CN113461142A - 一种自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法及其应用 - Google Patents

一种自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法及其应用 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法及其应用，所述同时去除的方法包括以下步骤：(1)采集地下水样品，对土著菌富集培养，得到富集培养菌液；(2)配制模拟地下水培养基，将富集培养菌液进行驯化培养，得到驯化完成后的菌液；(3)将普通电极置于驯化完成后的菌液中培养，得到生物膜电极；(4)在地表水气交界面放置普通电极C1，底泥中埋入普通电极A1，在地下水中垂直水面的污染羽区域放入普通电极A2和生物膜电极C2，之后将普通电极C1与普通电极A2连接，普通电极A1与生物膜电极C2连接，得到地表水‑底泥‑地下水三室系统。本发明提供的方法能够同时对地下水中硝酸盐和底泥有机质进行去除，去除效果好。

Description

一种自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法及其 应用
技术领域
本发明属于污染处理领域，具体涉及一种自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法及其应用，尤其涉及一种去除效果好的自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法及其应用。
背景技术
近年来，水污染导致的水资源短缺问题日益引起人们的关注。但水体治理久治难愈，地表水、沉积物和地下水迫切需要通过系统整体的协同治理，摆脱以往“头疼医头，脚疼医脚”的方式。将三部分作为一个整体系统来看待，通过地表水和底泥构建沉积物微生物燃料电池，连接地下水部分，形成一个回路系统。
黑臭底泥中含有的大量化学能未能被充分资源化利用。以前的研究表明，高有机质含量的底泥对于具有胞外电子传递功能的微生物来说是一种可利用电子来源。沉积物微生物燃料电池(SMFC)是一种利用有机物从化学能转化为电能的方法，它为微生物胞外电子传递提供了一条独特的通道，并通过微生物电化学建立了一个自驱动的电源。沉积物微生物燃料电池的主要优点是不会产生有毒废物，活性炭等材料的加入可以提高SMFC的发电量和储能能力；不同碳源，营养素和外源性微生物已添加到SMFC中，以提高其功率输出。但这些方法是通过“外来的源或催化剂”，应用不当会产生效果会带来二次污染，违背了原位修复的初衷。
CN102674646B公开了一种地表水体污染底泥的原位修复方法，通过将硝酸盐溶液注入底泥利用硝酸盐去除底泥中的有机污染物并抑制底泥中磷的释放；再将活性覆盖材料投加到底泥-水界面上形成一层活性覆盖层系统，利用所形成的活性覆盖层系统控制底泥中释放出来的氨氮，并阻止孔隙水中硝酸盐向上覆水的迁移以防止上覆水的硝酸盐污染。通过上述技术方案本发明可实现对湖泊、河流等地表水体污染底泥的原位修复和底泥中氮磷和有机污染物的释放控制。但其由于引入了硝酸盐，造成了底泥的污染。
CN111470719A公开了一种地下水硝酸盐高效去除装置，具体涉及地下水硝酸盐去除领域，包括去硝酸盐滤池，所述去硝酸盐滤池的一侧设置一级曝气净化池，所述一级曝气净化池的一侧设置有二级过滤净化池。该发明通过设置去硝酸盐滤池、一级曝气净化池与二级过滤净化池，在使用时，需要将地下水从进水管通入去硝酸盐滤池，去硝酸盐滤池采用反硝化生物滤池，滤料为轻质多孔球形陶粒，添加蔗糖为碳源，表面富集大量功能微生物，用以去除水中硝酸盐氮，接着通入一级曝气净化池去除水中残余有机物，然后进入二级过滤净化池去除水中悬浮物，最后采用紫外线消毒设备，简单可靠，可有效灭活水中微生物，采用此流程对地下水进行处理，确保出水水质达标。
由于目前的水体治理中将各个部分分别处理，造成治理效果不佳的问题。因此，如何提供一种将沉积物和地下水作为整体系统协同治理的方法，成为了亟待解决的问题。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法及其应用，尤其提供一种去除效果好的自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法及其应用。本发明提供的方法能够同时对地下水中硝酸盐和底泥有机质进行去除，去除效果好。
为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：
第一方面，本发明提供了一种自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，所述同时去除的方法包括以下步骤：
(1)从地下水硝酸盐氮污染区采集地下水样品，并对所述地下水样品中的土著菌富集培养，得到富集培养菌液；
(2)检测步骤(1)得到的地下水样品中的主要离子浓度，之后根据检测结果配制模拟地下水培养基，将步骤(1)得到的富集培养菌液接种于模拟地下水培养基中进行驯化培养，得到驯化完成后的菌液；
(3)将普通电极置于步骤(2)得到的驯化完成后的菌液中培养，得到生物膜电极C2；
(4)在地下水硝酸盐氮污染区的地表水气交界面放置普通电极C1，底泥中埋入普通电极A1，在地下水中垂直水面的污染羽区域放入普通电极A2和生物膜电极C2，之后将普通电极C1与普通电极A2用导线连接，构建底泥微生物燃料电池SMFC，将普通电极A1与生物膜电极C2用导线连接，构建微生物电化学反应器BER，得到地表水-底泥-地下水三室系统，即开始自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐的同时去除。
上述方法通过对环境中的土著菌进行驯化培养，并将普通电极置于驯化完成后的菌液中培养，使得所述生物膜电极具有有效的硝酸盐去除效果；同时通过电极的设置和连接构建了地表水-底泥-地下水三室系统，将底泥沉积物资源化利用，通过产电细菌分解产生的电子，传导到地下水中，刺激反硝化细菌富集，完成硝酸盐氮的还原过程，从而实现降低黑臭底泥中的有机质含量同时原位去除地下水中的硝酸盐氮污染。
优选地，步骤(2)所述主要离子包括阳离子和阴离子，所述阳离子包括钾离子、钠离子、钙离子和镁离子，所述阴离子包括硫酸根离子、碳酸氢根离子、氯离子和硝酸盐氮离子。
优选地，步骤(2)所述模拟地下水培养基包括硝酸钠、葡萄糖、氯化钙、七水合硫酸镁、磷酸二氢钾和磷酸氢二钾。
优选地，步骤(2)所述驯化培养至微生物对硝酸盐氮的去除率保持相对恒定时结束。
优选地，步骤(2)所述驯化培养中模拟地下水培养基中的溶解氧浓度不高于0.5mg/L，例如0.5mg/L、0.4mg/L、0.3mg/L或0.2mg/L等，但不限于以上所列举的数值，上述数值范围内其他未列举的数值同样适用。
优选地，步骤(2)所述驯化培养中还加入碳源，所述碳源包括葡萄糖。
优选地，步骤(2)所述驯化培养中模拟地下水培养基中的碳氮比为1.25-5，例如1.25、1.5、2、2.5、3、3.5、4、4.5或5等，但不限于以上所列举的数值，上述数值范围内其他未列举的数值同样适用。
优选地，步骤(3)所述普通电极的材料包括碳毡或碳刷。
优选地，步骤(4)所述导线包括钛丝。
第二方面，本发明提供了如上所述的自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法在水体污染去除中的应用。
第三方面，本发明还提供了一种具有自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除效果的装置，所述装置包括普通电极A1、普通电极A2、普通电极C1和生物膜电极C2，所述普通电极C1放置于地下水硝酸盐氮污染区的地表水气交界面，所述普通电极A1放置于底泥中，所述普通电极A2和生物膜电极C2放置于地下水中垂直水面的污染羽区域，所述普通电极C1与普通电极A2用导线连接，所述普通电极A1与生物膜电极C2用导线连接。
所述生物膜电极C2由包括以下步骤的方法制备得到：
(1’)从地下水硝酸盐氮污染区采集地下水样品，并对所述地下水样品中的土著菌富集培养，得到富集培养菌液；
(2’)检测步骤(1’)得到的地下水样品中的主要离子浓度，之后根据检测结果配制模拟地下水培养基，将步骤(1’)得到的富集培养菌液接种于模拟地下水培养基中进行驯化培养，得到驯化完成后的菌液；
(3’)将普通电极置于步骤(2’)得到的驯化完成后的菌液中培养，得到所述生物膜电极C2。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
本发明提供了一种自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，通过对环境中的土著菌进行驯化培养，并将普通电极置于驯化完成后的菌液中培养，使得所述生物膜电极具有有效的硝酸盐去除效果；同时通过电极的设置和连接构建了地表水-底泥-地下水三室系统，将底泥沉积物资源化利用，通过产电细菌分解产生的电子，传导到地下水中，刺激反硝化细菌富集，完成硝酸盐氮的还原过程，从而实现降低黑臭底泥中的有机质含量同时原位去除地下水中的硝酸盐氮污染。
附图说明
图1是实施例1提供的地表水-底泥-地下水三室系统的结构示意图，其中1-地表水，2-底泥，3-地下水；
图2是SSUS组、C组、CB组和CE组连续运行30天C1与A1之间的电压变化图；
图3是SSUS组、C组、CB组和CE组连续运行30天后有机质含量对比图；
图4是SSUS组、C组、CB组和CE组连续运行5天硝酸氮含量变化图；
图5是SSUS组、C组、CB组和CE组连续运行5天亚硝酸氮含量变化图；
图6是SSUS组、C组、CB组和CE组连续运行5天氨氮含量变化图。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
本实施例中，地下水样品、底泥沉积物与地表水样品取自北京市某村，东经116.2044E，北纬39.4327N。
实施例1(SSUS组)
本实施例提供了一种自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，具体步骤如下：
1、对待修复场地及水体进行样品采集及现状调查，获取地表水、底泥和地下水的基本指标数据。
(1)地表水：地表水中各组分的基本指标包括：pH值、溶解氧(DO)、硝酸盐氮、氨氮、亚硝酸盐氮、钾离子、钙离子、钠离子、镁离子、硫酸根离子，其中pH值和溶解氧是原位测试结果。
(2)底泥沉积物：对底泥沉积物的基本性质进行量化测试分析，底泥的基本性质测试了pH值，氧化还原电位，含水率，烧失量(LOI)，有机质含量和总有机碳。
(3)地下水：地下水的基本指标包括：pH、溶解氧(DO)、硝酸盐氮、氨氮、亚硝酸离子、硫酸根离子，碳酸氢根离子，氯离子，硝酸盐氮离子、磷酸离子、钾离子(K+)、钙离子(Ca2 +)、钠离子(Na+)、镁离子(Mg2+)、溶解性固体总量(TDS)、总硬度和细菌总数，其中pH值和溶解氧是原位监测。根据测试指标信息用来配制模拟地下水的组分参考。
2、土著菌的培养
土著菌从地下水样品中先进行富集培养，在250mL锥形瓶中富集，恒温37℃培养(静态恒温箱)24h，做三个平行对照。然后对菌落进行为期30天的适应性驯化，每3天更换一次培养液(培养液配方为：364.29mg硝酸钠，281.25mg葡萄糖，111mg氯化钙，184.5mg七水合硫酸镁，磷酸二氢钾54.4mg，磷酸氢二钾43.5mg，加入灭菌去离子水并定容至总体积为1L，该配方的硝酸盐氮浓度为60mg/L，其他浓度依需求稀释)，然后进行五轮不同浓度的模拟地下水的驯化。直到每轮驯化周期微生物对硝酸盐氮的去除率基本不变，则完成驯化，开始准备挂膜；挂膜是将碳毡电极材料，通过高纯钛丝连接，置于挂膜锥形瓶中在恒温摇床中以24h为一个周期进行培养。每次更换培养基时需要提前用高纯氮气吹氧将培养基中的溶解氧降低至0.5mg/L以下来维持模拟地下水的低氧浓度环境。待到连续三轮培养微生物的去除硝酸盐氮浓度稳定即为挂膜完成。
3、模拟系统的构建
(1)在地表水气交界面放置一个未挂膜的碳毡电极C1，在底泥居中位置埋入相同大小的一个未挂膜的碳毡电极A1，作为一个底泥微生物燃料电池SMFC；
(2)在地下水中垂直水面在污染羽区域放入一对同样尺寸置于同样深度的碳毡电极，其中一个是挂膜后的生物膜碳毡电极C2，另一个是未挂膜的碳毡电极A2，构成一个微生物电化学反应器BER。
(3)通过A1与C2连接，A2与C1连接，完成三室系统的构建，将SMFC和BER垂直连接起来，构建完成一个地表水-底泥-地下水三室系统，其结构示意图如图1所示，其中1为地表水，2为底泥，3为地下水，地下水中硝酸盐氮的初始浓度为60mg/L。
其中上述地表水-底泥-地下水三室系统中的地表水、底泥、地下水均来自上述地下水样品、底泥沉积物与地表水样品。
对比例1(C组)
本对比例提供了一种底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，操作步骤中除A1与C2不连接、A2与C1不连接、C2为未挂膜的碳毡电极外，其余与实施例1一致。
对比例2(CB组)
本对比例提供了一种底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，操作步骤中除A1与C2不连接、A2与C1不连接外，其余与实施例1一致。
对比例3(CE组)
本对比例提供了一种底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，操作步骤中除C2为未挂膜的碳毡电极外，其余与实施例1一致。
效果测试：
将实施例1和对比例1-3提供的方法连续运行30天，并每天更换地下水，并记录C1与A1之间的电压和30天后底泥有机质含量的变化，结果见图2-3。底泥中有机质含量的测定，依据《LY/T1237-1999森林土壤有机质的测定及碳氮比的计算》标准进行。
从图2中可以发现，随着时间的变化，SSUS组的电压不断下降，说明底泥中有机质随着时间变化不断减少，产生的电量逐渐降低。
从图3中可以更直观地发现，第30天时SSUS组的底泥中有机质含量出现明显下降，相比其他对比例显示了优秀的底泥有机质去除效果。
此外，在系统运行前五天，检测并记录地下水中硝酸氮、亚硝酸氮和氨氮的含量，结果如图4-6所示。检测方法参考《水与废水监测分析方法(第四版)》(国家环境保护局编，中国科学出版社)中的紫外分光光度法，采用紫外分光光度计(DR/6000,HACH,USA)测试。
从图4中可以看出，在一天之中，随着系统的不断运行，SSUS组中地下水中硝酸氮的含量出现显著下降，明显低于其他三组，显示了优秀的硝酸盐去除能力。
从图5中可以看出亚硝酸盐氮在硝酸盐氮去除过程中的浓度变化规律。硝酸盐氮在去除过程中先转化为亚硝酸盐氮，这是第一步短程反硝化，进而再从亚硝酸盐氮转化为氮气完成彻底的反硝化反应。亚硝酸盐的浓度变化过程表明反硝化进行的程度，中间产物亚硝酸盐氮积累的浓度过高会导致水体毒性增大不能作为饮用水。图5中SSUS组亚硝酸盐氮呈现先增高后降低的规律，在10h时亚硝酸盐氮浓度达到峰值，而后开始降低，至18h时已经降低为0。CB组的亚硝酸盐氮浓度随时间先增加到10h后浓度保持不变，说明前10h内以第一步“硝酸盐→亚硝酸盐”短程反硝化过程为主，在10～18h进行“亚硝酸盐→氮气”的转化。CB组的亚硝酸盐氮浓度随时间先增加到10h后浓度保持不变，主要是“硝酸盐→亚硝酸盐”过程，第二步“亚硝酸盐→氮气”受到制约。而C组和CE组的硝氮浓度一直保持在0的状态，说明在测试时点未检测到亚硝氮的产生，结合硝酸盐浓度变化，C组和CE组的电子供体不足以促使还原硝酸盐的反应启动。对比SSUS和CB组可以看出，SSUS组在微电流的刺激下生物膜去除硝酸盐氮的反硝化过程进行的更彻底。
从图6中可以看出氨氮浓度在硝酸盐氮去除过程中浓度的变化规律。微生物菌体死亡或溶液中碳源过量情况下会引起氨氮浓度的增高。监测氨氮浓度的变化可以间接反应硝酸盐氮去除过程中氮素转移的过程，氨氮浓度过高会影响出水水质造成污染。由对照实验可以看出，SSUS组和CB组均呈现先增高后降低的过程，24h时SSUS组氨氮降为0，而CB组还停留在1.5～2mg/L的浓度水平。结合图4和图5的变化规律，SSUS组在完成反硝化的过程中，在微电流作用下会提供电子供体，刺激生物膜生长及细胞作用的进行，初期碳源过量时微生物作用下产生氨氮，后期通过厌氧氨氧化过程“氨氮→氮气”去除，而CB组中可能是由于生物膜在反硝化过程中，后期碳源不足未能完成“氨氮→氮气”的去除。同时C组和CE组并没有发生氨氮浓度的变化，表示系统内未发生相关反应。
以上结果表明，本发明通过对环境中的土著菌进行驯化培养，将普通电极置于驯化完成后的菌液中培养得到生物膜电极，并通过电极的设置和连接构建的地表水-底泥-地下水三室系统能够有效去除底泥中的有机质和地下水中的硝酸盐，去除效果好；SSUS组24h内硝酸盐去除效率达到100％，相较于CB组的硝酸盐氮去除效率(86.3％)，脱氮效率提升了13.7％。CE组由于输出电压未达到电化学还原所需要的电压水平，并未能去除硝酸盐氮。同时30天内SSUS组底泥有机质含量降低22.92g/kg，CE组有机质含量下降10k/kg。对比而言，SSUS组显示了优秀的硝酸盐去除效果和底泥有机质去除效果。
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法及其应用，但本发明并不局限于上述实施例，即不意味着本发明必须依赖上述实施例才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于上述实施方式中的具体细节，在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，这些简单变型均属于本发明的保护范围。
另外需要说明的是，在上述具体实施方式中所描述的各个具体技术特征，在不矛盾的情况下，可以通过任何合适的方式进行组合，为了避免不必要的重复，本发明对各种可能的组合方式不再另行说明。

Claims (10)

1.一种自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，其特征在于，所述同时去除的方法包括以下步骤：
(1)从地下水硝酸盐氮污染区采集地下水样品，并对所述地下水样品中的土著菌富集培养，得到富集培养菌液；
(2)检测步骤(1)得到的地下水样品中的主要离子浓度，之后根据检测结果配制模拟地下水培养基，将步骤(1)得到的富集培养菌液接种于模拟地下水培养基中进行驯化培养，得到驯化完成后的菌液；
(3)将普通电极置于步骤(2)得到的驯化完成后的菌液中培养，得到生物膜电极C2；
(4)在地下水硝酸盐氮污染区的地表水气交界面放置普通电极C1，底泥中埋入普通电极A1，在地下水中垂直水面的污染羽区域放入普通电极A2和生物膜电极C2，之后将普通电极C1与普通电极A2用导线连接，普通电极A1与生物膜电极C2用导线连接，得到地表水-底泥-地下水三室系统，即开始自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐的同时去除。
2.根据权利要求1所述的自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，其特征在于，步骤(2)所述主要离子包括阳离子和阴离子，所述阳离子包括钾离子、钠离子、钙离子和镁离子，所述阴离子包括硫酸根离子、碳酸氢根离子、氯离子和硝酸盐氮离子。
3.根据权利要求1或2所述的自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，其特征在于，步骤(2)所述模拟地下水培养基包括硝酸钠、葡萄糖、氯化钙、七水合硫酸镁、磷酸二氢钾和磷酸氢二钾。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，其特征在于，步骤(2)所述驯化培养至微生物对硝酸盐氮的去除率保持相对恒定时结束。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，其特征在于，步骤(2)所述驯化培养中模拟地下水培养基中的溶解氧浓度不高于0.5mg/L。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，其特征在于，步骤(2)所述驯化培养中还加入碳源，所述碳源包括葡萄糖。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，其特征在于，步骤(2)所述驯化培养中模拟地下水培养基中的碳氮比为1.25-5。
8.根据权利要求1-7中任一项所述的自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，其特征在于，步骤(3)所述普通电极的材料包括碳毡或碳刷。
9.根据权利要求1-8中任一项所述的自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法，其特征在于，步骤(4)所述导线包括钛丝。
10.一种根据权利要求1-8中任一项所述的自驱动底泥有机质和地下水硝酸盐同时去除的方法在水体污染去除中的应用。
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