CN113588588B - 一种基于地物谱仪的气载微塑料快速检测方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于地物谱仪的气载微塑料快速检测方法,涉及检测领域,通过地物光谱仪对大气沉降物样品进行光谱数据采集;根据光谱数据获取特征波段;根据微塑料的标准光谱数据和特征波段建立分类模型;根据分类模型对光谱数据分类,得到测试地物类别,通过大气沉降物样品和测试地物类别得到微塑料在大气中的丰度大小。本发明能够实现准确、快速地识别气载微塑料种类,有助于获取空气中微塑料的暴露丰度。
Description
技术领域
本发明涉及一种检测方法,具体涉及一种基于地物谱仪的气载微塑料快速检测方法。
背景技术
海洋、土壤微塑料污染作为新型环境问题受到了全球的重视,目前大气微塑料污染在国内尚未引起广泛关注,但是研究者在室内和室外空气中已经观察到了微塑料,当人体暴露在尺寸足够小的微塑料当中时,如果微塑料被吸入,就会到达人们的中央气道和远端肺,会对人们的健康产生严重的影响。
为了解决大气微塑料污染的问题,拥有一种快速检测大气微塑料的方法是迫切需要的,当前气载微塑料检测方法大体可分为无损技术和破坏性技术两类,无损技术主要指光谱技术(如FTIR光谱法和拉曼光谱法);破坏性技术则主要指Pyro-GC/MS技术。FTIR光谱法是气载微塑料样品分析中应用最为广泛的技术,FTIR光谱法利用样品中不同化学键产生独特光谱,通过与参考光谱库进行比对以鉴定其成分。拉曼光谱法主要利用光的非弹性散射振动谱提供分子振动信息,从而识别样品组分,与FTIR相比,拉曼光谱仪中激光束直径较小,可鉴定尺寸低至1μm的微塑料样品,而利用Pyro-GC/MS等技术分析气载微塑料组分目前尚不成熟。
此外,使用拉曼光谱、扫描电镜等传统分析方法对微塑料的组成成分和丰度进行检测时,需要进行样品采集和繁复的预处理过程,并且检测过程也需要对微塑料逐一分析,十分耗费时间。
发明内容
本发明的一个目的在于提供一种基于地物谱仪的气载微塑料快速检测方法,能够快速准确地识别气载微塑料的种类和定量的求出气载微塑料的丰度,有效提高使用效率。
该目的采用以下技术方案实现:
获取大气沉降物,对大气沉降物进行过滤处理,得到大气沉降物样品;
通过地物光谱仪对大气沉降物样品进行光谱数据采集;
对获得的光谱数据进行预处理;
根据光谱数据获取特征波段;
根据微塑料的标准光谱数据和特征波段建立分类模型;
根据分类模型对光谱数据分类得到微塑料在大气中的丰度。
光谱特征是物体在自然界存在的基本形式,每个地物均有自己独特的波谱反射和辖射特性,这种特性称为地物的光谱特性,地物光谱仪是一种可以用来快速获取大范围环境数据的光谱检测技术,结合化学计量学算法可以做到对环境中目标物的快速准确识别分类,本发明基于地物的光谱特性,将地物谱仪扫描粒径为50μm-5mm的气载微塑料,对微塑料进行化学成分鉴定,通过对地物谱光谱信号的分离来代替微塑料实际的分离提取过程,直接将微塑料从大气沉降物当中识别检测出来,无需微塑料的提取、识别过程。
与现有的气载微塑料检测实验相比,由于本方法通过地物光谱仪对光谱数据进行采集,因此本发明不需要对大气沉降物样品进行酸或碱等消解处理,可节省大量酸、碱试剂,起到保护环境的作用;同时,本方法不需要反复的进行过滤、统计、消解、清洗等步骤,有效地提高了检测效率,能快速准确的得到检测结果,更便于操作使用;其次,本方法能准确得到大气中的微塑料的成分以及丰度,有助于理解空气中的微塑料及其对人类的风险,更便于长期使用。
其次,本方法还可以根据分类模型,得到基于特征波段的真实地物类别,通过对比真实地物类别和测试地物类别,得到不同成分的微塑料从大气沉降物中的检出概率。
优选的,由地物光谱仪得到的光谱数据中既含有有用信息,同时也叠加着随机误差,即噪声,因此,在进行检测之前,需要对光谱数据进行消除噪音处理,以提高检测的准确率。消除噪音处理的方法有多种,可以使用信号平滑方法或卷积平滑法或差分法。其中,信号平滑是消除噪声最常用的一种方法,其基本假设是光谱含有的噪声为零均值随机白噪声,若多次测量取平均值可降低噪声提高信噪比;卷积平滑法,其实质是一种加权平均法,尽可能减小平滑对有用信息的影响。差分法处理是为了进一步消除部分的大气效应、检测环境背景(如阴影等)的影响,将光谱反射数据进行差分法处理,获得一阶微分曲线。
优选的,根据光谱数据获取特征波段,具体包括:
将光谱数据进行归一化处理,得到地物样本数据;
抽取1-10%的地物样本数据作为第一训练集,剩余的地物样本数据作为第一测试集;
通过第一训练集及地物类别标签生成对抗网络ACGAN;
第一训练集及地物类别标签在对抗网络ACGAN中训练,并通过对抗网络ACGAN得到地物样本数据的特征波段。
生成对抗网络(GAN)是Ian J.Goodfellow等在2014年10月提出一种通过对抗过程估计生成模型的框架,是近年来无监督学习最具前景的代表之一。GAN至少包括了两个部分:生成模型G(Generative Model)和判别模型D(Discriminarive Model),核心思想是通过它们的互相博弈学习产生相当好的输出。在迭代学习的过程中,G的目的是通过随机噪声生成更加趋于真实样本图像的伪造图像,D的目的是区分判别真实样本和G生成的伪造图像,对抗的结果是:D对真实样本和生成的伪造图像可能性为真的概率相等。
ACGAN是在GAN的基础上由OdenaA等在2016年提出的一种新的变种条件标签GAN,旨在添加标签约束以提高生成图片质量。随机噪点Z noise输入生成器G,在传递过程中数据类标签信息不断调节模型,生成器输出假数据X fake,判别器D判别数据的真假和标签类型信息。ACGAN的目标函数包含两部分:LS为真假样本来源(Source)判别分类正确的最大似然估计,LC为样本类型(Class)判别正确的最大似然估计。
Ls=E[log P(S=real X_real)]+E[logP(S=fake l X_fake) (1)
Le=E[log P(C=cl X_real)]+E[log P(C=e JX_fake)] (2)
G的训练目标为maximize(Ls+Lc),D的训练目标为maximize(Ls—Lc)。
对数据进行归一化,有效提高模型的稳定性和训练收敛速度,并防止生成器G收敛到同一样本。生成器卷积层代替了卷积神经网络的池化层和输出的全连接层,其中利用卷积层进行上采样,最后输出伪造图像。
优选的,根据微塑料的标准光谱数据和特征波段建立分类模型,具体包括:
根据微塑料的标准光谱数据,得到卷积神经网络模型;
根据特征波段分为70%的第二训练集和30%的第二测试集;
将第二训练集输入到卷积神经网络模型中进行训练,得到训练好的分类模型。。
卷积神经网络(CNN)是一类包含卷积计算且具有深度结构的前馈神经网络,是深度学习的代表算法之一。卷积神经网络具有表征学习能力,能够按其阶层结构对输入信息进行平移不变分类,因此也被称为“平移不变人工神经网络。
卷积神经网络仿造生物的视知觉机制构建,可以进行监督学习和非监督学习,其隐含层内的卷积核参数共享和层间连接的稀疏性使得卷积神经网络能够以较小的计算量对格点化特征。本发明采用卷积神经网络的监督分类的方法进行建模。首先通过不同类型气载微塑料的标准光谱数据,对不同成分的光谱信号进行分析,得到卷积神经网络模型,以对大气中的微塑料进行快速识别、分类;然后通过特征波段进行地物类别预测,根据训练集的真实类别标签,对所述CNN进行训练;然后将测试集输入到训练好的CNN中,预测测试集相应的类别,对照其真实的地物类别标签,得到测试集的地物分类的准确率,同时还可计算不同成分的大气微塑料在大气沉降物中的丰度。
其中,根据分类模型对光谱数据分类,得到微塑料在大气中的丰度,具体包括:
将第二测试集输入到分类模型中,得到微塑料在大气中的丰度。
优选的,抽取30%的地物样本数据作为第一训练集,70%的地物样本数据作为第一测试集。一般常用的比例为3:7,好处在于:能够让模型得到更好的训练,然后对未知的测试集有更好的预测效果。
具体的,所述卷积神经网络模型包括三个卷积层和两个全连接层。其中,卷积层取的是局部特征,全连接层就是把卷积层的局部特征重新通过权值矩阵组装成完整的图。用到三个卷积层和两个全连接层,好处在于模型非线性表达能力提高,同时可以提高模型的学习能力,但是过多的全连接层和卷积层容易造成过拟合,运算时间也会增加,效率变低。
具体的,通过被动式大气采样器获取大气沉降物。
优选的,过滤处理为通过孔径为5mm的不锈钢过滤大气沉降物,获取直径小于5mm的大气沉降物作为大气沉降物样品。在检测时选择直径小于5mm大气沉降物样品进行检测,现有的方法很难辨识和鉴定直径小于50μm的微塑料,因而也难以统计,而本发明可直接统计,操作简单,使用效率更高。
本发明与现有技术相比,具有如下的优点和有益效果:
本发明一种基于地物谱仪的气载微塑料快速检测方法,本发明基于地物谱仪设计了一种对气载微塑料新的检测方法,能够实现准确、快速地识别气载微塑料种类,有助于获取空气中微塑料的暴露丰度,从而指导未来的毒理学评估;
传统的光谱检测,如FTIR光谱法和拉曼光谱法,对检测环境要求很严格,很容易受到外界干扰,所以一般用传统光谱检测时,都是先进行人工的提取、分类、以及进行酸碱消解,目的是为了能够挑取比较单一的物质,然后进行光谱检测,最后对比拉曼光谱标准图库,确定该微塑料的化学成分。而地物谱仪检测对检测环境的要求没有那么严格,因此不需要进行酸或碱等消解处理,可节省大量酸、碱试剂,起到保护环境的作用,能够实现气载微塑料的成分检测和丰度检测,更便于长期使用,使用效率较高。
附图说明
此处所说明的附图用来提供对本发明实施例的进一步理解,构成本申请的一部分,并不构成对本发明实施例的限定。在附图中:
图1为本方法流程示意图。
具体实施方式
为了能够更清楚地理解本发明的上述目的、特征和优点,下面结合附图和具体实施方式对本发明进行进一步的详细描述。需要说明的是,在相互不冲突的情况下,本发明的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明,但是,本发明还可以采用其他不同于在此描述范围内的其他方式来实施,因此,本发明的保护范围并不受下面公开的具体实施例的限制。
本领域技术人员应理解的是,在本发明的揭露中,术语“纵向”、“横向”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”“内”、“外”等指示的方位或位置关系是基于附图所示的方位或位置关系,其仅是为了便于描述本发明和简化描述,而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作,因此上述术语不能理解为对本发明的限制。
可以理解的是,术语“一”应理解为“至少一”或“一个或多个”,即在一个实施例中,一个元件的数量可以为一个,而在另外的实施例中,该元件的数量可以为多个,术语“一”不能理解为对数量的限制。
【实施例1】
请参考图1,本发明包括以下步骤:
步骤一:获取大气沉降物样品;
1.1通过被动式大气采样器获取大气沉降物;
1.2通过孔径为5mm的不锈钢过滤大气沉降物,获取直径小于5mm的大气沉降物作为大气沉降物样品;
步骤二:通过地物光谱仪对大气沉降物样品进行光谱数据采集;
2.1大气沉降物样品采用美国SVC(Spectra Vista Corporation)公司生产的HR-1024i便携式地物光谱仪进行光谱数据采集,光谱探测范围为350~2500nm;
步骤三:光谱数据预处理
3.1通过卷积平滑法对大气沉降物样品的光谱数据进行去噪处理;步骤四:根据光谱数据获取特征波段;
步骤四:特征波段的提取
4.1将去噪处理后的光谱数据进行归一化处理,得到地物样本数据;
4.2抽取5%的地物样本数据作为第一训练集,95%的地物样本数据作为第一测试集;
4.3将带有地物类别标签的第一训练集样本送入辅助分类器生成对抗网络ACGAN,并在对抗网络ACGAN中训练,让ACGAN网络中的生成器和判别器都学习到第一训练集的光谱特征;
4.4ACGAN网络训练完后,将所有地物样本数据的光谱信息输入到ACGAN网络的判别器中,提取出光谱信息经判别器计算后第五层的输出数据,大小为M,作为地物样本数据的特征波段;
步骤五:建立分类模型;
5.1根据步骤4.4的得到的特征波段,将特征波段的光谱数据,分为70%的第二训练集和30%的第二测试集。
5.2根据各种不同类型的气载微塑料的标准光谱数据,对不同成分的光谱信号进行分析,得到采用卷积神经网络的监督分类的方法对气载微塑料进行分类的卷积神经网络模型;
5.3将第二训练集输入利用卷积神经网络模型进行训练,得到训练好的分类模型;
步骤六:根据分类模型对光谱数据分类,得到微塑料在大气中的丰度;
6.1将第二测试集放入训练好的分类模型当中,模型的输入是:气载微塑料的地物谱仪光谱数据;模型输出的结果是:气载微塑料的化学组成成分以及丰度。
【实施例2】
在实施例1的基础上,步骤1.1中,获取大气沉降物后,将所采集到的大气沉降物均分成两部分,一部分进行实施例1的检测,另一部分通过传统的检测方法进行检测;
传统的检测方法包括以下步骤:
步骤一:预处理;
分别使用孔径5mm和1mm的不锈钢筛对大气沉降物进行预过滤,通过孔径5mm的不锈钢筛去除5mm以上的大块杂质,并将其挑出丢弃或存档;再将1mm不锈钢筛上的残留物,风干后置于体视显微镜下观测,挑选不同形貌的疑似微塑料,统计1~2mm、2~3mm和3~5mm大小的微塑料;对于预过筛后的<1mm样品,使用抽滤装置,先向大气沉降微塑料采集瓶内加入1000mL超纯水,静置10h,将样品用5μm孔径的硝酸纤维素滤膜过滤,为了避免干扰微塑料的挑选,然后用30%的双氧水对样品进行消解(80℃,9h),待消解完全后,再用5μm孔径的硝酸纤维素滤膜过滤并用100mL超纯水冲洗滤膜3次,收集滤膜,编号,风干后在体视显微镜下观测,挑选和统计更小的微塑料(50~100μm、100~200μm、200~300μm、300~400μm、0.5~1mm),同时在上述过程中,使用的所有容器均预先用超纯水清洗干净并用铝箔封口,且设置了空白对照,以评估操作过程中可能带入的微塑料状况。
步骤二:样品挑选及成分检测;
将收集到的疑似微塑料样品,在光学显微镜下观察玻璃培养皿中的提取物,同时去除其中非微塑料的杂质,使用傅里叶红外变换光谱和显微拉曼光谱仪来鉴定剩余微塑料类似物的化学性质,对比标准拉曼光谱仪确定检测的微塑料成分,并得到微塑料在大气中的丰度大小。
得到数据后,通过对比实施例1和实施例2的丰度大小,得到实施例1的检测数据的准确率,通过实施例2来验证实施例1的检测准确度。
【实施例3】
在实施例1的基础上,
步骤一:获取大气沉降物样品;
1.1大气沉降物样品采用不锈钢采样瓶进行连续被动采样,采样瓶尺寸为 体积为2.5L。然后通过被动式大气采样器获取大气沉降物样品,被动式大气采样器主要由收集柱、承接管和终端收集瓶三部分组成,通过收集柱收集大气沉降的物质(包括降水、灰尘和微塑料等),再通过承接管进入底部的终端收集瓶中。
1.2通过孔径为5mm的不锈钢过滤大气沉降物,获取直径小于5mm的大气沉降物作为大气沉降物样品;
步骤二:通过地物光谱仪对大气沉降物样品进行光谱数据采集;
2.1大气沉降物样品采用美国SVC(Spectra Vista Corporation)公司生产的HR-1024i便携式地物光谱仪进行光谱数据采集,光谱探测范围为350~2500nm;
步骤三:光谱数据预处理;
3.1通过卷积平滑法对大气沉降物样品的光谱数据进行去噪处理;
3.2为了进一步消除部分的大气效应、检测环境背景(如阴影等)的影响,将光谱数据进行差分法处理,获得一阶微分曲线,本实施例中卷积平滑法和差分法处理法均为现有方法,本实施例并没有对现有的方法进行改进。
步骤四:根据光谱数据获取特征波段;
4.1将去噪处理后的光谱数据进行归一化处理,得到地物样本数据;
4.2本实施例中共有1000个地物样本数据,抽取50个地物样本数据作为第一训练集,950个地物样本数据作为第二测试集;
4.3将带有地物类别标签的第一训练集样本送入辅助分类器生成对抗网络ACGAN,并在对抗网络ACGAN中训练,让ACGAN网络中的生成器和判别器都学习到第一训练集的光谱特征;
4.4ACGAN网络训练完后,将所有地物样本数据的光谱信息输入到ACGAN网络的判别器中,提取出光谱信息经判别器计算后第五层的输出数据,大小为M,作为地物样本数据的特征波段;
步骤五:建立分类模型;
5.1将步骤4.4的气载微塑料特征波段通过步骤三进行预处理;
5.2将预处理后的特征波段分为70%的第二训练集和30%的第二测试集;
5.3根据各种不同类型的气载微塑料的标准光谱数据,对不同成分的光谱信号进行分析,得到采用卷积神经网络的监督分类的方法对气载微塑料进行分类的卷积神经网络模型;
5.4将第二训练集输入利用卷积神经网络模型进行训练,得到训练好的分类模型;5.5将第二测试集放入训练好的分类模型当中,模型的输入为:气载微塑料的地物谱仪光谱数据;模型输出的结果为:气载微塑料的化学组成成分以及丰度。
步骤六:根据分类模型对光谱数据分类,得到微塑料在大气中的丰度;
本实施例中分类模型输出的结果为气载微塑料中聚氯乙烯(PVC)、聚丙烯(PP)、聚乙烯(PE)的分类准确率分别为95.6%、96.4%、93.8%;它们的丰度大小分别为255个/m2/天、181个/m2/天、381个/m2/天。(丰度计算方法:从分类模型中得到气载微塑料的数量,然后事先已知采集瓶的瓶口与大气的接触面积,采集时间为一天24h)。
尽管已描述了本发明的优选实施例,但本领域内的技术人员一旦得知了基本创造性概念,则可对这些实施例作出另外的变更和修改。所以,所附权利要求意欲解释为包括优选实施例以及落入本发明范围的所有变更和修改。
显然,本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样,倘若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其等同技术的范围之内,则本发明也意图包含这些改动和变型在内。
Claims (8)
1.一种基于地物谱仪的气载微塑料快速检测方法,其特征在于,包括以下步骤:
获取大气沉降物,对大气沉降物进行过滤处理,得到大气沉降物样品;
通过地物光谱仪对大气沉降物样品进行光谱数据采集;
对光谱数据进行预处理;
根据光谱数据获取特征波段;
根据微塑料的标准光谱数据和特征波段建立分类模型;
根据分类模型对光谱数据分类,得到微塑料在大气中的丰度大小;
通过被动式大气采样器获取大气沉降物;过滤处理为通过孔径为5mm的不锈钢过滤大气沉降物,获取直径小于5mm的大气沉降物作为大气沉降物样品。
2.根据权利要求1所述的一种基于地物谱仪的气载微塑料快速检测方法,其特征在于,根据分类模型,得到基于特征波段的真实地物类别,根据分类模型对光谱数据分类,得到测试地物类别,通过对比真实地物类别和测试地物类别,得到不同成分的微塑料从大气沉降物中的检出概率。
3.根据权利要求1所述的一种基于地物谱仪的气载微塑料快速检测方法,其特征在于,所述预处理为消除噪音处理。
4.根据权利要求1所述的一种基于地物谱仪的气载微塑料快速检测方法,其特征在于,根据光谱数据获取特征波段,具体包括:
将光谱数据进行归一化处理,得到地物样本数据;
抽取1-10%的地物样本数据作为第一训练集,剩余的地物样本数据作为第一测试集;
通过第一训练集及地物类别标签生成对抗网络ACGAN;
第一训练集及地物类别标签在对抗网络ACGAN中训练,并通过对抗网络ACGAN得到地物样本数据的特征波段。
5.根据权利要求1或4所述的一种基于地物谱仪的气载微塑料快速检测方法,其特征在于,根据微塑料的标准光谱数据和特征波段建立分类模型,具体包括:
根据微塑料的标准光谱数据,得到卷积神经网络模型;
将特征波段分为70%的第二训练集和30%的第二测试集;
将第二训练集输入到卷积神经网络模型中进行训练,得到训练好的分类模型。
6.根据权利要求5所述的一种基于地物谱仪的气载微塑料快速检测方法,其特征在于,根据分类模型对光谱数据分类,得到微塑料在大气中的丰度,具体包括:
将第二测试集输入到分类模型中,得到微塑料在大气中的丰度。
7.根据权利要求4所述的一种基于地物谱仪的气载微塑料快速检测方法,其特征在于,抽取5%的地物样本数据作为第一训练集,95%的地物样本数据作为第一测试集。
8.根据权利要求5所述的一种基于地物谱仪的气载微塑料快速检测方法,其特征在于,所述卷积神经网络模型包括三个卷积层和两个全连接层。
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