明的第三发明目的是提供一种飞秒激光泵浦-探测光路系统。

为了实现本发明的第一个发明目的，本发明提供一种实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的方法，包括：

在扫描电子显微镜的极靴下设置抛物面反射镜；

外部激光引入扫描电子显微镜入射到抛物面反射镜，通过调节抛物面反射镜的位置和角度，使得激光由抛物面反射镜汇聚到待测样品表面形成圆形光斑，其中，待测样品位于抛物面反射镜的焦点处。

进一步地，抛物面反射镜通过可伸缩机械臂进行支撑，可伸缩机械臂通过三维电控位移台控制位置和角度。

进一步地，抛物面反射镜采用离轴抛物面凹面反射镜，表面镀有金属膜、特定材质的薄膜或者采用金属基底材料进行表面加工获得。

为了实现本发明的第二个发明目的，本发明提供一种实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的系统，该系统包括激光器、倍频器件、回射镜、翻转镜、三维电控镜、聚焦透镜、光学窗口和抛物面反射镜；

所述抛物面反射镜设置在扫描电子显微镜的极靴下方；

所述激光器发出的激光通过所述倍频器件倍频后形成泵浦激光，泵浦激光通过所述回射镜之后传输到所述翻转镜，经所述翻转镜出射的泵浦光通过所述三维电控镜后经由所述抛物面反射镜汇聚到处于抛物面反射镜焦点位置处的待测样品表面形成圆形光斑。

进一步地，对应于极靴位置，所述抛物面反射镜上设置有通光孔，使得扫描电子显微镜的电子枪尖端产生的光电子脉冲通过所述抛物面反射镜通光孔到达待测样品表面进行扫描成像。

进一步地，所述抛物面反射镜通过可伸缩机械臂进行支撑，可伸缩机械臂通过三维电控位移台控制位置和角度。

进一步地，所述抛物面反射镜采用离轴抛物面凹面反射镜，表面可镀金属膜、某种特定材质的薄膜或者直接采用金属基底材料进行表面加工获得；优选的，所述抛物面反射镜采用铝制抛物面反射镜。

进一步地，还包括外部光学接收系统，电子束或泵浦激光汇聚到处于所述抛物面反射镜焦点位置的待测样品表面激发产生沿各个方向出射的荧光信号，由所述抛物面反射镜转变成平行光路原路返回传输到所述外部光学接收系统，实现荧光光谱测量。

为了实现本发明的第三个发明目的，本发明提供一种飞秒激光泵浦-探测光路系统，该系统包括超快电子脉冲探测系统以及实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的系统。

进一步地，所述超快电子脉冲探测系统包括激光器、分束器、倍频器件、反射镜和透镜，其中：所述激光器出射的脉冲激光通过所述倍频器件倍频后通过安装在三维电控镜架上的反射镜调控进入激发扫描电子显微镜光阴极的角度和位置，使倍频脉冲激光激发光阴极尖端产生脉冲光电子束，扫描电子显微镜镜筒中的脉冲光电子作为探测脉冲，经过光阑和电磁线圈的汇聚和偏转后进入样品仓中，通过设置在极靴下方的抛物面反射镜上的通光孔到达放置在样品台上待测样品表面进行扫描成像，安装在样品仓侧上方的二次电子探测器用于收集电子束扫描样品表面产生的二次电子。

本发明由于采取以上技术方案，其具有以下优点：

1、本发明在超快扫描电镜中利用抛物面反射镜传输和聚焦泵浦激光，能够通过合理的抛物面反射镜结构设计和加工，研制出具有双向功能需求的高质量抛物面反射镜，最终实现基于泵浦-探测原理的超快扫描二次电子成像中的泵浦光斑直径优于10μm；

2、本发明在超快扫描电镜中作为阴极荧光探头实现瞬态阴极荧光信号的收集和传输，能够实现包括微纳米半导体在内的低维、非均匀光电功能材料在纳米尺度特定位置的精细阴极荧光光谱测量(如材料在纳米尺度的特殊结构、界面、缺陷等，以及单个低维纳米结构单元)，可同时测量样品同一位置的不同性质，如超快扫描二次电子成像的非辐射复合信息以及瞬态阴极荧光的辐射复合信息等，从而获得试样全面的载流子动力学信息；

3、本发明利用抛物面反射镜将扫描电子显微镜与脉冲飞秒激光技术结合起来，实现在超快扫描电子成像模式下得到光斑直径优于10μm的圆形泵浦光斑；

4、本发明采用抛物面反射镜来传输和聚焦泵浦激光的方法，抛物面反射镜通过一个可伸缩的三维电控位移台安装在扫描电镜极靴的正下方，可精确调节泵浦飞秒激光到达样品处光斑的直径大小(<10μm)和位置，且为正入射到样品测量位点，从而呈现圆形光斑，可有效提升超快扫描电子显微镜在微区载流子动力学测量方面的性能；

综上，本发明可以广泛应用于超快扫描电子显微镜样品动力学测量中。

附图说明

通过阅读下文优选实施方式的详细描述，各种其他的优点和益处对于本领域普通技术人员将变得清楚明了。附图仅用于示出优选实施方式的目的，而并不认为是对本发明的限制。在整个附图中，用相同的附图标记表示相同的部件。在附图中：

图1为本发明实施例的采用抛物面反射镜传输和聚焦泵浦光的泵浦-探测光路系统的整体示意图；

图2为本发明实施例的利用安装在侧壁机械底座上的三维电动可伸缩机械臂上的抛物面反射镜传输和聚焦泵浦光的装置示意图；

图3为本发明实施例的将抛物面反射镜直接嵌入扫描电镜后ETD接收二次电子范围的实物照片图；

图4为本发明实施例的利用抛物面反射镜聚焦泵浦激光到碳膜表面，烧蚀出直径大小约10μm光斑的扫描电镜成像实物图。

具体实施方式

下面将参照附图更详细地描述本发明的示例性实施方式。虽然附图中显示了本发明的示例性实施方式，然而应当理解，可以以各种形式实现本发明而不应被这里阐述的实施方式所限制。相反，提供这些实施方式是为了能够更透彻地理解本发明，并且能够将本发明的范围完整的传达给本领域的技术人员。

应理解的是，文中使用的术语仅出于描述特定示例实施方式的目的，而无意于进行限制。除非上下文另外明确地指出，否则如文中使用的单数形式“一”、“一个”以及“所述”也可以表示包括复数形式。术语“包括”、“包含”、“含有”以及“具有”是包含性的，并且因此指明所陈述的特征、步骤、操作、元件和/或部件的存在，但并不排除存在或者添加一个或多个其它特征、步骤、操作、元件、部件、和/或它们的组合。文中描述的方法步骤、过程、以及操作不解释为必须要求它们以所描述或说明的特定顺序执行，除非明确指出执行顺序。还应当理解，可以使用另外或者替代的步骤。

为了便于描述，可以在文中使用空间相对关系术语来描述如图中示出的一个元件或者特征相对于另一元件或者特征的关系，这些相对关系术语例如为“内部”、“外部”、“内侧”、“外侧”、“下面”、“上面”等。这种空间相对关系术语意于包括除图中描绘的方位之外的在使用或者操作中装置的不同方位。

本发明提供的实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的方法、系统及飞秒激光泵浦-探测光路系统，方法包括：在扫描电子显微镜的极靴下放置抛物面反射镜；外部激光引入扫描电子显微镜入射到抛物面反射镜，通过调节抛物面反射镜的位置和角度，使得激光由抛物面反射镜汇聚到待测样品表面形成圆形光斑。本发明提出采用抛物面反射镜来传输和聚焦泵浦激光的方法，抛物面反射镜通过一个可伸缩的高精度三维电控位移台安装在扫描电镜极靴的正下方，可精确调节泵浦飞秒激光到达样品处光斑的直径大小和位置，有效提升超快扫描电子显微镜在微区载流子动力学测量方面的性能。

如图1、图2所示，本实施例提供的飞秒激光泵浦-探测光路系统，包括：

超快电子脉冲探测系统，用于收集电子束扫描待测样品表面产生的二次电子。

实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的系统，用于激发待测样品产生荧光信号，该系统内设置有抛物面反射镜，抛物面反射镜设置在扫描电子显微镜的极靴下方且垂直于极靴的位置，且抛物面反射镜上设置有通光孔。

本发明一些优选实施例中，超快电子脉冲探测系统包括激光器1、反射镜2、分束镜或分束器3、倍频器件4、反射镜5、扫描电子显微镜6、扩束光路7和透镜8，其中：

激光器1出射的脉冲激光经过反射镜2后，由分束镜或分束器3设定按功率比为1：1比例分为两束，其中一束经过倍频器件4(例如倍频器或商业非线性光学参量放大器)实现四倍频，并通过安装在三维电控镜架上的反射镜5调控进入激发扫描电子显微镜6光阴极61的角度和位置，使四倍频脉冲激光激发光阴极尖端产生脉冲光电子束，经反射镜5出射的光可以经过扩束光路7得到扩束激光通过透镜8聚焦实现更小的激发光斑。其中，扫描电子显微镜6镜筒中的脉冲光电子作为探测脉冲，经过光阑62、电磁线圈63、光阑64以及电磁线圈65的汇聚和偏转后进入样品仓66中，通过放置在极靴67下方的抛物面反射镜9上的通光孔91到达放置在样品台68上待测样品A表面进行扫描成像功能。另外，安装在样品仓侧上方的二次电子探测器ETD 69用于收集电子束扫描样品表面产生的二次电子。

本发明一些优选实施例中，实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的系统还包括倍频器件10、回射镜11、扩束光路12、翻转镜13、三维电控镜14、聚焦透镜15和光学窗口16；

经分束镜或分束器4分束后的另一束脉冲激光由倍频器件10(例如倍频器或商业非线性光学参量放大器)实现二倍/三倍频后的泵浦脉冲激光。泵浦脉冲激光通过一维电动光学延迟线(一维电动位移台)以及安装在上面的回射镜11进入扩束光路12得到扩束后的泵浦光，随后可通过改变翻转镜13的位置实现泵浦光的激发方式：

激发方式一：经过三维电控镜14、聚焦透镜15后穿过光学窗口16斜入射到样品表面；

激发方式二：经过抛物面反射镜9将泵浦脉冲激光汇聚到待测样品A表面处于抛物面反射镜焦点的位置处激发超快动力学过程或激发产生荧光信号后经抛物面反射镜9变成平行光出射，经样品仓光学窗口17后进入与窗口耦合连接的荧光信号：经样品仓光学窗口17后进入与窗口耦合连接的荧光信号接收设备(如单色仪等)。

本发明一些优选实施例中，扫描电子显微镜腔室内远离二次电子探测器(ETD)侧壁的法兰窗口上放置带有三维电动位移台控制的可伸缩机械臂18，抛物面反射镜9安装在可伸缩机械臂18的机械底座上可以精确调控抛物面反射镜9在扫描电子显微镜极靴下面的精准测量位点，其定位精度可精确到1μm，当然也可以将抛物面反射镜9直接嵌入扫描电子显微镜6的物镜极靴下方位置等，另外，对应于抛物面反射镜9的通光孔位置，可伸缩机械臂18上也对应设置有通光孔181。

一些实现中，抛物面反射镜9的具体尺寸在此不做限定，可以根据实际需要进行选择，不同的尺寸可能会使得荧光信号的收集效率不同。抛物面反射镜9可为离轴抛物面凹面金属反射镜，表面可镀铝膜、金膜、银膜等金属膜，也可根据需求在表面镀有某种特定材质的薄膜，例如表面镀有氟化镁等非金属化合物的镀膜材料或者金属-电介质混合涂层，以及周期性高/低介电常数的极薄多层膜等针对特定波段波长有极高的反射率；或者直接采用金属基底材料进行表面加工直接得到抛物面金属反射镜。

优选地，考虑到在该系统中抛物面反射镜需要满足宽波段(紫外到近红外波段)光学传输要求，故采用铝制抛物面反射镜。该抛物面反射镜基于几何学抛物面反射原理，既可将平行于抛物面凹面镜光轴入射的准直光(如激光)汇聚到焦点上；也可利用光路可逆性，将焦点处发射出不同角度的光转换为同方向平行对外传输的准直光。本实施例的抛物面反射镜等价于母抛物面反射镜中一部分的反射表面，基于全反射原理无色差聚焦准直光，尽可能消除透射光学元件引起的相位延迟和吸收损耗。该抛物面反射镜对激光收集立体角大，收集效率高，安装固定后使扫描电子显微镜的工作距离优于9.7mm，使泵浦激光作用于样品表面的圆形光斑直径优于10μm。在抛物面反射镜顶部中央开有一个通光圆孔(直径<1mm)实现电子脉冲穿过进行扫描二次电子成像、探测超快动力学过程、激发样品产生荧光信号等功能，而泵浦激光经抛物面反射镜汇聚于反射镜焦点处与电子脉冲聚焦于样品表面的位置重合。

本发明一些优选实施例中，如图2所示，还包括外部光学接收系统，泵浦脉冲激光从外光路进入样品仓后，平行于可伸缩机械臂入射到达抛物面反射镜9，汇聚到待测样品A处于抛物面反射镜焦点处的表面位置激发产生沿各个方向出射的光致发光荧光信号，之后再由抛物面反射镜转变成平行光路原路返回传输到外部光学接收系统中，实现光致发光测量。另外，也可实现电致发光(或称为阴极荧光)测量，具体为图示中通过极靴的聚焦探测脉冲电子束穿过极靴下方可伸缩机械臂及抛物面反射镜上共线的两个通光孔181和91到达处于抛物面反射镜9焦点处的待测样品A表面，可同时实现扫描二次电子成像以及激发产生阴极荧光信号再利用抛物面反射镜平行出射。

本发明一些优选实施例中，如图3所示，其中两个圆环均为允许电子束穿过的小孔，两者共线，均允许电子束穿过达到样品表面，最外圈为可伸缩机械臂18上的通孔181，里面通孔为抛物面反射镜上通孔919(直径<1mm)，对应中间圆形区域为待测样品表面。如图4所示，利用抛物面反射镜聚焦泵浦脉冲激光作用于表面光滑的碳膜表面后，烧蚀出光斑的扫描电子显微镜成像实物图，充分说明本发明能够很好地利用镀铝抛物面反射镜进行泵浦激光传输和聚焦的方法，巧妙将扫描电子显微镜与脉冲飞秒激光技术结合起来，实现在超快扫描电子成像模式下得到光斑直径优于10μm的近乎正圆形的泵浦光斑。

本发明一些优选实施例中，激光器1可以采用飞秒脉冲激光器。

本实施例还提供采用抛物面反射镜实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的方法，包括内容为：

利用前端为表面镀铝的抛物面反射镜9的可伸缩机械臂18通过扫描电子显微镜的侧面法兰伸入到扫描电子显微镜样品仓中；

利用反射镜将外部飞秒脉冲激光引入到可伸缩机械臂18的中空通道中，并通过调节适当角度最终由抛物面反射镜汇聚到待测样品表面进行激发。

其中，抛物面反射镜9的可伸缩机械臂18可以作为传输光的通道，允许泵浦激光从外部入射后由其端部的抛物面反射镜汇聚到处于其焦点位置的样品表面。泵浦激光是由飞秒激光器产生的脉冲激光分束后的一部分再经倍频后到达超快扫描电子显微镜样品仓中样品表面来激发载流子动力学。

本发明一些优选实施例中，将一束近红外的飞秒激光脉冲按一定功率大小比例分为两束，其中一束经过三倍/四倍频(或使用商用非线性光学参量放大器)用于激发扫描电镜中电子枪的光阴极尖端产生超短光电子脉冲作为探测脉冲，并通过聚焦和控制飞秒电子脉冲扫描被激发后的样品表面得到二次电子图像，另一束经过四倍频(或使用商用非线性光学参量放大器)作为泵浦脉冲由一个反射镜(泵浦激光以45°角入射到反射镜表面)进入可伸缩机械臂中空通道，传输到机械臂前端的抛物面反射镜中汇聚后作用于样品室中样品表面激发能量载流子动力学过程。其中，可以通过光学延迟线精确操控两脉冲之间的光程差来控制泵浦激光脉冲和探测电子脉冲到达待测样品表面的时间间隔，从而实现超高的时间分辨率。

最后应说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换，而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。

Claims (10)

1.一种实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的方法，其特征在于，包括：

在扫描电子显微镜的极靴下放置抛物面反射镜；

外部激光引入扫描电子显微镜入射到抛物面反射镜，通过调节抛物面反射镜的位置和角度，使得激光由抛物面反射镜汇聚到待测样品表面形成圆形光斑，其中，待测样品位于抛物面反射镜的焦点处。

2.根据权利要求1所述的实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的方法，其特征在于，抛物面反射镜通过可伸缩机械臂进行支撑，可伸缩机械臂通过三维电控位移台控制位置和角度。

3.根据权利要求1或2所述的实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的方法，其特征在于，抛物面反射镜采用离轴抛物面凹面反射镜，表面镀有金属膜、特定材质的薄膜或者采用金属基底材料进行表面加工获得。

4.一种实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的系统，其特征在于，该系统包括激光器、倍频器件、回射镜、翻转镜、三维电控镜、聚焦透镜、光学窗口和抛物面反射镜；

所述抛物面反射镜放置在扫描电子显微镜的极靴下方；

所述激光器发出的激光通过所述倍频器件倍频后形成探测激光，探测激光通过所述回射镜得到探测光，探测光发射到所述翻转镜，经所述翻转镜出射的部分光通过所述三维电控镜经由所述抛物面反射镜将泵浦脉冲激光汇聚到处于抛物面反射镜焦点位置处的待测样品表面形成圆形光斑。

5.根据权利要求4所述的实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的系统，其特征在于，对应于极靴位置，所述抛物面反射镜上设置有通光孔，使得扫描电子显微镜的电子枪尖端产生的光电子脉冲通过所述抛物面反射镜通光孔到达待测样品表面进行扫描成像。

6.根据权利要求4或5所述的实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的系统，其特征在于，所述抛物面反射镜通过可伸缩机械臂进行支撑，可伸缩机械臂通过三维电控位移台控制位置和角度。

7.根据权利要求4或5所述的实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的系统，其特征在于，所述抛物面反射镜采用离轴抛物面凹面反射镜，表面可镀金属膜、某种特定材质的薄膜或者直接采用金属基底材料进行表面加工获得；优选的，所述抛物面反射镜采用铝制抛物面反射镜。

8.根据权利要求4所述的实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的系统，其特征在于，还包括外部光学接收系统，汇聚到处于所述抛物面反射镜焦点位置的待测样品表面激发产生沿各个方向出射的光致发光荧光信号，由所述抛物面反射镜转变成平行光路原路返回传输到所述外部光学接收系统，实现光致发光测量。

9.一种飞秒激光泵浦-探测光路系统，其特征在于，该系统包括超快电子脉冲探测系统以及权利要求4～8任一项所述的实现传输和聚焦超快扫描电子显微镜泵浦光的系统。

10.根据权利要求9所述的飞秒激光泵浦-探测光路系统，其特征在于，所述超快电子脉冲探测系统包括激光器、分束器、倍频器件、反射镜和透镜，其中：

所述激光器出射的脉冲激光通过所述倍频器件倍频后通过安装在三维电控镜架上的反射镜调控进入激发扫描电子显微镜光阴极的角度和位置，使倍频脉冲激光激发光阴极尖端产生脉冲光电子束，扫描电子显微镜镜筒中的脉冲光电子作为探测脉冲，经过光阑和电磁线圈的汇聚和偏转后进入样品仓中，通过设置在极靴下方的抛物面反射镜上的通光孔到达放置在样品台上待测样品表面进行扫描成像，安装在样品仓侧上方的二次电子探测器用于收集电子束扫描样品表面产生的二次电子。

Images