CN113504683A - 电致变色器件的制备方法与模仿人脑神经元传输信息的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种电致变色器件的制备方法，包括以下步骤：A)将导电纳米线和溶剂混合，得到导电纳米线分散液；将电致变色纳米线和溶剂混合，得到电致变色纳米线分散液；B)将所述导电纳米线分散液喷涂至加热后的基底表面，再喷涂电致变色纳米线分散液，加热；C)将得到的基底封装后灌入固态电解质，再在上层覆盖对电极，得到电致变色器件。本申请通过模仿人脑神经元传输信息特征，在电致变色器件中输入电压的大小和频率，即可观察到颜色存在时间的变异。

Description

电致变色器件的制备方法与模仿人脑神经元传输信息的方法
技术领域
本发明涉及纳米仿生光电技术领域，尤其涉及电致变色器件的制备方法与模仿人脑神经元传输信息的方法。
背景技术
仿生电子学是一种通过模仿生物的结构和功能创造功能电子材料、传感和机械的一类新型技术。未来仿生电子学和类人类机器人的发展需要神经形态系统的发展，例如用于学习、计算和记忆信息的人造大脑和类人传感识别的电子感觉运动神经以及在感觉器官、大脑和运动器官之间传输信号所需要的动态调节。我们的大脑和身体所使用的是一种双向动作电位，其运动受动作电位速率的影响；其中突触可塑性在学习、记忆、感知和运动中起到至关重要的作用。通过仿生电子学来模仿其中的规律和机制所得到器件，往往存在信息处理效率高，能耗低等优点。
目前有关仿照人脑记忆过程机制的器件，可见以下报道：
《科学》杂志(Science 2018年第360卷998-1003页)报道了一种压力传感器结合环形振荡器构成柔性人造传入神经，这种仿生人造传入神经模拟生物的SA-I传入神经的功能，从多个触觉的感受器收集数据，并将这些信息传递给生物运动神经，从而完成混合生物电子神经弧。这种人造传入神经包含三个关键部分：压阻型压力传感器、有机环形震荡环和一段突触晶体管；每一个压力传感器连接一个环形振荡器，从而将外部的触觉刺激转换为电压脉冲；之后，这一脉冲电压信号随后通过突触晶体管转换为后突触电流，可与生物传出神经相接，从而形成一个完整的单突触反应弧。
《科学-进展》(Sci.Adv.2018年第4卷)则报道了一种基于可拉伸有机纳米线突触晶体管的有机光电感觉运动人工突触，从而感知和传递光信号，并由此产生一系列的信息突触反应以及随后的运动输出。简而言之，这种结合了突出晶体管的人造神经利用一种仿生肌肉收缩机制可以将光信号与后运动信号联系起来，从而实现简便操控人造肌肉的目的。
《自然-材料》(Nature Materials.2017年第16卷第414页)报道了一种电化学有机神经形态器件，该器件基于一种非易失性的还原基元，其荷电状态由电导率决定。这种还原基元的主要优势在于其记忆状态与变化状态完全分离，即在极低的开关电压下，其状态依旧保持稳定。
发明内容
本发明解决的技术问题在于提供一种基于电致变色器件模拟人脑神经元传输信息的方法，该方法简便高效。
有鉴于此，本申请提供了一种电致变色器件的制备方法，包括以下步骤：
A)将导电纳米线和溶剂混合，得到导电纳米线分散液；
将电致变色纳米线和溶剂混合，得到电致变色纳米线分散液；
B)将所述导电纳米线分散液喷涂至加热后的基底表面，再喷涂电致变色纳米线分散液，加热；
C)将得到的基底封装后灌入固态电解质，再在上层覆盖对电极，得到电致变色器件。
优选的，所述导电纳米线选自银纳米线，所述银纳米线的直径为20～60nm，长度为5～20μm。
优选的，所述电致变色纳米线选自氧化钨纳米线、氧化钒纳米线、氧化镍纳米球和氧化钛纳米线中的一种或多种。
优选的，所述导电纳米线分散液的浓度为0.1～1.0mg/ml，所述电致变色纳米线分散液的浓度为0.010～0.100mg/ml。
优选的，得到的导电纳米线薄膜的厚度为100～300nm，得到的电致变色纳米线薄膜的厚度为400～600nm。
优选的，所述封装的材料为防水胶水，所述固态电解质为LiClO4、PC和PMMA的混合物。
优选的，所述固态电解质中PMMA的含量为3～10wt％。
本申请还提供了一种模仿人脑神经元传输信息的方法，包括：
向电致变色器件中输入电压、频率和脉冲时间间隔；
所述电致变色器件为所述的制备方法所制备的电致变色器件。
优选的，采用脉冲电源向电致变色器件中输入电压、频率和脉冲时间间隔。
本申请提供了一种电致变色器件的制备方法，其利用喷涂的方法在基底上形成了一层均匀的导电纳米线层及电致变色层，再灌入固态+电解质，最后粘附对电极，即得到完整的电致变色器件。本申请利用电致变色器件实现模仿人脑神经元传输信息是因为电解质离子在嵌入和脱出电致变色纳米线的行为存在一定的滞后性，类似于神经元的突触可塑性，通过调控电压的频率和大小等即可达到颜色记忆时间长度的目的。
附图说明
图1为本发明实施例制备的氧化钨纳米线和银纳米线构成的电致变色层扫描电子显微镜图；
图2为本发明实施例制备的银纳米线XRD图；
图3为本发明实施例制备的氧化钨纳米线XRD图；
图4为本发明实施例制备的电致变色器调控脉冲电压不同间隔时间器件变色的记忆效果；
图5为本发明实施例制备的电致变色器在时间间隔为100ms输入脉冲电压条件下，透过率变化表现出峰信号特征；
图6为本发明实施例制备的电致变色器的记忆效果可塑性分析曲线图；
图7为本发明实施例制备的电致变色器经过十次不同间隔时间脉冲电压输入后透过率的变化；
图8为本发明实施例制备的电致变色器相同频率不同负载电压透过率的变化；
图9为本发明实施例制备的电致变色器不同频率相同负载电压透过率的变化；
图10为本发明实施例制备的电致变色器记忆效果实拍图及其透过率随时间变化图；
图11为本发明实施例制备的电致变色器电致变色器件与生物神经元结构及信息传递示意图。
具体实施方式
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明优选实施方案进行描述，但是应当理解，这些描述只是为进一步说明本发明的特征和优点，而不是对本发明权利要求的限制。
鉴于仿生电子学的发展，本申请提供了一种电致变色器件的制备方法，同时提供了基于电致变色器件的类人脑神经记忆过程的调控方法，本申请提供的电致变色器件构成简单且易于其他器件连用，且调控方式简便高效。具体的，本发明实施例首先公开了一种电致变色器件的制备方法，包括以下步骤：
A)将导电纳米线和溶剂混合，得到导电纳米线分散液；
将电致变色纳米线和溶剂混合，得到电致变色纳米线分散液；
B)将所述导电纳米线分散液喷涂至加热后的基底表面，再喷涂电致变色纳米线分散液，加热；
C)将得到的基底封装后灌入固态电解质，再在上层覆盖对电极，得到电致变色器件。
在上述电致变色器件制备过程中，本申请首先将导电纳米线和溶剂混合，得到导电纳米线分散液，同时将电致变色纳米线与溶剂混合，得到电致变色纳米线分散液。在本申请中，所述导电纳米线选自银纳米线，其直径为20～60nm，长度为5～20μm；所述电致变色纳米线选自氧化钨纳米线、氧化钒纳米线、氧化镍纳米球和氧化钛纳米线中的一种或多种，在具体实施例中，所述电致变色纳米线选自氧化钨纳米线。所述导电纳米线分散液的浓度为0.1～1.0mg/ml，所述电致变色纳米线分散液的浓度为0.010～0.100mg/ml；更具体地，所述导电纳米线分散液的浓度为0.3～0.8mg/ml，所述电致变色纳米线分散液的浓度为0.015～0.080mg/ml。
在上述导电纳米线和电致变色纳米线制备完成后，本申请则将基底进行处理，以在基底表面分别制备导电纳米线薄膜和电致变色纳米线薄膜。在此过程中，优先对基底进行预处理，所述基底具体选自PC基底，所述预处理具体为：先采用氧气等离子体处理3～10min，再预热至80～100℃。在完成基底处理之后，则将导电纳米线分散液喷涂至基底表面，再将电致变色纳米线分散液喷涂至基底表面；在此过程中，所述喷涂为本领域技术人员熟知的喷涂，具体可利用孔径0.3～0.5μm的喷枪，喷枪的喷口与基底之间的距离为15～25cm。经过上述喷涂之后，所述基底表面形成的导电纳米线层的厚度为100～300nmnm，电致变色纳米线层的厚度为400～600nm。
本申请然后将上述得到的基底优选采用防水胶带进行封装，再加入固态电解质，最后在上述防水胶带上覆盖一层银金属对电极，即得到电致变色器件。在此过程中，所述固态电解质为LiClO4、PC和PMMA的混合物，其PMMA的含量为3～10wt％。
在电致变色器件建立之后，本申请则利用其模仿人脑神经元传输信息，具体可通过在电致变色器件中输入电压、频率和脉冲时间间隔，以获得变色记忆效果。
本发明先制备电致变色层所需的一维纳米线及导电纳米线，再分别将合成好的纳米线分散在溶剂中，搅拌超声使其分散均匀，利用喷涂的方法在事先预热好的基底上分别喷涂一定量的导电纳米线和电致变色纳米线，从而形成一层均匀的导电纳米线层及电致变色层，最后利用防水胶带进行封装并向其中灌入固态电解质，粘附对电极，得到完整的电致变色器件。电解质离子在嵌入和脱出电致变色纳米线的行为存在一定的滞后性，类似于神经元的突触可塑性，通过调控电压的频率和大小等即可达到颜色记忆时间长短的目的；因此，本申请通过模仿人脑神经元传输信息特征，调控输入电压的大小和频率，即可观察到颜色存在时间的差异。
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明提供的电致变色器件进行详细说明，本发明的保护范围不受以下实施例的限制。
银纳米线可按如下方式制备：
按照文献(Nano Letters，2015年，15卷，6722～6726页)报道的合成方法制备Ag纳米线；
氧化钨纳米线可按如下方式制备：
按照文献(Angewandte Chemie International Edition，2012年，51卷，2395～2399页)报道的合成方法制备氧化钨纳米线；
实施例
1)构建基于氧化钨纳米线的电致变色器件
利用上述合成方法分别得到银纳米线和氧化钨纳米线，分别将银纳米线和氧化钨纳米线与乙醇混合，得到银纳米线和氧化钨纳米线乙醇分散液；银纳米线分散液浓度为0.5mg/ml，氧化钨分散液浓度为0.015mg/ml；如图2所示，图2为本发明制备的银纳米线XRD图；如图3所示，图3为本发明制备的氧化钨纳米线XRD图；
对面积为40cm2PC基底进行氧气等离子体5分钟处理后，预热到90℃；
取5ml银纳米线乙醇分散液，利用孔径为0.3微米的喷枪，控制喷枪的喷口与PC基底之间的距离为20cm，均匀喷涂，得到均匀厚度的银纳米线薄膜后，采用相同方法在薄膜表面均匀喷涂1ml氧化钨纳米线分散液，从而得到电致变色薄膜；如图1所示，图1为本发明实施例2制备的不同体积银纳米线和氧化钨纳米线喷涂构成的电致变色薄膜的SEM表征图；
利用防水胶带进行封装，加入5ml PMMA质量分数为15％的LiClO4/PC/PMMA固态凝胶电解质，在防水胶带上层覆盖一层银金属对电极，得到完整电致变色器件；
参见图11，图11为本发明所构建的电致变色器件与生物神经元结构及信息传递示意图。在生物体内，信息是通过神经突触传递的，传递信息的方式以电信号为主。当脉冲电信号通过神经纤维到达前突触时，脉冲电信号会不断促进前突触内钙离子的释放，当前突触内钙离子浓度到达一定阈值后，前突触释放神经递质，神经递质会与后突触表面的接收位点结合从而产生峰型电信号。随着神经递质释放的累计，峰型信号的强度会不断增强/抑制，产生的峰型信号会通过后突触继续传递，以此实现信息的传；相较于生物突触而言，本发明所涉及的氧化钨电致变色器件在变色过程中，也有类似于神经突触传递信息的特征。在本发明的电致变色器件中，变色的发生是因为离子的嵌入氧化钨纳米线所引起的，例如：锂离子、氢离子等。而褪色则是因为离子的脱嵌行为所导致的。因此通过调控输入信号的频率、强度等即可实现如同生物神经突触的信息传递，而神经突触的信息传递恰恰是生物记忆过程的重要步骤。本发明的器件从而也可实现类似于生物记忆的效果。输入信号为脉冲电信号，输出则为变色程度，实现生物神经突触传递信息过程并达到短效记忆和长效记忆的效果。
2)模仿人脑神经元传输信息特征，调控输入电压的大小和频率
利用脉冲电源调控输入电压大小、频率和脉冲时间间隔，电致变色器件表现出变色“记忆”，包括长期记忆和短期记忆；
参见图4，图4为相同电压条件下，不同脉冲电信号所引起的变色程度。不同脉冲电信号时间间隔逐渐变大，导致变色程度逐渐变小，证明输出变色程度与脉冲信号时间间隔有关。
参见图5，图5为高电平0V，低电平为-2V的条件下，通过脉冲间隔100ms的一连串电信号刺激下，电致变色器件表现出峰型变色信号的特点且变色强度逐渐增强。这与生物神经突触传递信息的特点一致；
参见图7，图7为高电平0V，低电平为-2V，一个周期为500ms的条件下，多个脉冲间隔的一连串电信号刺激下，电致变色器件表现出峰型变色信号的特点；可以看出，随着脉冲间隔的减小，在相同脉冲次数的条件下，变色强度更强。这体现出变色程度由弱变强的一种趋势，反映在生物体系中，表现为生物短效记忆向长效记忆的一种过渡。
参见图8，图8为频率0.5Hz的条件下，多个不同电压的一连串脉冲电信号刺激下，在相同脉冲次数的条件下，变色强度更强。这体现出通过调节输入信号强度，也可实现类似于生物短效记忆向长效记忆的一种过渡。
参见图9，图9为高电平0V，低电平为-2V的条件下，通过改变不同频率的脉冲输入电信号，变色程度随着频率的增强而增强的特性。说明高频信号能够在相同的时间内，使器件的变色效果明显，与生物神经突触释放神经递质行为一致。
按照衡量神经突触可塑性的方式，对电致变色器件的记忆性能进行评估，直观表示出这种电致变色器件通过调控所表示出的记忆效果与人脑记忆相似之处。
参见图6，图6为高电平0V，低电平为-2V的条件下，仿照生物神经突触的可塑性分析对电致变色器件的变色行为进行可塑性分析，结果表明随着脉冲间隔的增大，可塑性逐渐降低，这与生物神经突触活动特征相吻合；
参见图10，图10为高电平0V，低电平为-2V的条件下，器件在两种不同脉冲间隔时间的脉冲电信号刺激下的变色行为及其光学照片。从图中不难看出，脉冲间隔的不同的条件下，在相同脉冲次数下，时间间隔短脉冲电压所刺激的器件变色程度更深且颜色保持更久，形成了“长效记忆”；而间隔较长的脉冲电压所刺激的器件变色程度更浅且容易褪色，形成了“短效记忆”，但如果时间足够长，那么短效也会转变为长效。这恰恰是生物记忆的规律特点。
以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想。应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以对本发明进行若干改进和修饰，这些改进和修饰也落入本发明权利要求的保护范围内。
对所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。

Claims (9)

1.一种电致变色器件的制备方法，包括以下步骤：
A)将导电纳米线和溶剂混合，得到导电纳米线分散液；
将电致变色纳米线和溶剂混合，得到电致变色纳米线分散液；
B)将所述导电纳米线分散液喷涂至加热后的基底表面，再喷涂电致变色纳米线分散液，加热；
C)将得到的基底封装后灌入固态电解质，再在上层覆盖对电极，得到电致变色器件。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述导电纳米线选自银纳米线，所述银纳米线的直径为20～60nm，长度为5～20μm。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述电致变色纳米线选自氧化钨纳米线、氧化钒纳米线、氧化镍纳米球和氧化钛纳米线中的一种或多种。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述导电纳米线分散液的浓度为0.1～1.0mg/ml，所述电致变色纳米线分散液的浓度为0.010～0.100mg/ml。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，得到的导电纳米线薄膜的厚度为100～300nm，得到的电致变色纳米线薄膜的厚度为400～600nm。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述封装的材料为防水胶水，所述固态电解质为LiClO4、PC和PMMA的混合物。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述固态电解质中PMMA的含量为3～10wt％。
8.一种模仿人脑神经元传输信息的方法，包括：
向电致变色器件中输入电压、频率和脉冲时间间隔；
所述电致变色器件为权利要求1～7任一项所述的制备方法所制备的电致变色器件。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，采用脉冲电源向电致变色器件中输入电压、频率和脉冲时间间隔。
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