CN113471501B - 一种串联连续流微生物燃料电池系统及其制备方法和在降解硝基苯废水中的应用 - Google Patents

一种串联连续流微生物燃料电池系统及其制备方法和在降解硝基苯废水中的应用 Download PDF

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Abstract

本发明属环保水处理及生物燃料电池技术领域，为改善单个微生物燃料电池硝基苯降解率的局限性，提高有机物矿化度和发电量，提供一种串联连续流微生物燃料电池系统及其制备方法和在降解硝基苯废水中的应用，由两个双室微生物燃料电池MFC1、MFC2组成，MFC1和MFC2的阳极分别静置，阴极串联连接；阳极室与阴极室之间通过离子交换膜分割开，MFC1和MFC2的阳极室与阴极室内的电极为Fe@Fe2O3/PANI/PEG改性碳毡；阴极室内设饱和甘汞电极作为参比电极；阳极、阴极通过铜线连接1000Ω外部电阻，形成完整电路回路，在外接电阻上并联电压采集器。改善了电子传递和体系的传质性与处理量，实现性能和效率的提升。

Description

一种串联连续流微生物燃料电池系统及其制备方法和在降解 硝基苯废水中的应用
技术领域
本发明属于环保水处理及生物燃料电池技术领域，具体涉及一种串联连续流微生物燃料电池系统及其制备方法和在降解硝基苯废水中的应用，以微生物燃料电池阴极-阴极串联连续流模式降解硝基苯及产电，采用首次制备的改性电池Fe@Fe2O3/PANI/PEG/CF以及生物阴极提升硝基苯去除率及产电量。
背景技术
硝基苯作为一种常见的化工企业排放的有毒污染物，是一类重要的化工原料，多用作炸药、农药以及橡胶硫化促进剂的原料。由于其高毒性，对生态环境危害也较大且化学性质十分稳定，难生化降解，将其从废水中有效去除一直是研究话题，目前降解硝基苯（NB）常使用的方法大体有物理法、化学法、生物法及联合处理法等，但这些方法存在着各自的缺点与问题，例如物理法中溶剂再生困难且处理周期长，甚至会产生二次污染，化学法则存在高昂的成本以及降解硝基苯不彻底等缺陷。如何在改善硝基苯去除效率的基础上避免产生这些不必要的问题是寻找新的处理降解硝基苯的一个关键点。
微生物燃料电池(MFC)作为一种新兴的能量转化装置，采用微生物燃料电池主要有两大优点，一是产生电能，二是能够有效处理有机物废水，这其中不会只局限于易降解的有机废水，近年来研究者试图通过MFC处理难降解污染物，并取得了一些成果。而如何提高产电量及有机废水的降解率则成为MFC需进一步完善和发展的两大关键课题。
其基本工作机理是附着在阳极上的产电细菌催化氧化有机物并产生电子和质子，电子、质子传递至阴极，在阴极处电子、质子、电子受体（如高锰酸钾、铁氰化钾、氧气等）三者结合，发生还原反应，形成电流回路，从而实现能量回收并降解溶液中的有机物。MFC的最大优点在于无需燃烧生物质而从中直接获取电能，能量利用率极大提高，运行过程中有害有毒等污染环境的气体排放少。以C12H22O11为阳极室基质，氧气为阴极电子受体为例，MFC发生的主要电极反应及总反应如下：
阳极反应：C12H22O11+ 13H2O → 12CO2 + 48H+ + 48e-；
阴极反应：12O2 + 48e- + 48H+ → 24H2O；
总反应：C12H22O11+ 12O2→ 12CO2 + 11H2O。
MFC由于环保、节能的优势使其在环境治理的多个方面有所发展，其中在生活污水、工业废水以及垃圾渗滤液等多种废水处理中都取得了一定成效。有研究验证了硝基苯在微生物燃料电池中降解的可行性，并阐述了采用MFC技术的优势，目前利用MFC技术去除硝基苯等这类难生化降解物质的研究会是处理工业废水的一条新道路，因此利用MFC这种低能耗、安全且温和的方式处理难降解污染物硝基苯是非常有价值的。
发明内容
本发明为了改善单个微生物燃料电池硝基苯降解率的局限性，为了提高有机物矿化度和发电量，提供一种串联连续流微生物燃料电池系统及其制备方法和在降解硝基苯废水中的应用，以阴极-阴极串联的连续流微生物燃料电池系统新模式，并首次公开了Fe@Fe2O3/PANI/PEG/CF改性电池的制备以及采用生物阴极的方式。
本发明由如下技术方案实现的：一种串联连续流微生物燃料电池系统，由两个双室微生物燃料电池MFC1、MFC2组成，MFC1和MFC2的阳极分别静置，阴极串联连接；MFC1和MFC2的阳极室与阴极室之间通过离子交换膜分割开，MFC1和MFC2的阳极室与阴极室内的电极为Fe@Fe2O3/PANI/PEG改性碳毡；阴极室内设饱和甘汞电极作为参比电极；阳极、阴极通过铜线连接1000Ω外接电阻，形成完整电路回路，在外接电阻上并联电压采集器。
所述MFC1的阳极室I的侧壁底部设置阳极进水口I，顶部设置阳极出水口I，阳极进水口I和阳极出水口I密封；MFC1的阴极室I侧壁底部设置阴极进水口I，顶部设置阴极出水口I；
所述MFC2的阳极室II的侧壁底部设置阳极进水口II，顶部设置阳极出水口II；MFC2的阴极室II侧壁底部设置阴极进水口II，顶部设置阴极出水口II；阳极进水口II和阳极出水口II密封；
MFC1的阴极出水口I连接MFC2的阴极进水口II；MFC2的阴极出水口II外接进水池的进水口；进水池的出水口连接MFC1的阴极进水口I。
所述MFC1和MFC2的阳极室与阴极室内接种厌氧活性污泥、剩余活性污泥、阳极培养基、阴极培养基。
所述Fe@Fe2O3/PANI/PEG改性碳毡的具体制备方法为：
（1）碳毡CF作为基底材料，改性前对碳毡作预处理：去离子水冲洗净并加热煮沸30min，再存于去离子水中备用；
（2）预处理后的CF直接浸入100ml的3g/L的FeCl3中，超声20-30min后，以硼氢化钠还原法将FeCl3还原，以0.5ml/s的流速滴加40ml的15g/L NaBH4到CF的正反面直至有单质铁出现，在60℃下将该电极放入真空干燥箱中干燥24h，取出后将其浸入8g/L聚乙二醇溶液中，浸泡至聚乙二醇溶液液面下降10ml，在60℃下真空干燥24h，得到Fe@Fe2O3/CF修饰电极；
（3）将Fe@Fe2O3/CF修饰电极浸泡在5-10g/L的聚苯胺分散液中，60℃下真空干燥24h，重复操作至聚苯胺分散液液面下降15ml，得到Fe@Fe2O3/PANI/CF改性电极，将Fe@Fe2O3/PANI/CF改性电极浸入10g/L的粘合剂PEG溶液中，重复操作至PEG溶液液面下降10mL，最后在60℃下真空干燥24h，得到Fe@Fe2O3/PANI/PEG/CF修饰电极。
所述碳毡为5cm×5cm×0.5cm；
所述串联连续流微生物燃料电池系统在降解硝基苯废水中的应用，具体应用方法为：对串联连续流微生物燃料电池系统进行预处理、挂膜、启动后，硝基苯废水进入系统：硝基苯废水从MFC1的阴极进水口I进水，MFC1的阴极上部出水作为MFC2的阴极下部进水，从MFC2的阴极上部出水，流进进水池（9），按此操作循环处理24h。
循环处理24h后更换新的一批阴极、阳极培养基。
本发明所述阳、阴极接种菌均取自山西省太原市杨家堡污水处理厂，分别为厌氧段活性污泥及剩余活性污泥。所述串联连续流微生物燃料电池系统进行预处理、挂膜、启动为常规预处理、挂膜、启动方法。
本发明首次设计了两个MFC串联的反应器，通过阴极-阴极串联连续流新模式处理硝基苯废水，在这种模式下，阴极室1的流出物被用作阴极室2的连续进料，进水由下至上流动类似于升流模式，在这种模式下，MFC1的流出物被用作MFC2的连续进料，使体系更加均匀，使微生物细菌能够充分接触污染物，扩大废水传质效果和处理量，进一步降解硝基苯，扩大了MFC对污染物的处理量。
降解硝基苯的降解路径：硝基苯在MFC生物阴极中，既发生电化学还原反应，也发生微生物对硝基苯的降解反应。硝基苯被生物降解产生羟基苯胺，以及其异构化产物邻羟基苯胺，羟基苯胺和邻羟基苯胺偶联产生副产物对羟基偶氮苯，邻羟基苯胺经过生物一系列作用可产生草酸；硝基苯被零价铁和阳极电子还原产生苯酚，转化为邻苯二酚，继续转化成（1Z，3Z）-丁二烯-1,4-二醇，之后也转化为草酸，再进一步实现硝基苯的矿化。
本发明的有益效果：
（1）使用新制备的Fe@Fe2O3/PANI/PEG改性碳毡作为改性电极，Fe2O3和PANI会增大电极的电导率和改性电极的ORR活性，促进了电子传递速率，优化了体系性能；通过串联两个MFC增加了生物阴极处理硝基苯的体积，提高了系统的传质性；通过连续流动的模式使硝基苯与微生物和电极均得到充分接触和作用，降解效果优于静置状态。
（2）通过逐步增加硝基苯浓度发现低浓度的硝基苯在MFC1中可以短时间内被去除，高浓度硝基苯反应前期MFC2作用明显，当硝基苯浓度为80mg/L时，2h后MFC1和MFC2的硝基苯去除率分别为59.39%和65.86%，当硝基苯浓度为240mg/L时，2h后MFC1和MFC2的硝基苯去除率分别为30.09%和63.24%；不同硝基苯浓度下MFC2最终出水的COD去除率均高于92.43%。
附图说明
图1为本发明所述串联连续流微生物燃料电池系统结构简图；
图中：1- MFC1；1.1-阳极室I；1.2-阳极进水口I；1.3-阳极出水口I；1.4-阴极室I；1.5-阴极进水口I；1.6-阴极出水口I；2- MFC2；2.1-阳极室II；2.2-阳极进水口II；2.3-阳极出水口II；2.4-阴极室II；2.5-阴极进水口II；2.6-阴极出水口II；3-离子交换膜；4-进水池；5-外接电阻；
图2为不同改性电极在生物阴极时NB和COD的去除率；图中：a为硝基苯去除效果图；b为COD的去除效果图；
图3为不同初始硝基苯浓度条件下，实验期间两个串联MFC中污染物硝基苯、氨氮以及COD的去除效果图；图中：a为硝基苯去除效果图；b为COD的去除效果图；c为氨氮的去除效果图；0-72h：80mg/L，72-144h：160 mg/L ，144-216h：240 mg/L。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例；基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1：一种串联连续流微生物燃料电池系统，由两个双室微生物燃料电池MFC11、MFC2 2组成，MFC1 1和MFC2 2的阳极分别静置，阴极串联连接；MFC1和MFC2的阳极室与阴极室之间通过离子交换膜3分割开，MFC1和MFC2的阳极室与阴极室内的电极为Fe@Fe2O3/PANI/PEG改性碳毡；阴极室内设饱和甘汞电极作为参比电极；阳极、阴极通过铜线连接1000Ω外接电阻5，形成完整电路回路，在外接电阻上并联电压采集器。
两个双室微生物燃料电池MFC1、MFC2结构相同，两个MFC阳极保证静置，阴极串联连接，各MFC由阳极室和阴极室组成，并由离子交换膜隔开，MFC的阳、阴极室侧面上下分别设有阳极进水口和阳极出水口，含硝基苯废水从MFC1的阴极下部进水口进水，MFC1的阴极上部出水作为MFC2的阴极下部进水，从MFC2的阴极上部出水，流进进水池，按此操作循环处理24h；所述阳极室和阴极室中均使用Fe@Fe2O3/PANI/PEG改性碳毡作为改性电极；阳极接种菌与阴极接种菌分别各取40mL污泥量与200mL阳、阴极培养基混合后分别注入阳极和阴极室，在阴极室内放置饱和甘汞电极作为参比电极；阳、阴极通过铜线由1000Ω外部电阻连接形成完整电路回路，在外接电阻上并联电压采集器。
其中：阳、阴极接种菌取自山西省太原市某污水处理厂厌氧段活性污泥及剩余活性污泥。
所述阳极、阴极培养基中具体培养液成分：
阳极培养基：葡萄糖 2.06g、(NH4)2SO4 0.236g 、K2HPO4 0.2 g、NaCl 0.12 g、MgSO4•7H2O 0.05 g、MnSO4•4H2O 0.01 g、FeSO4•7H2O 0.01 g、H2O 1000mL、调节pH为7.0。
阴极培养基：葡萄糖 1.03g、硝基苯 80mg、K2HPO4 0.2 g、NaCl 0.12 g、MgSO4•7H2O 0.05 g、MnSO4•4H2O 0.01 g、FeSO4•7H2O 0.01 g、H2O 1000mL、调节pH为7.0。
所述MFC1 1的阳极室I 1.1的侧壁底部设置阳极进水口I 1.2，顶部设置阳极出水口I 1.3，阳极进水口I 1.2和阳极出水口I 1.3密封；MFC1的阴极室I 1.4侧壁底部设置阴极进水口I 1.5，顶部设置阴极出水口I 1.6；
所述MFC2 2的阳极室II 2.1的侧壁底部设置阳极进水口II 2.2，顶部设置阳极出水口II 2.3；MFC2的阴极室II 2.4侧壁底部设置阴极进水口II 2.5，顶部设置阴极出水口II 2.6；阳极进水口II 2.2和阳极出水口II 2.3密封；
MFC1 1的阴极出水口I 1.6连接MFC22的阴极进水口II 2.5；MFC2 2的阴极出水口II 2.6外接进水池4的进水口；进水池4的出水口连接MFC1 1的阴极进水口I 1.5。
所述Fe@Fe2O3/PANI/PEG改性碳毡的具体制备方法为：
（1）碳毡CF作为基底材料，改性前对碳毡作预处理：去离子水冲洗净并加热煮沸30min，再存于去离子水中备用；
（2）预处理后的CF直接浸入100ml的3g/L的FeCl3中，超声20-30min后，以硼氢化钠还原法将FeCl3还原，以0.5ml/s的流速滴加40ml的15g/L NaBH4到CF的正反面直至有单质铁出现，在60℃下将该电极放入真空干燥箱中干燥24h，取出后将其浸入8g / L聚乙二醇溶液中，浸泡至液面下降10ml，在60℃下真空干燥24h，得到Fe@Fe2O3/CF修饰电极；
（3）将Fe@Fe2O3/CF修饰电极浸泡在5-10g/L的聚苯胺分散液中，60℃下真空干燥24h，重复操作至液面下降15ml，得到Fe@Fe2O3/PANI/CF改性电极，将Fe@Fe2O3/PANI/CF改性电极浸入10g/L的粘合剂PEG溶液中，重复操作至液面下降10mL，最后在60℃下真空干燥24h，得到Fe@Fe2O3/PANI/PEG/CF修饰电极。
实施例2：利用实施例1所制备的串联连续流微生物燃料电池系统降解硝基苯废水，具体方法如下：对串联连续流微生物燃料电池系统进行预处理、挂膜、启动后，硝基苯废水进入系统：硝基苯废水从MFC1的阴极进水口I进水，MFC1的阴极上部出水作为MFC2的阴极下部进水，从MFC2的阴极上部出水，流进进水池，按此操作循环处理24h。循环处理24h后更换新的一批阴、阳极培养基。阳极进出水口密封静置，需要采样时可以打开采样即可。
其中，预处理是对反应器、仪器等设备均进行灭菌消毒；挂膜是将相应的电极材料分别置于MFC阴、阳极中，MFC在35℃的电池箱中静止状态下在线挂膜并两天更换一次培养基，直至电极表面有生物膜形成为止；启动中MFC的输出电压稳定是启动成功的标志，并且每个启动周期结束的标志是电压降至20 mV。
如图2针对三种改性电极以及空白电极在生物阴极时NB和COD的去除率进行对比，改性电极降解硝基苯和COD时，Fe@Fe2O3/PANI/PEG/CF电极均表现出优异的降解性能，尤其是在COD的去除方面，改性电极可以在降解硝基苯之后将其矿化，从而保证一定的COD去除率。Fe@Fe2O3/PANI/PEG/CF和CF电极所在的MFC中，48h后硝基苯去除率分别为90.06%和74.69%，COD去除率分别为84.54%和23.57%，说明改性电极与空白电极NB和COD降解率差异明显，由于Fe@Fe2O3/PANI/PEG/CF电极的改良改善了电子传递效率以及串联MFC体系的传质性和处理量，故呈现出清晰的降解优势。
对MFC进行预处理、挂膜、启动后，通过改变初始硝基苯浓度，可以测试串联MFC反应器对硝基苯的适应性和耐受性，由图3可知，通过逐步增加硝基苯的浓度，从80mg/L增加到160mg/L，再到240mg/L，每个浓度下稳定运行三个周期，考察不同时段MFC1和MFC2出水水质中硝基苯浓度以及COD去除率的变化，80mg/L的硝基苯在前2h降解迅速，MFC1和MFC2的硝基苯去除率为59.39%和65.86%，24h反应结束后MFC1和MFC2的硝基苯去除率分别为94.31%和97.47%，数据表明硝基苯在2h内流经MFC1去除量过半，因此可以发现低浓度的硝基苯在MFC1中可以短时间内被去除，且MFC1发挥的作用明显；而在240mg/L的高浓度硝基苯中MFC2作用明显，2h后MFC1和MFC2的硝基苯去除率30.09%和63.24%，在24h后的COD去除率为96.78%，而单个MFC处于静置状态下，相同浓度24h后的COD去除率仅为36.38%，这表明特别是在高浓度硝基苯情况下，串联模式极大的提高了下硝基苯的矿化度。在本实验中通过连续增加硝基苯的浓度，MFC2最终出水的COD去除率均高于92.43%，显示了连续流处理硝基苯废水的有效性。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。

Claims (5)

1.一种串联连续流微生物燃料电池系统，其特征在于：由两个双室微生物燃料电池MFC1（1）、MFC2（2）组成，MFC1（1）和MFC2（2）的阳极分别静置，阴极串联连接；MFC1和MFC2的阳极室与阴极室之间通过离子交换膜（3）分割开，MFC1和MFC2的阳极室与阴极室内的电极为Fe@Fe2O3/PANI/PEG改性碳毡；阴极室内设饱和甘汞电极作为参比电极；阳极、阴极通过铜线连接1000Ω外接电阻（5），形成完整电路回路，在外接电阻上并联电压采集器；
所述MFC1（1）的阳极室I（1.1）的侧壁底部设置阳极进水口I（1.2），顶部设置阳极出水口I（1.3），阳极进水口I（1.2）和阳极出水口I（1.3）密封；MFC1的阴极室I（1.4）侧壁底部设置阴极进水口I（1.5），顶部设置阴极出水口I（1.6）；
所述MFC2（2）的阳极室II（2.1）的侧壁底部设置阳极进水口II（2.2），顶部设置阳极出水口II（2.3）；MFC2的阴极室II（2.4）侧壁底部设置阴极进水口II（2.5），顶部设置阴极出水口II（2.6）；阳极进水口II（2.2）和阳极出水口II（2.3）密封；
MFC1（1）的阴极出水口I（1.6）连接MFC2（2）的阴极进水口II（2.5）；MFC2（2）的阴极出水口II（2.6）外接进水池（4）的进水口；进水池（4）的出水口连接MFC1（1）的阴极进水口I（1.5）。
2.根据权利要求1所述的一种串联连续流微生物燃料电池系统，其特征在于：所述MFC1和MFC2的阴极室与阳极室内接种厌氧活性污泥、剩余活性污泥、阳极培养基、阴极培养基。
3.根据权利要求1所述的一种串联连续流微生物燃料电池系统，其特征在于：所述Fe@Fe2O3/PANI/PEG改性碳毡的具体制备方法为：
（1）碳毡CF作为基底材料，改性前对碳毡作预处理：去离子水冲洗净并加热煮沸30min，再存于去离子水中备用；
（2）预处理后的CF直接浸入100ml的3g/L的FeCl3中，超声20-30min后，以硼氢化钠还原法将FeCl3还原，以0.5ml/s的流速滴加40ml的15g/L NaBH4到CF的正反面直至有单质铁出现，在60℃下将该电极放入真空干燥箱中干燥24h，取出后将其浸入8g / L聚乙二醇溶液中，浸泡至液面下降10ml，在60℃下真空干燥24h，得到Fe@Fe2O3/CF修饰电极；
（3）将Fe@Fe2O3/CF修饰电极浸泡在5-10g/L的聚苯胺分散液中，60℃下真空干燥24h，重复操作至液面下降15ml，得到Fe@Fe2O3/PANI/CF改性电极，将Fe@Fe2O3/PANI/CF改性电极浸入10g/L的粘合剂PEG溶液中，重复操作至液面下降10mL，最后在60℃下真空干燥24h，得到Fe@Fe2O3/PANI/PEG/CF修饰电极。
4.权利要求1-3任意一项所述的串联连续流微生物燃料电池系统在降解硝基苯废水中的应用，其特征在于，具体应用方法为：对串联连续流微生物燃料电池系统进行预处理、挂膜、启动后，硝基苯废水进入系统：硝基苯废水从MFC1的阴极进水口I进水，MFC1的阴极上部出水作为MFC2的阴极下部进水，从MFC2的阴极上部出水，流进进水池，按此操作循环处理24h。
5.根据权利要求4所述的串联连续流微生物燃料电池系统在降解硝基苯废水中的应用，其特征在于：循环处理24h后更换新的一批阴极、阳极培养基。
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