CN113484277B - 一种基于石墨烯的太赫兹生物传感器 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种基于石墨烯的太赫兹生物传感器，包括：基底；若干金属电极，所述若干金属电极沉积在所述基底的表面，且所述若干金属电极彼此之间间隔设置；石墨烯层，所述石墨烯层叠设在所述若干金属电极的表面，且与所述若干金属电极电气连接，以及样品池。本发明所提供的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，结构简单，传感器的响应值大，样品信号容易被一般太赫兹时域光谱系统检测，可以使得样品溶液中游离的分子在石墨烯表面富集，实现弱信号的放大，降低对目标底物的检测难度。
Description
技术领域
本发明涉及太赫兹波电子器件领域，尤其涉及一种基于石墨烯的太赫兹生物传感器。
背景技术
太赫兹波是一种频率介于0.1THz至10THz的电磁波，太赫兹波有如下多种特性，如：较低的光子能量，对生物组织没有危害，适用于生物组织的活体检查；对许多非金属和非极性物质具有较高的穿透性，可应用于安防领域中探查枪械、爆炸物和毒品；与可见光和红外光相比，太赫兹波方向性好、穿透力强，能够实现高速的无线通讯传输。
石墨烯是一种二维的碳原子材料，有良好的热稳定性和柔韧性，有极高的电导率和比表面积，已在电子器件和光电领域引起来广泛的研究。生物传感器是一种对生物物质响应和识别的元件，检测物质浓度是生物传感器的其中一个重要的功能。物质浓度也常常作为疾病诊断的指标，通过对疾病标志物浓度的检测，可以判断是否患有某种疾病，甚至影响后续治疗方案额制定。现在医学上使用的检测方法有免疫生化、荧光探针和病理切片观察。上述方法的优点是检测特异性高、结果可靠，但是检测操作繁琐且耗时，而且检测过程中须要加入的染料或荧光素等试剂，会检测结果造成一定的影响。
许多研究者都想到了基于太赫兹技术来解决上述的问题，最常用的两种解决方案是超表面结构和全反射技术。超表面是在特定的基质表面制作具有亚波长尺寸的周期图案阵列，当太赫兹在超表面透射或反射时会产生共振吸收，形成一个明显的共振峰。超表面对介质的折射率十分敏感，样本浓度的变化造成折射率的变化，使得共振峰发生移动，通过共振峰的移动量可以判断溶液中物质的浓度。基于超表面制作的太赫兹生物传感器的优点是灵敏度高，但缺点是制作难度高且价格昂贵。全反射技术的主要的原理是利用倏逝波仅在界面附近传播的特性，减少样品中的水对太赫兹波的吸收衰减。全反射检测的灵敏度高于常规的反射式检测，检测下限可以达到ug/mL量级。全反射检测的优点是方便使用且易于清洁。缺点是为了实现全反射条件，往往须要使用棱镜，对检测光路的精度要求更高，调整和维护的难度也相应提高。
发明内容
鉴于上述现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种基于石墨烯的太赫兹生物传感器，旨在解决现有的基于太赫兹波的生物学传感器结构复杂的问题。
本发明为解决上述技术问题所采用的技术方案如下：
一种基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其中，包括：
基底；
若干金属电极，所述若干金属电极沉积在所述基底的表面，且所述若干金属电极彼此之间间隔设置；以及
石墨烯层，所述石墨烯层叠设在所述若干金属电极的表面，且与所述若干金属电极电气连接。
可选地，所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其中，所述基底的材料为对太赫兹透明的材料。
可选地，所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其中，所述基底的厚度为0.5-3mm。
可选地，所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其中，所述金属电极的数量为四个。
可选地，所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其中，所述金属电极为层状金属电极，包括沉积在所述基底表面的第一金属层和沉积在所述第一金属层表面的第二金属层。
可选地，所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其中，所述第一金属层的厚度为10-50nm；所述第二金属层的厚度为40-150nm。
可选地，所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其中，所述石墨烯层为单层本征石墨烯。
可选地，所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其中，还包括盛样件，所述盛样件固定在所述石墨烯层的表面上，用于容纳待测样品；所述盛样件包括本体，所述本体上设置有贯通所述本体的通孔，所述通孔与所述石墨烯层配合构成容纳部。
可选地，所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其中，所述通孔的壁厚为0.1-10mm。
可选地，所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其中，所述基底为方形基底；所述金属电极设置为四个，各个金属电极的形状均为等腰梯形，所述四个等腰梯形的底边分别与所述方形基底的四个边重合；所述石墨烯层为方形，所述石墨烯层的四个边分别与所述四个等腰梯形发生部分重叠；所述盛样件的中部设置有圆形通孔，用于容纳待测样品。
有益效果：本发明所提供的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，结构简单，传感器的响应值大，样品信号容易被一般太赫兹时域光谱系统检测，可以使得样品溶液中游离的分子在石墨烯表面富集，实现弱信号的放大，降低对目标底物的检测难度。
附图说明
图1是本发明实施例提供的基于石墨烯的太赫兹生物传感器第一视角的结构示意图；
图2是本发明实施例提供的基于石墨烯的太赫兹生物传感器剖视图；
图3是本发明实施例提供的基于石墨烯的太赫兹生物传感器的制备流程图；
图4是本发明实施例提供的基于石墨烯的太赫兹生物传感器的工作原理图；
图5是本发明实施例提供的太赫兹生物传感器对样品的响应曲线。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚、明确，以下参照附图并举实施例对本发明进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。本技术领域技术人员可以理解，除非特意声明，这里使用的单数形式“一”、“一个”、“所述”和“该”也可包括复数形式。应该进一步理解的是，本发明的说明书中使用的措辞“包括”是指存在所述特征、整数、步骤、操作、元件和/或组件，但是并不排除存在或添加一个或多个其他特征、整数、步骤、操作、元件、组件和/或它们的组。这里使用的措辞“和/或”包括一个或更多个相关联的列出项的全部或任一单元和全部组合。
除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施方式的目的，不是旨在于限制本发明。
如图1-2所示，本发明公开一种基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其包括：基底10、沉积在所述基底10表面的金属电极20、设置在所述金属电极表面的石墨烯层30以及固定在所述石墨烯层30表面的盛样件(样品池)40。
在本实施例中，所提供的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，石墨烯作为一种半金属，同时也是一种良好的富集载体，可以通过范德华力和大π键作用力吸附界面附近的分子，当分子吸附在石墨烯表面时会对石墨烯形成掺杂，影响石墨烯的电导率。在无外界因素作用的情况下，溶质分子在溶液中均匀分布，在石墨烯表面能够掺杂的分子数量有限，因此对石墨烯的电导率改变量很小，这样的信号很难检测。本申请提出在石墨烯和溶液之间施加电压，使得样品池(盛样件)中的带有特定电性的分子向石墨烯表面移动，溶液中几乎所有的溶质分子都在石墨烯表面附着，此时掺杂效果增强，引起石墨烯的电导率的显著变化。通过太赫兹时域光谱系统测量石墨烯电导率，计算出溶液中的分子数量，从而实现了对溶液中微量分子的灵敏检测。
结合图4，图4为为太赫兹生物传感器工作原理图。在所述的太赫兹生物传感器的样品池中加入检测样品。将所述太赫兹生物传感器放置于太赫兹时域光谱系统的检测光路中。由于本实施例中分子在溶液中会发生电离，带有负电荷，因此选择在金属电极和样本之间施加反向直流偏压(金属电极为正极，样品为负极)。在电压作用下，被检分子向石墨烯表面定向移动，并在石墨烯表面上附着。当达到稳定时，可以认为溶液中几乎所有的分子均在石墨烯表面富集。通过测量传感器的反射信号，计算得到石墨烯电导率的变化量，用于反映溶液中分子的数量。在本实施例中用电导率的相对变化量作为传感器响应值，传感器响应值定义为：
如图5所示，图5为使用所述的太赫兹生物传感器测量不同浓度的样品的响应值，选用的测试样品的浓度范围为0.1-32皮摩尔。从图中可以看出，在0.1-4皮摩尔范围内，传感器的响应值随样品浓度的上升而指数下降，表现出很高的灵敏度。本发明提供的太赫兹生物传感器尤其适合应用于对溶液中微量物质的检测。
在本实施例的一种实现方式中，所述基底10的材料为对太赫兹波透明的介质材料，如高阻硅、蓝宝石或者石英等。所述基底的形状可以根据实际需要进行设置，如设置为四边形。所述基底的厚度为0.5mm至1.0mm，1.0mm至1.5mm，1.5mm至2.0mm。其中，石英同时具有高硬度、价格低廉和对可见光透明的特性，因此是制作基底的优选材料。基底的厚度是重要的参数，基底太薄容易产生多重反射影响太赫兹信号的提取，基底太厚则会增加太赫兹在基底中的传播衰减。
在本实施例的一种实现方式中，所述金属电极20的数量为四个，示例性地，所述基底为正方形，所述四个金属电极分别设置在正方形的两条对角线交叉形成的四个区域内。四个金属电极的形状均为等腰梯形，等腰梯形的底边与正方形的边重合，但是等腰梯形的底边的长度小于其所在的正方形的边的长度，等腰梯形的高度小于正方形对角线所形成的三角形的高度，通过在基底上设置四个金属电极在施加电压时，可以使待检测溶液中的分子快速的发生定向移动，从而使得分子达到平衡所需要的时间缩短，也即缩短了检测时间。
在本实施例中，所述金属电极的材料为电阻小的金属材料，如：金、银、铜、钛、铬、铝等或其合金。所述金属电极的厚度可以为50nm至70nm，70nm至90nm，90nm至110nm，110nm至130nm，130nm至150nm，150nm至170nm，170nm至200nm。
在本实施例的一种实现方式中，所述金属电极为层状金属电极，即所述金属电极包括第一金属层和第二金属层，所述第一金属层的厚度可以为10nm至20nm，20nm至30nm，30nm至50nm。所述第二金属层的厚度可以为40nm至70nm，70nm至100nm，100nm至150nm。
在本实施例中，所述金属电极可以通过蒸镀的方式生成，示例性地，使用超声对基底进行清洗，将基底表面的脏污洗干净，然后用氮气吹干。接着使用印有金属电极图案的掩膜版覆盖在所述基底之上，放入真空蒸镀机中进行蒸镀。首先蒸镀铬的作为粘附层，厚度为10nm，然后在粘附层的基础上继续蒸镀一层厚度为90nm的金，蒸镀的速率为将完成蒸镀完成印有金属电极的基底放入无水乙醇中清洗并烘干，完成金属电极的制备。
在本实施例的一种实现方式中，所述石墨烯层为单层本征石墨烯，在太赫兹频段内，石墨烯的电导率由带内的电子跃迁主导。石墨烯有较大的比表面积，能为分子的附着提供了丰富的吸附位点。示例性地，可以在金属电极制备完成后，将单层石墨烯转移至所述基底的中央，完全覆盖传感器的中央区域，并且要求与四个金属电极保持电气接触。
在本实施例的一种实现方式中，所述盛样件(样品池)的作用是承载待检测样品，防止待检测样品在检测时发生外渗，容易理解的是，所述待检测样品为液态。所述样品池的材料可以选自聚乙烯(PE)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚二甲基硅氧烷(PDMS)或者聚酰亚胺(PI)，厚度为0.1-10mm。容易理解的是，可以采用厚度为0.5mm的聚乙烯膜片，在聚乙烯膜片的中间开一个通孔，通孔的直径可以根据实际的需要进行设置，如可以设置为8mm。将样品池使用胶黏剂黏贴在基底上，黏贴后的样品池上的通孔位于基底的中间位置，样品池将石墨烯层完全覆盖。
如图3所示，图3为本申请提供的制作太赫兹生物传感器的流程图。示例性地，可以选择方形的厚度为1.5mm的石英片作为基底，采用超声清洗的方式对基底进行清洗，清洗掉基底表面的油污，其中，超声清洗的时间，超声的功率可以更具实际的情况进行设置。将清洗干净的石英片用氮气进行吹扫使其干燥。
将印有金属电极图案的掩膜版覆盖在干燥后的石英片的表面，然后将石英片放入真空蒸镀机进行蒸镀。在蒸镀时，先蒸镀一层钛作为粘附层，钛层额厚度为9nm，然后在钛层的表面再蒸镀一层铝，铝层的厚度为100nm，即金属电极由铝层和铝层构成。其中，蒸镀的速率为通过控制蒸铝的速度和时间，可以使所制备得到的金属电极膜厚均匀，质地致密。
将蒸镀完成后的表面印制有金属电极的石英片放入无水乙醇中进行清洗，清洗完成后干燥，备用。
将单层本征石墨烯转移至所述石英片的中央，完全覆盖石英片的中央区域，且与四个等腰梯形金属电极保持电气接触。
最后将PE材质的样品池胶合到所述石英片的中央，透过样品池中间的通孔暴露出石墨烯区域。
综上所述，本发明提供了一种基于石墨烯的太赫兹生物传感器，包括：基底、金属电极、石墨烯层以及盛样件。该太赫兹生物传感器，有别于基于场效应、等离子共振或超表面的太赫兹生物传感器。该太赫兹生物传感器，其原理是通过施加电压的方式驱使原本在溶液中游离的分子在石墨烯表面富集，随着富集的分子数目越多，分子对石墨烯的掺杂效果越明显，越容易被检测。使用太赫兹时域光谱系统可以测量石墨的电导率，并以此反映溶液中分子的含量。可以实现非标记、无接触的检测，不需要额外的检测试剂，避免了因为荧光标记物的使用对检测结果造成影响。同时，可以使得溶液中游离的分子在石墨烯表面富集，实现弱信号的放大，降低对目标底物的检测难度。
本发明提出的太赫兹生物传感器解决了目前技术上的缺点和不足，具有体积小巧、制作工艺成熟、品质稳定可控，尤其适合低浓度样本的检测。
应当理解的是，本发明的应用不限于上述的举例，对本领域普通技术人员来说，可以根据上述说明加以改进或变换，所有这些改进和变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围。
Claims (8)
1.一种基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其特征在于，包括：
基底；
若干金属电极，所述若干金属电极沉积在所述基底的表面，且所述若干金属电极彼此之间间隔设置；以及
石墨烯层，所述石墨烯层叠设在所述若干金属电极的表面，且与所述若干金属电极电气连接；
所述基底的材质为对太赫兹透明的材料；
所述太赫兹生物传感器还包括盛样件，所述盛样件固定在所述石墨烯层的表面上，用于容纳待测样品；所述盛样件包括本体，所述本体上设置有贯通所述本体的通孔，所述通孔与所述石墨烯层配合构成容纳部；
在所述石墨烯层和待测样品溶液之间施加电压，使得盛样件中的带有特定电性的分子向所述石墨烯层表面移动。
2.根据权利要求1所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其特征在于，所述基底的厚度为0.5-3mm。
3.根据权利要求1所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其特征在于，所述若干金属电极为四个金属电极。
4.根据权利要求1所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其特征在于，所述金属电极为层状金属电极，包括沉积在所述基底表面的第一金属层和沉积在所述第一金属层表面的第二金属层。
5.根据权利要求4所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其特征在于，所述第一金属层的厚度为10-50nm；所述第二金属层的厚度为40-150nm。
6.根据权利要求1所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其特征在于，所述石墨烯层为单层本征石墨烯。
7.根据权利要求1所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其特征在于，所述通孔的壁厚为0.1-10mm。
8.根据权利要求1所述的基于石墨烯的太赫兹生物传感器，其特征在于，所述基底为方形基底；所述金属电极设置为四个，各个金属电极的形状均为等腰梯形，所述四个等腰梯形的底边分别与所述方形基底的四个边重合；所述石墨烯层为方形，所述石墨烯层的四个边分别与所述四个等腰梯形发生部分重叠；所述盛样件的中部设置有圆形通孔，用于容纳待测样品。
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