CN113504197A - 微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种金属微腔‑氧化钼声学型双曲声子极化激元器件，包括自下而上依次设置的基底、金属层、微腔空气层，待检测物质以及氧化钼薄膜；金属层沉积在基底上，在金层上加工具有阵列性的凹槽微腔结构，氧化钼薄膜覆盖金层上，处于凹槽微腔上的氧化钼薄膜呈悬空状态。还提供了其制备方法和应用。相对于其它利用红外光谱探测物质的传感器件结构，本发明可实现极强的光场束缚(模式体积VAPhPs/V0～10‑11)和极大的电磁场增强(～109)，提高了红外光谱探测微量分子的效率，是有效解决单分子红外光谱探测的方案之一。
Description
技术领域
本发明涉及分子红外探测技术领域，具体涉及一种微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件及其制备方法和应用。
背景技术
红外辐射包含丰富的客观信息，其探测倍受关注。红外探测器已覆盖短波、中波与长波范围，在军事和民用领域得到了广泛应用。其探测原理是利用材料的光电转换性能，将红外辐射的光子信号转换为电子信号，与外电路相结合达到检测红外光信号的目标。
红外光谱技术是一种直接探测分子振动模式实现对物质进行特征识别及定量分析的技术及方法。该技术具有高度的“指纹”特征性，无需样品标记，响应速度快，仪器普及率高，光谱图库齐全等优点，是确定分子组成、构象和结构变化信息的强力工具和不可或缺的手段，已广泛应用于环境监测、食品安全检测、化学组成分析、爆炸物检测和生物医疗等关系国计民生及国民经济命脉的重要领域。
表面增强红外吸收光谱技术(Surface-Enhanced Infrared Absorption)能够显著增强被测分子的红外光谱吸收特征，使分子光谱的灵敏度和准确性大幅度提高，已逐渐成为探测微量和单层分子特征、表征精细分子结构有效的测试分析工具。然而目前该技术存在增强波段十分狭窄、探测能力受到极大限制、重复性有待提高的缺陷，不具备微量分子检测的普遍意义。
发明内容
因此，本发明的目的在于克服现有技术中的缺陷，提供一种微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件及其制备方法和应用。
在阐述本发明内容之前，定义本文中所使用的术语如下：
术语“s-SNOM”是指：散射式扫描近场光学显微镜。
为实现上述目的，本发明的第一方面提供了一种微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件，其特征在于，所述器件包括第一基底、第二基底和氧化钼薄膜；
其中，所述第二基底形成凹槽微腔，所述氧化钼薄膜覆盖在所述凹槽微腔上，成悬空状态，与第二基底形成封闭的微腔结构；
优选地，所述第一基底材料为硅，和/或所述第二基底材料为二氧化硅。
根据本发明第一方面的器件，其中，所述第二基底上设置有金属层，且由所述金属层形成凹槽微腔，所述氧化钼薄膜覆盖在所述凹槽微腔上，成悬空状态，与金属层形成封闭的谐振腔结构；
优选地，所述金属层的材料选自以下一种或多种：金、银、金银合金，和/或，所述金属层的厚度为20nm～5000nm。
根据本发明第一方面的器件，其中，所述凹槽微腔为阵列性凹槽微腔；和/或所述凹槽微腔的深度为0.6nm～10nm；
优选地，所述凹槽微腔横截面形状选自以下一种或多种：长方形、圆形、三角形、正方形、菱形、梯形。
根据本发明第一方面的器件，其中，所述氧化钼薄膜宽度为 10nm～2000nm；
所述氧化钼薄膜的长度为15nm～2000nm；和/或
所述氧化钼薄膜的厚度为0.7nm～10nm。
本发明的第二方面提供了第一方面所述的微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的制备方法，该制备方法可以包括以下步骤：
(1)制作金属凹槽微腔结构；
(2)制备氧化钼薄膜；
(3)转移氧化钼薄膜：将步骤(3)制备的氧化钼薄膜转移到步骤(1) 上述制备的凹槽微腔结构上。
根据本发明第二方面的制备方法，其中，步骤(1)中，所述凹槽微腔结构的制作方法选自以下一种或多种：紫外光刻、电子束曝光、纳米压印结合等离子刻蚀。
根据本发明第二方面的制备方法，其中，步骤(2)中，所述氧化钼薄膜的制备方法为机械剥离工艺或化学气相沉积。
本发明的第三方面提供了一种红外分子探测装置，所述装置包括第一方面所述的微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件和s-SNOM；
其中，所述s-SNOM的针尖设置于所述微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的氧化钼薄膜的上方，待测物质放置于微腔凹槽中；
优选地，所述待测物质的厚度为0.6nm～10nm。
根据本发明第三方面的红外分子探测装置，所述氧化钼薄膜在s-SNOM 的针尖激发下产生双曲声子极化激元。
本发明的第四方面提供了一种电子器件和/或光电器件，所述器件包括第一方面所述的微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件。
本发明涉及一种声子极化激元表面增强分子红外吸收的氧化钼微腔传感器件及制备方法。
本发明的一个目的在于提供一种具有悬空氧化钼薄层的微腔结构，包括第一基底、第二基底，凹槽微腔，氧化钼薄膜，待检测物质，入射的红外光，以及s-SNOM针尖；
其中，所述第一基底材料为硅，第二基底材料为二氧化硅，在第二基底加工成凹槽微腔，氧化钼薄膜覆盖在所述凹槽微腔上，成悬空状态，与第二基底形成封闭的微腔结构。
优选地，所述待检测物质放置在凹槽微腔中，待检测物质厚度为 0.6nm～10nm。
本发明的另一个目的在于提供一种金属微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件，包括第一基底、第二基底、金属层、凹槽微腔，待检测物质以及氧化钼薄膜；
其中，所述金属层沉积在基底上，在金层上加工具有阵列性的凹槽微腔结构，待检测物质放置在凹槽微腔中，氧化钼薄膜覆盖在凹槽微腔上，构成封闭的谐振腔结构；
所述氧化钼薄膜与金属层之间区域具有阵列型的凹槽微腔结构，所述阵列型的凹槽微腔上方覆盖的氧化钼薄膜在散射型近场光学显微镜 s-SNOM针尖激发下可以产生声学型双曲声子极化激元，实现极强的光场束缚和极大的电磁场增强。
优选地，所述基底为二氧化硅/硅。所述金属层为金、银、金银合金材料，厚度范围20nm～5000nm。
优选地，所述的金属凹槽微腔阵列结构为金属层上加工若干且互不接触的凹槽结构，所述凹槽结构横截面为长方形、圆形、三角形、正方形、菱形、梯形等几何形状。
优选地，金属凹槽微腔的深度为0.6nm～10nm。
优选地，所述的氧化钼薄膜宽度为10nm～2000nm，长度为 15nm～2000nm，厚度为0.7nm～10nm。
优选地，氧化钼薄膜可直接覆压在金属层上，凹槽微腔上方对应的氧化钼薄层为悬空状态。
优选地，所述待检测物质放置在金属凹槽微腔中，待检测物质厚度为 0.6nm～10nm。
本发明的再一个目的在于提供一种金属微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的制备方法，按照如下步骤：
(1)制作金属层：利用电子束蒸镀、热蒸镀、磁控溅射、原子层沉积或分子束外延生长等方法在衬底上制备金属层，其中基底的材料为二氧化硅/硅；
(2)制作阵列性凹槽微腔结构：利用紫外光刻、电子束曝光、纳米压印结合等离子刻蚀制作阵列性凹槽微腔结构；
(3)转移待检测物质：将待检测的物质转移至上述凹槽微腔中；
(4)制备氧化钼薄膜：通过标准机械剥离工艺或者化学气相沉积法获取氧化钼薄膜；
(5)转移氧化钼薄膜：将制备的氧化钼薄膜转移到上述制备的阵列性金属凹槽微腔结构上。
氧化钼是由氧原子与钼原子构成的双轴二维晶体，单层氧化钼的厚度约0.7nm。本发明利用氧化钼优异的力学、热学、电学和光学特性，在电子器件和光电器件领域的巨大应用潜力，提出悬空氧化钼薄层的微腔结构、金属微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件，由于氧化钼的双曲特性，其支持的声子极化激元具有超越其它材料支持的极化激元的超强场束缚以及极大的电磁场增强能力，本发明能够对分子，特别是极少量分子的传感起到关键性的帮助。
本发明的微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件可以具有但不限于以下有益效果：
本发明在近场s-SNOM下，氧化钼材料会产生双曲声子极化激元，在金层凹槽微腔上方地氧化钼处于悬空状态，凹槽微腔中金属层会产生镜像电磁场，镜像电磁场与氧化钼产生的双曲声子极化激元相互耦合形成声学型双曲声子极化激元，将入射光极限压缩并且极大地增强了电磁场能量。电磁场能量被挤压在凹槽微腔结构里。相对于其他基于材料极化激元的器件结构，本发明可是实现超高的入射光压缩和极强的电磁场增强，极大的提高了红外分子探测的效率，特别是少量分子，甚至单个分子探测的效率。
附图说明
以下，结合附图来详细说明本发明的实施方案，其中：
图1示出了具有氧化钼薄膜和在二氧化硅凹槽微腔组成的结构的本发明结构器件的纵向剖面主视图。
图2示出了具有氧化钼薄膜和金属凹槽微腔组成的结构的本发明器件的纵向剖面主视图。
图3示出了本发明氧化钼薄膜覆盖金属凹槽纳腔结构的俯视示意图。
图4(a)、图4(b)、图4(c)为本发明一些实施例中器件的氧化钼薄膜覆盖矩形金属凹槽微腔结构的横切面，矩形氧化钼薄膜覆盖金属凹槽微腔结构的示意图。
图5(a)、图5(b)、图5(c)、图5(d)为本发明另一些实施例中器件的氧化钼薄膜覆盖矩形金属凹槽微腔结构的横切面，氧化钼薄膜覆盖矩形金属凹槽微腔结构的示意图。
图6为本发明的用于增强红外光谱探测的金属微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的制备方法流程图。
图7(a)为本发明器件中不同氧化钼厚度及凹槽材料组合结构的性能色散曲线图。图7(b)为电磁能量分布图。图7(c)为电磁能量增强图。图7(d)为增强分子耦合信号图。
附图标记说明：
101、第一基底；102、第二基底；103、氧化钼薄膜；104、金属层； 105、凹槽微腔；106、待检测物质；107、入射的红外光；108、s-SNOM针尖。
具体实施方式
下面通过具体的实施例进一步说明本发明，但是，应当理解为，这些实施例仅仅是用于更详细具体地说明之用，而不应理解为用于以任何形式限制本发明。
通过参考示范性实施例，本发明的目的和功能以及用于实现这些目的和功能的方法将得以阐明。然而，本发明并不受限于以下所公开的示范性实施例:可以通过不同形式来对其加以实现。说明书的实质仅仅是帮助相关领域技术人员综合理解本发明的具体细节。
实施例1
本实施例用于说明本发明金属微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的结构。
图1为具有氧化钼薄膜103和在二氧化硅凹槽微腔105组成的氧化钼薄膜悬空结构的本发明器件的纵向剖面主视图。
提供一种具有悬空氧化钼薄层的微腔结构，不包含金属层的用于增强红外光谱探测的金属-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件，包括第一基底 101、第二基底102,凹槽微腔105，氧化钼薄膜103，待检测物质106，入射的红外光107，以及s-SNOM针尖108，待检测物质106置于凹槽微腔105 内。待检测物质厚度为0.6nm～10nm。
其中，所述第一基底101材料为硅，第二基底102材料为二氧化硅，在基底102的二氧化硅层加工成凹槽微腔105，氧化钼薄膜103覆盖在所述凹槽微腔105上，成悬空状态，与基底102形成封闭的微腔结构。
所述氧化钼薄膜在s-SNOM激发下可产生双曲声子极化激元，提高电磁场能量及光的极限压缩，悬空氧化钼薄膜103双曲声子极化激元同时避免由基底101、102带来的损耗影响。
所述氧化钼薄膜103宽度为10nm～2000nm，长度为15nm～2000nm，厚度为0.7nm～10nm。
所述凹槽微腔10深度范围为0.6nm～500nm。
在另一优选实施例中，所述氧化钼薄膜103的横切面可以为长方形、正方形、圆形、三角形、梯形的结构。
实施例2
本实施例用于说明本发明金属微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的结构。
图2为具有氧化钼薄膜103和包含金属层凹槽微腔105组成的氧化钼薄膜悬空结构的本发明器件的纵向剖面主视图。
提供一种具有氧化钼薄膜103和金属凹槽微腔105组成的氧化钼薄膜悬空结构的用于增强红外光谱探测的金属-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件，包括第一基底101、第二基底102，金属层104，凹槽微腔105，氧化钼薄膜103，待检测物质106，入射的红外光107，以及s-SNOM针尖 108，待检测物质106置于凹槽微腔105内。待检测物质厚度为0.6nm～10nm。
其中，所述第一基底101为硅、第二基底102为二氧化硅。氧化钼薄层103覆盖在金属层104上，处于凹槽微腔105上方呈成悬空状态。所述待测物质层106放置在所述金属-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的凹槽微腔105里，厚度为0.6nm～10nm。所述氧化钼薄膜103在s-SNOM针尖激发下可产生双曲声子极化激元，与凹槽微腔里105的金属层104产生的镜像电磁场耦合形成声学型声子极化激元，提高电磁场能量及光的极限压缩，并且将电磁场积压在金属凹槽微腔105里，进一步提高电磁能量，实现极强的光场束缚和极大的电磁场增强。
所述氧化钼薄膜103宽度为10nm～2000nm，长度为15nm～2000nm，厚度为0.7nm～10nm。
所述金属层104材料为金，厚度范围为20nm～5000nm。
所述金属凹槽105深度范围为0.6nm～10nm。
实施例3
本实施例用于说明本发明金属微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的结构。
图3为本发明中的氧化钼薄膜103与金属凹槽微腔105结构示意图。参见图3，所述氧化钼薄膜103为矩形，金属凹槽微腔105为阵列性矩形结构，凹槽微腔间不相接触。
图2为本发明中的薄膜氧化钼103与金属凹槽微腔105结构纵向剖面放大图。参见图2，所述金属-氧化钼叠加的纵向剖面为微腔结构，金属层凹槽为微腔状，覆盖在金层凹槽微腔105上方的氧化钼部分呈悬空状态，与凹槽微腔构成封闭的腔体。待检测物106放置在凹槽微腔中。所述氧化钼宽度为10nm～2000nm，长度为15nm～2000nm，厚度为0.7nm～10nm，所述金属凹槽微腔深度范围为0.6nm～10nm。所述待测物106厚度范围为 0.6nm～10nm。
图4为氧化钼薄膜103和阵列性金属凹槽微腔105叠加结构的横切面的优选结构。所述氧化钼薄膜103横向切面可为长方形，金属凹槽微腔105 横向切面可为正方形如图3。所述金属凹槽微腔105横向切面也可为阵列性圆形、三角形、梯形结构，如图4(a)、图4(b)、图4(c)所示。在所示横切面结构中，其中氧化钼薄膜103直接覆盖在金属层104上，其中位于金属凹槽微腔105上的氧化钼薄膜103为悬空状态。
图5为具有氧化钼薄膜103和金属凹槽微腔105叠加结构的本发明器件的横切面优选结构，所述氧化钼薄膜103的横切面可为长方形，如图3，所述氧化钼薄膜103的横切面也可为正方形、圆形、三角形、梯形等结构，分别如图5(a)、图5(b)、图5(c)、图5(d)所示。
实施例4
本实施例用于说明本发明微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的制备方法。
图6为本发明的用于增强红外光谱探测的金属-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的制备方法流程图。参见图6，本发明提供了一种用于增强红外光谱探测的金属-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的制备方法，步骤如下：
(1)制作金属层104：利用电子束蒸镀、热蒸镀、磁控溅射、原子层沉积或分子束外延生长等方法在衬底上制备金属层，其中基底的材料为二氧化硅/硅。
(2)制作阵列性凹槽微腔结构105：利用紫外光刻、电子束曝光、纳米压印结合等离子刻蚀制作阵列性凹槽微腔结构。
(3)转移待检测物质：将待检测物质106转移至金属凹槽微腔105里。
(4)制备氧化钼薄膜103：通过标准机械剥离工艺或者化学气相沉积法获取氧化钼薄膜103。
(5)转移氧化钼薄膜104：将制备的氧化钼薄膜104转移到上述制备的阵列型凹槽微腔结构105上。即待检测物质106夹在氧化钼103与金属层104之间。
以下结合图7为对本发明的用于增强红外光谱探测的金属-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件进行仿真实验与计算，进一步验证本发明所述器件的性能。
图7为本发明的用于增强红外光谱探测的金属-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的性能展示。
本发明采用仿真实验计算。图7(a)为本发明器件中不同氧化钼厚度及凹槽材料组合结构的性能色散曲线图。单层氧化钼/金属微腔结构中声学型型声子极化激元与5nm厚度氧化钼/金属微腔结构、0.7nm厚氧化钼/二氧化硅以及5nm厚度氧化钼/金属微腔结构中相应的极化激元相比，每一频率处都具有最高的波矢量，对光场的压缩最强。
图7(b)是仿真计算后得到电磁场能量的分布图，氧化钼/金属微腔结构的电场能量被挤压在氧化钼与金属层之间的凹槽微腔中。
图7(c)是仿真计算后得到电磁场能量的增强图，可实现增强9个数量级，其计算公式为|Re(Ez)/Re(Ez,sub)|2。
图7(d)为增强分子耦合信号，增强倍数可达到大约45倍。参见图7 (d),设定的待测物质106尺寸为半径0.25nm，厚度0.6nm的圆柱体。分子振动模式为
其中f＝15.8cm-2表示分子信号振荡强度，ω表示红外入射光频率，ε∞＝1表示常数介电背景，ωn＝863cm-1表示分子振动频率，Г＝1.3cm-1表示分子阻尼常数。图7(d)中将分子信号放大50倍。红色虚线表示微腔中没有分子时结构产生的声学型型声子极化激元归一化电场谱，红色实线表示该结构产生的声学型型声子极化激元模式与微腔中分子振动模式发生耦合的归一化电场谱，显示由耦合导致的下陷特征。蓝色线表示微腔中分子信号的归一化电场谱。用没有分子时候的结构谱线减去有分子时结构的谱线，得到的数值除以分子自身的信号谱线，得到分子信号增强大约45倍。
本发明中，在近场s-SNOM激发下，氧化钼材料会产生双曲声子极化激元，在金层凹槽微腔上方地氧化钼处于悬空状态，凹槽微腔中金属层会产生镜像电磁场，镜像电磁场与氧化钼产生的双曲声子极化激元相互耦合形成声学型型双曲声子极化激元，将入射光极限压缩并且极大地增强了电磁场能量。电磁场能量被挤压在凹槽微腔结构里。相对于其他基于材料极化激元的器件结构，本发明可以实现超高的入射光压缩和极强的电磁场增强，极大的提高了红外分子探测的效率，特别是少量分子，甚至单个分子探测的效率。
尽管本发明已进行了一定程度的描述，明显地，在不脱离本发明的精神和范围的条件下，可进行各个条件的适当变化。可以理解，本发明不限于所述实施方案，而归于权利要求的范围，其包括所述每个因素的等同替换。
Claims (10)
1.一种微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件，其特征在于，所述器件包括第一基底、第二基底和氧化钼薄膜；
其中，所述第二基底形成凹槽微腔，所述氧化钼薄膜覆盖在所述凹槽微腔上，成悬空状态，与第二基底形成封闭的微腔结构；
优选地，所述第一基底材料为硅，和/或所述第二基底材料为二氧化硅。
2.根据权利要求1所述的器件，其特征在于，所述第二基底上设置有金属层，且由所述金属层形成凹槽微腔，所述氧化钼薄膜覆盖在所述凹槽微腔上，成悬空状态，与金属层形成封闭的谐振腔结构；
优选地，所述金属层的材料选自以下一种或多种：金、银、金银合金，和/或，所述金属层的厚度为20nm～5000nm。
3.根据权利要求1或2所述的器件，其特征在于，所述凹槽微腔为阵列性凹槽微腔；和/或所述凹槽微腔的深度为0.6nm～10nm；
优选地，所述凹槽微腔横截面形状选自以下一种或多种：长方形、圆形、三角形、正方形、菱形、梯形。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的器件，其特征在于，所述氧化钼薄膜宽度为10nm～2000nm；
所述氧化钼薄膜的长度为15nm～2000nm；和/或
所述氧化钼薄膜的厚度为0.7nm～10nm。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的制备方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：
(1)制作金属凹槽微腔结构；
(2)制备氧化钼薄膜；
(3)转移氧化钼薄膜：将步骤(3)制备的氧化钼薄膜转移到步骤(1)上述制备的凹槽微腔结构上。
6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述凹槽微腔结构的制作方法选自以下一种或多种：紫外光刻、电子束曝光、纳米压印结合等离子刻蚀。
7.根据权利要求5或6所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，所述氧化钼薄膜的制备方法为机械剥离工艺或化学气相沉积。
8.一种红外分子探测装置，其特征在于，所述装置包括权利要求1至4中任一项所述的微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件和s-SNOM；
其中，所述s-SNOM的针尖设置于所述微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件的氧化钼薄膜的上方，待测物质放置于微腔凹槽中；
优选地，所述待测物质的厚度为0.6nm～10nm。
9.根据权利要求8所述的红外分子探测装置，其特征在于，所述氧化钼薄膜在s-SNOM的针尖激发下产生双曲声子极化激元。
10.一种电子器件和/或光电器件，其特征在于，所述器件包括权利要求1至4中任一项所述的微腔-氧化钼声学型双曲声子极化激元器件。
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