CN113655111A - 基于走航监测的大气挥发性有机物溯源方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于挥发性有机物排放监测技术领域。本发明公开了一种基于走航监测的大气挥发性有机物溯源方法，包括如下步骤：测定环境大气中VOCs组分；依据VOCs组分数据生成指纹图谱；利用空间向量相似度算法，计算指纹图谱与VOCs指纹图谱库中各图谱的相似度值；对相似度值从大到小进行排序，选取排名前5且不小于60％的相似度值；依据相似度值与VOCs指纹图谱库中各图谱的对应关系，确定具体的指纹图谱；依据指纹图谱与污染源对应关系，确定污染物排放源。本发明所采用的大气挥发性有机物特征指纹溯源法不仅关注挥发性有机物组分浓度，更注重于特征组分分析，且减少了对气象数据的依赖，提高了溯源结果的准确性。
Description
技术领域
本发明属于挥发性有机物排放监测技术领域。
背景技术
目前，常规VOCs走航监测技术仅统计展示VOCs浓度高值区域，并根据高值区域判断VOCs的来源。在复杂的气象因素影响下，这种统计方法往往具有较高的不确定度。此外，VOCs走航监测中的物种信息，也并未有效利用起来。现有的走航监测车往往盲目增加监测仪器，而不考虑各监测仪器的实际协同配合和分析，这种监测仪器的堆叠易造成资源的浪费。
当前我国各省市均面临严峻的大气污染形势，其中东南沿海城市特别是珠三角、长三角等地多以臭氧污染为主。而臭氧污染的主要来源前体物为挥发性有机物(VOCs)。VOCs种类繁多，多为有毒有害且易燃易爆的污染物，对人类健康和生态环境危害极大。它的主要来源有溶剂挥发、燃料燃烧、工业废气、汽车尾气等。环境大气中的VOCs在阳光紫外线作用下会发生一系列复杂光化学链式反应，产生臭氧以及二次有机气溶胶等二次污染。大气VOCs组成成分复杂，在大气环境中的时空分布变化迅速。传统的VOCs监测方法由于其时间、空间的限制，往往难以满足随时随地快速响应、快速分析污染来源等需求。因此，具有边走边测、秒级响应等特点的走航监测手段逐渐成为VOCs溯源及监管的重要方式。
目前，满足VOCs组分秒级响应测量的技术一般采用软电离(化学电离)联用飞行时间质谱的原理，例如质子转移飞行时间质谱(PTR-TOF)、单光子电离源飞行时间质谱等。专利号CN110873590A《一种基于臭氧激光雷达的环境监测溯源走航车》、专利号CN109387559A《一种大气挥发性有机物车载化学电离质谱走航检测装置及方法》、专利号CN210051754U《一种车载移动式大气环境立体溯源监控系统》、专利号CN108469278A《移动式大气灰霾和臭氧立体监测与污染溯源系统》、专利号CN108415038A《车载移动式VOCs和恶臭气体质谱仪及污染源精准锁定系统》中，均配置了化学电离飞行时间质谱，用于VOCs组分的快速走航测量。这些VOCs走航监测技术在开展VOCs溯源时，仅统计并展示VOCs浓度高值区域，并根据高值区域判断VOCs的来源。在复杂的气象因素影响下，这种统计方法往往具有较高的不确定度。且这些走航监测系统中配置监测仪器时，未合理考虑各监测仪器的实际协同配合和分析，而是尽可能多的增加多种监测仪器，这种监测仪器的堆叠易造成资源的浪费。
专利号CN109583743A《基于拉格朗日模型和移动观测平台的大气污染溯源方法》、专利号CN109878400A《模块化全功能拓展大气监测移动平台及监测使用方法》、专利号CN109522603A《基于云平台的车载拉格朗日实时大气污染溯源系统及方法》中，阐述了利用拉格朗日模型开展大气污染物移动监测溯源的系统及方法，该模型主要基于气象扩散传输模拟结果，可对VOCs进行溯源分析，该方法中气象场的测量依赖于走航监测车系统本身，但由于走航监测系统本身无法同时测量多点气象数据，该方法同样具有较大的不确定度。
综上所述，现有专利中VOCs走航监测数据的溯源应用方法，存在较大的不确定度，有必要设计更为合理的VOCs溯源走航技术方法，并基于该方法配置合理的监测仪器。
现有VOCs溯源走航监测技术的基础一般都为化学电离飞行时间质谱，在系统结构、配置等方面进行了介绍，但监测数据结果如何应用，如何开展溯源分析则并没设计。正如上文中提到的，CN110873590A、CN109387559A、CN210051754U、CN108469278A、CN108415038A这几篇，在应用VOCs数据进行溯源时，仅统计并展示VOCs浓度高值区域，并根据高值区域判断VOCs的来源；CN109583743A、CN109878400A、CN109522603A介绍了拉格朗日算法进行溯源分析，但这种方法的核心仍在于气象模型，在VOCs数据方面，只关注于浓度，而较少关注特征组分。
无论是通过高值区域来直观判断来源，还是通过拉格朗日模型，其根本上仅仅基于污染物浓度出发进行分析，这些方法过程中，忽略了对VOCs组分的分析。换言之，这些方法对于SO2、NO2、颗粒物的同样适用。相比于单纯的浓度测量，化学电离飞行时间质谱的优势在于组分的分析，而恰恰VOCs的组分复杂，对VOCs组分的深入分析是溯源的重要方法和依据。
综上，现有技术的缺点在于对VOCs组分信息的分析过少，溯源结果不确定度高。
发明内容
本发明公开了一种基于走航监测的大气挥发性有机物溯源方法，包括如下步骤：测定环境大气中VOCs组分；依据VOCs组分数据生成指纹图谱；利用空间向量相似度算法，计算指纹图谱与VOCs指纹图谱库中各图谱的相似度值；对相似度值从大到小进行排序，选取排名前5且不小于60％的相似度值；依据相似度值与VOCs指纹图谱库中各图谱的对应关系，确定具体的指纹图谱；依据指纹图谱与污染源对应关系，筛选疑似污染来源。
在本发明的具体实施例中，所述污染物为挥发性有机物。
在本发明的具体实施例中，所述指纹图谱的生成方法是在某一特定区域或某一特定对象，通过PTR-TOF获取的任意时段的VOCs组分数据，根据当前测量结果中的污染物的组分及浓度数据生成该区域指纹图谱。
在本发明的具体实施例中，所述空间向量相似度算法的计算公式如下：
在本发明的具体实施例中，所述VOCs指纹图谱库的建立方法是在对各污染源进行全面摸底调查，查阅各家企业环评报告，结合便携式及实验室设备，核实企业实际生产情况，整理企业的产品、原料、工艺、治理和排放设施、排放污染物，对园区内企业各污染源排放区域进行多次采样分析，筛选出企业的特征污染物，建立具有可查性的VOCs指纹图谱库。
本发明所采用的大气挥发性有机物特征指纹溯源法不仅关注挥发性有机物组分浓度，更注重于特征组分分析，且减少了对气象数据的依赖，提高了溯源结果的准确性。
具体实施方式
挥发性有机物(VOCs)：挥发性有机物，常用VOCs表示，即Volatile OrganicCompounds，总挥发性有机物有时也用TVOC来表示。VOCs是一种常见的大气污染物，一般指气态的有机物组分，主要来源于化工、印染、燃料等工业过程。环境大气中的VOCs成分复杂，目前已鉴别出300多种挥发性有机物，其中，美国环保署(EPA)所列的优先控制污染物名单中就有50多种是挥发性有机物。VOCs是环境大气臭氧和二次气溶胶的重要前体物，特别对大气臭氧污染有重要的影响。
走航监测：与“移动监测”相近，常用于描述可移动式的监测平台，例如监测车、监测船、监测飞机。相比于“移动监测”，走航监测更强调“边走边测”的特点，即在监测平台不断移动的同时，实时或快速出具监测结果，并可在地图上根据移动路径，展示各个点上的监测结果。
质子转移飞行时间质谱(PTR-TOF)：一种VOCs测量仪器，采用软电离和飞行时间质谱的原理，分析并检测VOCs组分及浓度。目前，较为常规和通用的VOCs组分测量方法以气质联用分析仪(GC/MS)或气象色谱分析仪(GC/FID)为主，相比这两种方法，PTR-TOF最大的特点在于分析速度快(秒级)，因此也常用于走航监测系统中。
特征指纹图谱：VOCs组分种类多样，不同污染源排放的VOCs组分往往具有各自的组分特征，对各污染源VOCs组分(特别是特征组分)进行量化，即为各个污染源的特征指纹图谱。
指纹图谱相似度对比：针对当前或历史走航监测结果，将VOCs图谱与指纹库中已有的各个正式图谱分别进行比对，并分别计算图谱的相似度。
VOCs精准溯源：根据相似度计算结果排名，分析VOCs可能的污染来源；根据污染来源分析结果，可进一步通过走航监测前往污染源进行验证监测。
实施例1
排查污染物排放源的方法，所述污染物为挥发性有机物，包括：
1.测定环境大气中VOCs组分。
VOCs组分包括烷烃、烯烃、芳香烃、卤代烃、含氧化合物等。
2.依据VOCs组分数据生成指纹图谱。
所述图谱为含有物种类别及相应浓度的图谱。
所述指纹图谱是针对某一类企业或具体某个工业园区，测量该区域中污染物的组分及浓度数据的图谱。
所述生成指纹图谱，是在某一特定区域或某一特定对象，选择任意时段监测，通过PTR-TOF获取的任意时段的VOCs组分数据，根据当前测量结果中的污染物的组分及浓度数据生成该区域的指纹图谱。
3.利用空间向量相似度算法，计算指纹图谱与VOCs指纹图谱库中各图谱的相似度值。
所述指纹图谱库，根据测量对象的不同，可建立不同污染来源、不同行业、工艺过程的VOCs特征指纹图谱；汇总各污染源特征指纹谱，建立指纹图谱库。
所述空间向量相似度算法，具体如下：
一张VOCs指纹谱图可以看作位于多维坐标系中的一点，这个多维坐标系是由该谱图的VOCs组分物质的分子量构成，可由(M1,M2,…Mn)表示，与分子量Mi对应的权重值wSi或wRi则表示该点在坐标轴Mi的坐标值。因此样品谱图和参考谱图可看作样品空间和参考空间内一点，通过计算样品与参考物在空间内向量夹角计算相似度。
对于待计算相似度的两张图谱(记为样品图谱S和参考图谱R)，取图谱S的VOCs组分分子量集合MS和图谱R的VOCs组分分子量集合MR的并集MU＝{MS∪MR}，并设MU中的元素个数为u个，MU便构成了一个u维分子量空间SMu。于是，图谱S和图谱R在SMu内的坐标可表示成:
wSi＝0, 
wRi＝0, 
式中:M---每种物质对应的分子量；
I---每种物质的丰度；
系数m,n---经验最优值m为1.3，n为0.53；
i---取值从1到u。
根据如上公式可以得到各图谱在分子量空间SMu内坐标，可分别用向量WR＝(wR1,wR2,…wRu)和向量WS＝(wS1,w S2,…wSu)表示。
图谱R和图谱S的相似度即为向量WR和WS的相似度，可由下式求得：
所述VOCs指纹图谱库的建立方法，是在对各污染源进行全面摸底调查，查阅各家企业环评报告，结合便携式及实验室设备，核实企业实际生产情况，整理企业的产品、原料、工艺、治理和排放设施、排放污染物，对园区内企业各污染源排放区域进行多次采样分析，筛选出企业的特征污染物，建立具有可查性的VOCs指纹图谱库。
4.对相似度值从大到小进行排序，选取排名前5且不小于60％的相似度值。
5.依据相似度数值与VOCs指纹图谱库中各图谱的对应关系，确定具体的指纹图谱。
6.依据指纹图谱与污染源对应关系，确定污染物排放源。
本发明所采用的大气挥发性有机物特征指纹溯源法不仅关注挥发性有机物组分浓度，更注重于特征组分分析，且减少了对气象数据的依赖，提高了溯源结果的准确性。
Claims (5)
1.一种基于走航监测的大气挥发性有机物溯源方法，其特征在于，包括如下步骤：
测定环境大气中VOCs组分；
依据VOCs组分数据生成指纹图谱；
利用空间向量相似度算法，计算指纹图谱与VOCs指纹图谱库中各图谱的相似度值；
对相似度值从大到小进行排序，选取排名前5且不小于60％的相似度值；
依据相似度值与VOCs指纹图谱库中各图谱的对应关系，确定具体的指纹图谱；
依据指纹图谱与污染源对应关系，确定污染物排放源。
2.依据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述污染物为挥发性有机物。
3.依据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述指纹图谱的生成方法是在某一特定区域或某一特定对象，通过PTR-TOF获取的任意时段的VOCs组分数据，根据当前测量结果中的污染物组分及浓度数据该区域的指纹图谱。
4.依据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述空间向量相似度算法的计算公式如下：
5.依据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述VOCs指纹图谱库的建立方法是在某一特定园区区域，对园区内企业各污染源排放区域进行多次采样分析，建立VOCs污染成分谱，筛选出企业的特征污染物，建立具有可查性的VOCs指纹图谱库。
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