CN113552309A - 一种泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置及方法，该装置包括：双层玻璃反应器、光照系统、曝氧喷雾器、磁力搅拌器以及恒温水箱，曝氧喷雾器的进口端与空气压缩机和试剂瓶连通，出口端与双层玻璃反应器连通，所述曝氧喷雾器用于将空气压缩机提供的压缩气体和试剂瓶输入的初始反应液进行水气混合形成溶解氧超饱和反应液，然后雾化成小液滴在双层玻璃反应器中形成水‑空气微界面环境。本发明集曝氧、雾化、光氧化、水质监测及恒温控制等功能于一体，可模拟泄洪雾化水体中溶解氧超饱和及雾化光照条件，结构简单可靠，可为泄洪雾化水体中污染物降解的光反应规律与迁移转化行为研究提供技术支撑。
Description
技术领域
本发明属于水利工程与环境保护交叉领域，具体涉及一种大坝泄洪雾化条件下水体中污染物降解的光反应模拟装置及方法。
背景技术
水库的建设运行是人类改造和利用河流湖泊的重要途经。泄洪雾化是大型水库调度运行中的一种典型水力学现象。由于防洪需要，水库在汛期常常需要腾库泄洪以降低水库水位，这些水库大坝具有“高水头、高流速及大流量”等共性特征。泄洪雾化是由于水舌的掺气散裂和水舌入水时溅水所形成的雾流受泄水建筑物、上游水流和大气来流和下游地形条件的综合影响，在下游区域产生的雨雾弥漫的现象。
泄洪雾化是一种复杂的水-空气两相流，传质效率高。大坝泄洪雾化可引起下游水体理化性质(如溶解氧、氧化还原电位)的剧烈变化。其中最为突出的问题是大坝下游水体溶解氧超饱和现象，一般下游水体能达到110-130％的溶解氧饱和度。当水体溶解氧急剧过饱和时，通过水中还原性物质活化氧气可促使活性氧大量生成，对污染物起到降解作用。同时泄洪时高速水流喷溅过程中产生大量的小雾滴，形成水-空气微界面环境，一方面，污染物与太阳光的接触面积大大增加，有利于直接光降解反应发生；另一方面，水-空气界面处具有不对称性，水-空气微尺度界面的光化学反应速度相比于水体中的反应会呈现数量级的提升。这些作用都可显著促进泄洪水体中污染物的降解，但其转化过程、机理及贡献程度尚不清楚，有待深入研究。
针对泄洪雾化研究常用的试验手段包括野外原位观测和概化物理模型两种。原位观测受现场随机因素影响较大。而概化物理模型可以模拟开展不同条件下的试验研究，具有较好的适应性和灵活性，现有的概化物理模型主要是模拟泄洪雾化源及降雨强度分布特性等物理问题。学术界对泄洪雾化水力学物理问题背后的微观化学机制关注较少，相关研究尚未见报道。但如何模拟泄洪雾化条件下溶解氧超饱和、水-空气微界面环境及太阳光辐照条件，这是开展泄洪雾化水体中污染物降解研究的重要前提条件，亟需一种泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置及方法。
专利文献(申请号201920304166.0)公开了一种泄洪雾化实验模拟装置，该装置用于研究泄洪雾化作用下边坡的稳定性演化过程，预测边坡的变形破坏范围，无法模拟泄洪雾化水体溶解氧超饱和及光照条件，且该装置是一个开放体系，不利于降解物质的收集检测，因此不适用于水体污染物质的降解研究。专利文献(申请号201820053686.4)同样公开了一种用于泄洪雾化雨边坡稳定模拟实验装置，该装置重点是对雾化降雨的模拟，与上述专利文献具有相似的局限性。专利文献(申请号201210258417.9)公开了一种研究泄洪雾化雾源分布规律的装置，该装置也无法模拟泄洪雾化水体溶解氧超饱和及光照条件，仍然为开放体系，且该装置占地面积大。专利文献(申请号201820068609.6)公开了一种强正压喷雾曝气系统，通过氧气发生器向雾化区鼓气和喷嘴向雾化区喷射气液混合物的过程中，雾化区中形成强正压，从而增加水中溶解氧含量，用于污水处理，但是该装置溶氧效率不高，无法达到水体溶解氧超饱和状态，且也无法模拟太阳光照。专利文献(申请号201922254366.2)公开了一种工业废水微小液滴光反应装置，该装置无法实现使水体突然达到溶解氧过饱和的条件，且不能选择光源发射波长，也无法实时监测反应体系水质理化参数，在实验时局限较大，不能模拟更多的泄洪雾化光反应状态。
针对以上问题，本发明基于泄洪雾化水体中存在的光氧化和化学氧化等各种反应机理，构建了一种泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置及方法。
发明内容
本发明的目的在于提供一种泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置及方法，基于泄洪雾化水体中发生的污染物光氧化和化学氧化等反应机理，构建了包括可调节光强及照射波长的光源、曝氧喷雾装置、试剂瓶、反应体系、磁力搅拌器、恒温水箱及实时监测设备在内的一整套可模拟泄洪雾化条件下水体污染物降解机理的试验体系，为泄洪雾化水体中污染物降解与迁移转化行为研究提供支持。
为了实现上述目的，本发明通过以下技术方案实现：
一种泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置，包括：
双层玻璃反应器；
光照系统，置于双层玻璃反应器上方，用于为光反应提供不同光强及照射波长的光源照射条件；
空气压缩机，用于提供压缩空气；
试剂瓶，用于存储初始反应液；
曝氧喷雾器，进口端与空气压缩机和试剂瓶连通，出口端与双层玻璃反应器连通，所述曝氧喷雾器用于将空气压缩机提供的压缩气体和试剂瓶输入的初始反应液进行水气混合形成溶解氧超饱和反应液，然后雾化为小液滴在双层玻璃反应器中形成水-空气微界面环境；
磁力搅拌器，置于双层玻璃反应器下方，用于对双层玻璃反应器中的液体进行搅拌；
恒温水箱，用于给双层玻璃反应器提供恒温环境。
进一步的，所述光照系统采用氙灯或紫外光源。
进一步的，所述光照系统包括通过支架安装于双层玻璃反应器上方的滤波片卡槽，所述波片卡槽根据照射波长的需要放置不同规格的滤波片。
进一步的，还包括升降支架，光照系统安装于升降支架，所述升降支架用于根据需要升降以对光照系统的高度进行调节。
进一步的，所述空气压缩机通过气管与曝氧喷雾器的进气口相连，所述试剂瓶通过进液管与曝氧喷雾器的进液口相连，所述曝氧喷雾器包括水气混合室、雾化喷头，水气混合室的进口端与气管和进液管连通，水气混合室的出口端通过万向管与位于双层玻璃反应器中的雾化喷头相连。
进一步的，所述曝氧喷雾器还包括用于控制气管的气体调节阀和控制进液管的液体调节阀，反应液溶解氧浓度可控制在8-15mg/L。
进一步的，所述双层玻璃反应器为棕色不透明玻璃材质，长宽高为15×15×20cm，顶部为石英玻璃盖板，石英玻璃盖板与双层玻璃反应器主体之间设置密封；双层玻璃反应器的内层与外层之间形成恒温隔层，恒温隔层设有恒温进水口、恒温出水口，恒温水箱通过两个连接水管分别与恒温进水口、恒温出水口连通。
进一步的，双层玻璃反应器上设有取样口，取样口设有旋转阀。
进一步的，还包括洗气瓶，双层玻璃反应器上设有出气口，出气口与洗气瓶相连。
一种泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟方法，应用上述装置进行，所述方法包括如下步骤：
步骤一、将光照系统、空气压缩机、曝氧喷雾器、试剂瓶、双层玻璃反应器、水质传感器、磁力搅拌器、洗气瓶、恒温水箱连接起来，使反应体系处于只有出气口洗气的密闭状态；
步骤二、将初始反应液倒入试剂瓶中，打开恒温水箱的恒温水箱电源开关，根据反应体系需要设置温度，将设置好的恒温水通入双层玻璃反应器的恒温隔层，为反应体系提供恒温环境，减小温差对反应的影响；
步骤三、打开光照系统，根据研究需要调节光强和在滤波片卡槽中放置不同的滤波片得到不同的光照条件；
步骤四、打开空气压缩机的阀门，气体在曝氧喷雾器中形成虹吸作用，从试剂瓶中自动吸入初始反应液，在水气混合室中将气体和反应液充分接触，形成溶解氧超饱和状态，再通过万向管与雾化喷头将反应液雾化为小液滴形成水-空气微界面环境；
步骤五、打开磁力搅拌器，调节转速，为反应体系提供一个充足的湍流环境，使反应液溶质之间充分混合。
基于上述技术方案可知，本发明具有如下有益效果：
(1)装置可模拟泄洪雾化水体中溶解氧超饱和及雾化条件，集曝氧、雾化、光照催化、水质监测及恒温控制于一体，结构简单可靠，成本低，实用性强；
(2)光源可调节光强大小，照射波长可通过放置不同的滤波片实现；
(3)曝氧喷雾器可调节气体和液体流量，将水气充分混合，并通过雾化喷头喷出；
(4)双层玻璃反应器主体为棕色不透光玻璃材质，避免外部光源的影响，顶部为石英玻璃盖板，保证反应液可接受充足光线照射；
(5)双层玻璃反应器内部设有水质传感器，可以实时监测反应体系水质理化参数变化。
附图说明
图1为本发明泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置其中一个实施例的结构示意图；
图2为只光照无雾化DBP一阶动力学拟合图；
图3为光照雾化DBP降解一阶动力学拟合图。
图中附图标记分述如下：
1-光照系统、2-光源开关、3-光强调节器、4-滤波片卡槽、5-锁紧螺母、6-升降支架、7-空气压缩机、8-气管、9-曝氧喷雾器、10-气体调节阀、11-液体调节阀、12-水气混合室、13-万向管、14-雾化喷头、15-进液管、16-试剂瓶、17-双层玻璃反应器、18-石英玻璃盖板、19-喷雾口、20-取样口、21-旋转阀、22-出气口、23-恒温进水口、24-恒温出水口、25-水质传感器、26-磁力搅拌器、27-磁力搅拌器电源开关、28-磁力搅拌器指示灯、29-磁力搅拌器转速调节器、30-磁力转子、31-洗气瓶、32-恒温水箱、33-恒温水箱电源开关、34-温度设置按钮、35-温度显示器、36-水管。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
请参见图1，本发明实施例提供了一种泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置，包括：光照系统1、空气压缩机7、曝氧喷雾器9、试剂瓶16、双层玻璃反应器17、磁力搅拌器26、恒温水箱32。
所述光照系统1设于双层玻璃反应器17上方，用于为光反应提供不同光强及照射波长的光源照射条件，其可放置在升降支架6上，升降支架6根据需要进行升降以进行高度的调节。所述光照系统1可采用氙灯或紫外光源，其控制面板上设有光源开关2、光强调节阀3，用于光照系统1的启动和光强调节，光照系统1还包括通过支架安装于双层玻璃反应器17上方的滤波片卡槽4，所述波片卡槽4可根据照射波长的需要放置不同规格的滤波片；升降支架6上设有锁紧螺母5，用于调节设定高度后进行位置锁定。
所述空气压缩机7通过气管8与曝氧喷雾器9的进气口相连，所述试剂瓶16通过进液管15与曝氧喷雾器9的进液口相连，所述试剂瓶16用于存储初始反应液。初始反应液是所需要研究污染物质的水溶液，比如本实施例中研究的是DBP，则初始反应液就是DBP的水溶液。
所述曝氧喷雾器9上设有控制气管8的气体调节阀10、控制进液管15的液体调节阀11以及水气混合室12，水气混合室12的进口端与气管8和进液管15连通，以接入空气压缩机7通入的压缩气体和试剂瓶16输入的初始反应液，水气混合室12的出口端通过万向管13与位于双层玻璃反应器17中的雾化喷头14相连，水气混合室12用于提高反应液中溶解氧的含量，形成溶解氧超饱和状态，反应液溶解氧浓度可控制在8-15mg/L。然后通过雾化喷头14将溶解氧超饱和反应液雾化为小液滴，在双层玻璃反应器17中形成水-空气微界面环境。
所述双层玻璃反应器17为棕色不透明玻璃材质，长宽高为15×15×20cm，顶部为石英玻璃盖板18，石英玻璃盖板18与双层玻璃反应器17主体之间设置密封，双层玻璃反应器17上设有喷雾口19、取样口20、出气口22、恒温进水口23、恒温水出口24，双层玻璃反应器17作为光反应的主要场所，喷雾口19安装雾化喷头14，取样口20设有旋转阀21，便于取样。
所述恒温水箱32用于给双层玻璃反应器17提供恒温环境，具体的，双层玻璃反应器17的内层与外层之间形成恒温隔层，恒温进水口23、恒温出水口24设于恒温隔层，恒温水箱32通过两个连接水管36分别与恒温进水口23、恒温出水口24连通。所述恒温水箱32上设有电源开关33、温度设置按钮34、温度显示器35，用于控制反应体系温度，根据反应温度需要可控制在0-99.9度。双层玻璃反应器17的恒温是通过恒温水箱32设置的，比如反应温度需要25度，即可通过温度设置按钮34将预设温度设为25度，然后25度的水体在双层玻璃反应器17周围循环，可默认双层玻璃反应器里面的温度就是25度。
在另一实施例中，还可包括置于双层玻璃反应器17中的水质传感器25，例如设于双层玻璃反应器17底部位置，水质传感器25可与电脑或手机相连。所述水质传感器25为一个或多个，便于实时监测反应体系水质理化参数变化。
在另一实施例中，还包括与双层玻璃反应器17的出气口22相连的洗气瓶31。
所述双层玻璃反应器17放置在磁力搅拌器26上；所述磁力搅拌器26上设有电源开关27、指示灯28、转速调节器29和磁力转子30，转速调节范围为200-1500转/分钟，用于将反应液混合均匀。磁力搅拌器26是用于液体混合的实验室仪器，主要用于搅拌或同时加热搅拌低粘稠度的液体或固液混合物。其基本原理是利用磁场的同性相斥、异性相吸的原理，使用磁场推动放置在容器中带磁性的搅拌子进行圆周运转，从而达到搅拌液体的目的。
本发明实施例还提供一种泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟方法，应用上述装置进行，所述方法包括如下步骤：
步骤一、将光照系统1、空气压缩机7、曝氧喷雾器9、试剂瓶16、双层玻璃反应器17、水质传感器25、磁力搅拌器26、洗气瓶31、恒温水箱32连接起来，使反应体系处于只有出气口22洗气的密闭状态；
步骤二、将初始反应液倒入试剂瓶16中，打开恒温水箱32的恒温水箱电源开关33，根据反应体系需要设置温度，将设置好的恒温水通入双层玻璃反应器17的恒温隔层，为反应体系提供恒温环境，减小温差对反应的影响；
步骤三、打开光照系统1，根据研究需要调节光强和在滤波片卡槽4中放置不同的滤波片得到不同的光照条件；
步骤四、打开空气压缩机7的阀门，气体在曝氧喷雾器9中形成虹吸作用，从试剂瓶16中自动吸入初始反应液，在水气混合室12中将气体和反应液充分接触，提高反应液中溶解氧的含量，形成溶解氧超饱和状态，再通过万向管13与雾化喷头14将反应液雾化为小液滴形成水-空气微界面环境；
步骤五、打开磁力搅拌器26，调节转速，为反应体系提供一个充足的湍流环境，使反应液溶质之间充分混合，利于取样，与此同时，在反应过程中，可通过与水质传感器25连接的电脑或手机，实时监控反应液的理化参数变化，如pH、溶解氧、温度等。另外，在反应过程中还可通过取样口20及洗气瓶31收集该反应中的液体进行检测分析，从而为泄洪雾化水体中污染物降解与迁移转化行为研究提供支持。
本发明人所在课题组在丹江口大坝泄洪期间，对坝上、下游泄洪水体中邻苯二甲酸二丁酯(DBP)有机污染的浓度进行了调查，结果如表1所示，由表1中数据可知，泄洪雾化会使水体中的有机污染物产生降解作用。
表1泄洪期间丹江口大坝上、下游断面实测DBP浓度变化
| 采样断面 | DBP浓度(ng/L) | 浓度下降比例 |
| 坝前 | 1612.6 | 0.0 |
| 坝下1km | 988.4 | 38.7 |
| 坝下5km | 455.2 | 71.8 |
| 坝下10km | 323 | 80.0 |
以邻苯二甲酸二丁酯(DBP)为污染物，用该泄洪雾化光反应模拟装置及方法对不同条件下的降解进行了对比试验，结果如下所示：
实验组①只光照无雾化：1mg/L的邻苯二甲酸二丁酯(DBP)水溶液(1L)中加入1mg/L的铁离子(作为水中共存物质)。试验条件为只光照无雾化，光源为氙灯，波长为320-780nm，光照强度为300W，恒温水箱温度设置为25℃，磁力搅拌器转速为500转/分钟。反应时间共120分钟，根据测得的液相峰值计算相应浓度，浓度变化如表2所示，采用一阶动力学(ln(C0/C)＝Kt，其中C0为初始浓度，C为反应时刻浓度，t为反应时间，K为速率常数)对其降解过程进行拟合，如图2所示，得出该条件的反应速率常数K＝0.0014。
表2只光照无雾化DBP降解情况
| 序列 | 反应时间 | 液相峰值 | DBP浓度(mg/L) | Ln(C<sub>0</sub>/C) |
| 1 | 0 | 12550 | 1.021 | 0.000 |
| 2 | 20 | 12359 | 1.006 | 0.015 |
| 3 | 40 | 11879 | 0.967 | 0.055 |
| 4 | 80 | 11217 | 0.912 | 0.113 |
| 5 | 120 | 10678 | 0.868 | 0.163 |
实验组②光照雾化：保持前面实验条件不变，只增加雾化和曝氧条件，用以模拟实际泄洪雾化过程，经曝氧喷雾器后反应液溶解氧值为15mg/L。浓度变化如下表3所示，同样采用一阶动力学对其降解过程进行拟合，如图3所示，得出该条件的反应速率常数K＝0.0026。
表3光照雾化DBP降解情况
| 序列 | 反应时间 | 液相峰值 | DBP浓度(mg/L) | Ln(C<sub>0</sub>/C) |
| 1 | 0 | 12363 | 1.006 | 0.000 |
| 2 | 20 | 11775 | 0.958 | 0.049 |
| 3 | 40 | 11096 | 0.902 | 0.109 |
| 4 | 80 | 9701 | 0.788 | 0.244 |
| 5 | 120 | 9160 | 0.744 | 0.302 |
由以上两组实验对比可知，由该装置模拟的泄洪雾化体系确实可以促进水体中污染物的降解，反应速率明显加快，与野外实际调查结果相似。
以上所述为具体实施案例，对本发明的目的、技术方案和有益效果进一步详细说明，应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施案例而已，并不用于限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置，其特征在于，包括：
双层玻璃反应器；
光照系统，置于双层玻璃反应器上方，用于为光反应提供不同光强及照射波长的光源照射条件；
空气压缩机，用于提供压缩空气；
试剂瓶，用于存储初始反应液；
曝氧喷雾器，进口端与空气压缩机和试剂瓶连通，出口端与双层玻璃反应器连通，所述曝氧喷雾器用于将空气压缩机提供的压缩气体和试剂瓶输入的初始反应液进行水气混合形成溶解氧超饱和反应液，然后雾化为小液滴在双层玻璃反应器中形成水-空气微界面环境；
磁力搅拌器，置于双层玻璃反应器下方，用于对双层玻璃反应器中的液体进行搅拌；
恒温水箱，用于给双层玻璃反应器提供恒温环境。
2.根据权利要求1所述的泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置，其特征在于，所述光照系统采用氙灯或紫外光源。
3.根据权利要求1所述的泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置，其特征在于，所述光照系统包括通过支架安装于双层玻璃反应器上方的滤波片卡槽，所述波片卡槽根据照射波长的需要放置不同规格的滤波片。
4.根据权利要求1所述的泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置，其特征在于，还包括升降支架，光照系统安装于升降支架，所述升降支架用于根据需要升降以对光照系统的高度进行调节。
5.根据权利要求1所述的泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置，其特征在于，所述空气压缩机通过气管与曝氧喷雾器的进气口相连，所述试剂瓶通过进液管与曝氧喷雾器的进液口相连，所述曝氧喷雾器包括水气混合室、雾化喷头，水气混合室的进口端与气管和进液管连通，水气混合室的出口端通过万向管与位于双层玻璃反应器中的雾化喷头相连。
6.根据权利要求5所述的泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置，其特征在于，所述曝氧喷雾器还包括用于控制气管的气体调节阀和控制进液管的液体调节阀，反应液溶解氧浓度可控制在8-15mg/L。
7.根据权利要求1所述的泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置，其特征在于，所述双层玻璃反应器为棕色不透明玻璃材质，长宽高为15×15×20cm，顶部为石英玻璃盖板，石英玻璃盖板与双层玻璃反应器主体之间设置密封；双层玻璃反应器的内层与外层之间形成恒温隔层，恒温隔层设有恒温进水口、恒温出水口，恒温水箱通过两个连接水管分别与恒温进水口、恒温出水口连通。
8.根据权利要求1所述的泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置，其特征在于，双层玻璃反应器上设有取样口，取样口设有旋转阀。
9.根据权利要求1所述的泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟装置，其特征在于，还包括洗气瓶，双层玻璃反应器上设有出气口，出气口与洗气瓶相连。
10.一种泄洪雾化水体中污染物降解的光反应模拟方法，其特征在于，应用权利要求1-9中任一项所述的装置进行，所述方法包括如下步骤：
步骤一、将光照系统、空气压缩机、曝氧喷雾器、试剂瓶、双层玻璃反应器、水质传感器、磁力搅拌器、洗气瓶、恒温水箱连接起来，使反应体系处于只有出气口洗气的密闭状态；
步骤二、将初始反应液倒入试剂瓶中，打开恒温水箱的恒温水箱电源开关，根据反应体系需要设置温度，将设置好的恒温水通入双层玻璃反应器的恒温隔层，为反应体系提供恒温环境，减小温差对反应的影响；
步骤三、打开光照系统，根据研究需要调节光强和在滤波片卡槽中放置不同的滤波片得到不同的光照条件；
步骤四、打开空气压缩机的阀门，气体在曝氧喷雾器中形成虹吸作用，从试剂瓶中自动吸入初始反应液，在水气混合室中将气体和反应液充分接触，形成溶解氧超饱和状态，再通过万向管与雾化喷头将反应液雾化为小液滴形成水-空气微界面环境；
步骤五、打开磁力搅拌器，调节转速，为反应体系提供一个充足的湍流环境，使反应液溶质之间充分混合。
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